夏蔓蔓 何騰兵

摘? ? 要：重金屬鎘（Cd）在土壤—水稻中的遷移轉化過程極其復雜且影響因素較多，稻米中Cd的累積會對人體健康造成嚴重的影響，而稻米Cd的危害取決于Cd的生物有效性，因此，運用數(shù)學模型對土壤—水稻鎘生物有效性進行模擬預測，已經(jīng)成為該領域比較熱門的研究內容。建立土壤—水稻鎘生物有效性預測模型可為環(huán)境風險評價、土壤環(huán)境質量標準及農產(chǎn)品安全閾值制定提供有效的工具，并為生產(chǎn)安全稻米提供參考。本文對現(xiàn)有的經(jīng)驗（統(tǒng)計）模型、機理模型和半機理模型以及它們的適用范圍和優(yōu)缺點進行綜述，并概括土壤類型及其性質對稻米Cd積累的影響，同時探討當前預測模型的局限性，提出建立注重學科交叉且更為全面、整合度更高的土壤—水稻鎘生物有效性預測模型將是今后的發(fā)展趨勢。

關鍵詞：土壤—水稻系統(tǒng);鎘;生物有效性;預測模型

中圖分類號： O614.24+2， Q938.1+3， N945.12? ? ? ?文獻標識碼： A? ? ? ?DOI 編碼：10.3969/j.issn.1006-6500.2019.02.003

Abstract： The migration and transformation process of heavy metal cadmium（Cd） in soil-rice system is extremely complex and has many influencing factors. Accumulation of cadmium in rice may cause serious effects on human health， and the harm of cadmium in rice depends on the bioavailability of Cd. Therefore， using mathematical models to simulate and predict the bioavailability of cadmium in soil-rice system has become a hot topic of this field. The establishment of cadmium bioavailability prediction models in soil-rice system could provide an effective tool for environmental risk assessment， soil environmental quality standards and safety threshold of agricultural products， and also provide a reference for the production of safe rice. This paper reviewed the application range of three existing models including empirical（statistical） models， mechanism models and semi-mechanical models as well as their advantages and shortcomings， and also summarized the effects of soil types and properties on Cd accumulation of rice. At the same time， the limitations of the current mathematical models were discussed， suggesting that a more comprehensive and integrated mathematical models to simulate and predict the bioavailability of cadmium in soil-rice system with emphasis on interdisciplinary study will be the trend of the future development.

Key words： soil-rice system; cadmium; bioavailability; prediction model

20世紀以來，隨著采礦、冶煉、建筑以及加工制造業(yè)等的迅猛發(fā)展，工業(yè)“三廢”的大量排放和人口數(shù)量的迅速增長以及化學農藥和污水污泥的過度使用，使得土壤污染特別是稻田土壤的重金屬污染問題愈發(fā)嚴重。據(jù)報道[1]，中國被重金屬污染的農田近2.0×107 hm2，其中被鎘（Cd）嚴重污染的土壤就近2.8×105 hm2。Cd對人體的的毒害非常大且不是人體所必需的營養(yǎng)元素，其會在人體某些器官如腎、肝和脾等中累積，并與體內各種酶及蛋白質等發(fā)生生化反應，從而誘發(fā)多種疾病，嚴重威脅人類健康。水稻是我國的首要糧食作物，同時我國的水稻生產(chǎn)量和消費量在全球排名第一[2]。研究表明[3]，世界上許多地區(qū)和國家的居民都以食用大米為主，而土壤中的Cd極易被水稻吸收，因此，食用大米便成為Cd毒害人類的最主要途徑。據(jù)統(tǒng)計[4]，我國稻米樣品中有2%～13%Cd含量超過0.2 mg kg-1的安全限值。相比于其他的土地利用類型，農用地稻田由于其培育人類重要糧食作物的特殊性，其Cd污染更易誘發(fā)人體Cd的健康風險，因此研究由稻田Cd污染而導致的稻米Cd污染問題非常必要[5]。

對于土壤—水稻系統(tǒng)，稻米中Cd含量的高低決定了Cd對人體危害的大小。稻米Cd含量的分析測試需要耗費龐大的資金和大量的時間，因此，研究Cd在土壤—水稻中的遷移轉化規(guī)律越來越受到人們的關注。在大量實驗數(shù)據(jù)基礎上，對Cd遷移轉化的影響因子進行分析，明確主要驅動因子，構建定量的預測模型并進行驗證，以探索Cd在土壤—水稻中的遷移轉化規(guī)律，并通過該模型對稻米中Cd含量進行估算，已成為該領域當前研究的一項重要內容。探索并建立土壤—水稻鎘生物有效性預測模型，對研究稻米Cd安全閾值和環(huán)境質量安全標準以及提高稻米的食用安全性具有深遠意義。

1 土壤—水稻鎘生物有效性預測模型

在探討建立中國農業(yè)土壤環(huán)境質量基準時，周啟星等[6]提出建立從土壤到作物可食部位的預測模型。根據(jù)稻田土壤Cd含量及其理化性質建立預測模型來推斷出稻米Cd含量以及其安全限值，不僅可為稻米Cd的風險評估以及衛(wèi)生安全等提供一種快速有效方法和手段，而且對稻田土壤Cd后續(xù)的膳食暴露評估工作大有益處。目前，常用的土壤—水稻鎘生物有效性預測模型主要有經(jīng)驗模型、機理模型和半機理模型。雖然3種模型由于實際情況的不同而在指標間存在差異，但是在特定研究條件下卻都能達到比較準確預測稻米中Cd含量的目的。

1.1 經(jīng)驗（統(tǒng)計）模型

經(jīng)驗模型的演變主要分為3種模式：

（1）一些研究者把Kd（固液-分配系數(shù)Kd = 吸附態(tài)/水溶態(tài)）與土壤屬性中的有機質、酸堿度和陽離子交換量等相聯(lián)系，判定主要影響因子，提出經(jīng)驗性的預測模型[7-8]。Kd并非一個常數(shù)，會受到元素本身特征以及土壤固相和土壤孔隙水性質的影響。探討土壤屬性與Kd之間的關系可以實現(xiàn)不同土壤中重金屬在固相和孔隙水中的分布，高Kd值表明金屬已被固體通過吸附反應保留，而低Kd值表明大部分金屬仍然保留在可用于運輸和生物或地球化學反應的溶液中[8]。

（2）通過Freundlich方程發(fā)展預測模型并與土壤屬性中的酸堿度（pH）、有機質（SOM）、陽離子交換量（CEC）、可溶性有機碳、黏粒含量和鐵鋁氧化物等相聯(lián)系，來預測不同污染程度土壤中自由離子態(tài)和可溶態(tài)Cd的濃度[9]。Freundlich吸附式演變而來的經(jīng)驗模型通常是將土壤重金屬全量及土壤基本理化性質（主要為pH值和SOM）代入方程式，計算出土壤中重金屬的溶解態(tài)或離子態(tài)含量，進而估算植物體內的重金屬含量[10-11]。該模型的基本表達形式為：log（Cplant）=a+b×log（Csoil）+c×pH+d×log（SOM）+……其中，pH值為土壤pH值，SOM為土壤有機質含量，a、b、c、d為常數(shù)。

（3）生物富集系數(shù)（BCF）也常用來預測植物體內重金屬的生物有效性，并在經(jīng)驗模型中得到廣泛地應用。BCF值定義為生物受體與環(huán)境介質中污染物濃度的比值，且通常采用污染物總量表征[12]。有研究表明[13]，將BCF與顯著影響植物吸收重金屬的土壤性質如pH值、有機質等建立預測模型，可將土壤性質與BCF間的關系量化，這樣植物可食部位中Cd的含量就能被較準確地估算出來。在該原理的基礎上，薛強等[14]建立了水稻、小白菜可食部位中Pb、Cd、As、Hg含量的預測模型。和君強等[15]采用長沙某地稻田土壤—糙米Cd點對點數(shù)據(jù)，通過BCF和Burr-Ⅲ物種敏感性分布（SSD）方程，運用數(shù)據(jù)歸一化處理，探討了保護95%稻米品種的土壤Cd限值（HC5）與土壤性質參數(shù)的量化關系，并構建了不同土壤條件下土壤Cd的HC5預測模型。

經(jīng)驗模型通常是結合多元回歸分析法來共同預測植物中重金屬的生物有效性，多元回歸分析結合經(jīng)驗模型是估算稻米Cd含量最常用的預測方法[16]，該方法是對影響稻米Cd累積的土壤理化性質如土壤全Cd含量、pH值、SOM、Eh、CEC和土壤類型等相關因子進行分析測定后，采用最小二乘法估計模型參數(shù)來建立的數(shù)學模型，模型決定系數(shù)為R2，R2越接近1，表明模型擬合結果越好;反之，則較差[17]。常見的多元回歸分析方法可分為一般（簡單）線性回歸，逐步線性回歸，次多項式回歸，主成分回歸等多種[18]。Kempen B等[19]研究表明以土壤全Cd含量、pH值、土壤粘粒和SOM為影響因子構建的多元回歸預測模型（R2adj=66.1%）比只以土壤全Cd作為影響因子構建的簡單線性回歸模型（R2adj=28.1%）有著更好的預測效果。R？觟mkens等[20]運用多元回歸模型很好地預測了土壤有效Cd、鋅含量、pH值和CEC對水稻累積Cd的影響，并運用此模型篩選出了臺灣地區(qū)一些Cd污染嚴重導致不宜種植水稻的區(qū)域，為該地區(qū)的稻米食品安全提供了參考。王夢夢等[21]對我國中南地區(qū)某縣土壤的全Cd含量與稻米Cd含量進行簡單線性回歸分析，顯示二者之間相關性極為顯著，土壤pH值、CEC、SOM對稻米Cd含量也有影響但每一項的相關性不顯著，而運用逐步線性回歸模型加入土壤全Cd含量、pH值、CEC或SOM后，相關性逐步提升，經(jīng)驗證明該模型可較好地預測南方某縣稻米Cd的累積量。

1.2 機理模型

常用于預測土壤—水稻鎘生物有效性的機理模型為多表面模型，它認為土壤是一組獨立的吸附表面，即有機質、黏粒礦物和氫氧化物（無定形和結晶）。使用吸附劑和離子交換模型，結合無機溶液化學模型或氫氧化鋁沉淀[Al（OH）3]和氯代磷酸鹽[Pb5（PO4）3-Cl]模型等來預測土壤中重金屬的形態(tài)[22]。通常使用NICA-Donnan模型（Nonideal competitive adsorption Donnan model）研究可溶性和吸附于固相有機質的Cd2+，使用雙邊DDL模型（two site diffusive double layer model）研究氫氧化物，使用Donnan模型（non-specific Donnan type exchange model）研究吸附于黏粒礦物的Cd2+。這些多表面模型，可以充分預測受污染土壤中重金屬在多種條件下的浸出，而不需要任何參數(shù)的擬合[23]。土壤有機質控制著土壤中Cd2+的活性，是土壤中最為重要的吸附劑，在重金屬污染嚴重的情況下，土壤黏粒礦物對Cd2+的吸附量會大大增加[24]。Brennan等[25]建立了玉米從土壤中吸收、遷移和轉化重金屬的機理模型，基于該模型深入地研究玉米從土壤中吸收重金屬，并從根部遷移至地上部的控制機理以及玉米籽粒積累重金屬各過程之間的相互作用，得出該模型可以很好地預測玉米籽粒中重金屬的含量。

機理模型對土壤—水稻鎘生物化學環(huán)境行為具有較高的解釋度，用該模型來預測重金屬的形態(tài)分布以及在植物中的吸收轉化是未來研究土壤重金屬有效性的發(fā)展方向。但該建模過程要求的數(shù)據(jù)量較大，且目前對于植物吸收和遷移重金屬的作用機理尚不十分明確，土壤和植物參數(shù)的測定也具有相當大難度，同時建立該模型時運用了大量的假設，導致很多參數(shù)值的不確定性程度較大。因此需加強對土壤中各種復雜組分（如各物質表面間相互作用對重金屬吸附的影響機制、各種天然吸附劑表面的復雜性）的作用過程，以及土壤—植物系統(tǒng)中不同界面Cd的反應過程的研究[26]。而與機理模型相比較，經(jīng)驗模型所需的數(shù)據(jù)輸入較少，計算時間較短，也不需要進行迭代運算，因此它們非常適合大范圍的應用或者當數(shù)據(jù)比較有限時使用[27]，當前的模型研究也還是著重于經(jīng)驗模型。

1.3 半機理模型

近年來，將污染物形態(tài)分析與其遷移路徑（土壤固相—土壤溶液—植物根表—植物根內—植物地上部）相結合的半機理模型也得到該領域研究者們的普遍認可[28]。植物對土壤中重金屬的吸收轉化不僅取決于土壤中重金屬的生物有效性，且與植物生長過程中物質遷移、轉化和積累的生物特性息息相關。假設植物對重金屬的吸收轉化速率取決于土壤溶液中重金屬離子的濃度和植物本身的蒸騰水量，Peijineburg W等[29]對17種土壤進行了大田試驗，最終建立了生菜積累重金屬的半經(jīng)驗半機理動態(tài)模擬模型。利用生物膜仿生材料——聚二甲基硅氧烷（polydimethylsiloxane， PDMS），李娟英等[30]對海洋底泥中的菊酯類農藥進行固相微萃取處理（solid-phase microex-traction， SPME），分析預測了海洋沉積物中污染物的生物富集特征。此外，在評估海洋底泥中有機氯農藥（organo-chlorinated pesticides， OCPs）的生物有效性時，陳美娜等[31]利用強吸附性樹脂（Tenax）分別通過6 h和24 h單點萃取技術實現(xiàn)了對底棲生物體內OCPs累積量的快速預測。以上研究均為探索土壤—水稻鎘生物有效性預測模型提供了一定的方向。今后，需要更加深入地掌握本學科的技術要點并虛心借鑒其他學科的生物學原理，同時結合新型的形態(tài)分析方法來加強對土壤中Cd固液分配、有效形態(tài)和生物有效性等過程的研究。深入探索表征土壤中不同形態(tài)Cd的分布、活度變化并結合生物對Cd吸收和轉運的規(guī)律，構建更加準確和實用的半機理土壤—水稻鎘生物有效性預測模型。

2 土壤類型及其性質對水稻Cd積累的影響

不同土壤條件下生產(chǎn)的稻米中Cd的含量會存在極大差異，致使對稻米Cd的膳食暴露評估存在很大的不確定性。而只依據(jù)稻田土壤Cd的全量或有效態(tài)含量常常難以很好地表征Cd在稻米籽粒中的累積。為此，需要綜合考慮土壤類型、土壤Cd濃度和形態(tài)以及土壤相關性質等影響因素以建立更準確和更具普適性的土壤—水稻鎘生物有效性預測模型。

2.1 土壤類型

稻米Cd的積累特征在不同土壤類型下存在顯著差異，如水稻土栽培下籽粒中Cd的累積量較潮土高[32]。Li等[33]種植了兩種對吸收Cd能力明顯不同的水稻品種，發(fā)現(xiàn)兩種水稻品種籽粒中Cd的濃度表現(xiàn)為紅壤高于水稻土。也有研究發(fā)現(xiàn)在紅壤、青紫泥和烏柵土3種不同土壤類型上水稻籽粒中Cd含量的高低順序為：紅壤>青紫泥>烏柵土[34]。

2.2 土壤全Cd含量

眾多盆栽和田間試驗都顯示稻米Cd含量與土壤Cd全量有著較高的相關性。鄭春榮等[35]將采自湖北、廣西、遼寧的土壤用于盆栽試驗后分析研究顯示，水稻籽粒吸收Cd的含量與土壤Cd全量有極顯著正相關性;趙雄等[36]也通過盆栽試驗表明，水稻籽粒Cd含量與土壤中Cd總量顯著正相關，且相關系數(shù)為0.988 2。與盆栽試驗環(huán)境下的極顯著性和高相關性不同，在大田試驗條件下，稻米Cd含量與土壤全Cd含量的相關性出現(xiàn)明顯的減弱現(xiàn)象，可能是土壤類理化性質的空間異質性導致的[37]。分析研究江蘇部分地區(qū)土壤與稻米中的Cd含量，湯麗玲[38]發(fā)現(xiàn)其稻米Cd含量與土壤全Cd量之間并無顯著的相關性;陳嶺嘯等[39]對長江三角洲典型地區(qū)的土壤—水稻系統(tǒng)進行研究，也表明水稻籽粒中的Cd含量與土壤全Cd含量的關系甚微。

2.3 土壤酸堿度

土壤酸堿度（pH）是影響土壤Cd形態(tài)、遷移轉化和生物有效性的主要因素之一，因此，pH值也成為影響稻米Cd含量的重要因素[40]。pH值對Cd生物有效性作用的機制主要是pH值可以改變土壤溶液中Cd的形態(tài)和溶解度以及影響土壤有機質的溶解性，隨著土壤pH值提高，水合氧化物、黏土礦物和有機質表面的負電荷數(shù)量增加，對Cd的吸附能力也隨之增強[15]。研究[41]發(fā)現(xiàn)，經(jīng)偏回歸分析，土壤pH值與水稻籽粒中Cd濃度的決定系數(shù)達0.666，表明有顯著的相關性。易亞科等[42]的盆栽試驗顯示，當土壤pH值在4.0～8.0范圍內時，稻米Cd含量呈先增加后減少的趨勢，且在6.0時達到最大值。因此只有把土壤pH值調到6.0～6.5以上才能有效降低稻米中的Cd含量，生產(chǎn)上通常施用石灰來調節(jié)土壤pH值。然而，許多土壤改良試驗都表明，雖然施用石灰能有效地抑制污染土壤中植物對Cd的吸收，但抑制效果一旦減弱，被吸附的Cd又會被釋放出來引發(fā)“二次污染”[43-44]。

2.4 土壤有機質

土壤有機質（SOM）被認為是影響土壤重金屬生物有效性的最主要因素之一。可溶性有機物（DOM）可能會提高植物對土壤重金屬的吸收，因為其能與重金屬離子形成配合物而增加自身在土壤中的移動性[45]。有研究[46]顯示，土壤有機質的形態(tài)與土壤Cd密切相關，Cd能與土壤中大分子量的腐殖質（如胡敏酸）形成高穩(wěn)性絡合物以增強其在土壤中的有效性。和君強等[15]的研究也顯示，土壤OM與生物富集系數(shù)（BCF）呈負相關，水稻在有機質較高的土壤中更易富集Cd。但也有研究認為有機質對稻米吸收土壤Cd沒有很大影響[47]。

2.5 土壤陽離子交換量

土壤陽離子交換量（CEC）的增大會增加土壤中的負電荷量，這樣更多的重金屬離子可以被吸附點位固定，進而影響水稻對Cd的吸收。分析研究沈陽張士灌區(qū)水稻土中Cd的存在形態(tài)與其理化性質的相關性，付玉豪等[47]發(fā)現(xiàn)弱酸提取態(tài)是影響水稻吸收Cd的主要因子，而CEC含量會影響土壤中弱酸提取態(tài)Cd的含量，且兩者相關性較為顯著;廖啟林等[48]研究表明，當土壤CEC增加后，高Cd含量的土壤中，稻米對Cd的吸收會被明顯制約，而在低Cd含量的土壤中，稻米對Cd的吸收幾乎不受影響。

2.6 土壤氧化還原電位

對于稻田這個氧化還原狀態(tài)時常交替的復雜體系，其土壤的氧化還原電位（Eh值）在很大程度上會影響水稻對Cd的吸收。土壤Eh對土壤中Cd的生物有效性的影響主要是通過影響土壤中Cd的溶解度或價態(tài)來實現(xiàn)。有研究發(fā)現(xiàn)植物對Cd的吸收和籽粒Cd的含量也會隨著Eh的下降而降低[49]。有盆栽試驗研究[50-51]發(fā)現(xiàn)，當水稻的整個生育期都處于淹水條件下時，糙米中Cd的含量會低于旱作。田間試驗研究[52]發(fā)現(xiàn)，淹水和非淹水條件下，不同地域和基因型稻米Cd含量差異達41～154倍。因此，水分管理是稻田Cd風險管控的一項重要安全舉措。

3 問題與展望

3.1 存在問題

當前土壤—水稻鎘生物有效性預測模型雖然可以較好地預測稻米中的Cd含量，但近年來這些模型在應用中已暴露出局限性。

（1）Cd在土壤中的化學形態(tài)多種多樣，而化學形態(tài)的差異會導致Cd的生物有效性有所不同。事實上，能被植物實際吸收的形態(tài)大多為Cd的有效態(tài)，但大多研究中仍以土壤全Cd含量作為變量。有研究[53]顯示，當土壤環(huán)境中的重金屬含量較低時，使用全量常常會對植物體內的重金屬含量估算過高，而當重金屬含量較高時，又可能會對植物體內的重金屬含量估算過低。所以以土壤Cd全量作為變量時缺乏準確性。

（2）水稻類型或品種的不同對其籽粒積累Cd的影響較大[54]。不同水稻品種的根有著不一樣的氧化還原能力，因此會導致根際環(huán)境的差異，從而產(chǎn)生有效態(tài)Cd和礦質營養(yǎng)的數(shù)量不同，特別是在淹水的稻田中，差異性更為明顯[55]。對239個水稻品種進行研究分析，蔣彬等[56]發(fā)現(xiàn)不同籽粒間Cd含量在0.01～l.99 mg·kg-1間變動，差異極顯著。吳啟堂等[57]對水稻進行水培試驗并分析研究，發(fā)現(xiàn)稻米Cd含量較高水稻品種的根冠比單位產(chǎn)量和耗水量等都明顯高于Cd含量較低的品種。而以上在建立土壤—水稻鎘生物有效性預測模型的過程中沒有考慮到水稻類型和品種對水稻籽粒積累Cd的影響，所以這些模型還不適合推廣到一個更大的區(qū)域，缺乏普適性。

（3）建立的預測模型也未將水稻的生長條件（如溫度、光照及水肥管理等）以及各金屬之間的相互作用納入考慮范圍，可能會對預測模型造成誤差。

（4）利用線性回歸方法分析土壤—水稻鎘生物有效性預測模型存在一定的缺陷性，因為軟件在分析過程中會根據(jù)自變量在回歸模型中系數(shù)顯著性的相關情況，自動決定是該保留還是剔除個別變量。如果輸入變量的系數(shù)均顯著，則會保留，反之，則剔除。因此，由于軟件無法精確考慮不同土壤因子在不同條件下對稻米吸收Cd能力存在的差別，就會對模型的擬合結果產(chǎn)生不良影響[58-59]。

3.2 展 望

已有的土壤—水稻鎘生物有效性預測模型都或多或少存在一定的問題，因此需要對該預測模型進行更深入地研究，從而得出更為準確更具有普適性的預測模型，基于此，本文對土壤—水稻鎘生物有效性預測模型的建立做出一定的展望。

（1）僅考慮單一土壤Cd全量或有效態(tài)以及少數(shù)土壤理化性質的預測模型難以很好地表征土壤Cd生物有效性和作物累積特征，所以應該將更多的影響因子（如水稻基因型、水稻生長條件和各金屬離子間的相互作用等）納入模型當中。同時，水稻基因型的差異對其籽粒吸收Cd的差異性影響極大，今后需要加強篩選和培育低積累Cd的水稻品種。

（2）與較為復雜的半機理和機理模型相比，經(jīng)驗模型所涉及的理論要求低、操作簡便易行、基礎數(shù)據(jù)少且適用性強，在較短時間內能進展突出，因此，在可預見的未來有著明顯的優(yōu)勢和廣闊的應用前景。然而，機理和半機理模型對Cd的生物有效性有著更高的解釋度和更好預測效果，所以仍需要加強Cd在生物受體內的吸收—轉運—遷移機理研究，并整合土壤其他重金屬生物有效性的機理模型，來構建預測效果更為準確的土壤—水稻鎘生物有效性預測模型。在機理和半機理模型的基礎上來預測土壤Cd的生物有效性是未來該領域的熱門研究內容之一。

（3）建議重視學科交叉及新技術和新方法（如數(shù)據(jù)變量歸一化處理和物種敏感度方法（SSD）等）的引入，探討并嘗試將自由離子活度模型（FIAM）和生物配體模型（BLM）等模型應用于農田土壤Cd生物有效性及健康風險評估當中，以提高模型的預測準確性。

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