李 奇，樊元慶，王世聯(lián)，趙允剛，常印忠，賈懷茂，劉蜀疆，張新軍

(禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室，北京 100085)

地下核試驗產(chǎn)生的中子與圍巖中的鈣發(fā)生40Ca(n，α)37Ar反應(yīng)產(chǎn)生大量37Ar，根據(jù)周圍介質(zhì)中鈣含量的不同，37Ar產(chǎn)生量約為4×1011～5×1012Bq/kt[1]。氬常溫下為氣態(tài)，空氣中含量約為0.93%，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，較容易通過巖石原有縫隙和核爆炸過程中產(chǎn)生的裂隙遷移到地表[2]，因此，37Ar是全面禁止核試驗條約(CTBT)現(xiàn)場視察(OSI)重要監(jiān)測核素之一。在OSI過程中，通過采集地表土壤中的空氣，分離濃縮得到氬樣品，在現(xiàn)場進行測量或送至指定實驗室進行測量，確定樣品中的37Ar含量。由于37Ar遷移至地表過程復(fù)雜，且隨著時間推移不斷衰變，對于封閉較好的地質(zhì)結(jié)構(gòu)，樣品中37Ar活度較低，因此，高靈敏地探測37Ar活度是地下核試驗監(jiān)測的關(guān)鍵技術(shù)之一。

37Ar半衰期為35.04 d，軌道電子俘獲(EC)衰變至37Cl基態(tài)，不發(fā)射β或γ射線，僅發(fā)射低能X射線和俄歇電子。其中，K殼層EC發(fā)射的X射線或俄歇電子能量為2.82 keV，分支比為0.902[3]，L殼層EC發(fā)射的X射線或俄歇電子能量為0.27 keV，分支比為0.089，其他殼層EC發(fā)射的X射線或俄歇電子能量更低。一般探測設(shè)備很難探測這些低能射線，通常采用內(nèi)充氣正比計數(shù)管系統(tǒng)探測K殼層EC發(fā)射的X射線和俄歇電子測量37Ar活度，為提高探測靈敏度，通常在鉛屏蔽室外裝配塑料閃爍體探測器，通過反符合降低宇宙射線本底[4-6]。美國西北太平洋國家實驗室在地下實驗室中建立了37Ar活度測量裝置[7]，進一步提高了探測靈敏度。本文將介紹作為CTBT 16個國際放射性核素實驗室和OSI指定場外分析實驗室之一的北京放射性核素實驗室建立的低本底內(nèi)充氣正比計數(shù)管(LBPC)37Ar活度測量裝置和方法。

1 測量裝置

建立的LBPC系統(tǒng)由內(nèi)充氣正比計數(shù)管、屏蔽體、塑料閃爍體探測器及相應(yīng)電子學(xué)系統(tǒng)組成。計數(shù)管置于屏蔽體內(nèi)部，長度為590.3 mm，直徑為51 mm，內(nèi)部體積為1 003.8 mL，陰極材料(管壁)為高導(dǎo)電無氧銅；屏蔽體采用分層結(jié)構(gòu)，外層為5 cm厚的普通鉛，內(nèi)層為2.5 cm厚的低本底鉛(210Pb比活度<5 Bq/kg)，內(nèi)襯2 mm厚的無氧銅和5 mm厚的有機玻璃；屏蔽體上、下各放置一100 cm×60 cm×5 cm的塑料閃爍體，每個塑料閃爍體各裝配4支光電倍增管。塑料閃爍體探測器的8支光電倍增管由8路高壓提供偏壓，輸出信號經(jīng)各自的下閾甄別后“或”邏輯相加為1個信號，經(jīng)延遲作為“反符合”信號屏蔽宇宙射線在計數(shù)管中產(chǎn)生的本底，內(nèi)充氣正比計數(shù)管由高壓電源提供偏壓，信號經(jīng)前置放大器、主放大器分為兩路，一路獲取反宇宙射線能譜，另一路獲取原始能譜。

2 樣品制備

將氧化鈣粉末用鋁箔包裹置入鋁罐中制成輻照靶，放入反應(yīng)堆堆芯輻照。輻照后的氧化鈣粉末裝入離心管中，離心管頂部用橡膠塞塞住并用蓋子蓋緊。用注射器向離心管中緩慢注入稀硝酸，待氧化鈣溶解后用注射器抽取上層氣體即得到37Ar樣品。

3 效率刻度

內(nèi)充氣正比計數(shù)管中間區(qū)域電場是均勻的，37Ar在該靈敏體積內(nèi)的探測效率可達100%，而其兩端區(qū)域由于電場畸變存在端效應(yīng)，使得探測效率下降，因此需準確刻度37Ar的探測效率。37Ar探測效率通常采用3H效率過渡[8]或通過長度補償法得到37Ar活度標準實驗刻度得到[9-10]，本文采用長度補償法準確測量37Ar活度刻度得到了37Ar探測效率，效率計算公式為：

(1)

式中：ε為LBPC對37Ar的探測效率；n為LBPC測量的37Ar的K殼層俘獲俄歇電子和X射線的凈峰計數(shù)率，s-1；C為37Ar的活度濃度，Bq/mL；V為LBPC的體積，mL；PK為K殼層EC分支比。

3.1 活度濃度測定

在制樣裝置(圖1)上，用注射器將37Ar氣體樣品注入至制樣裝置的進樣口，37Ar和工作氣體(氬甲烷)在混氣室中充分混合后，同時充入長度不同而其他結(jié)構(gòu)完全相同的長、中、短3支內(nèi)充氣正比計數(shù)管以及本文建立的LBPC中，充氣壓力為200 kPa，此時，充入這些計數(shù)管中的37Ar活度濃度相同。1次測量的37Ar能譜示于圖2，高斯擬合得到各計數(shù)管的37Ar凈峰面積。長、中、短3支計數(shù)管通過長度補償法準確測量37Ar活度濃度。

圖1 制樣裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of sample preparation device

圖2 長、中、短內(nèi)充氣正比計數(shù)管及LBPC的37Ar樣品譜Fig.2 37Ar spectra of long, medium, and short internal gas proportional counters and LBPC

長、中、短3支計數(shù)管直徑均為38 mm，端結(jié)構(gòu)相同，內(nèi)部體積分別為361.3、266.3、171.5 mL。任意兩支計數(shù)管的37Ar凈峰計數(shù)率差除以體積差(長度補償)，即可消除端效應(yīng)影響。由于計數(shù)管端結(jié)構(gòu)不可能完全一致，因此，采用長度不同的3支計數(shù)管對其計數(shù)率和體積作線性擬合，擬合得到的斜率除以37Ar K殼層EC分支比即得到37Ar活度濃度，斜率的相對標準偏差為長度補償引入的不確定度。內(nèi)充氣正比計數(shù)管測量氣體活度還存在壁效應(yīng)影響，壁效應(yīng)是充氣壓力的函數(shù)，充氣壓力越大壁效應(yīng)越小，文獻[9]研究表明充氣壓力為200 kPa時，壁效應(yīng)影響小于1%，可忽略。37Ar活度濃度測量結(jié)果列于表1(活度濃度參考時間為2017-03-08 12:00)，共進行了7組測量，測定的37Ar活度濃度為(2.21±0.02) Bq/mL(k=1)。活度濃度不確定度主要包括長度補償引入的不確定度0.5%、計數(shù)管體積不確定度0.5%、統(tǒng)計不確定度0.5%、K殼層EC分支比的不確定度0.3%。

表1 37Ar活度濃度測量結(jié)果Table 1 Measurement result of 37Ar activity concentration

3.2 探測效率測量

根據(jù)測定的37Ar活度濃度以及LBPC體積和測量的37Ar凈峰計數(shù)率(已校正至活度濃度參考時間)，由式(1)計算得到LBPC對37Ar的探測效率為0.899±0.015(k=1)，測量結(jié)果列于表2。探測效率不確定度主要包括37Ar活度濃度不確定度1%、計數(shù)管體積不確定度0.5%、統(tǒng)計不確定度0.5%、K殼層EC分支比的不確定度0.3%。

表2 37Ar探測效率測量結(jié)果Table 2 Measurement result of 37Ar detection efficiency

4 性能評估

37Ar活度A和最小可探測活度(MDA)計算公式分別為：

(2)

(3)

實驗測量了LBPC的37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜(圖3)，利用反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度列于表3。從能譜和活度測量結(jié)果看出，反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度相差僅3%，反宇宙射線能譜37Ar峰明顯突出，不確定度顯著降低。

圖3 37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜Fig.3 Anti-cosmic spectrum and original spectrum of 37Ar

表3 反宇宙射線能譜和原始能譜計算的37Ar活度Table 3 Activity of 37Ar from anti-cosmic spectrum and original spectrum

實驗獲取了LBPC本底的37Ar反宇宙射線能譜和原始能譜(圖4)，測量時間為390 000 s。相對于原始本底能譜，反宇宙射線本底能譜中37Ar峰區(qū)本底計數(shù)率降至原來的7.3%，僅0.016 s-1。測量24 h，37Ar的MDA達2.5 mBq。

5 結(jié)論

研究建立了LBPC37Ar活度測量裝置和方法。采用長度補償法測量37Ar活度準確刻度了37Ar的探測效率；采用塑料閃爍體探測器反符合屏蔽宇宙射線在計數(shù)管中產(chǎn)生的本底，37Ar峰區(qū)本底計數(shù)率降至原來的7.3%，測量24 h，37Ar的MDA達到了2.5 mBq。

圖4 37Ar反宇宙射線本底能譜和原始本底能譜Fig.4 Anti-cosmic background spectrum and original background spectrum of 37Ar