朱 芳, 周 穎, 程水源, 張晗宇, 王曉琦

北京工業(yè)大學(xué), 區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100124

隨著城市化、工業(yè)化、區(qū)域經(jīng)濟(jì)一體化進(jìn)程的加快，以PM2.5為首的污染物成為影響我國(guó)空氣質(zhì)量的關(guān)鍵因素. 近年來(lái)，我國(guó)秋冬季重污染天氣頻發(fā)，持續(xù)性重污染天氣對(duì)城市能見(jiàn)度[1-2]、公眾健康[3-6]及全球氣候變化[7]造成了嚴(yán)重影響，引起社會(huì)各界的高度關(guān)注. 研究PM2.5的物理化學(xué)特性，分析大氣重污染過(guò)程的發(fā)展變化及成因具有重要意義.

針對(duì)大氣重污染過(guò)程，已有眾多學(xué)者在長(zhǎng)三角[8-9]、珠三角[10-11]、京津冀[12-16]地區(qū)以及濟(jì)南市[17]、太原市[18]等一些較發(fā)達(dá)的城市開(kāi)展了大量研究. 在污染源排放不變的情況下，氣象條件變化是影響大氣重污染的主要原因[19]. 陳靜等[20]從天氣背景、氣象要素、邊界層特征和污染物輸送后向軌跡等方面綜合分析了石家莊市典型重污染過(guò)程；馬艷等[21]對(duì)青島市冬季持續(xù)性重污染天氣與大氣邊界層特征進(jìn)行了研究；高慶先等[22]研究發(fā)現(xiàn)，大氣環(huán)流背景對(duì)空氣重污染過(guò)程的影響顯著. 眾多研究表明，大氣重污染事件發(fā)生時(shí)相應(yīng)的氣象條件一般表現(xiàn)為天氣形勢(shì)穩(wěn)定、大氣邊界層高度低、近地層逆溫、濕度高、風(fēng)速小、氣壓低等特征. 此外，高濃度的氣溶膠對(duì)氣象要素也具有反饋?zhàn)饔肹23-24]. Hirtl等[25]用WRF-Chem模擬研究了埃亞菲亞德拉(Eyjafjallaj?kull)火山噴發(fā)過(guò)程中產(chǎn)生的火山灰擴(kuò)散及其輻射反饋對(duì)氣象條件的影響；ZHONG等[26]根據(jù)連續(xù)多年的地面和垂直觀測(cè)結(jié)果，發(fā)現(xiàn)氣溶膠的輻射冷卻效應(yīng)對(duì)當(dāng)?shù)靥鞖猱a(chǎn)生了顯著影響，進(jìn)一步加劇了氣溶膠污染；YANG等[27]用WRF-Chem模擬了青藏高原和印度河-恒河平原地區(qū)一次重污染事件中氣溶膠和氣象條件的潛在反饋；張晗宇等[28]對(duì)京津冀地區(qū)秋季氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)多種氣象要素的影響進(jìn)行了研究. 目前，關(guān)于氣溶膠反饋效應(yīng)的研究逐漸發(fā)展成一個(gè)新的研究熱點(diǎn)，但是針對(duì)小范圍具體重污染過(guò)程的研究相對(duì)較少，需要進(jìn)行更細(xì)化深入的探索研究.

根據(jù)生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《2017中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》[29]顯示，石家莊市空氣質(zhì)量在全國(guó)10個(gè)污染最重城市中排第1位，如何從根本上解決大氣污染問(wèn)題、提高環(huán)境空氣質(zhì)量仍是石家莊市的當(dāng)務(wù)之急. 該研究將基于PM2.5樣品組分測(cè)試數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)、AMDAR (aircraft meteorological data relay，飛機(jī)氣象數(shù)據(jù)中轉(zhuǎn))數(shù)據(jù)和WRF-Chem模型，就石家莊冬季一次重污染過(guò)程(2017年1月13—20日)的發(fā)展階段(簡(jiǎn)稱“P1階段”)、維持階段(簡(jiǎn)稱“P2階段”)和清除階段(簡(jiǎn)稱“P3階段”)對(duì)PM2.5及其各組分變化、大氣邊界層高度等氣象要素變化、天氣形勢(shì)演變等特征及氣溶膠對(duì)典型氣象要素的反饋效應(yīng)進(jìn)行綜合分析，以期為大氣污染防治、重污染預(yù)警預(yù)報(bào)及進(jìn)一步探究氣溶膠反饋效應(yīng)的氣候影響提供參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 PM2.5樣品采集及組分測(cè)試

該研究在石家莊監(jiān)測(cè)站附近設(shè)采樣點(diǎn)進(jìn)行PM2.5樣品的連續(xù)采集，采樣時(shí)間為2017年1月1—23日，每個(gè)樣品連續(xù)采樣23 h (09:00—翌日08:00)，共采集23個(gè)PM2.5有效樣品. 采樣儀器采用多通道顆粒物采樣器(URG-3000ABC，美國(guó))，采樣流量設(shè)置為16.67 Lmin. 采樣濾膜為英國(guó)Whatman公司生產(chǎn)的直徑47 mm的纖維素濾膜和特純石英纖維濾膜，纖維素濾膜用于無(wú)機(jī)元素和水溶性離的組分測(cè)試分析，特純石英濾膜用于碳質(zhì)組分的測(cè)試分析，樣品采集后立即放入濾膜盒，并裝入聚四氟乙烯塑料袋內(nèi)密封后置于-18 ℃冰箱保存.

采用離子色譜儀(861Advanced Compact IC型，美國(guó))分析Na+、K+、Ca2+、Mg2+、NH4+、F-、Cl-、NO2-、NO3-、PO43-、SO42-共11種離子的質(zhì)量濃度. 用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS，7500a型，美國(guó))對(duì)23種元素(As、Se、Cr、Sb、Zn、Sr、Pb、Ni、Co、Cd、Fe、Mn、Mg、V、Ca、Cu、Ti、Sc、Eu、Al、Ce、Na、S)進(jìn)行分析. 利用美國(guó)沙漠研究所開(kāi)發(fā)的DRI Model 2001A熱光碳分析儀對(duì)石英濾膜樣品進(jìn)行OC (有機(jī)碳)和EC (元素碳)分析. 然后，根據(jù)PM2.5質(zhì)量平衡將PM2.5各化學(xué)組分分為一次組分、二次組分和其他組分，一次組分主要包括POA (一次有機(jī)氣溶膠)、EC、土壤塵和污染元素，二次組分包括SOA (二次有機(jī)氣溶膠)和3種二次無(wú)機(jī)離子(SO42-、NO3-、NH4+)，其他組分為PM2.5中除一次組分和二次組分以外的部分. 該研究中PM2.5各組分的測(cè)試分析及一次組分和二次組分的計(jì)算均參考文獻(xiàn)[30-31]，其中SOR (硫氧化率)和NOR (氮氧化率)的計(jì)算公式[32]：

SOR=C1(C1+C2)

(1)

NOR=C3(C3+C4)

(2)

式中，C1、C2、C3、C4分別為c(SO42-)、c(SO2)、c(NO3-)、c(NO2)，μmolm3.

1.2 大氣邊界層高度

位溫廓線法是LIU等[33]于2010年提出的一種計(jì)算大氣邊界層高度的方法，其基本原理是將邊界層內(nèi)溫度變化梯度轉(zhuǎn)化成自由大氣所具有的特征時(shí)空高度，或位溫梯度躍變時(shí)的高度，將該高度定義為大氣邊界層高度. 篩選出石家莊市飛機(jī)在爬升或下降階段的AMDAR數(shù)據(jù)，將氣壓和溫度轉(zhuǎn)化為修正氣壓和位溫資料. 以2017年1月18日12:00石家莊市1組飛機(jī)的AMDAR數(shù)據(jù)為例，作位溫-高度廓線(見(jiàn)圖1). 由圖1可見(jiàn)，虛線處位溫廓線出現(xiàn)明顯的躍變點(diǎn)，將該點(diǎn)對(duì)應(yīng)的高度(914.4 m)視為石家莊市的大氣邊界層高度.

注：虛線處為石家莊市大氣邊界層高度.圖1 位溫廓線法計(jì)算大氣邊界層高度示意Fig.1 Calculating the planetary boundary layer height by potential temperature method

1.3 其他數(shù)據(jù)收集

重污染過(guò)程分析中所用到的ρ(PM2.5)監(jiān)測(cè)值從石家莊環(huán)境監(jiān)測(cè)中心的9個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)自動(dòng)獲取；常規(guī)氣象數(shù)據(jù)來(lái)自同期資料(http://www.wunderground.com)；天氣形勢(shì)圖來(lái)自韓國(guó)氣象局公布的天氣實(shí)況分析結(jié)果(http://222.195.136.24/forecast.html)；WRF-Chem模型中初始?xì)庀髨?chǎng)和邊界條件采用由美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心提供的6 h/次、1°分辨率的FNL全球分析資料；土地利用數(shù)據(jù)來(lái)自USGS的全球地形和土地利用數(shù)據(jù)；污染源清單中京津冀地區(qū)采用該課題組自下而上建立的高分辨率排放清單[34]，京津冀地區(qū)以外區(qū)域采用清華大學(xué)研發(fā)的有較高代表性的中國(guó)區(qū)域排放源清單(http://www.meicmodel.org).

1.4 WRF-Chem模型構(gòu)建及驗(yàn)證

為研究氣溶膠對(duì)氣象要素的反饋影響，該研究采用WRF-Chem 3.5.1版本的在線空氣質(zhì)量模型，設(shè)置雙層嵌套網(wǎng)格，中心位置為39.37°N、116.78°E，外層嵌套網(wǎng)格分辨率為27 km，內(nèi)層網(wǎng)格分辨率為9 km，垂直方向30層，該研究的物理過(guò)程和氣象化學(xué)過(guò)程參數(shù)化方案參考文獻(xiàn)[28]. 針對(duì)2017年1月石家莊市及周邊地區(qū)，設(shè)置考慮氣溶膠反饋效應(yīng)和不考慮氣溶膠反饋效應(yīng)的兩套模擬情景，情景1開(kāi)啟氣溶膠輻射強(qiáng)迫和云相互作用反饋機(jī)制，情景2關(guān)閉氣溶膠輻射強(qiáng)迫和云相互作用反饋機(jī)制. 情景1各要素的模擬值減去情景2的，即為氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)其各要素的反饋影響.

為評(píng)估WRF-Chem模擬效果，該研究引入NMB (標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差)、NME (標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差)和COR (相關(guān)性系數(shù))等3個(gè)統(tǒng)計(jì)指標(biāo)，對(duì)ρ(PM2.5)、大氣邊界層高度和溫度的模擬值和觀測(cè)值進(jìn)行了誤差分析. 由表1可見(jiàn)，WRF-Chem模擬值與觀測(cè)值間COR范圍為0.7～1.0，相關(guān)性較好，NMB和NME均低于50%，與其他研究[28]相比，模擬效果可接受.

表1 模擬值與監(jiān)測(cè)值誤差分析

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5污染過(guò)程特征

2.1.1ρ(PM2.5)及氣象要素變化特征

圖2為研究期間石家莊市ρ(PM2.5)及各氣象要素的逐日變化情況. 采樣時(shí)段ρ(PM2.5)的監(jiān)測(cè)值和測(cè)試值相關(guān)性大于0.9，NMB為-15.4%，NME為18.7%，表明此次PM2.5樣品的采集及測(cè)試結(jié)果有效. 此次典型的重污染過(guò)程分為3個(gè)階段，分別為P1階段〔13—14日ρ(PM2.5)平均值為130.8 μg/m3〕、P2階段〔15—18日ρ(PM2.5)平均值為241.0 μg/m3〕和P3階段〔19—20日ρ(PM2.5)平均值為103.3 μg/m3〕. 從P1到P2階段，ρ(PM2.5)逐漸累積增長(zhǎng)，于18日達(dá)最高值(367.5 μg/m3)，約為GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(75 μg/m3)的4.9倍；P3階段，石家莊市ρ(PM2.5)快速下降，降速達(dá)77.6 μg/(m3·h)，即從19日05:00—10:00，ρ(PM2.5)由413.0 μg/m3快速降至25.0 μg/m3. 此次重污染過(guò)程屬于逐漸累積增長(zhǎng)、快速清除型，該類重污染過(guò)程往往與氣象條件的變化密不可分.

圖2 研究期間石家莊市ρ(PM2.5)與各氣象要素的逐日變化情況Fig.2 Daily variation of PM2.5 mass concentration and meteorological elements in heavy pollution process Shijiazhuang City

由圖2可見(jiàn)：P1和P2階段，石家莊市的風(fēng)速和大氣邊界層高度均保持較穩(wěn)定的低值，其波動(dòng)范圍分別為1.3～2.5 m/s和620.6～712.2 m，風(fēng)速在一定程度上代表大氣污染物的水平擴(kuò)散能力，大氣邊界層高度代表大氣的垂直湍流擴(kuò)散能力，二者均保持較穩(wěn)定的低值，使得石家莊市大氣處于一個(gè)相對(duì)封閉穩(wěn)定狀態(tài)；到P2階段，大氣邊界層高度平均為665.4 m，相對(duì)濕度由60%快速增長(zhǎng)并穩(wěn)定至80%，溫度保持在-3.9～-4.4 ℃. 高濕低溫的穩(wěn)定環(huán)境，使得地表熱量更多的變成潛熱，不利于大氣邊界層高度的發(fā)展，同時(shí)也會(huì)促進(jìn)PM2.5吸濕增長(zhǎng). 靜穩(wěn)天氣下ρ(PM2.5)較高，加之大氣相對(duì)濕度大，污染物的消光能力增強(qiáng)，大氣能見(jiàn)度降低. 在污染最嚴(yán)重的18日，能見(jiàn)度降至不足1 km，嚴(yán)重影響人們的生產(chǎn)生活. P3階段大氣邊界層高度迅速升至 1 606.4 m，地面風(fēng)速增至7.6 m/s，相對(duì)濕度快速降至53%，大氣垂直湍流和水平擴(kuò)散能力強(qiáng)，污染物被快速清除，能見(jiàn)度得到大幅改善.

2.1.2天氣形勢(shì)分析

高低空大氣環(huán)流配置不僅決定了氣象要素的分布和變化，也決定了大氣的擴(kuò)散能力和穩(wěn)定程度. 500 hPa位于對(duì)流層中層，其天氣形勢(shì)變化雖不會(huì)直接導(dǎo)致地面污染加重或減輕，但500 hPa天氣形勢(shì)穩(wěn)定與否對(duì)底層天氣系統(tǒng)維持與發(fā)展具有重要影響，低層850 hPa溫壓場(chǎng)配置將直接影響地面污染物累積、增長(zhǎng)和輸送[35].

P1階段，高空500 hPa在亞洲中高緯度地區(qū)形成兩槽一脊的經(jīng)向環(huán)流，兩槽之間形成范圍較大的高壓脊，這一大規(guī)模的天氣形勢(shì)會(huì)阻礙西伯利亞冷氣團(tuán)向亞洲中低緯度地區(qū)的移動(dòng)，削弱冷空氣對(duì)我國(guó)東部地區(qū)的影響[36]；低層850 hPa在我國(guó)西北地區(qū)沿東南方向延伸至西太平洋地區(qū)發(fā)展起一個(gè)較穩(wěn)定的帶狀內(nèi)陸高壓控制區(qū)；近地面石家莊市處于蒙古高原弱高壓和內(nèi)陸高壓邊緣處，等壓線稀疏，地面風(fēng)速較小，靜穩(wěn)條件開(kāi)始發(fā)展. P2階段，高空500 hPa隨著兩個(gè)低壓中心的東移南下，環(huán)流調(diào)整為以緯向環(huán)流為主的平穩(wěn)西風(fēng)帶，近地面隨蒙古高原高壓的減弱，大陸內(nèi)部低壓中心的逐漸發(fā)展，加之低層850 hPa出現(xiàn)弱的暖平流，石家莊市逐漸淪為低壓均壓控制區(qū)，均壓場(chǎng)一直維持至18日. 這種高低空穩(wěn)定的大氣環(huán)流配置導(dǎo)致了石家莊市風(fēng)場(chǎng)弱，大氣相對(duì)濕度增高，天氣靜穩(wěn)，大氣湍流擴(kuò)散條件差，因此造成P1和P2階段ρ(PM2.5)逐步累積增長(zhǎng). P3階段500 hPa高空槽東移過(guò)境帶來(lái)強(qiáng)勁的西北風(fēng)，大氣邊界層高度迅速升高；石家莊市近地面處于高壓前部及低壓后部的有利天氣形勢(shì)下，風(fēng)速增大，大氣垂直擴(kuò)散空間和水平輸送能力增強(qiáng)，此次重污染過(guò)程的污染物得以快速清除.

2.2 PM2.5化學(xué)組分特征

由圖3可見(jiàn)：PM2.5各化學(xué)組分質(zhì)量濃度在重污染變化過(guò)程中均呈P2階段>P1階段>P3階段的特征. 在P2階段，ρ(SNA)(SNA為SO42-、NO3-、NH4+的統(tǒng)稱)為128.8 μg/m3，其在ρ(PM2.5)中占比為56.2%；在P1階段ρ(SNA)及其占比分別為34.8 μg/m3和36.7%，在P3階段分別為18.3 μg/m3和27.7%. 因此，在P2階段ρ(SNA)最高，其占比也最大，表明SO42-、NO3-和NH4+等二次無(wú)機(jī)離子更易在重污染天氣下形成. P2階段石家莊市的ρ(SNA)/ρ(PM2.5)高于2017年1月污染期間北京市(永樂(lè)店、琉璃河、車公莊分別為53.7%、39.5%、37.3%)[37]、天津市(34.5%)[12]、太原市(42.0%)[18]等地區(qū)，進(jìn)一步表明石家莊市二次污染顯著. 利用SOR和NOR進(jìn)一步衡量此次重污染過(guò)程中SO2向SO42-及NO2向NO3-的二次轉(zhuǎn)化程度[38-39]. 當(dāng)SOR大于0.1或NOR大于0.1時(shí)，表明大氣中發(fā)生光化學(xué)氧化過(guò)程，SOR和NOR越高，表示更多的前體物向二次氣溶膠轉(zhuǎn)化. 隨著污染程度的加重，SOR和NOR均顯著增長(zhǎng)，在P2階段SOR和NOR均大于0.1，二者平均值均達(dá)0.3，明顯高于P1和P3階段. 石家莊市P2階段的NOR高于北京市(0.2)[37]、太原市(0.2)[18]，與唐山市(0.3)[15]相近，表明石家莊市NO2向NO3-的二次轉(zhuǎn)化現(xiàn)象較其他地區(qū)更顯著. 石家莊市SOR和NOR均較高，這在很大程度上是由于石家莊市的ρ(NH4+)較高，整個(gè)污染過(guò)程中ρ(NH4+)平均值為22.9 μg/m3. 研究表明，NH4+與SO42-及NH4+與NO3-之間均有較強(qiáng)的相關(guān)性[31,39]，高濃度NH4+先與SO4-中和形成(NH4)2SO4、NH4HSO4，然后過(guò)量的NH4+再與NO3-反應(yīng)生成NH4NO3，NH4+在冬季低溫高濕環(huán)境下均主要以顆粒態(tài)形式存在[40].ρ(NO3-)/ρ(SO42-)通常用來(lái)表征移動(dòng)源和固定源的相對(duì)貢獻(xiàn)，ρ(NO3-)/ρ(SO42-)越高，表明移動(dòng)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)越大[41]. 在發(fā)達(dá)國(guó)家移動(dòng)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)較大[30]，如洛杉磯ρ(NO3-)/ρ(SO42-)為2.0[42]. 該研究中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)為1.0，明顯高于楊麗麗等[43]2013年在石家莊市冬季的研究結(jié)果(0.58)，高于王曉琦等[16]2016年1月在石家莊市的研究結(jié)果(0.78)，說(shuō)明相較于固定源，移動(dòng)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)越來(lái)越顯著,今后大氣污染防治工作應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)機(jī)動(dòng)車等移動(dòng)源的管控力度.

圖3 研究期間石家莊市PM2.5化學(xué)組分質(zhì)量濃度、占比及二次轉(zhuǎn)化率的逐日變化情況Fig.3 Daily variation of mass concentration and proportion of chemical composition in PM2.5 in Shijiazhuang City during the study period

OM〔有機(jī)質(zhì)，ρ(OM)=ρ(POA)+ρ(SOA)，其中，POA為一次有機(jī)氣溶膠，SOA為二次有機(jī)氣溶膠〕是除SNA以外PM2.5的第二大組分. P1階段ρ(OM)為38.8 μg/m3，占比為40.1%；P2階段ρ(OM)為56.0 μg/m3，占比為25.0%；P3階段ρ(OM)為17.6 μg/m3，占比為27.9%.ρ(OM)在P2階段最高，但由于P2階段其他組分的貢獻(xiàn)，ρ(OM)占比在P1階段最高. 此外，在P1和P3階段ρ(POA)均高于ρ(SOA)，但在P2階段ρ(SOA)與ρ(POA)相等，表明在重污染過(guò)程中有更多的二次有機(jī)氣溶膠生成. 土壤塵和污染元素在PM2.5中占比范圍為7.0%～8.4%. 通過(guò)比較不同階段污染元素在ρ(PM2.5)中的占比發(fā)現(xiàn)：污染元素在P2階段占比最高，其主要原因是在不利的氣象條件下污染元素逐漸累積增長(zhǎng)，18日ρ(PM2.5)最高，該日污染元素為17.95 μg/m3，是土壤塵的1.7倍；此外，P3階段土壤塵在ρ(PM2.5)中的占比明顯增大，主要原因可能是19日風(fēng)速突增至7.6 m/s，風(fēng)速較大激起了大量揚(yáng)塵.

2.3 氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)氣象要素的影響

表2為研究期間石家莊市氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的影響. 由表2可見(jiàn)，受氣溶膠反饋效應(yīng)影響到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度在P1階段平均分別下降56.2 W/m2、1.4 ℃和92.7 m，在P2階段平均分別下降75.1 W/m2、2.7 ℃和109.9 m，在P3階段平均分別下降30.4 W/m2、0.7 ℃和88.6 m. 研究[28]表明，受氣溶膠反饋效應(yīng)影響京津冀地區(qū)平均太陽(yáng)輻射量下降39.80 W/m2，大氣邊界層高度降低36.64 m，氣溫下降0.34 ℃；在污染時(shí)段時(shí)，太陽(yáng)輻射量下降48.57 W/m2，大氣邊界層高度平均下降46.08 m，溫度平均下降0.39 ℃.江蘇省與安徽省交界區(qū)一帶受氣溶膠反饋效應(yīng)影響地表太陽(yáng)輻射量減少91.07 W/m2，溫度下降1.0 ℃，大氣邊界層高度下降181 m[24]. 綜上，不同地區(qū)、不同污染程度下氣溶膠反饋效應(yīng)均使到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射量、大氣邊界層高度和溫度普遍呈下降狀態(tài). 這是由于氣溶膠自身對(duì)太陽(yáng)輻射的光產(chǎn)生反射和散射作用，造成到達(dá)地表的太陽(yáng)輻射量降低. 此外，根據(jù)Twomey[44]提出的理論，在高濕度的環(huán)境下氣溶膠濃度的增加會(huì)導(dǎo)致云滴數(shù)濃度增加，云滴尺度減小，云的反照率增加，導(dǎo)致到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射量下降. 太陽(yáng)輻射量的降低，進(jìn)而會(huì)引發(fā)地表溫度下降(一定程度上代表大氣熱浮升力減弱)，從而影響大氣邊界層高度的發(fā)展[45].

從重污染過(guò)程發(fā)展的3個(gè)階段來(lái)看，太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度各要素的下降量均呈P2階段>P1階段>P3階段的趨勢(shì)，其中，污染最重的P2階段的太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的下降量比P1階段分別高33.6%、91.4%和18.6%，比P3階段分別高147.0%、305.3%和24.1%，由此可見(jiàn)污染較重的P2階段氣溶膠反饋效應(yīng)顯著，其中溫度受高濃度氣溶膠反饋影響變化最明顯. 此外，在P1階段隨著ρ(PM2.5)增加，太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度下降量也均有所加大；在P2階段，18日ρ(PM2.5)高于16日，但18日太陽(yáng)輻射量和溫度的下降量(72.4 W/m2和2.4 ℃)低于16日太陽(yáng)輻射量和溫度的下降量(88.5 W/m2和3.2 ℃)，表明在P2階段〔即ρ(PM2.5)達(dá)到重度及以上污染水平時(shí)〕，并不是ρ(PM2.5)越高，相應(yīng)的氣溶膠反饋效應(yīng)就越強(qiáng). 此外，由于16日的氣象條件較18日更穩(wěn)定，說(shuō)明氣溶膠反饋效應(yīng)除了受氣溶膠濃度影響外，還可能受濕度、風(fēng)速以及大氣邊界層高度等多種氣象因素的共同影響. 由P2階段過(guò)渡到P3階段時(shí)，ρ(PM2.5)快速降低，氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的影響顯著減弱，其中，19日太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的下降量較18日分別下降了74.0%、75.1%和32.7%，其主要原因是19日高空槽過(guò)境，帶來(lái)強(qiáng)勁西北風(fēng)，破壞了石家莊市的靜穩(wěn)環(huán)境，快速帶走污染物，使得氣溶膠的反饋效應(yīng)減弱.

表2 研究期間石家莊市氣溶膠反饋效應(yīng)對(duì)太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的影響

3 結(jié)論

a) 此次重污染過(guò)程屬于逐步累積增長(zhǎng)，快速清除型. 重污染過(guò)程分為P1階段、P2階段和P3階段，P2階段ρ(PM2.5)平均值為241.0 μgm3，最大值為367.5 μgm3. P1和P2階段高低空大氣環(huán)流配置穩(wěn)定，大氣邊界層高度低(620.6～712.2 m)、相對(duì)濕度高(60%～80%)、風(fēng)速低(1.3～2.5 ms)的靜穩(wěn)天氣是污染物逐漸累積增長(zhǎng)的主要原因；P3階段500 hPa高空槽過(guò)境，帶來(lái)強(qiáng)勁西北風(fēng)，風(fēng)速突增至7.6 ms，大氣邊界層高度快速提高至1 606.4 m，大氣垂直湍流和水平擴(kuò)散能力提高，污染物得以快速清除.

b) P2階段，ρ(SNA)為128.8 μgm3，在ρ(PM2.5)中占比為56.2%，SOR和NOR均為0.3. OM是除SNA以外的第二大組分，在P1和P3階段ρ(POA)均大于ρ(SOA)，在P2階段ρ(SOA)與ρ(POA)持平，均為28.0 μgm3，表明在重污染過(guò)程中二次污染嚴(yán)重. 整個(gè)過(guò)程ρ(NO3-)ρ(SO42-)平均值為1.0，表明石家莊市固定源和移動(dòng)源對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)相當(dāng). 土壤塵和污染元素占ρ(PM2.5)的7.0%～8.4%. 結(jié)果表明，石家莊市重污染期間二次污染嚴(yán)重，且移動(dòng)源貢獻(xiàn)越來(lái)越顯著.

c) 氣溶膠反饋效應(yīng)使得太陽(yáng)輻射量、溫度、大氣邊界層高度均呈不利于污染擴(kuò)散的趨勢(shì)發(fā)展，各要素的下降量在各階段均呈P2階段>P1階段>P3階段的變化特征. 其中，P2階段太陽(yáng)輻射量、溫度和大氣邊界層高度的下降量分別為75.1 Wm2、2.7 ℃和109.9 m，比P1階段分別高33.6%、91.4%和18.6%，比P3階段分別高147.0%、305.3%和24.1%. 從3個(gè)階段來(lái)看，P2階段氣溶膠反饋效應(yīng)最顯著，其中溫度受氣溶膠反饋影響變化最明顯. 僅分析P2階段，即ρ(PM2.5)達(dá)到重度及以上污染時(shí)，并不是ρ(PM2.5)越高相應(yīng)的氣溶膠反饋效應(yīng)就一定越強(qiáng)，氣溶膠反饋效應(yīng)可能受氣溶膠濃度、濕度、風(fēng)速以及大氣邊界層高度等多種因素的共同影響，需后續(xù)更深入的研究分析.

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