耿毅德，梁衛(wèi)國，劉 劍，武鵬飛，趙 靜

(太原理工大學(xué) a. 原位改性采礦教育部重點實驗室，b.礦業(yè)工程學(xué)院，太原 030024)

油頁巖又被稱為油母頁巖，主要由大量的無機(jī)礦物質(zhì)和包含在其骨架內(nèi)部的固態(tài)有機(jī)質(zhì)干酪根等組成；干酪根在一定的溫度下發(fā)生熱解，轉(zhuǎn)化為頁巖油氣產(chǎn)物[1]。我國的油頁巖資源儲量居世界第4位，約為7 199億t，折算為頁巖油約476億t[2-3]。作為一種非常規(guī)能源，油頁巖具有廣闊的開發(fā)前景。

高溫條件下油頁巖的孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生了不可逆的改變：干酪根經(jīng)熱解后轉(zhuǎn)化為頁巖油氣排出，致使大量孔裂隙產(chǎn)生，提供了更多的滲透通道。趙靜等[4]、康志勤等[5]研究了20～600 ℃范圍內(nèi)撫順和大慶油頁巖的內(nèi)部結(jié)構(gòu)變化特征和三維逾滲規(guī)律，發(fā)現(xiàn)當(dāng)達(dá)到干酪根的熱解溫度后油頁巖的內(nèi)部孔裂隙逐漸發(fā)育，孔隙率增大，滲透能力也相應(yīng)提高。王擎等[6]利用氮氣等溫吸附法研究了燃燒過程對油頁巖半焦表面孔隙結(jié)構(gòu)特性的影響，發(fā)現(xiàn)燃燒前期表面孔隙以中微孔為主，后期以中大孔和大孔為主。TIWARI et al[7]利用顯微CT技術(shù)研究熱解前后油頁巖的孔隙結(jié)構(gòu)并利用格子玻爾茲曼模型(Lattice Boltzmann simulation)來計算滲透率，發(fā)現(xiàn)熱解后產(chǎn)生了一條較大的裂隙通道，孔隙率的高低和干酪根分布有關(guān)。韓向新等[8]利用氮氣等溫吸附實驗測量了850 ℃條件下樺甸油頁巖燃燒所得半焦的孔隙結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)油頁巖孔容和比表面積在燃燒過程中發(fā)生了先減小、后增大、再減小的一個復(fù)雜變化過程。

楊棟等[9]利用三軸滲透儀測試干餾后油頁巖的滲透率變化，結(jié)果表明，高溫高壓蒸汽作用下油頁巖產(chǎn)生大量的裂縫，滲透性提高了，滲透系數(shù)隨體積應(yīng)力和孔隙壓力呈指數(shù)規(guī)律變化?？抵厩诘萚10]利用MDS-200三軸滲透實驗臺測定干餾后油頁巖試件在三維應(yīng)力下的滲透系數(shù)，結(jié)果表明，滲透系數(shù)隨地層體積應(yīng)力的增加而衰減，隨孔隙壓力的升高而增大。YANG et al[11]使用壓汞裝置測量不同溫度下油頁巖樣品的孔徑，結(jié)果表明：隨著溫度的升高，油頁巖的總孔體積、平均孔徑和孔隙度均顯著增加；油頁巖的滲透率隨溫度升高而增加，600 ℃時的滲透率是室溫階段的近600倍。董付科等[12]利用高溫三軸滲流控制實驗臺研究了在恒定500 m原巖應(yīng)力條件下，吉木薩爾油頁巖熱解后的滲透特性演化規(guī)律，結(jié)果表明：油頁巖滲透率存在閾值溫度350～400 ℃；當(dāng)熱解溫度高于該溫度時滲透率迅速升高，而低于該溫度時滲透率緩慢增加。趙靜[13]利用高溫三軸滲透試驗系統(tǒng)研究了撫順西露天礦的油頁巖試件(Φ50 mm×100 mm，平行于層理)在不同溫度和孔隙壓力作用下的滲透規(guī)律，結(jié)果表明：在350～600 ℃溫度范圍內(nèi)，大量聚集的熱解氣和礦物釋放的水蒸氣攜帶著頁巖油從孔裂隙中滲透出來，使得滲流通道變得暢通，油頁巖試件的滲透率呈現(xiàn)增大的趨勢。

前人所述的滲透率測試方法均為傳統(tǒng)的穩(wěn)態(tài)法，且測試的油頁巖試件滲透率均為平行于層理方位的，研究結(jié)果均表明溫度對油頁巖滲透特性的影響非常顯著。但是，由于常溫下的油頁巖結(jié)構(gòu)非常致密，采用此方法既耗時也不準(zhǔn)確，另外在測試過程中沒有考慮實際埋藏地質(zhì)條件下外部地應(yīng)力的作用和垂直于層理方位的影響。

本文利用基于巖芯柱壓力脈沖衰減方法而自主研制的氣體滲透率測量儀測試不同溫度和體積應(yīng)力條件下垂直于層理方位的油頁巖的滲透率，研究溫度和體積應(yīng)力對油頁巖滲透特性的影響。

1 試驗方法

1.1 試件制備

本試驗的油頁巖試件取自撫順西露天礦。將現(xiàn)場取下的大塊油頁巖試件立即用保鮮膜包裹，運送至太原理工大學(xué)原位改性采礦教育部重點實驗室。采用巖石鉆芯機(jī)沿垂直于油頁巖層理方位鉆取直徑為50 mm的圓柱形試件3個，利用磨石機(jī)將試件加工至大約16 mm高度，再使用砂紙將試件緩慢打磨至15 mm，并保證上、下端面平行度在0.05 mm以內(nèi)。同時，沿垂直于層理方位鉆取尺寸為Φ7 mm×8 mm的油頁巖試件6個，進(jìn)行壓汞試驗。

1.2 試驗裝置

1.2.1熱解裝置

熱解試驗采用太原理工大學(xué)自行研制的WYF-I型高溫高壓熱解反應(yīng)裝置，見圖1.該裝置由高溫高壓熱解反應(yīng)釜、恒壓泵、溫度控制系統(tǒng)、氣液產(chǎn)物采集裝置、氣瓶及數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)組成。通過恒壓泵和溫度控制系統(tǒng)，該裝置可實現(xiàn)20～600 ℃、0.1～20.0 MPa的恒溫恒壓環(huán)境。反應(yīng)釜內(nèi)部尺寸為Ф65 mm×135 mm，可對小于此規(guī)格的巖石試件進(jìn)行模擬原位應(yīng)力環(huán)境的熱解試驗。

圖1 WYF-I型高溫高壓熱解反應(yīng)裝置 Fig.1 WYF-I high-temperature and high-pressure pyrolysis reaction device

1.2.2滲透率測試裝置

滲透率測試采用太原理工大學(xué)和北京永瑞達(dá)科貿(mào)有限公司聯(lián)合研制的Smart perm Ⅲ型氣體滲透率測量儀(圖2)。該裝置利用1968年由BRACE et al[14]提出的巖芯柱壓力脈沖衰減滲透率測試方法，可對滲透率范圍為9.87×10-8～9.87×10-3μm2

1-氣源；2-氣動閥；3-上游氣室；4-軸壓控制泵；5-圍壓控制泵；6-地質(zhì)環(huán)境模擬釜；7-壓差傳感器；8-下游氣室；9-壓力傳感器；10-微滲閥；11-數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)圖2 Smart perm Ⅲ型氣體滲透率測量儀 Fig.2 Smart perm Ⅲ gas permeability measurement instrument

的試件進(jìn)行滲透率測試。該裝置可分別對50 mm和25 mm兩種直徑規(guī)格試件進(jìn)行氣體滲透率測量試驗，孔隙流體壓力范圍為0.7～13.0 MPa，軸壓控制泵和圍壓控制泵可實現(xiàn)0.1～70.0 MPa的應(yīng)力加載，地質(zhì)環(huán)境模擬釜可提供20～200 ℃的溫度環(huán)境。

圖2所示為氣體滲透率測量儀的構(gòu)造示意圖。該設(shè)備的主要特點為上下游均有氣室并能夠保持恒定壓力，使得整個巖體處于較為穩(wěn)定的應(yīng)力狀態(tài)中。在滲透率測量過程中，打開試件下游的微滲閥，使得上下游氣室產(chǎn)生最高達(dá)0.25 MPa的氣體壓差；設(shè)置合理的采集壓差間隔，通過監(jiān)測氣體壓力差與時間的關(guān)系來計算巖體滲透率。滲透率具體計算公式[15]如下：

(1)

式中：K為巖體滲透率，m2；s1為衰減系數(shù)，其值為某一時刻上下游壓差與孔隙壓力的乘積與原始時刻上下游壓差與原始孔隙壓力的乘積之比的自然對數(shù)函數(shù)的斜率；μg為氣體的動力粘度，Pa·s；L為圓柱體巖芯的長度，m；fz為氣體壓縮修正系數(shù)；f1為質(zhì)量流量修正系數(shù)；A為圓柱體巖芯的橫截面面積，m2；pm為孔隙壓力，Pa；V1為上游氣室的體積，m3；V2為下游氣室的體積，m3.

1.3 試驗步驟

本文主要研究在不同的體積應(yīng)力和孔隙壓力條件下，油頁巖試件經(jīng)過不同溫度熱解后滲透率的變化規(guī)律。鑒于撫順油頁巖礦層的實際埋深為291～613 m[16]，平均埋深為445 m，滲透試驗中分別選取200 m、400 m和600 m等3個不同深度來模擬油頁巖礦藏的實際埋深，地應(yīng)力梯度按0.025 MPa/m計算。為保證滲透率測試過程中試件的密封性，每一個體積應(yīng)力條件下的最大孔隙壓力應(yīng)不大于圍壓3 MPa，孔隙壓力間隔取2 MPa.軸壓、圍壓和孔隙壓力的設(shè)置詳見表1.熱解溫度t范圍為100～600 ℃.

表1 滲透率測試的壓力設(shè)置Table 1 Pressure parameters of permeability test

具體試驗步驟如下：

1) 將加工好的油頁巖試件裝入熱解反應(yīng)釜，將試件加熱至100 ℃.保持閥門常開，使得釜內(nèi)氣體壓力維持在0.1 MPa，恒溫6 h.

2) 待試件冷卻后取出稱重，并隨機(jī)取直徑為7 mm的一個小試件進(jìn)行壓汞測試，再將3塊直徑為50 mm的試件依次在氣體滲透率測試裝置中按表1中的設(shè)置進(jìn)行不同體積應(yīng)力和孔隙壓力條件下的滲透率測試。

3) 測試完成后，將3塊大試件及其余小試件再次放入熱解反應(yīng)釜，加熱至200 ℃并恒溫6 h.重復(fù)步驟2)，直至完成100～600 ℃熱解后的所有滲透率及壓汞測試試驗。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 滲透率隨熱解溫度的變化規(guī)律

圖3為試件在不同溫度熱解后側(cè)面形態(tài)的變化。由圖3可以看出，經(jīng)不同溫度熱解后，油頁巖試件沿層理方向產(chǎn)生明顯的裂隙；且隨著熱解溫度的不斷升高，裂隙的數(shù)量明顯增多，裂隙開度也逐漸增大。

圖3 熱解后試件的側(cè)面形態(tài)變化 Fig.3 Lateral morphological changes of the samples after pyrolysis

利用美國Quantachrome公司生產(chǎn)的POREMASTER-33型壓汞儀對不同溫度熱解后的油頁巖試件進(jìn)行壓汞測試。圖4為不同溫度熱解后油頁巖的孔容變化規(guī)律。由圖4可以看出：常溫條件(20 ℃)下，油頁巖結(jié)構(gòu)較為致密，孔容僅為0.002 2 cm3/g；當(dāng)熱解溫度由100 ℃升至300 ℃時，油頁巖試件孔容由0.005 2 cm3/g增加至0.016 2 cm3/g，僅增加了約2.1倍；當(dāng)溫度由300 ℃增加至400 ℃時，油頁巖的孔容迅速增加至0.095 2 cm3/g，增加了約4.9倍；400～600 ℃，孔容隨著溫度的進(jìn)一步升高而繼續(xù)增加，600 ℃時油頁巖的孔容達(dá)到最大值，但該階段孔容的增速相對減緩。

圖4 不同溫度熱解后油頁巖的孔容變化 Fig.4 Variation of pore volume of oil shale after pyrolysis at different temperatures

圖5為不同溫度熱解后油頁巖的失重率變化規(guī)律。在20～300 ℃階段，試件失重率增加得較為緩慢，300 ℃時油頁巖失重率僅為4.12%；當(dāng)溫度由300 ℃增加至400 ℃時，失重率迅速增加至11.03%；隨著熱解溫度的升高，失重率進(jìn)一步增加，600 ℃時失重率達(dá)到20.52%.可以看出，油頁巖失重率隨熱解溫度的變化趨勢與孔容的變化趨勢是一致的。

圖5 油頁巖失重率隨熱解溫度的變化 Fig.5 Variation of weight loss rate of oil shale after pyrolysis at different temperatures

圖6為不同的體積應(yīng)力和孔隙壓力條件下，油頁巖滲透率在不同溫度熱解后的變化規(guī)律。由圖6可以看出，在一定的體積應(yīng)力和孔隙壓力條件下，油頁巖滲透率隨熱解溫度的升高呈明顯的階段性變化。根據(jù)上述失重率、孔容及滲透率的變化規(guī)律，可將熱解溫度對油頁巖的影響劃分為三個階段，具體如下：

1) 第一階段：20～300 ℃.該階段內(nèi)，溫度對油頁巖的影響主要為層間水和吸附水的受熱蒸發(fā)；但由于油頁巖中含水率較低，受熱后油頁巖失重率變化較小，由水分蒸發(fā)產(chǎn)生的新孔裂隙也較少。升溫過程中，在試件側(cè)面沿層理面出現(xiàn)了一條裂縫；但由于裂隙垂直于氣體滲透方向，且單一裂縫無法形成明顯的縫網(wǎng)結(jié)構(gòu)，該裂縫對氣體滲透率的貢獻(xiàn)十分微弱。因此，在20～300 ℃熱解反應(yīng)階段內(nèi)，試件滲透率變化十分微弱。在體積應(yīng)力σ=13 MPa條件下，經(jīng)過300 ℃熱解反應(yīng)后，試件滲透率僅由原來的0.53×10-8μm2增加至1.65×10-8μm2.在3種體積應(yīng)力條件下，在該階段內(nèi)，試件滲透率僅增加了1.54～2.11倍。

2) 第二階段：300～400 ℃.油頁巖中的干酪根開始熱解，生成的油氣產(chǎn)物隨孔隙壓力的作用而排出，試件失重率迅速增加。熱解后的干酪根在試件中形成新的孔裂隙結(jié)構(gòu)，試件孔隙率迅速增加，孔容由0.016 2 cm3/g增加至0.095 1 cm3/g，且在試件的側(cè)面可以觀察到多條開度不一的平行于層理方向的裂隙；新形成的裂隙在試件內(nèi)部相互交叉，形成復(fù)雜的縫網(wǎng)結(jié)構(gòu)，迅速增加了滲流通道，因此試件滲透率迅速增加。在體積應(yīng)力σ=26MPa的條件下，當(dāng)熱解溫度由300 ℃增加至400 ℃時，油頁巖試件滲透率由1.53×10-8μm2增加至142.50×10-8μm2.3種不同體積應(yīng)力條件下， 與300 ℃時的滲透率相比，該階段內(nèi)滲透率增加了24.3～92.4倍。

圖6 不同體積應(yīng)力σ和孔隙壓力pm下滲透率隨溫度的變化 Fig.6 Permeability variation with temperature at different volume stress σ and pore pressure pm

3) 第三階段：400～600 ℃.隨著溫度進(jìn)一步升高，油頁巖中的干酪根進(jìn)一步熱解；但由于在上一階段試件中的大部分干酪根已經(jīng)熱解，本階段試件失重率增速下降。同時，由于熱解產(chǎn)生的孔裂隙增速減緩，原有裂隙開度增加并伴有新的裂隙產(chǎn)生，試件滲透率進(jìn)一步增加，但增速減緩。在體積應(yīng)力σ=39 MPa、孔隙壓力pm=9 MPa條件下，當(dāng)熱解溫度由400 ℃增加至600 ℃時，試件滲透率由104.07×10-8μm2增加至180.62×10-8μm2，增幅僅為73.56%.在不同的應(yīng)力條件下，該階段內(nèi)滲透率僅增加了1.69～2.49倍。

2.2 滲透率隨體積應(yīng)力的變化規(guī)律

圖7為孔隙壓力為1 MPa時，不同熱解溫度條件下，油頁巖滲透率隨體積應(yīng)力的變化規(guī)律。由圖7可看出：在不同熱解溫度條件下，滲透率均隨體積應(yīng)力增大而逐漸減??；但由于熱解溫度對油頁巖孔裂隙產(chǎn)生階段性影響，滲透率隨體積應(yīng)力的變化也具有明顯的階段性。第一階段：20～300 ℃，該階段油頁巖孔隙率較低，體積應(yīng)力的增加對于孔裂隙壓縮有限，滲透率隨著體積應(yīng)力的增大而緩慢降低，滲透率降幅為3.66%～14.15%.第二階段：300～400 ℃，由于試件中生成大量裂隙，在逐漸增加的體積應(yīng)力作用下，新生成的裂隙被壓縮，滲透率明顯降低；該階段滲透率由體積應(yīng)力13 MPa下的151.52×10-8μm2降低至體積應(yīng)力39 MPa下的117.83×10-8μm2，降幅達(dá)22.23%.第三階段：400～600 ℃，隨著熱解溫度的升高，油頁巖中原有裂隙開度進(jìn)一步增大，新的裂隙還在不斷生成，體積應(yīng)力對裂隙變形影響進(jìn)一步增強(qiáng)；在體積應(yīng)力由13 MPa增加至39 MPa時，600 ℃熱解后的試件滲透率由377.61×10-8μm2降低至253.59×10-8μm2，該階段滲透率降幅增加至32.84%～41.79%.

圖7 不同熱解溫度下油頁巖滲透率隨體積應(yīng)力的變化(孔隙壓力pm=1 MPa) Fig.7 Permeability variation with the volumetric stress under different pyrolysis temperature (pm=1 MPa)

3 結(jié)論

油頁巖是一種滲透率低但對溫度異常敏感的烴源巖，注熱是對原位條件下油頁巖滲透率改性的一種有效手段。本文研究了不同熱解溫度和應(yīng)力條件下油頁巖的滲透率變化，得到以下結(jié)論：

1) 溫度對油頁巖物性影響呈階段性變化。20～300 ℃，油頁巖中層間水和吸附水開始蒸發(fā)，試件失重率和孔隙率均呈現(xiàn)微弱增加；300～400 ℃，巖體中的干酪根發(fā)生熱解，油頁巖的失重率和孔隙率迅速增加；400～600 ℃，試件中的干酪根進(jìn)一步熱解，失重率和孔隙率進(jìn)一步增加，但增速減緩。

2) 油頁巖滲透率隨熱解溫度呈現(xiàn)階段性變化。20～300 ℃，試件滲透率變化十分微弱，僅增加了1.54～3.13倍；300～400 ℃，試件滲透率迅速增加，增幅達(dá)到24.3～92.4倍；400～600 ℃，滲透率增速減緩，僅增加了1.69～2.49倍。

3) 在不同熱解溫度條件下，體積應(yīng)力對滲透率影響呈現(xiàn)出明顯的階段性。20～300 ℃，體積應(yīng)力對滲透率影響較小；300～400 ℃，體積應(yīng)力的影響明顯增加，隨體積應(yīng)力增加滲透率下降達(dá)22.23%；400～600 ℃，體積應(yīng)力對滲透率的作用進(jìn)一步增強(qiáng)，滲透率降幅增加至32.84%～41.79%.