龐華鋒，顧馬龍，李百宏

（西安科技大學(xué) 理學(xué)院，陜西 西安710054）

0 引 言

微流體芯片技術(shù)作為微納升量級的液體操控與液體檢測的新型微分析技術(shù)，具有尺寸小、樣品與反應(yīng)試劑微量化、耗時(shí)短、反應(yīng)快和易量產(chǎn)的優(yōu)勢，已被廣泛應(yīng)用于基因分析、生化樣品制備與表征、細(xì)胞分離與探測以及環(huán)境監(jiān)測等領(lǐng)域，并成為生化分析、生物醫(yī)學(xué)和流體動力學(xué)等學(xué)科交叉研究領(lǐng)域的前沿［1］。由于微量液體或液滴不同于宏觀流體流動特性，涉及的流體動力學(xué)規(guī)律豐富而又迥異于常規(guī)流體。在流動過程中，流體具有尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)和多相界面耦合效應(yīng)的特點(diǎn)，這使得芯片的驅(qū)動、操控和分檢受到諸多因素影響，如液體的潤濕性、材料表面性質(zhì)、驅(qū)動源對流體的驅(qū)動方式以及流體受控時(shí)的耦合性質(zhì)等［2］。在微流體芯片中，聲學(xué)操控是實(shí)現(xiàn)芯片級微流體操控的重要技術(shù)之一，特別是聲表面波驅(qū)動的微泵器與微混合器應(yīng)用展現(xiàn)出巨大的優(yōu)勢，具有非破壞、成本低、可控性強(qiáng)和頻率可調(diào)等特點(diǎn)?；诼暠砻娌ú倏丶夹g(shù)的微流體芯片系統(tǒng)在細(xì)胞或生物微粒的分選、分離、俘獲和收集中，可準(zhǔn)確調(diào)節(jié)細(xì)胞所在的液相環(huán)境參數(shù)，并能在單細(xì)胞水平下分析細(xì)胞間的亞細(xì)胞生物信息［3-4］，同時(shí)輔以其它分析表征技術(shù)可有效揭示細(xì)胞的生物學(xué)信息變化和演化規(guī)律，從而成為研究細(xì)胞的蛋白質(zhì)組學(xué)和基因分析的一種新的微分析技術(shù)，被應(yīng)用于各種新型多功能微流體器件集成系統(tǒng)中［5-6］。因此，聲表面波驅(qū)動的微流體控制應(yīng)用研究在受操控細(xì)胞的生化分析和新型微流體芯片實(shí)驗(yàn)室器件領(lǐng)域中具有誘人的前景。

由于聲表面波激發(fā)方式靈活多樣以及生物液體流體性質(zhì)易變，采用聲表面波驅(qū)動控制微流體研究潛力目前仍需進(jìn)一步挖掘，特別是聲表面波與微流體相互作用研究，可選擇不同模式、不同壓電基底的聲表面波作為驅(qū)動源控制流體或液體中的離子。除了單向傳播瑞利聲表面波外，還可以利用西沙瓦諧波、駐波型聲表面波、正交型聲學(xué)鑷子和聲子晶體輔助控制聲表面波等方法實(shí)現(xiàn)聲波與流體耦合作用［5-8］。如何實(shí)現(xiàn)在新型壓電器件表面用聲表面波有效驅(qū)動操控微流體仍然是一個(gè)非常重要的問題。雖然壓電單晶（如鈮酸鋰、鉭酸鋰）是比較常用的聲波驅(qū)動微流體器件的基底材料，但其易碎裂、可集成性較低等特點(diǎn)限制了進(jìn)一步微型化、集成化的發(fā)展［9-10］，而氮化鋁薄膜基底具有優(yōu)良的微加工工藝兼容性，可以較好地克服以上不足，并可靈活設(shè)計(jì)匹配的微電子集成電路用于檢測特殊生化樣品。氮化鋁聲表面波器件上激發(fā)的聲表面波耦合作用于器件表面上的微量液滴，能夠產(chǎn)生各種新奇的微流體力學(xué)現(xiàn)象，其中的機(jī)理也非常值得深入分析闡釋。

文中通過在氮化鋁薄膜聲表面波器件表面滴放不同體積微液滴，在微尺度下借助高速相機(jī)和紅外相機(jī)觀察聲表面波與雷諾數(shù)較小的流體液滴耦合作用特點(diǎn)，進(jìn)一步討論加載信號功率對聲表面波操控微液滴的影響及其可能的耦合機(jī)理；觀察并探討微液滴操控過程中的聲波加熱效應(yīng)及其變化特征。

1 微流體力學(xué)測試系統(tǒng)裝置及實(shí)驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)裝置組成如圖1所示，通過射頻信號發(fā)生器（Marconi 2024）產(chǎn)生氮化鋁薄膜聲表面波器件共振頻率對應(yīng)的正弦波信號，信號強(qiáng)弱可通過幅值調(diào)節(jié)，然后通過50歐同軸線輸送到功率放大器（Amplifier research 75A250）進(jìn)行信號強(qiáng)度放大，放大后的信后用50歐同軸線輸出加載到鋁質(zhì)載片夾具上，夾具通過同軸線安裝連接硅基氮化鋁薄膜聲表面波器件，其中氮化鋁聲表面波器件是使用文獻(xiàn)［11］中加工得到的器件。經(jīng)放大器放大后的信號功率用交流功率計(jì)測得。為了方便觀測微液滴在疏水性表面的力學(xué)行為，在器件表面旋涂一層厚度20納米左右的CYTOP氟涂層。去離子水液滴通過微移液器滴在叉指換能器產(chǎn)生的聲表面波通道上，液滴體積通過微移液器控制。當(dāng)用不同功率大小的信號加載到器件上時(shí)，在液滴側(cè)視角度用高速相機(jī)（Photron XLR Express）拍攝記錄微液滴流體運(yùn)動形態(tài)變化。在正對俯視角度，用紅外熱像儀（Flir T400）拍攝記錄液滴與聲表面波耦合的熱現(xiàn)象。

圖1 微流體力實(shí)驗(yàn)測試系統(tǒng)裝置Fig.1 Setup of the experimental system for the measurement of microfluidic mechanics

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖2給出射頻信號源產(chǎn)生一系列不同幅值、載頻為80.35 MHz的正弦波信號經(jīng)放大后的信號功率。擬合數(shù)據(jù)顯示，初始信號幅值x與經(jīng)系統(tǒng)放大后的信號功率y呈現(xiàn)出指數(shù)關(guān)系如下

這為隨后測試加載同頻不同功率信號產(chǎn)生不同強(qiáng)度的聲表面波提供依據(jù)。

當(dāng)射頻信號加載到器件上功率經(jīng)放大后在0.25～10 W范圍內(nèi)時(shí)，液滴在器件表面的位置不變。為了觀察液滴內(nèi)部流體的流動，在液滴內(nèi)添加混入微米級粒子，這能很好地顯示追蹤液體運(yùn)動的流場軌跡。加載0.72 W射頻共振信號時(shí)，圖3（a）展示了瑞利型聲表面波經(jīng)過固液界面耦合進(jìn)入液滴中引起液滴內(nèi)的流體運(yùn)動而形成的粒子流場軌跡，即典型的雙渦旋蝶形結(jié)構(gòu)。這種聲表面波誘導(dǎo)產(chǎn)生的微液滴內(nèi)液體流動現(xiàn)象可用不可壓縮流體的納維爾-斯托克斯方程模擬分析［12-14］。對于上述現(xiàn)象的中聲表面波與液滴的耦合作用形成的流場形態(tài)結(jié)構(gòu)，作用機(jī)理如圖3（b）所示，即在聲表面波傳播經(jīng)歷固液耦合時(shí)，進(jìn)入液滴的縱向聲波強(qiáng)度隨傳播路徑衰減，并在液滴內(nèi)形成聲輻射壓強(qiáng)梯度，從而以瑞利角（θR）產(chǎn)生聲學(xué)體力（即單位體積內(nèi)的力）使流體產(chǎn)生運(yùn)動。文中實(shí)驗(yàn)還觀察到，粒子在液滴內(nèi)運(yùn)動的速度隨加載到器件的信號功率增大而增加。

圖2 不同幅值的初始信號經(jīng)放大器放大后的信號功率Fig.2 Amplified power of the initial signals with different amplitudes

圖3 微液滴流場結(jié)構(gòu)及聲表面波與液滴的相互作用Fig.3 Streaming structure in a 5μL droplet and the interaction of the SAW with the liquid droplet

基于聲波誘導(dǎo)液體流動理論表明，外部施加于液滴內(nèi)的體力（FB）大小為

式中 ρ，α1，A，ω和ki分別為微流體密度、衰減因子、聲表面波振幅、角頻率和波數(shù)［15-17］。

可以看出，對于特定頻率、特定傳播方向的聲表面波，耦合到液體產(chǎn)生的體力隨聲表面波的強(qiáng)度增大而增大，而加載到器件的功率越大，聲表面波的強(qiáng)度越大。最近理論表明，液滴內(nèi)流體流動單位體積上的聲波誘導(dǎo)產(chǎn)生的力越大，雷諾數(shù)就越大，液滴內(nèi)的聲輻射誘導(dǎo)的流動就越顯著［15］，這與文中實(shí)驗(yàn)觀察的結(jié)果一致。

圖4 不同體積的微液滴輸運(yùn)速率與器件加載功率變化關(guān)系Fig.4 Relation of the pumping speed of the droplets with different volumes and the input power

當(dāng)從10 W調(diào)高加載的信號功率到31.2 W時(shí)，液滴開始移動。不同體積的液滴在相同功率20 W條件下驅(qū)動時(shí)，觀察到8 ms時(shí)間內(nèi)不同體積的液滴在疏水性基底表面上運(yùn)動的形態(tài)如圖4（a）所示。當(dāng)聲表面波耦合到液滴內(nèi)時(shí)，具有對稱性接觸角的半圓形液滴變形為非對稱接觸角的桃尖狀液滴，液滴在表面的運(yùn)動狀態(tài)包括整體的滑動和液滴的滾動。當(dāng)增大加載功率時(shí)，液滴在疏水表面上的運(yùn)動速率線性增大，但與文獻(xiàn)報(bào)導(dǎo)的指數(shù)變化關(guān)系不同［18-19］，如圖4（b）所示。在相同功率作用情況下，液滴輸運(yùn)速率隨體積增大到5μL時(shí)逐漸增大到最大值，然后體積繼續(xù)增大時(shí)輸運(yùn)速率卻減小。實(shí)驗(yàn)中1，2，5，10和15μL液滴在疏水表面的直徑分別為1.0，1.6，2.1，3.0和3.5 mm，均小于叉指換能器的孔徑4.9 mm.隨著液滴體積/面積比的增大，在固液界面的液體粘滯性顯著影響了聲表面波耦合進(jìn)入液滴的效率。

為了進(jìn)一步分析上述現(xiàn)象，利用運(yùn)動中液滴的變形狀態(tài)參量如液滴半徑R，不對稱接觸角（包括前進(jìn)接觸角θa和后退接觸角θr）以及氣液表面張力（γ）可計(jì)算滑動過程中液滴受到的驅(qū)動力（FD）大小

式中 γ在實(shí)驗(yàn)室室溫下為7.29×10-2N/m［20-21］。在固定加載20 W功率條件下，不同體積的運(yùn)動液滴受到的驅(qū)動力計(jì)算分別為0.011 mN（1 μL），0.022 mN（2μL），0.024 mN（5μL），0.021 mN（10μL）和0.022 mN（15μL）。

可看出作用于液滴的驅(qū)動力不是簡單正比線性關(guān)系，而是隨液滴體積增大存在最大值為0.024 mN（5μL）。雖然增大固液接觸面積會使液滴內(nèi)耦合的體力增大，但同時(shí)液滴增大會使質(zhì)量變大，液滴受到的粘滯阻力也增大，這導(dǎo)致驅(qū)動力作用到液滴產(chǎn)生的水平運(yùn)動的加速度和速度并非同比增大。輸運(yùn)速率是要受到加載功率、液滴尺寸、液體粘滯性、聲波性質(zhì)和器件表面波潤濕性影響，然而目前理論只能給出特定實(shí)驗(yàn)條件下的定性分析，定量的理論分析還需考慮更多的影響因素，如聲波耦合引起的溫度變化和微小頻移等［22-24］，這無疑增加了理論數(shù)值模擬的復(fù)雜程度和計(jì)算難度。

當(dāng)加載功率達(dá)到60 W時(shí)，高速相機(jī)觀察到液滴的噴射現(xiàn)象動力學(xué)過程如圖（5）所示。當(dāng)聲表面波耦合進(jìn)入液滴時(shí)，液滴的半球狀表面急劇變形為彎曲的圓錐狀；當(dāng)聲表面波的能量和動量繼續(xù)傳遞進(jìn)入液滴后，微流體變化為傾斜的流體柱，與水平面的夾角約為75°，然后由于固液界面減小使耦合進(jìn)入液滴的能量和動量變少，夾角在重力、表面張力作用下減小。進(jìn)而可以看到整個(gè)液滴被從器件表面彈射出去，整個(gè)液滴做斜拋運(yùn)動，最后液滴又重新落到器件表面。當(dāng)聲表面波耦合進(jìn)入液滴時(shí)，聲波在界面衍射的瑞利角可用θR=sin-1（Vwater/VAIN）計(jì)算，對于水和氮化鋁，Vwater和VAlN分別為1 495，5 607 m/s［21，25］，由此可確定瑞利角為15.5°，瑞利角的余角與測到的液滴噴射夾角相符。

聲表面波的振動能量耦合進(jìn)入液滴內(nèi)后，一部分轉(zhuǎn)換為流體的動能，另外部分由于耗散作用會轉(zhuǎn)化為熱能使液滴的溫度升高。在0.72 W功率條件下，圖6（a）給出了在紅外熱像儀檢測下壓電薄膜表面上的液滴內(nèi)溫度實(shí)時(shí)變化狀態(tài)，在1 min內(nèi)液滴溫度從22.7℃升高并穩(wěn)定在26.4℃；插圖展示了0.72 W功率信號加載到叉指換能器后，激發(fā)的聲表面波在其傳播過程中器件表面熱量分布，液滴與液滴周圍薄膜表面溫度的灰度顯示器件表面絕大部分的熱量集中在液滴內(nèi)，表明聲表面波經(jīng)液滴折射后的縱向聲波振動能量耗散在液滴中，使液滴不斷加熱溫度迅速升高，當(dāng)在液滴內(nèi)的熱量產(chǎn)生和散失達(dá)到平衡時(shí)，液滴的溫度就會穩(wěn)定在特定值；而經(jīng)過液滴后聲表面波傳播引起的基底表面溫度相對較低，熱量分布相對較少，這主要是由聲波振動能量在氮化鋁薄膜中的缺陷、氮化鋁薄膜與硅基底界面耗散產(chǎn)生的。

圖5 體積5μL的液滴在60 W的加載功率下聲表面波驅(qū)動產(chǎn)生的噴射現(xiàn)象高速動態(tài)過程Fig.5 High-speed jetting images of the 5μL droplet driven by the Rayleigh mode SAW（from left to right）at a large power of 60 W using the AlN/Si SAW device

圖6 微液滴內(nèi)聲波加熱效應(yīng)及溫度增量隨加載功率改變Fig.6 Heating effect of the SAW in the liquid droplet and the temperature variations changing with the applied power

在液滴的溫度升高過程中，熱量的來源究竟是液滴內(nèi)的聲波能量因克服流體粘滯阻力做功的貢獻(xiàn)占主導(dǎo)，還是因聲表面波在壓電薄膜內(nèi)傳播時(shí)產(chǎn)生的熱量傳遞給液滴的多一些呢？圖6（b）給出了隨著加載功率增大且未放置液滴時(shí)壓電薄膜表面溫度增量和相同位置滴加體積固定的液滴時(shí)液滴溫度增量變化對比情況。未滴放液滴時(shí)，較小加載功率作用下，器件表面熱效應(yīng)很微弱，但隨著加載功率10 W以上時(shí)而薄膜表面的溫度增大程度相對比較顯著。當(dāng)?shù)畏乓旱魏螅旱螠囟仍隽砍收染€性增大趨勢，但在較高功率時(shí)偏離正比關(guān)系。表明在隨著加載功率增大時(shí)，能量除了在液滴內(nèi)耗散變?yōu)闊崃客?，在壓電薄膜和硅基底?nèi)的能量散失程度也不斷增大，因而達(dá)到平衡時(shí)的液滴內(nèi)溫度增量偏離正比關(guān)系。同時(shí)結(jié)果還顯示，在20 W較大功率作用時(shí)，器件表面溫度增大13.5℃，而放置液滴后液滴溫度增量達(dá)到40.5℃，即相同加載功率條件下器件表面溫度升高幅度要比在液滴內(nèi)的溫度升高幅度相比小得多，說明液滴具有將聲表面波能量局域在特定液體空間的作用。雖然壓電薄膜和硅基底內(nèi)傳播產(chǎn)生的熱量分布在整個(gè)壓電薄膜表面［26］，但在傳播路徑上滴加液滴后，聲表面波的大部分能量因經(jīng)固液界面耦合進(jìn)入液滴內(nèi)，這使得聲表面波在固體內(nèi)繼續(xù)傳播的能量顯著衰減，薄膜表面因聲波振動耗散對液滴加熱的貢獻(xiàn)相對較弱，而在液滴內(nèi)縱向聲波克服流體粘滯力則迅速形成大量熱量使液滴溫度顯著升高。在生物微芯片聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)方面，常需要控制溫度從95降到50℃，然后依次升高到70℃后直至95℃；而根據(jù)氮化鋁基聲表面波器件產(chǎn)生的聲波對液滴加熱特征，只要合適控制加載功率即可達(dá)到上述控溫條件，因此利用該類型器件激發(fā)聲表面波加熱微液滴對實(shí)現(xiàn)聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)具有重要的應(yīng)用發(fā)展?jié)摿Γ?6-30］。

3 結(jié) 論

在氮化鋁基壓電器件表面用聲表面波實(shí)現(xiàn)了有效操控微升量級流體，并進(jìn)一步了分析加載功率和微液滴體積2個(gè)影響因素。

1）在較低加載功率條件下觀察到液滴內(nèi)粒子流場軌跡呈現(xiàn)出典型穩(wěn)定的雙渦旋蝶形結(jié)構(gòu)；而加載功率繼續(xù)增大時(shí)，液滴定向輸運(yùn)過程中輸運(yùn)速率隨功率增加而增大，進(jìn)一步在較高功率下液滴出現(xiàn)了噴射現(xiàn)象，進(jìn)而從理論上討論了上述特征中的聲表面波與微液滴耦合操控機(jī)理。

2）觀察到微液滴操控過程中的聲波加熱效應(yīng)，對比分析了器件表面特定位置是否滴放液滴時(shí)，器件表面和液滴溫度變化量分別隨加載功率線性增大的特點(diǎn)，提出液滴內(nèi)熱量的來源以液滴內(nèi)的聲波因克服流體粘滯阻力做功產(chǎn)生的貢獻(xiàn)占主導(dǎo)。