池振昊 ，王海龍 ，倪海橋 ，牛智川

（1.山東省激光偏光與信息技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 曲阜師范大學(xué) 物理系，山東 曲阜 273165；2.中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所 半導(dǎo)體超晶格國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100089）

0 引 言

近年來，以量子通信、量子測量和量子計(jì)算為代表的量子信息技術(shù)飛速發(fā)展，基于單光子態(tài)操縱實(shí)現(xiàn)量子計(jì)算、量子通信是目前量子信息技術(shù)最重要的物理實(shí)現(xiàn)方法。半導(dǎo)體量子點(diǎn)具有線寬窄、波長較大范圍可調(diào)諧、可實(shí)現(xiàn)光纖耦合傳輸、使用壽命長等優(yōu)點(diǎn)，是制備單光子源最有潛力的材料體系，被國際上廣泛研究。1.31～1.55 μm近紅外光電材料及器件研究是也成為光電器件和半導(dǎo)體材料領(lǐng)域的前沿課題[1-4]，其中In（Ga）As/GaAs材料體系由于其優(yōu)越的光電性能而被廣泛研究[5-7]，但是由于InAs和GaAs之間約7%晶格失配的限制，很難將其發(fā)光波長延伸至通訊波段（C band）。通過在 GaAs襯底上生長InGaAs組分漸變緩沖層進(jìn)而外延InAs量子點(diǎn)的方法，可以將InAs量子點(diǎn)的波長拓展至1.55μm[8-11]，這也是制備通訊波段單光子源的重要途徑。

本文中，我們利用分子束外延技術(shù)，采用 “梯度生長法”[12-14]，對量子點(diǎn)的成島參數(shù)和生長條件等外延生長過程進(jìn)行研究，并探究了漸變層中最大In組分以及InAs淀積量等因素對于量子點(diǎn)發(fā)光性能的影響。

1 材料的結(jié)構(gòu)與生長

InAs量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)的生長是采用Veeco Mod Gen 930固源分子束外延系統(tǒng)，在GaAs（100）襯底上制備。通過引入InGaAs漸變層，將In的組分從0漸變到0.5左右，再在其上面生長InAs量子點(diǎn)，以此來降低InAs量子點(diǎn)的應(yīng)力，增大量子點(diǎn)的尺寸使之實(shí)現(xiàn)1.55微米波段的發(fā)光。具體的生長結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 InGaAs組分漸變層上生長InAs量子點(diǎn)的外延結(jié)構(gòu)

首先，GaAs（100）襯底在As保護(hù)的情況下溫度升至690℃脫氧5分鐘，再升至710℃脫氧2分鐘。然后將300 nm厚的GaAs buffer緩沖層在630℃溫度下生長，之后生長20.5對的GaAs/Al0.9Ga0.1As的DBR，根據(jù)DBR的中心波長1 550 nm（4K）設(shè)計(jì)優(yōu)化后得到GaAs和Al0.9Ga0.1As層的厚度分別為116.87 nm和134.23 nm。針對20對DBR的反射譜模擬結(jié)果可得，高反帶的中心位置為1 568.5 nm，高反帶帶寬為210 nm。再將襯底降溫至575℃生長InGaAs的組分漸變層，In組分由0漸變至0.45，Ⅴ/Ⅲ比調(diào)至生長In0.45Ga0.55As時所需的15倍。固定Ga的生長速率不變，為0.6 ML/s，將In速率由0漸變至0.49 ML/s，漸變層厚度為1 080 nm，生長時間約為75分鐘。后降低In爐溫度至速率0.2 ML/s用于下一步生長220 nm厚的蓋層用于釋放應(yīng)力，進(jìn)一步拓展波長。

為研究InGaAs漸變層的不同最大In組分、有源區(qū)InAs量子點(diǎn)淀積量等不同外延結(jié)構(gòu)對InAs量子點(diǎn)形貌及其發(fā)光的影響，設(shè)計(jì)生長了不同樣品，深入研究了不同外延結(jié)構(gòu)和生長條件對有源區(qū)InAs量子點(diǎn)發(fā)光性能的影響，生長樣品的參數(shù)如表1所示。

實(shí)驗(yàn)方案中的變量控制為：將InGaAs漸變層最大的In組分分別設(shè)為0.36、0.45、0.47；設(shè)置有源區(qū)InAs量子點(diǎn)的淀積量從1.50 ML、1.65 ML、1.80 ML變化。

表1 不同樣品的生長參數(shù)

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 漸變層最大In組分對發(fā)光波長的影響

圖2給出了三個樣品的1 100～1 700 nm波段的全譜光致熒光譜，N170906、N180501、N180415三個樣品的漸變層最大In組分分別是0.36、0.45和0.47。進(jìn)行對比可得到如下規(guī)律，隨漸變層最大In組分的增加：（1）1 200 nm浸潤層發(fā)光波段的發(fā)光峰逐漸消失；（2）最大In組分0.47相較于0.36的樣品PL譜整體出現(xiàn)約30～50 nm的紅移；（3）1 550 nm波段的發(fā)光強(qiáng)度逐漸增強(qiáng)，同時其它波段的發(fā)光強(qiáng)度變?nèi)酢?/p>

上述的變化可以從InGaAs漸變層的組分與其上生長的InAs量子點(diǎn)的關(guān)系進(jìn)行分析。當(dāng)漸變層的最大In組分增加時，漸變層最上層與InAs量子點(diǎn)的失配變小，InAs量子點(diǎn)與漸變層之間的應(yīng)力變小，導(dǎo)致量子點(diǎn)的尺寸得以進(jìn)一步增加。量子點(diǎn)的發(fā)光波長是由量子點(diǎn)的尺寸決定，量子點(diǎn)的尺寸增加導(dǎo)致了光致熒光譜的紅移。因?yàn)榱孔狱c(diǎn)尺寸大的點(diǎn)變多，尺寸小的點(diǎn)變少，所以1550波段的發(fā)光強(qiáng)度得到了增強(qiáng)同時其它波段強(qiáng)度變?nèi)酢ｊP(guān)于最大In組分為0.45和0.47的兩個樣品中浸潤層波段發(fā)光的消失，與1 550 nm波段量子點(diǎn)變密、發(fā)光增強(qiáng)，導(dǎo)致載流子基本不在浸潤層高能態(tài)的發(fā)光有關(guān)。

圖2 漸變層不同最大In組分的PL譜

2.2 InAs量子點(diǎn)淀積量對量子點(diǎn)發(fā)光質(zhì)量的影響

為進(jìn)一步分析InAs量子點(diǎn)的淀積量對發(fā)光質(zhì)量的影響，選取N180428和N180501兩個樣品的光致熒光譜進(jìn)行對比，兩個樣品的InAs量子點(diǎn)的淀積量分別為1.80 ML和1.65 ML。

N180428樣品不同區(qū)域的光致熒光譜如圖3所示，量子點(diǎn)的單峰發(fā)光波長都在1 550 nm附近?？梢苑直娉鰪?qiáng)度較強(qiáng)并且線寬較小的量子點(diǎn)的發(fā)光峰。通過將波長轉(zhuǎn)換為能量，再對單個發(fā)光峰進(jìn)行洛倫茲擬合（Lorentz fitting）可以得到每個發(fā)光峰的半高寬（Full Width Half Maximum，F(xiàn)WHM）。圖3（a）中量子點(diǎn)的峰值波長位于1 547.85 nm，半高寬為686μeV。圖3（b）中量子點(diǎn)的峰值波長位于1 537.73 nm，半高寬為807 μeV，該峰可隱約看出是由兩個峰構(gòu)成的，因此其半高寬較大。

圖3 N180428樣品不同區(qū)域的量子點(diǎn)的光致熒光譜

N180501樣品不同區(qū)域的光致熒光譜如圖4所示，量子點(diǎn)發(fā)光的單峰都清晰可分辨，單峰發(fā)光波長分布在1 535～1 554 nm范圍內(nèi)，發(fā)光峰的底部包絡(luò)仍然存在但相較之前的樣品較小。該樣品中整體的線寬比較小，如圖4（b）所示半高寬達(dá)到了225 μeV。N180501樣品相較于N180428樣品中的InAs量子點(diǎn)淀積量從1.80 ML降低到了1.65 ML，單個量子點(diǎn)的發(fā)光峰線寬變小，并且發(fā)光峰的底部包絡(luò)得到了進(jìn)一步的抑制。

InAs量子點(diǎn)的成島對于InAs的淀積量非常敏感。當(dāng)InAs淀積量過大時，InAs量子點(diǎn)逐漸長大的過程中也在漸變緩沖層表面進(jìn)行遷移進(jìn)而大量成島，在表面形成大而密集的量子點(diǎn)。所以在N180428樣品的微區(qū)光致熒光譜中會存在兩個發(fā)光峰合并成一個發(fā)光峰的現(xiàn)象，進(jìn)而導(dǎo)致發(fā)光峰的線寬增加。而InAs的淀積量較為適中時，InAs量子點(diǎn)可以在漸變緩沖層的表面成島，形成較為稀疏的尺寸較大的點(diǎn)。所以在N180501的樣品中可以得到線寬較窄并且強(qiáng)度較高的量子點(diǎn)發(fā)光峰，量子點(diǎn)的發(fā)光質(zhì)量比較好。

圖4 N180501樣品不同區(qū)域的量子點(diǎn)的光致熒光譜

3 結(jié) 語

通過在GaAs基上的InGaAs組分漸變緩沖層上外延生長InAs量子點(diǎn)的方式將InAs量子點(diǎn)的發(fā)光波長拓展到了1 550 nm波段，量子點(diǎn)發(fā)光峰的線寬可達(dá)到225 μeV。研究了漸變層中最大In組分對于量子點(diǎn)發(fā)光波長的影響，實(shí)驗(yàn)表明，漸變層最上層In組分越大，與InAs量子點(diǎn)的失配越小生長尺寸越大，量子點(diǎn)的發(fā)光波長越長，光致熒光譜呈現(xiàn)整體紅移的趨勢。進(jìn)一步研究了有源區(qū)InAs淀積量對于發(fā)光質(zhì)量的影響，在漸變緩沖層上外延InAs的淀積量為1.65 ML時可以得到線寬較窄強(qiáng)度較高的單量子點(diǎn)發(fā)光峰，樣品生長質(zhì)量比較好。