蔡 瀟，靳雅夕，葉建國，彭 柳，孫婧榕，朱一川

（中國石化華東油氣分公司勘探開發(fā)研究院，江蘇揚州225007）

頁巖氣是“生—儲—聚”三位一體的非常規(guī)天然氣藏，其孔隙結(jié)構(gòu)是衡量頁巖是否具有儲氣能力和開采價值的關(guān)鍵指標(biāo)之一[1-3]。頁巖孔隙特征及發(fā)育程度決定了頁巖氣的賦存狀態(tài)[4-5]，間接影響了頁巖氣的開發(fā)效果[6-8]。而頁巖孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜，微、納米級孔隙網(wǎng)絡(luò)發(fā)育，孔隙類型多樣，是典型的特低孔特低滲介質(zhì)[9-13]。JARVIE等[14]研究認為，頁巖孔隙主要以有機質(zhì)生烴形成的孔隙為主。LOUCKS 等[15]研究發(fā)現(xiàn)頁巖中還存在大量的礦物晶間孔、礦物粒間孔及黏土礦物粒內(nèi)孔隙。微裂縫的存在也不容忽視，其尺度從納米級至毫米級，是頁巖氣重要的儲集空間和滲流通道[16-19]。按照前人的研究成果，可將頁巖儲集空間主要分為有機孔、無機孔和微裂縫3個大類。

不同頁巖微觀孔隙的類型、大小、發(fā)育程度和連通性存在很大的差異，如何在定性研究的基礎(chǔ)上對有機孔與無機孔進行定量表征是進一步確定頁巖儲集空間類型的發(fā)展趨勢。目前，計算有機孔與無機孔比例的方法還較少，仍處于探索和研究階段。盧雙舫等[20]基于孔隙潤濕性的差異對有機孔與無機孔比例進行了估算，研究認為有機孔表現(xiàn)為混合潤濕相，而無機孔則表現(xiàn)為親水相，通過核磁共振實驗將親水相與親油相區(qū)分開來，進而計算得到有機孔與無機孔的比例。該方法的理論基礎(chǔ)是建立在有機孔與無機孔潤濕相的差異之上，但由于頁巖組分復(fù)雜，有機質(zhì)類型、黏土礦物類型及溫壓條件的差異都會對潤濕相造成影響，因此，以潤濕相作為有機孔與無機孔判斷標(biāo)志存在一定的局限性。基于大量的掃描電鏡（SEM）分析結(jié)果，對不同探井SEM 圖像中同一類型有機孔圖像進行處理并統(tǒng)計面孔率，結(jié)合實驗室實測的TOC以及孔徑分布結(jié)果，計算得到的有機質(zhì)孔隙度能夠直接反映有機孔的大小，再結(jié)合孔隙度能夠間接地計算有機孔與無機孔的比例。采用的方法相對于潤濕相的差異，在判斷標(biāo)示上更加準(zhǔn)確，在統(tǒng)計樣本數(shù)量足夠大的前提下，更能夠直觀地反映有機孔比例的大小。

1 樣品和實驗

1.1 樣品

渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶是目前國內(nèi)最具商業(yè)開發(fā)價值的區(qū)塊，區(qū)內(nèi)廣泛分布的五峰—龍馬溪組頁巖具有高TOC、高孔隙度及高含氣量的特點。該地區(qū)頁巖有機質(zhì)內(nèi)部發(fā)育有大量的納米級孔隙，溶蝕孔、黃鐵礦晶間孔和黏土礦物晶間孔等無機孔也普遍存在，同時局部地區(qū)和層位可見大量的微裂縫[21-26]。因此，該區(qū)五峰—龍馬溪組是研究頁巖有機孔與無機孔比例計算的理想樣品。實驗樣品均選自中國石化華東油氣分公司渝東南地區(qū)彭水—武隆—平橋—東勝區(qū)塊的探井巖心，由東向西主要包括彭水地區(qū)A井、武隆地區(qū)B 井、平橋地區(qū)C 井和東勝地區(qū)D 井（圖1）等4口頁巖氣井，層位為龍馬溪組底部和五峰組上部的優(yōu)質(zhì)頁巖段，取樣密度為每0.5 m選取1個樣品。

圖1 彭水—武隆—南川區(qū)塊4口頁巖氣探井分布Fig.1 Distribution of four shale gas exploration wells in Pengshui-Wulong-Nanchuan Block

1.2 實驗

所有的實驗分析工作均在中國石化華東油氣分公司非常規(guī)油氣資源實驗中心完成，核心參數(shù)中有機碳含量（TOC）測試采用美國力可CS-230型碳硫測定儀；孔隙度測試采用美國巖心實驗室Poropdp覆壓孔隙度滲透率測試儀；孔徑分布特征采用了美國麥克ASAP2020 全自動比表面積及微孔物理吸附分析儀；有機孔發(fā)育特征采用德國蔡司SIGMA 熱場發(fā)射掃描電子顯微鏡進行觀察分析；其他基礎(chǔ)參數(shù)如現(xiàn)場含氣量測試采用無壓阻微壓損型“頁巖解吸氣連續(xù)組分自動測試儀”；巖石礦物組成測試采用日本理學(xué)Ultima IV組合型多功能水平X-射線衍射儀。

2 結(jié)果

為了便于對比研究，按照統(tǒng)一的地層劃分標(biāo)準(zhǔn)將樣品所在的優(yōu)質(zhì)頁巖段自下而上劃分為①至⑤小層，研究中均以小層為單位進行對比分析。研究區(qū)4口頁巖氣井優(yōu)質(zhì)頁巖段的厚度為30～35 m，巖心巖性均為黑色頁巖，含氣量和孔隙度的樣品按每1 m取1個樣品，TOC和全巖礦物分析按照每0.5 m取1個樣品，鏡質(zhì)體反射率按照每3 m取1個樣品。

實驗分析的統(tǒng)計結(jié)果如下表1 所示：含氣量為1.82～3.00 cm3/g，孔隙度為2.51 %～4.88 %，TOC為2.74 %～4.11 %，鏡質(zhì)體反射率為2.57 %～3.01 %，礦物成分主要為石英、黏土礦物、長石、碳酸鹽礦物和黃鐵礦等，其中石英含量為45.5%～54.0%，黏土礦物含量為25.3%～32.7%。

掃描電鏡分析的結(jié)果表明，4口井有機質(zhì)形態(tài)多樣，多呈棱角狀填充于礦物顆粒之間，亦可見數(shù)十微米大小的塊狀有機質(zhì)（圖2）。4口井鏡質(zhì)體反射率的范圍介于2.57%～3.01%，均處于過成熟階段，絕大多數(shù)有機質(zhì)內(nèi)部均可見納米級孔隙，孔隙大小在幾納米至數(shù)百納米不等（圖2a～2d）。無機孔主要以溶蝕孔、黏土礦物晶間孔和黃鐵礦晶間孔為主（圖2e、2f）。局部可見微裂縫，主要包括構(gòu)造縫和收縮縫，其中構(gòu)造縫為由應(yīng)力擠壓導(dǎo)致巖心破裂而形成的裂縫（圖2g），收縮縫則多為礦物或有機質(zhì)脫水導(dǎo)致體積變小而形成的裂縫（圖2h）。

3 分析與討論

頁巖是典型的多孔介質(zhì)，相對于常規(guī)砂巖儲層，頁巖的儲集空間更小且儲集空間類型更加復(fù)雜。從掃描電鏡觀察結(jié)果可以看出，有機質(zhì)孔隙、溶蝕孔、晶間孔、應(yīng)力縫或收縮縫都能夠作為頁巖氣的儲集空間。根據(jù)成因可將頁巖儲集空間分為3大類，即有機孔、無機孔和微裂縫。為了對頁巖這3大類儲集空間進行準(zhǔn)確的定量分析，基于大量掃描電鏡圖像，對同一類型有機質(zhì)進行圖像處理，從而獲得有機質(zhì)面孔率，并在此基礎(chǔ)上結(jié)合實驗室測試的孔徑分布、TOC和有效孔隙度數(shù)據(jù)計算得到了有機質(zhì)孔隙度和有機孔占比。該方法在計算有機孔比例的前提下，間接得到無機孔占比，因此，將局部存在的微裂縫空間納入了無機孔的范疇，無機孔包含溶蝕孔、晶間孔、應(yīng)力縫和收縮縫等所有非有機成因的儲集空間。

圖2 4口井頁巖主要發(fā)育的孔隙類型Fig.2 Main types of pores developed in shale of four wells

3.1 視面孔率

由于每口井每個層位主要發(fā)育的有機孔類型略有不同，為了直觀真實地反映有機孔發(fā)育程度，選取的圖片樣本為每口井每個層位中有機質(zhì)發(fā)育最廣泛的有機孔類型。如A 井上部發(fā)育固體瀝青孔為主，下部可見生物化石孔，因此，③至⑤小層選取固體瀝青孔，而①至②小層為生物化石孔（圖3）；B 井整體上多發(fā)育固體瀝青孔和無定形干酪根孔，因此，5 個小層均選用無定形干酪根（圖3）；C井則上部主要發(fā)育固體瀝青孔，下部多無定形干酪根孔，且上部多見孔徑為數(shù)百納米的大孔，因此，③至⑤小層選取固體瀝青孔，而①至②小層選取了無定形干酪根孔（圖3）。為了排除不同視域內(nèi)有機質(zhì)孔隙發(fā)育程度的差異，保證有機質(zhì)面孔率能代表本小層有機孔發(fā)育情況，根據(jù)小層的厚度，每層選取的樣品數(shù)量為2～4個，每個樣品中選取了5～8張SEM圖像進行有機孔提取，每口井處理的圖像數(shù)量均超過80張。

表1 4口頁巖氣井頁巖的儲層基本參數(shù)Table 1 Basic parameters of shale reservoirs in four shale gas wells

面孔率的計算只限制在有機質(zhì)范圍內(nèi)，面孔率為孔隙面積占有機質(zhì)面積的百分比，不包括周緣的無機礦物，因此，該面孔率可理解為有機質(zhì)中孔隙的占比。在有機孔圖像提取的過程中，通過圖像上灰度的差異來區(qū)分有機質(zhì)和孔隙，采用分水嶺算法進行閾值分割。實際上，在掃描電鏡圖像采集過程中，為了圖片整體的效果，對比度和亮度并沒有完全統(tǒng)一，使有機孔圖像處理困難。無論使用哪種閾值分割方法都需要在軟件自動識別的基礎(chǔ)上進行人工干預(yù)來對自動識別不準(zhǔn)確的地方進行修改，同時受限于ZEISS SIGMA場發(fā)射掃描電鏡絕對分辨率，小于2 nm的孔隙在SEM圖像中并不能很好地顯示。若僅使用SEM 圖像處理的面孔率結(jié)果，會嚴重低估了頁巖實際的有機孔數(shù)量，因此，將SEM圖像處理的面孔率稱為視面孔率。表2為研究區(qū)視面孔率統(tǒng)計結(jié)果。

表2 研究區(qū)視面孔率統(tǒng)計結(jié)果Table 2 Statistical result of visual face rate in research area %

3.2 真面孔率

受實驗所用掃描電鏡與圖像處理分辨率的影響，僅使用圖像處理的結(jié)果是低估有機質(zhì)孔隙的含量。為了計算得到準(zhǔn)確的頁巖有機孔數(shù)量，需要孔徑分布中小于2 nm的孔隙比例。目前表征頁巖小于2 nm孔徑分布特征的實驗方法主要為吸附法，因此，結(jié)合液氮吸附實驗的結(jié)果對小于2 nm的孔隙進行了恢復(fù)。在這個過程中，使用掃描電鏡圖像提取的方式是包含了有機質(zhì)中不連通的孔隙，而液氮吸附實驗的結(jié)果則是連通的孔隙，但受實驗條件的限制而未考慮連通性的影響。將掃描電鏡中提取的有機質(zhì)孔隙均按照連通孔隙參與計算，可能高估了連通的有機質(zhì)孔隙含量。按照上述計算原則對面孔率進行換算，換算的結(jié)果稱為真面孔率（表3）。

表3 研究區(qū)真面孔率統(tǒng)計結(jié)果Table 3 Statistical result of visual ture rate in research area %

圖3 4口井頁巖有機孔發(fā)育特征Fig.3 Development characteristics of organic pore in shale of four wells

式中：S真為真面孔率，%；S視為視面孔率，%；D2為孔徑小于2 nm的孔隙比例，%。

3.3 有機質(zhì)孔隙度

實驗室通過TOC測試可以得到有機質(zhì)的質(zhì)量百分數(shù)，根據(jù)有機質(zhì)密度和巖石密度可計算得到有機質(zhì)體積百分數(shù)。選取的樣品主要為渝東南地區(qū)志留系龍馬溪組的黑色頁巖，實驗室實測的巖石密度范圍在2.58～2.70 g/cm3，有機質(zhì)類型主要以Ⅰ型為主，原始密度為1.3 g/cm3，隨熱演化程度略有升高。統(tǒng)計結(jié)果表明有機質(zhì)體積百分數(shù)與質(zhì)量百分數(shù)之比約為2∶1，通過TOC即可換算得到有機質(zhì)經(jīng)驗體積百分數(shù)。通過上述有機質(zhì)面孔率數(shù)據(jù)，可由式（2）計算得到有機質(zhì)孔隙度（表4）。

式中：?O為有機質(zhì)孔隙度，%；TOC為有機碳含量，%。

表4 研究區(qū)有機質(zhì)孔隙度結(jié)果Table 4 Porosity of organic matter in study area%

3.4 有機孔與無機孔比例

根據(jù)上述計算得到的有機質(zhì)孔隙度結(jié)果，與實驗室實測的有效孔隙度計算結(jié)果進行計算，即可得到有機孔與無機孔比例。

式中：?有為實驗室實測有效孔隙度，%；CO為有機孔比例，%；CI為無機孔比例，%。

3.5 實例分析

B井除含氣量外，各項靜態(tài)指標(biāo)均處于4口井的較大值（表1）。從有機孔與無機孔的比例來看，B井孔隙發(fā)育特征受TOC控制明顯，有機孔比例的變化趨勢與TOC變化趨勢一致，說明B 井儲集空間中有機孔的貢獻更大（圖4，圖5）。D井與B井極為相似，除⑤小層外，有機孔比例的變化趨勢與TOC變化趨勢一致，有機孔比例受TOC控制同樣明顯。其中③至④小層由于TOC含量偏低，有機孔比例較低，而①至②小層TOC含量明顯升高，因此，有機孔比例急劇升高。

A井實測的TOC、孔隙度及石英含量均屬于幾口井的最低值，有機孔主要以固體瀝青孔和生物化石孔為主，雖然孔徑分布中大孔的比例高，但整體的孔隙度偏低。縱向上有機孔比例隨深度的增加有增大的趨勢，與其TOC的變化趨勢一致（圖5，圖6）。但有機孔比例偏低的原因與有機質(zhì)含量及有機孔發(fā)育程度相關(guān)，表3中真面孔率能夠直觀地反映出有機孔發(fā)育程度明顯低于其他各井。

圖4 B井與D井有機孔與無機孔比例Fig.4 Ratio of organic and inorganic pore in well-B and well-D

圖5 研究區(qū)4口頁巖氣井TOC統(tǒng)計Fig.5 TOC statistics of four shale gas wells in study area

圖6 A井和C井有機孔與無機孔比例Fig.6 Ratio of organic and inorganic pore in well-A and well-C

C井整體的靜態(tài)指標(biāo)均處于5口井的較大值，有機質(zhì)孔隙發(fā)育，有機孔比例與TOC的變化趨勢一致。不同于B井和D井，在TOC含量基本相當(dāng)?shù)那闆r下，C 井無機孔占比明顯高于其他各井（圖5，圖6）。這與C井發(fā)育的紋層及頁理縫密切相關(guān)。在研究區(qū)4 口頁巖氣井中，C 井的頁理縫密度最高，沿層理方向可見大量微裂縫，其中局部填充有少量黃鐵礦或方解石，這為頁巖氣提供了大量的儲集空間（圖7），同時也成為頁巖氣擴散的主要通道，能夠極大地提高頁巖的滲流能力，這也是該井在后期的開發(fā)過程中取得高產(chǎn)的主要原因。

從紋層發(fā)育情況上來看，C井也明顯區(qū)別于其他幾口頁巖氣井樣品，尤其在第③小層中，C 井的紋層數(shù)量明顯高于其他各井（圖8），紋層主要是由較大粒徑的碎屑顆粒（長英質(zhì)）與泥質(zhì)呈互層分布，碎屑顆粒與泥質(zhì)互層間可能存在裂隙或粒緣縫，這對于頁巖氣儲集空間也有著積極作用。

圖7 C井頁巖微裂縫發(fā)育情況Fig.7 Development of shale microfractures in well-C

圖8 研究區(qū)4口頁巖氣井紋層發(fā)育情況Fig.8 Laminae development of four shale gas wells in study area

4 結(jié)論

1）通過對掃描電鏡圖像進行處理后能夠有效地表征頁巖有機質(zhì)孔隙的發(fā)育程度，結(jié)合孔徑分布、TOC及有效孔隙度能夠計算頁巖的有機質(zhì)孔隙度和有機孔比例，間接計算出無機孔比例。

2）渝東南地區(qū)五峰—龍馬溪組頁巖有機孔比例主要受有機質(zhì)豐度與有機質(zhì)孔隙發(fā)育程度的影響，有機孔比例與TOC含量在縱向上的變化規(guī)律高度一致。

3）層理縫及紋層構(gòu)造對頁巖無機孔的貢獻較大，能夠有效增加頁巖的儲集空間和滲流能力，是頁巖氣高產(chǎn)的重要影響因素。