趙 慧, 何 博, 孟 晶, 周云橋, 史 斌, 王鐵宇**

典型城市化地區(qū)蔬菜重金屬的累積特征與健康風(fēng)險(xiǎn)研究*

趙 慧1,2, 何 博1,2, 孟 晶1, 周云橋1,2, 史 斌1, 王鐵宇1,2**

(1. 中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100085; 2. 中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049)

工業(yè)化和城市化帶來的重金屬污染對(duì)環(huán)境質(zhì)量、食品安全、人體健康及社會(huì)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展構(gòu)成嚴(yán)重威脅和挑戰(zhàn)。為了掌握典型城市化區(qū)域蔬菜生產(chǎn)的重金屬污染特征與食用健康風(fēng)險(xiǎn), 從而為快速城市化區(qū)域的農(nóng)業(yè)實(shí)踐提供依據(jù), 本研究選取珠三角電鍍、染織等工業(yè)密集典型城市化區(qū)域的蔬菜和土壤為研究對(duì)象, 通過采集蔬菜和表層土壤樣品, 使用單因子污染評(píng)價(jià)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對(duì)蔬菜樣品中Cd、Ni、Cr、As、Pb 5種重金屬進(jìn)行污染評(píng)價(jià), 使用目標(biāo)危害商數(shù)法進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。研究發(fā)現(xiàn), 該地區(qū)菜地土壤存在Cd污染。研究區(qū)蔬菜中重金屬的富集吸收能力為Cd>Ni>Cr>As>Pb, 葉菜類對(duì)Cd的富集最多, 豆角類對(duì)Ni的富集較多。單因子污染評(píng)價(jià)結(jié)果顯示蔬菜中重金屬超標(biāo)率按大小排序?yàn)镹i>Cr>Cd>Pb=As, Ni、Cr和Cd超標(biāo)率分別為10.53%、2.63%和1.32%, Pb和As均未超標(biāo); 綜合污染指數(shù)的評(píng)價(jià)顯示葉菜類樣品處于輕度污染水平, 豆角類處于中度污染水平, 瓜類尚未受到重金屬污染。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明, 葉菜類和豆角類的綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)均大于1, 長期食用葉菜類和豆角類會(huì)對(duì)健康造成影響, 成人和兒童的綜合目標(biāo)危害商數(shù)排序均為葉菜類>豆角類>瓜類, 兒童攝食蔬菜的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)高于成人?？傮w來說, 研究區(qū)蔬菜重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)基本處于可接受范圍, 但葉菜類Cd和豆角類Ni造成的健康風(fēng)險(xiǎn)需引起重視。

典型城市化區(qū); 蔬菜; 重金屬; 累積特征; 污染評(píng)價(jià); 健康風(fēng)險(xiǎn)

蔬菜是人們?nèi)粘Ｉ钪斜夭豢缮俚母笔称? 是人體攝入維生素、礦物質(zhì)、膳食纖維等營養(yǎng)成分的主要來源, 也是極易受重金屬污染和影響的農(nóng)作物[1-4]。近年來受到城市化、工業(yè)化的影響, 土壤重金屬污染已達(dá)到相當(dāng)嚴(yán)重的程度[5], 并隨著生物遷移在蔬菜等植物體內(nèi)積累[6-8]。食物鏈污染是人類接觸重金屬的主要途徑, 對(duì)于重金屬在蔬菜中的積累以及對(duì)人體健康造成的危害, 各國學(xué)者都有廣泛的研究。巴西科學(xué)家發(fā)現(xiàn)攝入含有重金屬的蔬菜是這些元素進(jìn)入人體的主要方式之一, 一旦進(jìn)入, 重金屬沉積在骨骼和脂肪組織中, 可引起一系列疾病[9]; 希臘科學(xué)家認(rèn)為工業(yè)、農(nóng)業(yè)和家庭活動(dòng)造成重金屬對(duì)生物圈的影響, 給農(nóng)業(yè)土壤的安全合理利用帶來了嚴(yán)重的問題, 生長在受污染環(huán)境中的植物會(huì)在高濃度下累積重金屬, 食用植物性食品會(huì)對(duì)人體健康造成嚴(yán)重威脅[10]; 澳大利亞研究者發(fā)現(xiàn)冶煉廠附近種植蔬菜的危險(xiǎn)增加[11]。廈門、寧波、重慶[12]、珠三角等多地進(jìn)行的蔬菜重金屬含量監(jiān)測(cè)表明蔬菜中重金屬污染程度較高[13], 已有學(xué)者報(bào)道蔬菜對(duì)某些重金屬存在顯著的吸收富集作用[14]。因此, 關(guān)于農(nóng)產(chǎn)品污染尤其是因重金屬污染而影響人體健康阻礙生態(tài)農(nóng)業(yè)發(fā)展的研究日益引起關(guān)注和重視[15-16], 如何利用土壤發(fā)展生態(tài)農(nóng)業(yè), 降低重金屬污染對(duì)人體健康造成的風(fēng)險(xiǎn), 需要對(duì)重金屬污染區(qū)域的農(nóng)作物進(jìn)行進(jìn)一步的實(shí)證研究。

研究區(qū)是我國重要的加工制造和出口基地, 改革開放以來快速城市化讓此地區(qū)積累了嚴(yán)重的重金屬污染問題, 該區(qū)域大量化工、印染、電鍍、造紙等工業(yè)企業(yè)在歷史上工業(yè)“廢水、廢氣、廢渣”的大量排放, 農(nóng)業(yè)上復(fù)合肥和畜禽糞便的大量使用, 沖積型地質(zhì)成因中上游水道對(duì)其重金屬的大量輸送, 都使得研究區(qū)耕地土壤中重金屬存在明顯的積聚趨勢(shì)。據(jù)2017年統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù), 該研究區(qū)蔬菜種植2.22萬hm2, 蔬菜產(chǎn)量50.51萬t, 近年來研究區(qū)積極推進(jìn)“放心菜” “菜籃子工程”等建設(shè), 對(duì)研究區(qū)各單元蔬菜中重金屬的污染特征進(jìn)行分析和研究, 對(duì)于控制蔬菜質(zhì)量, 確保市民生命安全, 實(shí)現(xiàn)研究區(qū)農(nóng)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有十分重要的意義。本文選擇此典型區(qū)域, 通過采集葉類、豆角類和瓜類3大類蔬菜, 研究區(qū)域蔬菜重金屬污染的暴露特征以及經(jīng)口攝取蔬菜的健康風(fēng)險(xiǎn), 以期掌握快速城市化區(qū)域蔬菜生產(chǎn)的重金屬污染特征與食用健康風(fēng)險(xiǎn), 這對(duì)提高研究區(qū)蔬菜質(zhì)量、保障人們的食品安全及促進(jìn)以人為本、綠色農(nóng)業(yè)可持續(xù)生產(chǎn)有重要意義, 為快速城市化區(qū)域的農(nóng)業(yè)實(shí)踐提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于亞熱帶季風(fēng)性氣候的珠三角地區(qū)(22°11′~23°20′N, 113°09′~113°48′E), 年平均氣溫高于20 ℃, 屬豐水地區(qū), 以沖積平原為主, 低山丘陵臺(tái)地錯(cuò)落其間的水鄉(xiāng)地形地貌, 種植的糧食作物以水稻()為主, 經(jīng)濟(jì)作物以蔬菜、水果、花卉苗木為主。當(dāng)?shù)厣婕爸亟饘倨髽I(yè)的歷史排放, 復(fù)合肥的大量使用以及地質(zhì)形成過程均不同程度影響研究區(qū)的重金屬累積, 耕地土壤中重金屬存在明顯的積聚趨勢(shì)。

1.2 樣品采集與檢測(cè)

本研究的點(diǎn)位布設(shè)遵循“空間均勻”和“局部加密”的原則, 樣本由從群體中隨機(jī)產(chǎn)生的個(gè)體組成。點(diǎn)位布設(shè)用棋盤式布點(diǎn)法并根據(jù)所調(diào)查的北部重點(diǎn)污染區(qū)域加密布點(diǎn), 在采樣過程中根據(jù)實(shí)際菜地位置做出調(diào)整, 確保采樣位置和樣品具有代表性。2018年5月在研究區(qū)露地蔬菜種植區(qū)隨機(jī)采集3大類18個(gè)品種的蔬菜樣品共76個(gè), 每個(gè)點(diǎn)位保證采齊3大類蔬菜, 主要采集可食性部分, 采集后裝入干凈自封袋, 整個(gè)采集過程沒有與金屬工具接觸。采集蔬菜時(shí), 對(duì)蔬菜種植情況和周圍環(huán)境作詳細(xì)記錄, 并在15個(gè)蔬菜點(diǎn)位分別采集0~20 cm表層土壤樣品, 本研究采樣點(diǎn)蔬菜種類與采樣點(diǎn)分布見圖1、表1。

圖1 蔬菜和土壤采樣點(diǎn)分布示意圖

將所采集蔬菜樣品先以自來水沖洗干凈去除表面雜質(zhì), 用超純水沖洗3次后用濾紙吸干表面多余水分, 切成小塊放入烘箱105 ℃殺青45 min, 60 ℃烘干[17], 最后用瑪瑙球磨機(jī)將烘干的蔬菜樣品研磨成粉末, 裝入干凈塑料自封袋待測(cè), 檢測(cè)的目標(biāo)重金屬為Pb、Cd、Cr、As、Ni、Cu、Zn、Hg。

檢測(cè)時(shí), 稱取蔬菜樣品0.5 g, 加硝酸、高氯酸混合酸(2∶1)在150 ℃電熱板上消煮至冒黑煙, 且體積小于3 mL, 再次加4 mL硝酸, 繼續(xù)加熱至近干, 最后加2 mL鹽酸加蓋加熱至結(jié)晶狀, 室溫下冷卻后利用0.5%硝酸定容, 通過電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測(cè)定。樣品中Hg含量的測(cè)定參照USEPA 7473采用冷原子吸收測(cè)汞儀(DMA-80)測(cè)定, 分析過程以國家生物成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 10048(GSB-26芹菜)進(jìn)行分析質(zhì)量控制, 質(zhì)控和樣品回收率均為75%~120%, 結(jié)果符合質(zhì)量控制國家標(biāo)準(zhǔn)。

土壤樣品放置于風(fēng)干盤中, 攤成2~3 cm的薄層自然風(fēng)干。在磨樣室將風(fēng)干的樣品倒在研缽內(nèi)壓碎, 揀出雜質(zhì), 混勻, 并用四分法取壓碎樣, 過2 mm尼龍篩。過篩后樣品全部置無色聚乙烯薄膜上, 并充分?jǐn)嚢杌靹? 再采用四分法取其兩份, 一份交樣品庫存放, 另一份樣品用于細(xì)磨。用于細(xì)磨的樣品, 用球磨儀磨后全部過孔徑0.15 mm(100目)篩, 混勻后備用。研磨混勻后的樣品裝于塑封無色聚乙烯塑料袋內(nèi), 并做好土壤標(biāo)簽。

土壤樣品中Pb、Cd、Cr、As、Ni、Cu、Zn含量的測(cè)定中參照國家標(biāo)準(zhǔn)(HJ803—2016)王水提取-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對(duì)土壤進(jìn)行前處理, 通過電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測(cè)定。土壤樣品中Hg含量的測(cè)定參照USEPA 7473采用冷原子吸收測(cè)汞儀(DMA-80)測(cè)定。土壤樣品5個(gè)編一組, 選取2個(gè)平行樣, 2個(gè)全程序空白樣品和2個(gè)平行質(zhì)控樣,雙平行樣測(cè)定結(jié)果的誤差均在土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范(HJ/T166—2004)允許誤差范圍內(nèi), 空白樣品與土壤樣品采用相同的預(yù)處理方法進(jìn)行制備與測(cè)定, 保證每組樣品2個(gè)空白樣, 其測(cè)定結(jié)果均低于測(cè)定下限。質(zhì)控樣品回收率均處于70%~125%, 檢測(cè)過程中所使用的內(nèi)標(biāo)物質(zhì)Ge的響應(yīng)值介于70%~130%滿足要求。檢測(cè)全過程保證每5個(gè)樣品回測(cè)標(biāo)準(zhǔn)曲線中間濃度, 滿足測(cè)定結(jié)果濃度在標(biāo)準(zhǔn)濃度的90%~110%范圍內(nèi)。

表1 采集蔬菜品種與樣本數(shù)

1.3 重金屬污染評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)與方法

1.3.1 蔬菜重金屬評(píng)價(jià)限量標(biāo)準(zhǔn)

本研究蔬菜中Cr、As、Cd、Pb的臨界值以GB 2762—2017《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》的相關(guān)限量標(biāo)準(zhǔn)作為參照, Ni的臨界值以USEPA規(guī)定的Ni攝入?yún)⒖紕┝?)為0.02 mg?kg-1?d-1為參考, 成人體重以60 kg估算, 假設(shè)人群Ni的攝入都來源于蔬菜, 推算Ni超標(biāo)臨界值為0.75 mg·kg-1作為Ni評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。另外, 研究區(qū)蔬菜樣品Hg未檢出, 衛(wèi)生部和國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)于2011年廢止GB13106—1991《食品中鋅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》、GB15199—1994《食品中銅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》, 不再將Cu、Zn作為污染物指標(biāo), 因此本研究僅對(duì)Cr、Ni、As、Cd、Pb 5種重金屬進(jìn)行分析。

1.3.2 單項(xiàng)污染指數(shù)法

單項(xiàng)污染指數(shù)是一種評(píng)價(jià)污染程度的無量綱指數(shù), 可以反映超標(biāo)倍數(shù)和污染程度, 本研究采用單項(xiàng)污染指數(shù)法對(duì)蔬菜重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)。計(jì)算公式如下:

式中:P為單項(xiàng)污染指數(shù),C為蔬菜中重金屬實(shí)測(cè)濃度(mg·kg-1),S為蔬菜中重金屬含量的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值或參考值(mg·kg-1)。P≤1, 表示無污染; 1<P≤2, 表示輕度污染; 2<P≤3, 表示中度污染; 3<P, 表示重度污染, 且P越大受到污染越嚴(yán)重。

1.3.3 內(nèi)梅羅污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅污染指數(shù)法是一種評(píng)價(jià)綜合污染水平的方法, 本研究采用該方法評(píng)價(jià)采樣點(diǎn)蔬菜樣品重金屬綜合污染水平。計(jì)算公式如下:

P=C/S(3)

式中:綜為內(nèi)梅羅綜合指數(shù);為蔬菜單因子污染指數(shù)的平均值;為蔬菜單因子污染指數(shù)的最大值;P為蔬菜中重金屬污染物單因子污染指數(shù), 該指數(shù)反映某一重金屬污染物超標(biāo)倍數(shù);C為蔬菜中重金屬污染物含量(mg·kg-1);S為重金屬污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。陳志良等[18]根據(jù)《綠色食品產(chǎn)地環(huán)境質(zhì)量狀況評(píng)價(jià)綱要(試行)》(1994年)中土壤污染等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)制定蔬菜質(zhì)量分級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 見表2。

表2 蔬菜質(zhì)量分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

1.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法與指標(biāo)

由于蔬菜中Cd、Pb、Hg、As、Ni 5種重金屬主要通過攝食在人體中積累, 產(chǎn)生慢性的致癌或非致癌風(fēng)險(xiǎn), 本研究為了解研究區(qū)居民通過食用蔬菜而帶來的健康風(fēng)險(xiǎn), 采用危害商法對(duì)該研究區(qū)3大類蔬菜作物的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià), 分別評(píng)估針對(duì)兒童和成人攝入蔬菜[19]的健康風(fēng)險(xiǎn)。單一重金屬的目標(biāo)危害商數(shù)(THQ)和綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)的計(jì)算公式[2-3]分別如下:

式中各指標(biāo)物理意義及參考值如表3所示。

2 結(jié)果與分析

2.1 蔬菜重金屬累積水平

研究區(qū)3大類蔬菜中Cr、Pb、Ni、As、Cd 5種重金屬的累積水平和食品中5種重金屬限量標(biāo)準(zhǔn)[20]見表3。總體而言, 研究區(qū)蔬菜重金屬含量相對(duì)較低, Cr的累積量中值和均值按照大小排序均為豆角類>葉菜類>瓜類, 但均未超過限量標(biāo)準(zhǔn)。Pb的累積量中值和均值按照大小排序均為豆角類=葉菜類>瓜類, 只有瓜類未超過限量標(biāo)準(zhǔn)。Ni的累積量中值和均值大小排序均為豆角類>葉菜類>瓜類, 豆角類中Ni的累積量中值和均值都高于1994年全國食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)分委會(huì)評(píng)審?fù)ㄟ^的內(nèi)控標(biāo)準(zhǔn)0.3 mg·kg-1, 均值高于根據(jù)RD推算的0.75 mg·kg-1, 葉菜類和瓜類未超過限量標(biāo)準(zhǔn), 豆角類中Ni的風(fēng)險(xiǎn)值得進(jìn)一步關(guān)注。As的累積量中值和均值按照大小排序均為葉菜類>豆角類>瓜類, 3類蔬菜均未超過限量標(biāo)準(zhǔn)。Cd的累積量中值和均值按照大小排序?yàn)槿~菜類>瓜類=豆角類, 均未超過限量標(biāo)準(zhǔn)。由表4可知, 蔬菜中Ni、Cr濃度值相對(duì)最高, Cd、As、Pb濃度值相對(duì)較少, 葉菜類As、Cd濃度高于另外兩類蔬菜, 豆角類中Ni濃度高于另外兩類蔬菜。陳同斌等[4]對(duì)北京地區(qū)的蔬菜研究也證明云架豆類Ni富集系數(shù)較高, 且裸露地蔬菜中Ni含量顯著高于設(shè)施蔬菜?？梢? 不同種類蔬菜對(duì)重金屬的富集有明顯差異, 且本研究蔬菜樣品均采自裸露地, 是造成各類蔬菜中Ni累積量較高的重要因素。

表3 人體健康風(fēng)險(xiǎn)模型參數(shù)取值[21]

表4 研究區(qū)蔬菜中重金屬的累積量統(tǒng)計(jì)

2.2 土壤重金屬含量與蔬菜中重金屬富集

根據(jù)15個(gè)點(diǎn)位土壤重金屬含量的統(tǒng)計(jì)結(jié)果發(fā)現(xiàn), 5種重金屬的含量除個(gè)別點(diǎn)位, 基本都超過研究區(qū)土壤背景值, 研究區(qū)土壤的pH處于偏酸性水平, Cr、Ni、As、Cd、Pb含量均值分別為49.57 mg·kg-1、32.13 mg·kg-1、16.96 mg·kg-1、0.50 mg·kg-1、45.89 mg·kg-1, 研究區(qū)土壤背景值為50.50 mg·kg-1、14.40 mg·kg-1、8.90 mg·kg-1、0.06 mg·kg-1、36.00 mg·kg-1。對(duì)照GB15618—2018 《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》[22]中篩選值, Cd有13個(gè)點(diǎn)位超標(biāo), Pb有1個(gè)點(diǎn)位超標(biāo), 其余重金屬均未超過篩選值。土壤中就單個(gè)重金屬超標(biāo)情況來看, Cd的超標(biāo)最顯著, 其余重金屬在土壤中污染程度較低。

從圖2中不同采樣點(diǎn)蔬菜與土壤中重金屬含量可以看出, 蔬菜中5種重金屬總量與土壤中5種重金屬含量具有相似的規(guī)律, 蔬菜中Ni含量最高, 多數(shù)點(diǎn)位的豆角類中Ni含量顯著高于其他兩類蔬菜, 土壤中Cd含量較低, 但蔬菜中Cd含量顯著增多,尤其葉菜類Cd含量顯著高于其他兩類蔬菜, 因此研究區(qū)在種植蔬菜時(shí)應(yīng)考慮Ni、Cd等重金屬含量狀況, 避免選擇豆角類蔬菜中抗Ni能力較差的蔬菜品種, 以及葉菜類中抗Cd能力較弱的蔬菜品種, 這與白玉杰等[23]研究結(jié)果一致。

圖2 不同采樣點(diǎn)蔬菜與土壤重金屬含量水平

對(duì)研究區(qū)土壤與蔬菜中各種重金屬含量進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)(表5),土壤中重金屬含量與蔬菜重金屬含量間無明顯相關(guān)性, 此結(jié)果與前人的研究結(jié)果一致[24-26]。但從圖2中可以看出蔬菜與土壤中5種重金屬總量具有類似的累積趨勢(shì), 相關(guān)性較弱沒有直接的線性關(guān)系可能是與重金屬在土壤中的賦存形態(tài)、蔬菜作物的生物有效性有關(guān), 這也解釋了土壤中Cd含量較低但是蔬菜中, 尤其是葉菜類污染程度反而高的現(xiàn)象。因此, 今后對(duì)于重金屬在土壤和農(nóng)作物之間的相關(guān)關(guān)系的研究, 要考慮土壤的理化性質(zhì)、不同重金屬的化學(xué)形態(tài)以及生物吸收的有效性等內(nèi)容[27]。

蔬菜中重金屬的富集系數(shù)是指蔬菜中重金屬含量與土壤中重金屬含量的比值, 它可以大致反映蔬菜對(duì)重金屬的吸收能力。富集系數(shù)越小說明蔬菜抗土壤中重金屬污染的能力越強(qiáng)。圖3為3大類蔬菜中重金屬的富集系數(shù)?？梢钥闯? 土壤與蔬菜重金屬含量的相關(guān)程度因蔬菜種類和重金屬種類有明顯差異[28], 在5種重金屬中蔬菜對(duì)重金屬的吸收能力為Cd>Ni>Cr>As>Pb, 葉菜類對(duì)重金屬Cd的富集較多[29], 遠(yuǎn)高于豆角類和瓜類; 豆角類對(duì)重金屬Ni的富集現(xiàn)象較多, 高于葉菜類和瓜類; 其他3種重金屬的富集系數(shù)差異較小, 整體為葉菜類>豆角類>瓜類。

2.3 蔬菜中重金屬污染評(píng)價(jià)

就不同重金屬對(duì)研究區(qū)蔬菜重金屬評(píng)價(jià)結(jié)果可看出(表6): 5種重金屬超標(biāo)率排序?yàn)镹i>Cr>Cd>Pb= As。Cr單項(xiàng)污染指數(shù)最大值為1.54, 達(dá)輕度污染水平, Cr總超標(biāo)率為2.63%, 可見蔬菜Cr污染情況較輕。Ni單項(xiàng)污染指數(shù)最大值為3.36, 有8個(gè)超標(biāo)樣品, 總超標(biāo)率為10.53%, 其中輕度污染4個(gè), 中度污染3個(gè), 重度污染1個(gè), 相較于其他4種重金屬, Ni污染情況較重, 變異系數(shù)為1.35, 表明Ni含量分布具有一定的差異性。Cd單項(xiàng)污染指數(shù)最大值為1.96, 總超標(biāo)率為1.32%, 變異系數(shù)為1.17, 表明重金屬Cd含量分布具有一定的差異性。As和Pb單項(xiàng)污染指數(shù)均小于1, 無超標(biāo)情況。

表5 土壤與蔬菜中重金屬Pearson相關(guān)性分析

* 0.05水平下相關(guān)性顯著(雙尾顯著檢驗(yàn))。* mean significant correlation at the level of 0.05 according to the double-tailed significance test.

圖3 研究區(qū)土壤中重金屬向蔬菜的富集系數(shù)

就不同類蔬菜樣品的單項(xiàng)污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果可發(fā)現(xiàn)(表7), 葉菜類中僅Cd超標(biāo), 瓜類無超標(biāo)情況, 豆角類Ni和Cr有超標(biāo)現(xiàn)象, 超標(biāo)率Ni>Cr。從單項(xiàng)污染指數(shù)超標(biāo)率來看, 豆角類污染高于葉菜類高于瓜類, Ni在蔬菜中的超標(biāo)率最高, 其中豆角類污染水平高于葉菜類和瓜類。從內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)來看, 3大類蔬菜的綜合污染情況為豆角類>葉菜類>瓜類, 豆角類的綜合污染指數(shù)為2.39, 屬于中度污染, 葉菜類的綜合污染指數(shù)為1.39, 表明當(dāng)?shù)厥卟碎_始受到重金屬污染, 尚處于輕度狀態(tài), 瓜類蔬菜的綜合污染指數(shù)為0.36, 表明蔬菜安全可食用, 尚未受到重金屬污染。

另外, 對(duì)不同點(diǎn)位蔬菜中重金屬進(jìn)行內(nèi)梅羅綜合污染評(píng)價(jià)(表8)可知, 最大單因子為Ni、Cd、Cr在綜合污染指數(shù)中占比分別為80%、13%、7%。其中1個(gè)點(diǎn)位處于中度污染, 6個(gè)點(diǎn)位處于輕度污染, 其余點(diǎn)位都處于安全狀態(tài), 未受到重金屬污染。綜合蔬菜中重金屬含量、單因子污染指數(shù)以及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)等指標(biāo), 可得Ni和Cd為蔬菜中重金屬污染的特征污染物, 葉菜類和豆角類中均有超標(biāo)樣品需要引起重視。葉菜中Cd和豆角類中Ni的變異系數(shù)較顯著, 顯示出不同地區(qū)Cd污染空間分布有一定差異。Cd來源受外界干擾影響較大, 可能與當(dāng)?shù)氐碾婂僛30]工業(yè)有關(guān)[19,31]。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法在評(píng)價(jià)中一定程度上夸大了Ni的影響[23,32-33], 使其對(duì)環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)的靈敏度不夠高, 因此下一步需要對(duì)攝食蔬菜途徑所攝取的重金屬對(duì)人體健康帶來的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

表6 蔬菜重金屬單項(xiàng)污染指數(shù)(Pi)評(píng)價(jià)結(jié)果統(tǒng)計(jì)表

表7 不同蔬菜品種重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果統(tǒng)計(jì)表

表8 不同采樣點(diǎn)位蔬菜重金屬綜合污染指數(shù)

2.4 基于蔬菜攝食的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

對(duì)3大類蔬菜中5種重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果(表9)顯示, 攝食每類蔬菜對(duì)人體帶來的健康風(fēng)險(xiǎn)具有顯著差異。對(duì)單一重金屬的目標(biāo)危害商數(shù)(THQ)進(jìn)行分析, 僅兒童攝食豆角類THQ大于1, 證明研究區(qū)兒童長期食用豆角類蔬菜會(huì)對(duì)健康造成影響。從綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)的分析可知, 葉菜類和豆角類在TTHQ中貢獻(xiàn)很大, 研究區(qū)居民食用蔬菜的主要風(fēng)險(xiǎn)主要來源于葉菜類和豆角類。葉菜類Cd和Cr的健康風(fēng)險(xiǎn)占主導(dǎo)地位, 豆角類中Cr、Ni、As 在綜合健康風(fēng)險(xiǎn)中占比較大, 豆角類中Ni的風(fēng)險(xiǎn)值上升, 這與陳同斌等[4]對(duì)北京市蔬菜的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果一致, 其結(jié)果證明云架豆Ni富集系數(shù)較高, 蔬菜Ni對(duì)北京市部分人群存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。Cr在3大類蔬菜中的綜合健康風(fēng)險(xiǎn)值都較高[31], 這個(gè)結(jié)果與杜景東等[34]的研究結(jié)果一致, 蔬菜的復(fù)合健康風(fēng)險(xiǎn)主要由Cr引起。雖然As在污染評(píng)價(jià)中沒有占主導(dǎo)地位, 多數(shù)蔬菜點(diǎn)位沒有超過食品衛(wèi)生限量標(biāo)準(zhǔn), 但是As的生理毒性較大, 所以健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中As需要引起重視[35-36], 這與周雅等[2]的研究結(jié)果一致, As容易被細(xì)胞吸收導(dǎo)致中毒, 長期食用受到As污染的蔬菜存在健康風(fēng)險(xiǎn)。

目標(biāo)危害商數(shù)(THQ)和綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)

表9 蔬菜重金屬的目標(biāo)危害商數(shù)(THQ)和綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)

對(duì)不同種類蔬菜進(jìn)行分析可以看出, 研究區(qū)成人和兒童食用蔬菜的TTHQ排序均為葉菜類>豆角類>瓜類, 攝食葉菜類和豆角類會(huì)對(duì)人群的健康造成影響, 食用瓜類蔬菜尚未對(duì)健康造成威脅。從不同的攝食人群來看, 兒童因攝食蔬菜導(dǎo)致的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)高于成人[37], 這與王北洪等[38]的研究結(jié)果一致, 雖然兒童的日蔬菜攝入量低于成人, 但是兒童身體各組織器官尚未發(fā)育完全, 特別是代謝器官的功能性較弱, 這是造成兒童因攝食蔬菜導(dǎo)致更高健康風(fēng)險(xiǎn)的重要原因。

3 結(jié)論

本研究選取電鍍?nèi)究椀裙I(yè)密集的城市為研究對(duì)象, 調(diào)查了農(nóng)用地土壤和蔬菜作物中重金屬Cr、Pb、Ni、As、Cd的污染狀況, 進(jìn)行了污染和健康風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià), 結(jié)果表明:

1)菜地土壤樣品重金屬含量按照農(nóng)用地土壤風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn), Cd的超標(biāo)最顯著, 其余重金屬在土壤中污染程度較低。

2)葉菜類對(duì)Cd的富集較多, 豆角類對(duì)Ni的富集較多。單因子污染評(píng)價(jià)結(jié)果顯示, Ni在蔬菜中的超標(biāo)率最高, 豆角類污染水平高于葉菜類和瓜類。從Nemero綜合污染指數(shù)來看, 綜合污染情況為豆角類>葉菜類>瓜類, 豆角類屬于中度污染, 葉菜類開始受到重金屬污染, 目前尚處于輕度污染狀態(tài), 瓜類蔬菜安全可食用, 尚未受到重金屬污染。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明, 葉菜類和豆角類的綜合目標(biāo)危害商數(shù)(TTHQ)均大于1, 研究區(qū)居民長期食用葉菜類和豆角類會(huì)對(duì)健康造成影響。成人和兒童的綜合目標(biāo)危害商數(shù)排序均為葉菜類>豆角類>瓜類, 兒童攝食蔬菜的重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)高于成人?？傮w來說, 研究區(qū)蔬菜安全問題值得關(guān)注, 食用蔬菜對(duì)人體具有一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。

3)綜合土壤和蔬菜的重金屬污染狀況, 確定Ni和Cd為蔬菜中重金屬污染的特征污染物, 建議研究區(qū)在種植蔬菜時(shí)應(yīng)考慮Ni、Cd等重金屬含量狀況, 避免選擇豆角類蔬菜中抗Ni能力較差的蔬菜品種, 以及葉菜類中抗Cd能力較弱的蔬菜品種, 以優(yōu)化作物生產(chǎn)和存在重金屬污染土壤的利用。同時(shí)要嚴(yán)格管控當(dāng)?shù)剞r(nóng)用地的土壤質(zhì)量, 良好的土壤質(zhì)量不僅可以提高作物產(chǎn)量, 還可以保證植物、動(dòng)物和人類健康, 是實(shí)現(xiàn)綠色農(nóng)業(yè)的前提。

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Accumulation characteristics and health risks of heavy metals in vegetables in typical urbanized areas*

ZHAO Hui1,2, HE Bo1,2, MENG Jing1, ZHOU Yunqiao1,2, SHI Bin1, WANG Tieyu1,2**

(1. State Key Laboratory of Urban and Regionl Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Heavy metal pollution-related problems due to industrialization and urbanization are of great concern, and they pose severe threats and challenges to environmental quality, food safety, human health, and sustainable socioeconomic development. This study examined vegetables and soils in areas with intensive electroplating and dyeing industries. Vegetable and soil samples were collected, and single-factor pollution assessment and the Nemero comprehensive pollution index were used to evaluate the pollution levels of five heavy metals, i.e., Cd, Ni, Cr, As, and Pb, in vegetable samples. Further, the target hazard quotient method was used to assess health risk. Pollution by Cd was found in the vegetable soil in the study area. Enrichment and absorptive capacity of heavy metals in vegetable samples in the study area were in this order: Cd > Ni > Cr > As > Pb. Leafy vegetables had the highest Cd enrichment, whereas beans had the highest Ni enrichment. Single-factor pollution assessment revealed that the over-standard rate of heavy metals in the vegetable samples was in this order: Ni > Cr > Cd > Pb = As; moreover, the over-standard rates of Ni, Cr, and Cd were 10.53%, 2.63%, and 1.32%, respectively, and the content of Pb and As in the vegetable samples did not exceed the standard content. Nemero evaluation of the samples revealed that leafy vegetables had a mild level of pollution, beans had a moderate level of pollution, and melons were not contaminated by heavy metals. Health risk assessment revealed that the comprehensive target hazard quotient (TTHQ) of leafy vegetables and beans was >1 and that the long-term consumption of leafy vegetables and beans in the study area would adversely affect health. The TTHQ for adults and children was as follows: leafy vegetables > beans > melons. The health risks posed by the intake of heavy metals in food were higher for children than for adults. In general, the health risks posed by heavy metals in vegetables in the study area were within the acceptable range, but the health risks posed by Cd in leafy vegetables and Ni in beans need serious consideration.

Typical urbanized area; Vegetables; Heavy metals; Residual characteristics; Pollution assessment; Health risk

X82

2096-6237(2019)12-1892-11

10.13930/j.cnki.cjea.190199

* 國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2018YFC1800301)和國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41877509)資助

王鐵宇, 主要研究方向?yàn)槲廴旧鷳B(tài)效應(yīng)與修復(fù)。E-mail: wangty@rcees.ac.cn

趙慧, 研究方向?yàn)槲廴旧鷳B(tài)效應(yīng)與修復(fù)。E-mail: huizhao2016_st@rcees.ac.cn

2019-03-18

2019-07-09

* This study was supported by the National Key Research and Development Project of China(2018YFC1800301) and the National Natural Science Foundation of China (41877509).

, E-mail: wangty@rcees.ac.cn

Mar. 18, 2019;

Jul. 9, 2019

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