朱海生，董紅敏，欒冬梅，蒲德倫，袁 豐

（1.西南大學(xué)動(dòng)物科學(xué)學(xué)院，重慶 402460；2.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所，北京 100081；3.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)動(dòng)物科學(xué)技術(shù)學(xué)院，哈爾濱 150030）

農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)會(huì)導(dǎo)致大氣中溫室氣體（CH4、N2O、CO2）含量的增加[1]。除此之外，NH3也是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中排放的重要?dú)怏w，NH3不僅造成間接的溫室效應(yīng)，而且會(huì)導(dǎo)致土壤的酸化和水體的富營(yíng)養(yǎng)化[2]。我國(guó)每年會(huì)產(chǎn)生大約12億t的固體糞便，大約80%的固體糞便會(huì)在舍外貯存或處理，而且貯存高度大多不超過(guò)0.5 m[3]。糞便貯存過(guò)程中排放的NH3和溫室氣體已成為農(nóng)業(yè)溫室氣體的重要組成部分[4-5]。如何有效控制糞便貯存過(guò)程中氣體排放至關(guān)重要。

糞便貯存過(guò)程中的氣體排放受糞便性質(zhì)、環(huán)境溫度、貯存高度以及覆蓋等多種因素的影響[6-13]。不同的研究由于試驗(yàn)材料、環(huán)境溫度和試驗(yàn)周期的不同而結(jié)果有所差異。針對(duì)糞便貯存過(guò)程中氣體排放的影響研究大多集中在液體糞便貯存上，而對(duì)固體糞便的研究較少。從目前的研究來(lái)看，前人的研究或針對(duì)不同堆肥高度下溫室氣體排放進(jìn)行了研究[3，7-9]，或針對(duì)覆蓋對(duì)氣體排放影響進(jìn)行了研究[10-11]，而缺乏兩者相結(jié)合對(duì)糞便堆肥過(guò)程中氣體排放影響的研究。因此本研究在前期研究的基礎(chǔ)上，采用動(dòng)態(tài)箱技術(shù)，探討貯存高度和覆蓋厚度對(duì)豬糞貯存過(guò)程中NH3和溫室氣體排放及其增溫潛勢(shì)的影響，為NH3和溫室氣體減排措施的制定提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

試驗(yàn)在西南大學(xué)榮昌校區(qū)實(shí)習(xí)牧場(chǎng)進(jìn)行，試驗(yàn)用豬糞來(lái)自實(shí)習(xí)牧場(chǎng)生長(zhǎng)育肥豬舍。試驗(yàn)從2015年11月27日開(kāi)始，至2016年1月7日結(jié)束，試驗(yàn)期為42 d。

試驗(yàn)設(shè)置2種豬糞貯存高度（H），分別為20 cm和40 cm，3種覆蓋厚度（C），分別為0、10 cm和20 cm，共 6個(gè)處理，即：（1）貯存高度 20 cm，無(wú)覆蓋（H20C0）；（2）貯存高度 20 cm，覆蓋厚度 10 cm（H20C10）；（3）貯存高度 20 cm，覆蓋厚度為 20 cm（H20C20）；（4）貯存高度40 cm，無(wú)覆蓋（H40C0）；（5）貯存高度40 cm，覆蓋厚度為10 cm（H40C10）；（6）貯存高度40 cm，覆蓋厚度為20 cm（H40C20）。試驗(yàn)前，將收集的新鮮豬糞充分混合后，按照試驗(yàn)設(shè)計(jì)裝入箱內(nèi)，對(duì)于覆蓋處理組，分別按照試驗(yàn)設(shè)計(jì)在豬糞上覆蓋10 cm和20 cm厚的鋸末。堆積高度20 cm的豬糞質(zhì)量為11.99 kg；堆積高度40 cm的豬糞質(zhì)量為24.07 kg。每個(gè)處理設(shè)3個(gè)重復(fù)。

1.2 動(dòng)態(tài)箱設(shè)置及氣體測(cè)量

溫室氣體排放的監(jiān)測(cè)方法參考Dong等[3]使用的動(dòng)態(tài)箱監(jiān)測(cè)技術(shù)。動(dòng)態(tài)箱是由PVC管制成的圓筒，高為90 cm，內(nèi)徑為30.7 cm。桶內(nèi)安裝1個(gè)12 V的風(fēng)扇。進(jìn)氣口設(shè)在桶的上部中央位置處，出氣口設(shè)在桶的側(cè)面，出氣口高度略高于堆體高度。由于堆積高度和覆蓋厚度的不同，糞便上方的氣體體積從22.20 L到51.79 L不等，本試驗(yàn)通風(fēng)量設(shè)置為20次·h-1的氣體交換率，這是參考Li等[6]的研究結(jié)果，在該研究中發(fā)現(xiàn)，每小時(shí)氣體交換率為10次·h-1和20次·h-1對(duì)氣體排放沒(méi)有顯著差異。使用INNOVA 1409-24多點(diǎn)采樣儀（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）將新鮮空氣和出氣口氣體分別輸送至INNOVA 1412i多種氣體分析儀（LumaSense Technologies A/S，Ballerup，Denmark）進(jìn)行測(cè)量，該儀器對(duì)NH3、N2O、CH4和 CO2的檢測(cè)下限分別為 0.14、0.05、0.13 mg·kg-1和9.15 mg·kg-1，測(cè)試前，使用標(biāo)準(zhǔn)氣體對(duì)儀器進(jìn)行標(biāo)定（NH3：28.64 mg·kg-1；N2O：9.19 mg·kg-1；CH4：29.95 mg·kg-1；CO2：6 405.72 mg·kg-1）。每小時(shí)完成18個(gè)桶的測(cè)試循環(huán)1次，每天測(cè)試24次，測(cè)試周期為42 d。豬糞每種氣體（NH3、N2O、CH4和CO2）的排放速率由公式（1）計(jì)算得出。

式中：F為單位質(zhì)量豬糞的某種氣體排放速率，mg·kg-1·d-1；Cno為第n（n=1→24）小時(shí)出氣口的某種氣體質(zhì)量濃度，mg·m-3；Cni為第n（n=1→24）小時(shí)進(jìn)氣口某種氣體質(zhì)量濃度，mg·m-3；V為通風(fēng)量，用通風(fēng)管道的截面積乘以風(fēng)速求得，m3·h-1；W為初始糞便質(zhì)量，kg。

通過(guò)累加每天的排放速率求得整個(gè)試驗(yàn)期內(nèi)單位質(zhì)量豬糞每種氣體的累積排放量，單位為mg·kg-1或g·kg-1。

根據(jù)CH4和N2O在100年尺度上的增溫潛勢(shì)分別為CO2的28倍和265倍[12]，得出每千克豬糞CH4和N2O累積排放量的CO2當(dāng)量。此外，考慮到沉降的NH3-N會(huì)有1%轉(zhuǎn)化為N2O-N[13]，因此，先將NH3-N轉(zhuǎn)化為N2O-N，再計(jì)算出每千克豬糞總溫室氣體增溫潛勢(shì)，見(jiàn)公式（2）。

式中：ECO2eq為增溫潛勢(shì)，g·kg-1，以 CO2計(jì)；ECO2為 CO2的累積排放量，g·kg-1；ECH4為CH4的累積排放量，g·kg-1；EN2O為N2O的累積排放量，g·kg-1；ENH3-N為NH3-N的累積排放量，g·kg-1。

1.3 糞便的性質(zhì)分析

試驗(yàn)開(kāi)始前將豬糞充分混合，采集大約500 g豬糞樣品，分析其水分和干物質(zhì)（Dry matter，DM，105℃烘干）[14]、總氮（Total nitrogen，TN，H2SO4-混合加速劑蒸餾法）及有機(jī)碳（Total organic carbon，TOC，高溫外熱重鉻酸鉀氧化容量法）含量[15]。得到糞便的含水率為74.81%，干物質(zhì)含量為251.88 g·kg-1，總有機(jī)碳為798.44 g·kg-1、總氮為28.41 g·kg-1。

1.4 數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Excel 2007進(jìn)行處理，試驗(yàn)結(jié)果為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差。采用SPSS 17對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行差異顯著性分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 環(huán)境溫濕度

試驗(yàn)過(guò)程中的環(huán)境溫度為7.50～15.20℃，平均值為11.56℃（標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.65℃）；相對(duì)濕度為56.50%～93.90%，平均值為85.77%（標(biāo)準(zhǔn)偏差為5.10%）。見(jiàn)圖1。

2.2 NH3的排放

圖1 豬糞儲(chǔ)存期間環(huán)境溫濕度變化Figure 1 Evolution of air temperature and relative humidity during storage of swine manure

圖2 豬糞儲(chǔ)存期間NH3排放速率變化Figure 2 Evolution of emission rate of NH3during storage of swine manure

NH3的排放模式如圖2所示。不覆蓋的2個(gè)處理組排放量呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢(shì)，而4個(gè)覆蓋處理組一直維持在較低的排放水平。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度相比，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞的NH3累積排放量分別下降了110.55（不覆蓋）、10.56（10 cm鋸末覆蓋）、1.45 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為61.52%（P＜0.05）、52.40%（P>0.05）、45.43%（P>0.05）。與不覆蓋處理相比，覆蓋明顯降低了NH3的累積排放量。整個(gè)42 d的試驗(yàn)期，對(duì)于豬糞貯存高度為20 cm的處理組來(lái)說(shuō)，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞NH3累積排放量達(dá)88.78%和98.23%（P＜0.05）；對(duì)于豬糞貯存高度為40 cm的處理組來(lái)說(shuō)，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞NH3累積排放量達(dá)86.12%和97.49%（P＜0.05）。覆蓋厚度越大，NH3累積排放量越低。

糞便貯存過(guò)程中NH3的排放受環(huán)境溫度、糞便性質(zhì)、糞便管理措施等多種因素的影響[6，11，18-19]。在本試驗(yàn)中，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞NH3的累積排放量低于20 cm貯存高度，單位質(zhì)量糞便NH3的累積排放量會(huì)隨著糞便貯存高度的增加而下降，這與Li等[6]使用雞糞進(jìn)行的試驗(yàn)結(jié)論一致。這可能是由于糞便堆積高度增加，抑制了下部糞便NH3的排放。覆蓋進(jìn)一步降低了單位質(zhì)量豬糞NH3的累積排放量，這與之前的一些研究結(jié)果相似[20-23]，如Clanton等[20]使用稻草覆蓋豬糞的研究結(jié)果表明NH3的排放量下降了37%～86%。本試驗(yàn)中，覆蓋降低了單位質(zhì)量豬糞的NH3累積排放量達(dá)86.12%～98.23%，與其他一些研究結(jié)果略有差異，這可能與使用的覆蓋材料或者覆蓋厚度不同有關(guān)。覆蓋之所以能降低NH3的排放可能是由于覆蓋抑制了表面糞便NH3向大氣排放，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，抑制作用增強(qiáng)；另外可能是由于覆蓋材料對(duì)NH3具有一定的吸附作用[20]，因而降低了NH3的排放。

2.3 N2O的排放

豬糞貯存初期，N2O排放速率處于較低的水平，大約1星期后開(kāi)始緩慢升高，到試驗(yàn)的第5個(gè)星期左右達(dá)到排放高峰，此后開(kāi)始下降（圖3）。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度相比較，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量分別下降了6.94（不覆蓋）、19.16（10 cm鋸末覆蓋）、21.11 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為20.96%、45.89%、50.80%（P＜0.05）。覆蓋處理對(duì)于不同貯存高度的單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量影響不同。覆蓋處理增加了20 cm貯存高度的單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達(dá)26.19%和25.59%（P＜0.05）；然而，覆蓋處理卻降低了40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞的N2O累積排放量，與不覆蓋處理相比，20 cm鋸末覆蓋顯著降低單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達(dá)21.82%（P＜0.05），10 cm鋸末覆蓋減少單位質(zhì)量豬糞N2O累積排放量達(dá)13.61%，但差異不顯著（P>0.05）。

圖3 豬糞儲(chǔ)存期間N2O排放速率變化Figure 3 Evolution of emission rate of N2Oduring the storage of swine manure

糞便N2O產(chǎn)生于不完全的硝化和反硝化過(guò)程，嚴(yán)格的好氧條件和厭氧條件下不容易產(chǎn)生N2O[25]。以前的研究報(bào)道了關(guān)于覆蓋對(duì)糞便N2O排放量的影響，陸日東等[26]通過(guò)奶牛糞便堆積試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，覆蓋降低了牛糞N2O排放量。早期的研究發(fā)現(xiàn)，鋸末覆蓋增加了牛糞N2O的累積排放量[10-11]。在本研究中，覆蓋增加了20 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量，但降低了40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量。由于O2通過(guò)自然擴(kuò)散可以進(jìn)入堆體內(nèi)部達(dá)25 cm，雖然鋸末有一定的阻隔作用，但堆體較低（20 cm），不能抑制堆體的氧化。因此較低的堆體氧化較充分，可以形成更多的硝酸鹽；而對(duì)于較高的堆體（40 cm），由于空氣不能進(jìn)入堆體下部，導(dǎo)致氧化不充分，形成的硝酸鹽較少，而鋸末的阻隔作用進(jìn)一步降低了O2供應(yīng)，從而減少了硝酸鹽形成，因此，降低了N2O的產(chǎn)生。與20 cm貯存高度相比，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞N2O的累積排放量降低了20.96%～50.80%，這與Dong等[3]的研究結(jié)論相一致，他們的研究結(jié)果表明，40 cm高的豬糞較20 cm高豬糞N2O累積排放量下降了28%。不同研究結(jié)果的差異可能與糞便性質(zhì)、堆體高度以及覆蓋材料和厚度有關(guān)。應(yīng)該對(duì)堆體內(nèi)部的O2含量以及微生物活動(dòng)進(jìn)行研究，以便更好地說(shuō)明問(wèn)題。

2.4 CH4的排放

CH4的排放表現(xiàn)為貯存前期排放速率較高，后期排放速率較低（圖4），這與Dong等[3]的研究變化趨勢(shì)相一致。在相同的覆蓋厚度下，CH4累積排放量隨堆積高度的增加而顯著增大。與20 cm貯存高度相比較，40 cm貯存高度單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量分別增加了132.87（不覆蓋）、118.72（10 cm鋸末覆蓋）、133.57 mg·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），增加比例分別為208.45%、77.15%、70.12%（P＜0.05）。對(duì)于20 cm貯存高度豬糞來(lái)說(shuō)，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量達(dá)141.44%和198.86%（P＜0.05）；對(duì)于40 cm貯存高度豬糞來(lái)說(shuō)，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別增加單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量達(dá)38.66%和64.83%（P＜0.05）；單位質(zhì)量豬糞CH4累積排放量隨覆蓋厚度增加而增大。

CH4是微生物厭氧發(fā)酵的主要產(chǎn)物。本試驗(yàn)中，與20 cm堆高豬糞相比，40 cm堆高的豬糞CH4排放量顯著增加，而且，覆蓋進(jìn)一步增加了CH4的排放量，隨著覆蓋厚度的增加，CH4排放量也增大。以前的研究結(jié)果也證實(shí)了這一點(diǎn)，Li等[6]使用雞糞、Dong等[3]使用豬糞、Wang等[9]使用牛糞的試驗(yàn)都表明，較高的堆體會(huì)排放出更多的CH4。因?yàn)?，較高的堆體更容易保持堆體內(nèi)部的水分和厭氧環(huán)境，因此會(huì)促進(jìn)CH4的生成和排放。由于覆蓋可以抑制堆體與空氣的接觸，強(qiáng)化了厭氧條件，CH4產(chǎn)生量因而增加。朱海生等[10]使用牛糞的堆積試驗(yàn)表明，較高的堆體和覆蓋都可以增加CH4的排放量；Berg等[27]通過(guò)覆蓋液體豬糞的試驗(yàn)也證實(shí)了覆蓋增加了CH4的排放量，此外，Amon等[28]在使用稻草覆蓋奶牛場(chǎng)的污水試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，稻草覆蓋增加了21.70%的CH4排放量。因此，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，厭氧程度進(jìn)一步加大，CH4累積排放量也逐漸增加。

2.5 CO2的排放

CO2的排放趨勢(shì)與CH4相似，初期排放速率較高，此后逐漸下降（圖5）。在相同的覆蓋厚度下，與20 cm貯存高度的豬糞相比，40 cm貯存高度豬糞CO2累積排放量分別下降了27.27（不覆蓋）、24.27（10 cm鋸末覆蓋）、20.94 g·kg-1（20 cm鋸末覆蓋），下降比例分別為45.53%、51.22%、48.64%，差異顯著（P＜0.05）。覆蓋處理降低了單位質(zhì)量豬糞CO2的累積排放量。對(duì)于20 cm貯存高度的豬糞來(lái)說(shuō)，與不覆蓋相比，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞CO2累積排放量達(dá)12.51 g·kg-1和 16.83 g·kg-1，降低比例分別為20.89%和28.10%，但10 cm鋸末覆蓋與不覆蓋之間差異不顯著（P>0.05），20 cm鋸末覆蓋與不覆蓋之間差異顯著（P＜0.05）；對(duì)于40 cm貯存高度的豬糞來(lái)說(shuō)，10 cm和20 cm鋸末覆蓋分別降低單位質(zhì)量豬糞 CO2累積排放量達(dá) 9.51 g·kg-1和 10.51 g·kg-1，降低比例分別為29.15%和32.20%，但差異均不顯著（P>0.05）。

圖4 豬糞儲(chǔ)存期間CH4排放速率變化Figure 4 Evolution of emission rate of CH4during the storage of swine manure

本試驗(yàn)中，較高的堆體（40 cm）單位質(zhì)量豬糞產(chǎn)生較少的CO2，這與之前的研究結(jié)論相似，在Dong等[3]的研究中發(fā)現(xiàn)，40 cm高的豬糞堆體比20 cm高的堆體累積CO2排放量下降了16%。對(duì)于固體糞便來(lái)說(shuō)，CO2的產(chǎn)生主要來(lái)源于微生物好氧分解有機(jī)物質(zhì)[29]，較低的堆體更容易與外界進(jìn)行氣體交換，因此CO2的產(chǎn)生量較高，而較高的堆體下層不能充分接觸O2，所以單位質(zhì)量牛糞的CO2產(chǎn)生量較低。覆蓋阻止了空氣與糞便表面的接觸，減少了CO2的排放量。因此，隨著堆體高度和覆蓋厚度的增加，CO2累積排放量降低。

2.6 增溫潛勢(shì)

不同處理下每千克豬糞總溫室氣體增溫潛勢(shì)如表1所示。覆蓋雖然降低2種貯存高度豬糞總溫室氣體增溫潛勢(shì)達(dá)11.59%～23.61%，但差異均不顯著（P>0.05）。貯存高度對(duì)增溫潛勢(shì)產(chǎn)生了顯著影響，與20 cm貯存高度的豬糞相比，40 cm貯存高度豬糞總溫室氣體增溫潛勢(shì)分別下降了22.80～26.06 g·kg-1（CO2基礎(chǔ)），降低比例達(dá)36.26%～41.48%（P＜0.05）。

3 結(jié)論

（1）CO2是豬糞貯存過(guò)程中排放的最主要溫室氣體，NH3的溫室效應(yīng)較小。

（2）各處理組的單位質(zhì)量豬糞總溫室氣體增溫潛勢(shì)為36.62～71.06 g·kg-1（CO2基礎(chǔ)）。豬糞貯存高度越高，排放的總溫室氣體增溫潛勢(shì)越小。覆蓋可以減少豬糞貯存過(guò)程中總溫室氣體增溫潛勢(shì)。

（3）為了減少豬糞貯存過(guò)程中溫室氣體的排放，建議采用覆蓋處理并增加貯存高度。

表1 豬糞貯存期間溫室氣體增溫潛勢(shì)（g·kg-1，CO2基礎(chǔ)）Table 1 Global warming potential during swine manure storage（g·kg-1，Based on CO2）