魏生海 張瑜 張曉慧 徐宏偉 韋孫昌 謝欣馨 曾梅

摘 ?????要： 低階煤的開(kāi)發(fā)利用是煤化工行業(yè)比較棘手的問(wèn)題，將低階煤應(yīng)用于水煤漿領(lǐng)域解決了其資源化利用問(wèn)題。從原煤改性、配煤、添加劑、制備工藝四個(gè)方面簡(jiǎn)要總結(jié)了低階煤制備較高濃度水煤漿的研究現(xiàn)狀，并提出深入技術(shù)革新，開(kāi)拓工業(yè)應(yīng)用是未來(lái)發(fā)展的重中之重。

關(guān) ?鍵 ?詞：低階煤;水煤漿;原煤改性;配煤;添加劑;制備工藝

中圖分類號(hào)：TQ544 ????文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A ????文章編號(hào)： 1671-0460（2019）06-1250-04

Abstract： The development and utilization of low rank coal is a thorny problem in coal chemical industry. The application of low rank coal in the field of coal water slurry solves the problem of resource utilization. In this paper， the research status of preparation of high concentration coal water slurry from low rank coal was briefly summarized from four aspects： raw coal modification， coal blending， additives and preparation process. It's pointed out that in-depth technological innovation and industrial application are the most important in future development.

Key words： Low rank coal; Coal water slurry; Raw coal modification; Coal blending; Additives; Preparation process

水煤漿的研究一直是煤氣化領(lǐng)域的熱點(diǎn)，其濃度的高低直接決定著氣化工藝能耗指標(biāo)的高低，制備高濃度水煤漿對(duì)高氣化效率、低比煤耗、低比氧耗等關(guān)鍵參數(shù)至關(guān)重要。高濃度水煤漿的制備一直是水煤漿領(lǐng)域的難題，尤其對(duì)于難成漿的煤種來(lái)說(shuō)，更是需要攻克的難點(diǎn)。

低階煤是公認(rèn)的制漿性能較差的煤種，水分和灰分含量高，氧元素含量高，可磨性差，熱值低，制備的煤漿濃度低，在氣化領(lǐng)域無(wú)法滿足應(yīng)用要求。但是從我國(guó)煤炭資源儲(chǔ)備來(lái)看，低階煤的儲(chǔ)量是非常豐富的，約占全國(guó)已探明煤炭?jī)?chǔ)量的55%以上，尤其是褐煤，分布廣泛，儲(chǔ)量達(dá)1 303億t，如何將這些劣質(zhì)煤種開(kāi)發(fā)利用實(shí)現(xiàn)其資源化利用成為研究者們探究的熱點(diǎn)。

近年來(lái)，學(xué)者們紛紛致力于低階煤制漿的研究，在優(yōu)質(zhì)煤種制漿的基礎(chǔ)上，根據(jù)高濃度水煤漿成漿要求，從原料、工藝、添加劑等方面著手，進(jìn)行一系列的探究實(shí)驗(yàn)，得到了較科學(xué)的改進(jìn)方法。本文將主要圍繞以下五個(gè)方面對(duì)低階煤制漿進(jìn)行介紹。

1 ?原煤改性對(duì)低階煤成漿性影響

從自身結(jié)構(gòu)來(lái)看，低階煤屬于芳香縮合程度低、支鏈上羧基、羥基等酸性含氧官能團(tuán)較多的煤種，同時(shí)其孔隙率大，親水性強(qiáng)，這些特征使其不具備制備高濃度料漿的要求[1]。通過(guò)外界方法改變結(jié)構(gòu)組成，降低內(nèi)在水含量、氧含量和孔隙率，是提高其成漿性能行之有效的途徑。

目前對(duì)低階煤改性研究較多的方法有水熱提質(zhì)法、微波提質(zhì)法、化學(xué)改性法。水熱提質(zhì)法是開(kāi)展研究較早的提質(zhì)方法，它主要通過(guò)高溫、高壓、水熱作用改變煤的結(jié)構(gòu)、組成及性質(zhì)，從而改善煤的成漿性能。

常鴻雁等對(duì)四種年輕煤在加壓水蒸氣下進(jìn)行了脫氧改質(zhì)研究，發(fā)現(xiàn)處理后的煤樣氧含量降低，脫除率最高達(dá)20.7%，羧基和酚羥基含氧官能團(tuán)含量也降低，最高脫除率分別達(dá)到78.5%和31.3%，同時(shí)煤樣的熱值和碳含量有所提高[2]。趙衛(wèi)東等研究了小龍?zhí)逗置汉陀《饶嵛鱽哅IP亞煙煤兩種低階煤改性后成漿性能，結(jié)果表明隨著水熱反應(yīng)終溫的升高，煤樣的煤階升高，氧含量和內(nèi)在水含量減少，煤/水界面接觸角升高，煤表面的親水性減弱，煤樣的成漿濃度大幅提升，比未改性前分別增加19.95%和24.90%[3]。

相比于水熱提質(zhì)法，微波提質(zhì)法起步較晚，在國(guó)內(nèi)的研究處于初級(jí)階段，但其快速高效性優(yōu)于水熱提質(zhì)法。近年來(lái)，學(xué)者們對(duì)它在成漿領(lǐng)域的應(yīng)用做了一些研究，比如楊虓等發(fā)現(xiàn)經(jīng)微波輻照，褐煤的孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，表面含氧官能團(tuán)減少，且在高濕環(huán)境下褐煤的復(fù)吸水分由 25. 58%下降至 21.65%[4]。任陽(yáng)光等研究了微波對(duì)褐煤結(jié)構(gòu)組成的影響，并進(jìn)行了煤樣成漿試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)微波輻照時(shí)間越長(zhǎng)，煤樣的含水率和表面含氧官能團(tuán)含量逐漸降低，比表面積先升高后逐漸降低，平均孔徑和孔體積均先降低然后再逐漸升高，且定黏濃度由原煤的 51.3%上升到微波輻照 12 min 時(shí)的 54.58%[5]。

化學(xué)改性法是另一種新興改性方法，李響等用Span40、Span60、CTAB 、0號(hào) Diesel 4 種化學(xué)物質(zhì)對(duì)神東低階煤進(jìn)行表面改性，發(fā)現(xiàn)化學(xué)物質(zhì)對(duì)煤質(zhì)改性的主要原理是在其表面形成一層膜質(zhì)結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)具有強(qiáng)大的疏水性，可以有效地阻隔與水結(jié)合，促進(jìn)與添加劑的結(jié)合能力，從而提高煤樣的成漿濃度[6]。

2 ?配煤對(duì)低階煤成漿性影響

除了原料改性外，配煤技術(shù)是從原料方面提高水煤漿濃度的另一種途徑。在低階煤制漿過(guò)程中加入成漿性較好的煤種，可以將水煤漿的濃度提高3%以上，不過(guò)不同的煤種其配煤效果存在差別，具體機(jī)理仍需進(jìn)一步研究。

李寒旭等研究了配合煤對(duì)水煤漿性能的影響，結(jié)果表明配煤可有效提升難成漿煤樣的成漿濃度，因配合煤性質(zhì)和加入比例不同，配煤后成漿性能差異比較明顯，經(jīng)進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)配煤可以有效降低高灰熔點(diǎn)煤的灰熔點(diǎn)[7]。盛明在褐煤中加入半焦研究了其成漿性能，發(fā)現(xiàn)混配后水煤漿的成漿濃度比單獨(dú)成漿提9.08%[8]。蘇倩等以靈武煤田清水營(yíng)礦煤為對(duì)象，研究了神木煤和末煤配煤后的成漿性能，結(jié)果表明清水營(yíng)煤∶神木煤∶末煤=50∶40∶10時(shí)，其成漿濃度達(dá)59.18%，比清水營(yíng)礦煤?jiǎn)为?dú)制漿濃度提高了8.27%[9]。李艷昌等進(jìn)行了六種成漿性能好的煤與難成漿神華煤的配煤實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)配煤對(duì)神華煤成漿濃度的提高效果比較明顯，配煤使得煤漿體系達(dá)到優(yōu)劣結(jié)合的狀態(tài)，且不同煤種的配煤實(shí)驗(yàn)存在差異[10]。他在另一篇文章中也驗(yàn)證了此觀點(diǎn)，將性能好的不同煤種與性能差的不同煤種分別成漿，進(jìn)行30種配煤實(shí)驗(yàn)，得到不是每一種成漿性較好的煤與成漿性較差的煤都能得到較好的效果[11]。

3 ?添加劑對(duì)低階煤成漿性影響

添加劑的選擇是低階煤制備的關(guān)鍵，是影響煤樣成漿性的一個(gè)重要因素，添加劑的加入可以有效提高煤粒表面的親水性，增強(qiáng)煤粒表面的動(dòng)電位，防止煤粒間的相互聚集，從而提高漿體的制漿濃度，改善漿體的制漿性能。

學(xué)者們對(duì)添加劑的研究比較深入，而且發(fā)現(xiàn)不同的添加劑對(duì)煤樣成漿性的影響不同，從表1可知，添加劑結(jié)構(gòu)差異明顯是造成水煤漿成漿性差別的主要原因，此外添加劑的加入不僅能提高水煤漿的濃度和穩(wěn)定性，同時(shí)還能改變水煤漿的流變特性。

4 ?制備工藝對(duì)低階煤成漿性影響

水煤漿制備技術(shù)是影響其成漿濃度的核心因素，一直以來(lái)，學(xué)者們都致力于新技術(shù)的開(kāi)發(fā)研究。目前，水煤漿制備工藝主要分三種技術(shù)：一代棒磨技術(shù)、二代分級(jí)研磨制漿技術(shù)和三代間斷粒度級(jí)配制漿技術(shù)。棒磨技術(shù)是比較傳統(tǒng)的研磨技術(shù)，該技術(shù)工藝簡(jiǎn)單、成本低，但由于制漿濃度低限制了其發(fā)展，在低階煤制漿領(lǐng)域，研究最多的技術(shù)就是分級(jí)研磨制漿技術(shù)和間斷粒度級(jí)配制漿技術(shù)。

分級(jí)研磨制漿技術(shù)與傳統(tǒng)棒磨技術(shù)不同，它由兩套研磨系統(tǒng)組成，一套為粗磨系統(tǒng)，另一套為細(xì)磨系統(tǒng)，工藝流程如圖1所示。

呂向陽(yáng)[12] 對(duì)比了自主研發(fā)MK-1添加劑和市售AYK 、AZM 添加劑對(duì)低階煤成漿性的影響。 對(duì)變質(zhì)程度較低的煤種，MK-1 添加劑效果優(yōu)于 AYK 及 AZM，水煤漿相同濃度和黏度時(shí)，MK-1 添加劑比市售 AZM 添加劑的使用量少50%，降低經(jīng)濟(jì)成本。

徐志永，等[13] 木質(zhì)素磺酸鈉、萘系、氨基、聚羧酸4種分散劑對(duì)補(bǔ)連塔低階煤水煤漿的成漿性影響。 4種分散劑單獨(dú)成漿，萘系分散劑成漿性最好，萘系與木質(zhì)素磺酸鈉1：1復(fù)配，成漿效果明顯高于分散劑單獨(dú)成漿效果。

王傳成，等[14] 石油磺酸鹽（PS）、亞甲基萘磺酸鹽復(fù)合物（MC）、木質(zhì)素磺酸鹽（LS）3種添加劑對(duì)內(nèi)蒙古薛家灣褐煤和勝利煤田褐煤成漿性的影響。 不同添加劑對(duì)煤樣最大成漿濃度不同，且2種褐煤水煤漿成漿濃度均較低，在表觀黏度為1.0 Pa·s 下最大只有 52.06%;水煤漿的表觀黏度均隨濃度的增加而增加，在低濃度時(shí)，呈現(xiàn)牛頓流體的特征，高黏度時(shí)，呈現(xiàn)假塑性流體特征。

孫美潔，等[15] 2種不同分散劑類型（萘系和木質(zhì)素系）對(duì)褐煤水煤漿穩(wěn)定性的不同影響。 兩種分散劑的結(jié)構(gòu)差異較大，萘系相比于木質(zhì)素系而言，吸附膜厚度較小，改性煤粒產(chǎn)生的空間位阻較小，故其制備的水煤漿穩(wěn)定性較差。

趙俊梅，等[16] 3種不同分散劑（氨基磺酸鹽、木質(zhì)素磺酸鈉和萘系磺酸鹽）對(duì)低階煤成漿性的作用機(jī)理。 分散劑的分子結(jié)構(gòu)對(duì)分散性能有不同的影響，分散劑支鏈越多，吸附到煤顆粒上的能力越強(qiáng)，形成的空間阻力越大，靜電斥力越強(qiáng)，煤顆粒表面的zeta電位絕對(duì)值越大，分散性能越明顯。

苗真勇，等[17] 季銨鹽類Gemini表面活性劑和十二烷基三甲基溴化銨（SAA）分散助劑與萘磺酸鈉甲醛縮合物陰離子分散劑（NSF）復(fù)配對(duì)低階煤成漿性能的影響。 Gemini助劑的增協(xié)作用比SAA更明顯，可使低階煤成漿濃度提高2%以上;助劑與NSF分散劑復(fù)配過(guò)程中，增加了煤表面的吸附位點(diǎn)，提高NSF吸附量，增加漿體的分散穩(wěn)定性。

張桂玲，等[18] 以內(nèi)蒙古1號(hào)，2號(hào)低階煤為研究對(duì)象，對(duì)比了普通制漿技術(shù)與該技術(shù)的成漿情況。 采用該技術(shù)制漿降低了煤漿的平均粒徑，提高了堆積效率，且成漿濃度比常規(guī)制漿工藝提高了4%左右。

段清兵，等[19] 以兩種新疆低階煤為原料，考察了該技術(shù)對(duì)其成漿性的影響。 與傳統(tǒng)制漿相比，采用該技術(shù)后，兩種煤漿粒度<0.075 mm 的粒級(jí)質(zhì)量分?jǐn)?shù)均提高了13%左右，成漿濃度分別提高3.14%、3.12%，且流動(dòng)性和穩(wěn)定性大大改善。

周永濤，等[20] 實(shí)驗(yàn)室中對(duì)比單磨機(jī)制漿工藝和三峰分形級(jí)配制漿工藝制取的水煤漿成漿性能，工業(yè)示范中對(duì)比投產(chǎn)后的運(yùn)行效果。 實(shí)驗(yàn)室研究：濃度提高 4.1%，且水煤漿流動(dòng)性和穩(wěn)定性顯著改善;工業(yè)運(yùn)行結(jié)果：水煤漿濃度由改造前的 61.7%提高至65.5%，比氧耗、比煤耗均降低，有效氣含量提高。

王文偉，等[21] 介紹了該技術(shù)在神華新疆化工有限公司的應(yīng)用情況。 水煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)提高3.3個(gè)百分點(diǎn)，析水率減少1.4個(gè)百分點(diǎn)，棒磨機(jī)產(chǎn)量提高 20%以上。

楊軍紅，等[22] 介紹了兗礦魯南化肥廠應(yīng)用該技術(shù)的情況。 與單棒磨機(jī)相比，水煤漿濃度從59.7%提高到61.9%，產(chǎn)量從51.8 t·h-1提高到74.2 t·h-1，且氣化指標(biāo)也得到大大改善。

間斷粒度級(jí)配制漿技術(shù)強(qiáng)調(diào)“以破代磨”，將原煤破碎與超細(xì)研磨技術(shù)有機(jī)組合，增大粗煤粉中的組分顆粒，使較細(xì)煤粉完全填充到粗顆粒間的空隙中，實(shí)現(xiàn)粗顆粒峰和細(xì)顆粒峰的完全分離，達(dá)到水煤漿粒度的高效緊密堆積，工藝流程如圖2所示，目前，該技術(shù)主要以實(shí)驗(yàn)室研究為主，未進(jìn)行工業(yè)化應(yīng)用。

杜麗偉等以褐煤和精煤為原料，采用間斷級(jí)配制漿工藝研究混配煤的成漿性能，結(jié)果表明加入40%精煤與褐煤進(jìn)行混配，在間斷級(jí)配制漿工藝下，水煤漿的成漿濃度最高達(dá)61. 24%，且漿體的流動(dòng)性和穩(wěn)定性較好[23]。陳浩以新疆寬溝煤為試驗(yàn)煤種，對(duì)比了不同工藝條件下的成漿性能，得出常規(guī)單磨機(jī)制漿工藝下，寬溝煤成漿濃度為51.6%，分級(jí)硏磨制漿工藝下，成漿濃度提高了3個(gè)百分點(diǎn)以上，間斷級(jí)配制漿工藝成漿濃度最高，提高了7個(gè)百分點(diǎn)[24]。

5 ?超聲波技術(shù)對(duì)低階煤成漿性影響

超聲波技術(shù)在醫(yī)學(xué)、軍事等領(lǐng)域應(yīng)用非常廣泛，但在水煤漿制備領(lǐng)域仍處于起步階段，國(guó)內(nèi)關(guān)于該技術(shù)的研究較少，但是從應(yīng)用前景來(lái)看，該技術(shù)還是有很大的發(fā)展空間。

超聲波技術(shù)制備水煤漿主要是通過(guò)超聲輻照從而改變漿體性質(zhì)，漿體的變化主要體現(xiàn)在煤粉級(jí)配明顯細(xì)化，表觀黏度降低，穩(wěn)定性和流變特性顯著改變等方面。郭照冰等以龐莊煤為研究對(duì)象，利用超聲技術(shù)對(duì)其成漿性進(jìn)行探究，發(fā)現(xiàn)超聲輻射有很強(qiáng)的分散作用，煤粉的粒度分布更加合理，填充效率更高，煤粉對(duì)添加劑的飽和吸附量增大，整個(gè)漿體的性能明顯提升[25]。程軍等考察了不同超聲輻射對(duì)制漿性能的影響，發(fā)現(xiàn)最佳的強(qiáng)化條件為超聲波頻率為10kHz，作用時(shí)間為1min，且漿體的平均粒徑比常規(guī)制漿要低，漿體呈現(xiàn)屈服假塑性流體[26]。

6 ?電磁場(chǎng)磁化技術(shù)對(duì)低階煤成漿性影響

電磁場(chǎng)磁化技術(shù)制漿主要通過(guò)磁化作用使制漿原料的物理化學(xué)性質(zhì)發(fā)生變化，從而改變物質(zhì)的成漿性能，不同的物質(zhì)對(duì)其磁化的磁場(chǎng)強(qiáng)度和機(jī)制不不同。

李寒旭等在0～4 000 Gs磁場(chǎng)強(qiáng)度范圍內(nèi)，考查了淮南、華亭和北宿煤的成漿情況，發(fā)現(xiàn)不同煤種磁化后制得的料漿與原煤相比，結(jié)果并不相同，而且每種煤磁化的條件也存在較大差異[27]。湯永新等對(duì)煤和水進(jìn)行磁化后制漿，發(fā)現(xiàn)煤漿的吸水率降低，穩(wěn)定性增大，通過(guò)分析可知，當(dāng)有外界磁場(chǎng)存在時(shí)，水中氧和氫之間結(jié)合鍵距離變長(zhǎng)，表面張力降低，與煤的附著力增強(qiáng)，煤粒之間的靜電力增大，所以整個(gè)體系的穩(wěn)定性變好[28]。

7 ?結(jié) 論

低階煤的開(kāi)發(fā)研究是一個(gè)漫長(zhǎng)的過(guò)程，其在水煤漿領(lǐng)域的應(yīng)用是煤化工行業(yè)的重中之重，盡管從已有研究來(lái)看，不管是實(shí)驗(yàn)室研究還是工業(yè)化應(yīng)用都取得一定的進(jìn)展，但很多方面仍需加強(qiáng)和改進(jìn)，比如深化原煤改性方法、探究新的高效添加劑、尋找新的制備工藝及促進(jìn)工業(yè)化推廣等。在當(dāng)前煤化工格局下，研究者們應(yīng)著力以市場(chǎng)需求為導(dǎo)向，真正開(kāi)展有意義的研究，解決當(dāng)前低階煤面臨的難題，推動(dòng)煤化工行業(yè)的快速發(fā)展。

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