張佳音　王冠華　杭家慧　徐力　靳夢晨　馬彥明　司傳領(lǐng)

摘 要：采用正交實(shí)驗(yàn)法優(yōu)化木質(zhì)素磺酸鈉（Ls?Na）接枝丙烯酸鈉（SAA）抑塵劑的制備工藝，利用傅里葉變換紅外光譜儀、掃描電子顯微鏡和熱重分析儀對(duì)接枝共聚物（Ls?Na?SAA）進(jìn)行表征，并考察了木質(zhì)素磺酸鈉接枝前后作為抑塵劑的性能差異。結(jié)果表明，木質(zhì)素磺酸鈉與丙烯酸鈉成功接枝，接枝后共聚物熱穩(wěn)定性提高。木質(zhì)素磺酸鈉接枝的最優(yōu)條件為：反應(yīng)溫度65℃、反應(yīng)時(shí)間3 h、中和度60%、引發(fā)劑過硫酸鉀質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%。與Ls?Na相比，Ls?Na?SAA的保水性基本不變;噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)2.5%Ls?Na?SAA時(shí)，沙樣的抗壓能力由37.0 kPa提高到455.6 kPa，噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)1.5%Ls?Na?SAA時(shí)，沙樣的質(zhì)量損失率由25.2%降低到3.1%。接枝共聚后Ls?Na?SAA形成網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)，在沙粒之間形成更多的黏結(jié)物，進(jìn)而提高其抗壓性及抗風(fēng)蝕性能。

關(guān)鍵詞：木質(zhì)素磺酸鈉;接枝共聚;丙烯酸鈉;抗風(fēng)蝕性能;抑塵性能

中圖分類號(hào)：TS72

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI：10.11980/j.issn.0254?508X.2019.06.007

Preparation of Lignosulfonate Sodium and Sodium Acrylate Graft

Copolymer and Its Dust Suppressant Performance

ZHANG Jiayin1 WANG Guanhua1，* HANG Jiahui1 XU Li1 JIN Mengchen1 MA Yanming2 SI Chuanling1

（1. Tianjin Key Lab of Pulp & Paper， Tianjin University of Science & Technology， Tianjin， 300457;

2. Tangshan Ruoshui Ecology & Pollution Control Technology Co.， Ltd.， Tangshan， Hebei Province， 063000）

（*E?mail： ghwang@tust.edu.cn）

Abstract：An orthogonal design was applied to optimize lignosulfonate sodium（Ls?Na） grafting copolymerization with sodium acrylate（SAA）. The lignosulfonate graft copolymer（Ls?Na?SAA） was characterized by FT?IR， SEM and TGA. The results showed that sodium acrylate was grafted onto the lignosulfonate sodium successfully and the graft copolymer exhibited enhanced thermal stability. Under the optimized grafting conditions（temperature 65℃， reaction time 3 h， neutralization degree 60% and initiator concentration 10%）， the performances of Ls?Na and Ls?Na?SAA as dust suppressants were analyzed and compared. The results indicated that the water retention capacity of Ls?Na?SAA was basically unchanged after the grafting， its compression strength increased from 37.0 kPa to 455.6 kPa when the mass fraction of spraying was 2.5% and the sand loss rate decreased from 25.2% to 3.1% when the mass fraction of spraying was 1.5%. After grafting copolymerization， Ls?Na?SAA formed a reticular cross?linking structure and more binding layers among the sand particles. These features contributed to the improved compressive strength and anti?wind erosion performance of Ls?Na?SAA.

Key words：lignosulfonate sodium; graft copolymer; sodium acrylate; anti?wind erosin performance; dust suppression performance

隨著經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和城市化進(jìn)程的加快，多地出現(xiàn)長期天氣重度污染的情況，霧霾問題日益加劇。霧霾是在靜穩(wěn)大氣下，大量顆粒性物質(zhì)持續(xù)積聚，進(jìn)而超過大氣循環(huán)能力與承載度而形成的一種空氣污染現(xiàn)象[1]。揚(yáng)塵被認(rèn)為是空氣顆粒物的主要組成部分，對(duì)空氣中總懸浮顆粒（TSP）貢獻(xiàn)率超過50%[2]。因此，揚(yáng)塵的治理對(duì)于降低空氣顆粒物含量、改善空氣質(zhì)量具有重要作用。目前國內(nèi)外的抑塵技術(shù)主要為灑水抑塵、遮蓋法抑塵、噴霧抑塵、超聲波水霧抑塵[3]和化學(xué)抑塵[4]。灑水抑塵周期短，受外界影響大，具有局限性。遮蓋法抑塵不僅增加人力物力，篷布的腐蝕還易造成二次污染[5]，而超聲波水霧抑塵成本高?；瘜W(xué)抑塵因其抑塵效果明顯，成本低等優(yōu)勢，受到了廣泛的重視[6]?；瘜W(xué)抑塵劑主要分為無機(jī)鹽類和合成高分子類，無機(jī)鹽類抑塵劑主要由吸濕性無機(jī)鹽和表面活性劑進(jìn)行復(fù)配制得，可有效提高水對(duì)粉塵的潤濕作用，達(dá)到抑塵效果，但多數(shù)表面活性劑難以自然降解，且無機(jī)鹽易造成土壤鹽堿化[7];合成高分子類抑塵劑多來自于石油化工原料，增加顆粒之間的黏結(jié)力，在沙粒表面形成一定厚度和強(qiáng)度的固結(jié)層，從而達(dá)到抑塵的作用，但來源于石油的抑塵劑難以降解，對(duì)環(huán)境造成不利影響[8]。抑塵的主要目的是解決環(huán)境問題，所以抑塵劑本身的環(huán)境友好性成為了近幾年的研究重點(diǎn)。木質(zhì)素是木質(zhì)纖維生物質(zhì)原料的三大組分之一，具有來源豐富、成本低廉、生物可降解、不易造成二次污染等優(yōu)點(diǎn)。木質(zhì)素磺酸鹽是亞硫酸鹽法制漿的副產(chǎn)品，其分子結(jié)構(gòu)中含有羥基、磺酸基等離子基團(tuán)[9]，與帶電粒子有一定的吸引力，通過捕捉、團(tuán)聚粉塵顆粒，從而達(dá)到抑塵的作用[10]。木質(zhì)素磺酸鹽雖具有較好的吸水性能，可有效潤濕塵土顆粒，但其抗壓性、抗風(fēng)蝕性較差，特別是在部分吸濕的情況下，沙土表面的結(jié)殼松散，易被破壞。本研究將木質(zhì)素磺酸鈉（Ls?Na）接枝丙烯酸鈉（SAA），在基本不改變沙樣保水性的情況下，提高其抗壓、抗風(fēng)蝕能力。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 原料及儀器

木質(zhì)素磺酸鈉（Ls?Na），由松木亞硫酸鹽法制漿廢液噴霧干燥制得;氫氧化鈉（NaOH，分析純），天津市津東天正精細(xì)化學(xué)試劑廠;過硫酸鉀（分析純），天津市大茂化學(xué)試劑廠;丙烯酸，天津福晨化學(xué)試劑廠，純度99.5%;沙子（40～80目）。

FTIR?650型傅里葉變換紅外光譜儀，天津市港東科技發(fā)展股份有限公司;JSM?IT300LV型掃描電子顯微鏡，日本JEOL電子儀器公司;STA449C型綜合熱分析儀，德國耐馳公司;DV?Ⅲ型旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)，廣州東南專業(yè)科儀公司。

1.2 木質(zhì)素磺酸鈉接枝共聚物的制備

稱取5 g的丙烯酸于100 mL燒杯中，用NaOH溶液將丙烯酸部分中和，然后加入蒸餾水至溶液總質(zhì)量為46 g，并轉(zhuǎn)移至三口燒瓶中。采用水浴鍋控制溫度，攪拌10 min后，首先加入過硫酸鉀引發(fā)劑溶液6 mL，繼續(xù)攪拌20 min后加入5 g Ls?Na和34 mL過硫酸鉀引發(fā)劑溶液。其中反應(yīng)溫度為60～75℃、反應(yīng)時(shí)間為0.5～3 h、中和度為40%～70%、過硫酸鉀質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8.75%～12.50%。達(dá)到反應(yīng)時(shí)間后取出，在反應(yīng)完的粗品中加入一定量的異丙醇，分離出沉淀物，在沉淀物中加入乙醇，除去丙烯酸鈉均聚物，得到提純后產(chǎn)品。將所得到的木質(zhì)素磺酸鈉接枝共聚物（Ls?Na?SAA）在105℃烘箱中干燥4 h后研磨備用。

1.3 結(jié)構(gòu)表征

1.3.1 紅外光譜測定

采用KBr粉末壓片法，分別對(duì)Ls?Na以及純化后的Ls?Na?SAA進(jìn)行紅外光譜分析。將樣品和KBr以1∶100 的質(zhì)量比置于瑪瑙研缽中研磨均勻，倒入壓片模具中鋪平，在10 MPa的壓力條件下壓片1 min，取出樣品薄片進(jìn)行紅外光譜掃描。采用傅里葉變換紅外光譜儀測試，測試分辨率為4 cm-1，掃描次數(shù)為32次，掃描范圍為400～4000 cm-1。

1.3.2 熱穩(wěn)定性測定

利用綜合熱重分析儀，對(duì)Ls?Na及純化后的Ls?Na?SAA進(jìn)行熱穩(wěn)定性分析。將樣品在105℃烘箱中干燥3 h，稱取適量樣品放入熱重分析儀中，從室溫升溫到600℃，升溫速度：10℃/min，氮?dú)獗Ｗo(hù)。

1.3.3 微觀形貌分析

配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的Ls?Na和Ls?Na?SAA水溶液，分別取0.2 mL Ls?Na和Ls?Na?SAA水溶液滴加于均勻鋪在導(dǎo)電膠（5 mm×5 mm）的沙子上面，50℃烘箱下干燥30 min后，通過載物臺(tái)放入掃描電子顯微鏡下觀察其微觀結(jié)構(gòu)。

1.4 性能測試

1.4.1 黏度測定

將Ls?Na?SAA固體粉末配制成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的溶液，通過旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)室溫下測定其黏度。

1.4.2 保水性能

分別配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.0%、1.5%、2.0%、2.5%的Ls?Na和Ls?Na?SAA溶液，將其及空白組（噴灑相同質(zhì)量的蒸餾水）以2 kg/m2（以溶液的質(zhì)量計(jì)）的噴灑量噴置于培養(yǎng)皿（d=140 mm）中的沙子（沙子總量150 g）上，放置在通風(fēng)開放環(huán)境下，記錄沙樣每天剩余水分的質(zhì)量，持續(xù)9天（天氣濕度分別為：20%、40%、67%、29%、21%、26%、33%、36%、55%）。 保水率（E）計(jì)算見公式（1）[11]。

E=A0A×100%（1）式中，A、Ao分別表示沙樣中總水量和每天剩余水量，g。

1.4.3 抗壓性能

分別配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%、0.5%、1.0%、1.5%、2.0%、2.5%的Ls?Na和Ls?Na?SAA溶液，將其及空白組以2 kg/m2的噴灑量對(duì)置于培養(yǎng)皿（d=140 mm）中的沙子（150 g）進(jìn)行噴灑，放入40℃烘箱中烘干后取出。在溫度為25℃、相對(duì)濕度30%的環(huán)境下平衡20 min后，通過手持推拉力計(jì)垂直按壓在沙樣固結(jié)層表面，測定其破碎時(shí)所承受的壓力。推拉力計(jì)與沙樣固結(jié)層的接觸直徑為14.00 mm，抗壓能力（P）計(jì)算見公式（2）[10]。

P=FS（2）式中，F(xiàn)表示沙樣固結(jié)層承受的壓力，N;S表示推拉力計(jì)與沙樣固結(jié)層的接觸面積，m2。

1.4.4 抗風(fēng)蝕能力

將培養(yǎng)皿（d=140 mm）裝入沙子至沙子表面與培養(yǎng)皿口持平。分別配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%、0.5%、1.0%、1.5%的Ls?Na和Ls?Na?SAA溶液，將其及空白組以2 kg/m2的噴灑量對(duì)置于培養(yǎng)皿中的沙子進(jìn)行噴灑，放入40℃烘箱中烘干后取出，在溫度為25℃、相對(duì)濕度30%的環(huán)境下平衡20 min后，于11 m/s和18 m/s的模擬自然風(fēng)下，與沙樣表面呈45°連續(xù)吹1 min。按照相同面積累積沙樣顆粒損失的質(zhì)量對(duì)沙樣總質(zhì)量的百分比計(jì)算沙子質(zhì)量損失率（D）（見公式（3）），得出抗風(fēng)蝕能力[12]。

D=C0C×100%（3）

式中，C、Co分別表示沙樣總質(zhì)量和相同面積累積沙樣顆粒損失的質(zhì)量，g。

2 結(jié)果與討論

2.1 接枝共聚反應(yīng)

選取接枝共聚反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、中和度（NaOH的摩爾質(zhì)量占完全中和丙烯酸所需NaOH摩爾質(zhì)量的百分比）和引發(fā)劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)行4因素4水平的正交實(shí)驗(yàn)（見表1），正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表2。由表2可知，各因素對(duì)制備的Ls?Na?SAA水溶液黏度影響的大小順序?yàn)椋褐泻投?gt;引發(fā)劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)>反應(yīng)溫度>反應(yīng)時(shí)間。在反應(yīng)溫度65℃、反應(yīng)時(shí)間3 h、中和度60%、引發(fā)劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%時(shí)，Ls?Na?SAA水溶液黏度最優(yōu)，為20.90 mPa·s，以下實(shí)驗(yàn)所用Ls?Na?SAA均為接技最優(yōu)條件下制備。

2.2 紅外光譜分析

圖1為Ls?Na和Ls?Na?SAA的紅外光譜分析圖。由圖1可觀察到， 3410 cm-1處是Ls?Na典型醇羥基和酚羥基的伸縮振動(dòng)吸收峰[13];1596 cm-1和1513 cm-1處為木質(zhì)素基本單元中芳香環(huán)的特征吸收峰;1045 cm-1處附近的強(qiáng)吸收峰是磺酸基中SO的特征對(duì)稱伸縮振動(dòng)吸收峰[14]。Ls?Na紅外光譜中不存在 1708 cm-1處典型的丙烯酸羰基峰，但在Ls?Na?SAA中可觀察到[15]，同時(shí)Ls?Na?SAA譜圖中出現(xiàn)了1455 cm-1和1406 cm-1兩處吸收峰，這是由于丙烯酸中羧基CO反對(duì)稱及伸縮振動(dòng)造成的[16]。該結(jié)果表明，Ls?Na成功接枝了SAA。另外Ls?Na?SAA在3300～3500 cm-1處羥基峰也明顯增強(qiáng)，可能是來自羧基中的羥基吸收[17]。

2.3 熱重分析

圖2為Ls?Na和Ls?Na?SAA的熱重分析圖。從圖2中可以看出，Ls?Na和Ls?Na?SAA的熱解分三個(gè)階段。第一階段的熱分解溫度為室溫到200℃，該階段為水蒸發(fā)階段，包括樣品中的自由水和結(jié)合水[18]。從200℃到450℃降解階段是Ls?Na和Ls?Na?SAA聚合物側(cè)鏈的斷裂[19]。大于450℃后為Ls?Na和Ls?Na?SAA熱解過程中酚類化合物的分解反應(yīng)、縮合反應(yīng)及二次裂解[20]。與Ls?Na相比，Ls?Na?SAA在220℃出現(xiàn)了一個(gè)熱分解峰，這與聚丙烯酸鏈中羧基脫水形成分子間酸酐有關(guān)[21]，該熱解峰也表明了Ls?Na成功接枝SAA。除此之外，Ls?Na改性后，在質(zhì)量損失較快的第二階段，較低溫度下（200～300℃）的降解明顯減少，表明Ls?Na?SAA的熱穩(wěn)定性得到改善。主要是因?yàn)榻又驦s?Na的相對(duì)分子質(zhì)量增加，形成復(fù)雜交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致熱穩(wěn)定性提高。

2.4 保水性能

圖3為噴灑不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)Ls?Na和Ls?Na?SAA的沙樣保水率。由圖3可以看出，空白組的沙樣保水率明顯低于噴灑Ls?Na和Ls?Na?SAA的，這主要是因?yàn)長s?Na和Ls?Na?SAA中均含有親水性基團(tuán)，具有保水性能[10]，能夠減少沙層表面水分的蒸發(fā)。隨著Ls?Na和Ls?Na?SAA水溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，沙樣保水率逐漸升高，表明抑塵劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)越高，水分蒸發(fā)得越少，保水效果越好。在保水9天的測試過程中，樣品的保水率在第2天、3天和9天明顯增加，可能是由于這幾天環(huán)境濕度的增加所致。這也表明，Ls?Na和Ls?Na?SAA除了具備保水能力，也具備一定吸濕能力。從圖3中也發(fā)現(xiàn)噴灑Ls?Na?SAA的沙樣保水率略低于噴灑Ls?Na的，這是因?yàn)橥ㄟ^Ls?Na接枝SAA后，雖然引入了羧基，但是磺酸基所占比例減少，磺酸基的保水性好于羧基，所以造成保水性能略有降低。從整體上看，Ls?Na?SAA保水率相對(duì)于Ls?Na變化并不明顯，表明接枝共聚對(duì)Ls?Na的保水性能沒有產(chǎn)生顯著影響。

2.5 抗壓性能

圖4為噴灑不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)Ls?Na和Ls?Na?SAA沙樣的抗壓強(qiáng)度。由圖4可以看出，噴灑抑塵劑的沙樣其抗壓性能均高于空白組的沙樣，且隨著Ls?Na和Ls?Na?SAA噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，沙樣的抗壓強(qiáng)度逐漸增加。當(dāng)Ls?Na?SAA的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.5%時(shí)，沙樣的抗壓強(qiáng)度達(dá)到了455.6 kPa，是Ls?Na?SAA質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%時(shí)的41倍。這是因?yàn)殡S著Ls?Na?SAA固含量的增加，高聚物在沙粒之間的結(jié)合能力提高，進(jìn)而提高固結(jié)殼的強(qiáng)度。從圖4中還可以發(fā)現(xiàn)，在相同的質(zhì)量分?jǐn)?shù)下，噴灑Ls?Na?SAA沙樣的抗壓強(qiáng)度明顯高于噴灑Ls?Na沙樣的抗壓強(qiáng)度，當(dāng)噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.5%時(shí)，噴灑Ls?Na?SAA沙樣的抗壓強(qiáng)度是Ls?Na（37.0 kPa）的12.3倍，這是因?yàn)長s?Na接枝SAA后，增大了木質(zhì)素的交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了共聚物分子間化學(xué)鍵的結(jié)合能力。隨著噴灑抑塵劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高，接枝共聚物抗壓性能的提高明顯。因此，上述結(jié)果表明SAA接枝改性能夠明顯提高共聚物L(fēng)s?Na?SAA作為抑塵劑時(shí)抗壓性能。

2.6 抗風(fēng)蝕性能

在風(fēng)速分別為11 m/s和18 m/s的空氣中，對(duì)噴灑了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)Ls?Na和Ls?Na?SAA的沙樣進(jìn)行抗風(fēng)蝕測驗(yàn)，以單位面積累積沙樣顆粒損失對(duì)總沙量的百分比來表征抑塵劑抗風(fēng)蝕性能的優(yōu)劣[22]。圖5為噴灑不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)Ls?Na和Ls?Na?SAA沙樣的抗風(fēng)蝕能力。由圖5可以看出，在11 m/s的風(fēng)速下空白組沙樣質(zhì)量損失率為95.4%，當(dāng)風(fēng)速增加到18 m/s時(shí)，沙粒質(zhì)量損失率進(jìn)一步上升。在11 m/s風(fēng)速下，噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.1% 的Ls?Na和Ls?Na?SAA的沙樣質(zhì)量損失率分別為85.2%和80.0%，與空白組相比，分別減少了10.7%和16.1%;Ls?Na和Ls?Na?SAA噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加到1.5%時(shí)，沙樣質(zhì)量損失率分別為25.2%和3.1%，與空白組相比，分別減少了73.6%和96.7%， Ls?Na與SAA接枝后沙樣質(zhì)量損失率降低了87.7%。在18 m/s風(fēng)速條件下測試數(shù)據(jù)趨勢與11 m/s相同。說明Ls?Na和Ls?Na?SAA均具有一定的抗風(fēng)蝕性，且Ls?Na?SAA的抗風(fēng)蝕性能要明顯高于Ls?Na的，這主要是因?yàn)長s?Na與SAA接枝后，增強(qiáng)以及增大了木質(zhì)素的交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，黏結(jié)沙子的能力得到提高，進(jìn)而提高抗風(fēng)蝕能力。

2.7 微觀結(jié)構(gòu)

圖6為噴灑抑塵劑沙樣表面掃描電子顯微鏡圖。由圖6可以看出，相對(duì)于空白組，噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)1.0% Ls?Na的沙粒表面出現(xiàn)黏結(jié)物質(zhì)，表明Ls?Na具有一定的結(jié)殼性。而噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)1.0% Ls?Na?SAA的沙粒之間黏結(jié)物質(zhì)增多，表明Ls?Na接枝后黏結(jié)性能提高，進(jìn)一步說明Ls?Na?SAA比Ls?Na具有更好抗壓性和抗風(fēng)蝕性。

3 結(jié) 論

本研究采用正交實(shí)驗(yàn)法優(yōu)化木質(zhì)素磺酸鈉（Ls?Na）接枝丙烯酸鈉（SAA）抑塵劑的制備工藝，并對(duì)木質(zhì)素磺酸鈉接枝共聚物（Ls?Na?SAA）性能進(jìn)行表征。

3.1 用L16（44）正交實(shí)驗(yàn)表設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案，以Ls?Na?SAA溶液黏度為指標(biāo)，得出Ls?Na?SAA的優(yōu)化工藝條件為：反應(yīng)溫度65℃，反應(yīng)時(shí)間3 h，中和度60%，引發(fā)劑過硫酸鉀質(zhì)量分?jǐn)?shù)10%，此條件下獲得的接枝共聚物溶液的黏度為20.90 mPa· s。

3.2 紅外光譜表明木質(zhì)素磺酸鹽與丙烯酸鈉成功接枝，熱重分析表明Ls?Na?SAA的熱穩(wěn)定性提高，接枝后的木質(zhì)素磺酸鈉在沙粒表面形成了更多的黏結(jié)物質(zhì)。

3.3 接枝丙烯酸鈉對(duì)木質(zhì)素磺酸鈉作為抑塵劑的性能具有顯著的影響，在沙樣保水性能基本不改變的情況下，噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)2.5%Ls?Na?SAA，沙樣抗壓性提高了11.3倍;在風(fēng)速11 m/s的條件下，噴灑質(zhì)量分?jǐn)?shù)1.5% Ls?Na?SAA，沙樣抗風(fēng)蝕性能提高了87.7%。

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