郭旭影,李春陽(yáng),周俊宇,林 強(qiáng)

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，成都 610031)

1 前 言

放射性廢物處置的目的是要隔離廢物以使它不對(duì)人和環(huán)境造成不當(dāng)?shù)姆派湫暂椪誟1]。低中放固體廢物處置場(chǎng)的任務(wù)就是在廢物可能對(duì)人類造成不可接受的危險(xiǎn)的時(shí)間范圍內(nèi)(一般考慮300～500年)，將廢物中的放射性限制在處置場(chǎng)范圍內(nèi)，以防止核素以不可接受的濃度和數(shù)量向環(huán)境釋放而影響人類健康和安全。

由于處置設(shè)施的長(zhǎng)期安全性是公眾極為關(guān)注的問(wèn)題，因此，對(duì)低中放固體廢物近地表處置場(chǎng)周圍進(jìn)行輻射環(huán)境調(diào)查研究監(jiān)測(cè)是必要的[2]。

2 調(diào)查研究目的與內(nèi)容

2.1 調(diào)查目的

2.1.1 獲取處置場(chǎng)周圍環(huán)境輻射和環(huán)境介質(zhì)中重要放射性核素的本底水平及變化，為確定指示生物品種，處置場(chǎng)正常運(yùn)行及事故情況下的環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)提供可供比較和解釋的本底數(shù)據(jù)。

2.1.2 為制定處置場(chǎng)運(yùn)行后的環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)方法和程序奠定技術(shù)基礎(chǔ)。

2.2 調(diào)查內(nèi)容

根據(jù)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定，具體調(diào)查內(nèi)容主要包括以下7個(gè)方面：(1)陸地γ輻射/貫穿輻射水平；(2)氣溶膠、沉降灰；(3)空氣中3H ；(4)土壤；(5)底泥；(6)水：包括地表水、地下水和飲用水；(7)生物：包括陸生生物和水生生物。

2.3 調(diào)查布點(diǎn)方案

本項(xiàng)目處置場(chǎng)位于四川省北部邊緣廣元市境內(nèi)，以處置場(chǎng)場(chǎng)址為中心，半徑10km評(píng)價(jià)范圍內(nèi)，主要居民點(diǎn)為三堆鎮(zhèn)，毗鄰鄉(xiāng)鎮(zhèn)包括寶輪鎮(zhèn)及青川縣的觀音店鄉(xiāng)；地表水主要是平溪河和白龍江。

2.3.1 原野貫穿輻射劑量率和累積劑量。調(diào)查范圍為半徑10km的圓形范圍內(nèi)，測(cè)量點(diǎn)的設(shè)置，原則上均勻布點(diǎn)，近密遠(yuǎn)疏，方位交錯(cuò)。原野貫穿輻射劑量率按以處置場(chǎng)為中心半徑1km、2km、5km、10km與16個(gè)方位角形成的扇形區(qū)域內(nèi)布點(diǎn)，累積劑量按以處置場(chǎng)為中心半徑1km、2km、5km、10km與8個(gè)方位角形成的扇形區(qū)域內(nèi)布點(diǎn)。在人口稀少的山區(qū)適當(dāng)減少測(cè)量點(diǎn)，在人口稠密的居民區(qū)域和最大風(fēng)頻下風(fēng)向適當(dāng)增加測(cè)量點(diǎn)。布點(diǎn)時(shí)避開(kāi)處置單元等將來(lái)永固建筑。

2.3.2 氣溶膠、沉降灰和空氣中3H。共布設(shè)4個(gè)點(diǎn)位，分別為處置場(chǎng)常季風(fēng)上風(fēng)向場(chǎng)址邊界、處置場(chǎng)常季風(fēng)下風(fēng)向場(chǎng)址邊界、處置場(chǎng)常季風(fēng)下風(fēng)向5km和處置場(chǎng)常季風(fēng)上風(fēng)向5km，處置場(chǎng)常季風(fēng)上風(fēng)向5km點(diǎn)位作為對(duì)照點(diǎn)位。

2.3.3 土壤樣品共布設(shè)12個(gè)點(diǎn)位，包括處置場(chǎng)東、處置場(chǎng)南、處置場(chǎng)西、處置場(chǎng)北、三堆鎮(zhèn)(場(chǎng)鎮(zhèn))、順江村、飛鳳村、魚(yú)洞村、涼水村、茍村、紫蘭壩電站、井田村，其中魚(yú)洞村點(diǎn)位為對(duì)照點(diǎn)位。

2.3.4 地表水、底泥、地下水及飲用水。地表水布設(shè)了4個(gè)采樣點(diǎn)，其中處置場(chǎng)東側(cè)截洪溝布設(shè)了1個(gè)，在場(chǎng)內(nèi)河流布設(shè)了1個(gè)，在場(chǎng)外河流布設(shè)了2個(gè)；底泥的采樣點(diǎn)位與地表水相同；地下水主要是利用處置場(chǎng)已有的監(jiān)測(cè)井，采樣時(shí)，原有的8口監(jiān)測(cè)井僅24#、25#、26#監(jiān)測(cè)井有水，因此僅對(duì)這3口監(jiān)測(cè)井進(jìn)行了采樣；飲用水布設(shè)了1個(gè)點(diǎn)位。

2.3.5 生物樣品。采集場(chǎng)址附近常見(jiàn)的、具有代表性的糧食、蔬菜、肉類、魚(yú)類及樹(shù)葉類等環(huán)境介質(zhì)。其中，采集的糧食包括玉米和大米，蔬菜為卷心菜，肉類為豬肉，魚(yú)類為鯰魚(yú)，樹(shù)葉類為松針。

3 測(cè)量方法和使用儀器

3.1 測(cè)量方法

(1)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61-2001)[3]；(2)《環(huán)境地表γ輻射劑量率測(cè)定規(guī)范》(GB/T 14583-93)[4]；(3)《個(gè)人和環(huán)境監(jiān)測(cè)用熱釋光劑量測(cè)量系統(tǒng)》(GB/T 10264-2014)[5]；(4)《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法放射性指標(biāo)》(GB/T5750.13-2006)[6]；(5)《水中氚的分析方法》(GB12375-1990)[7]；(6)《水中鍶-90 放射化學(xué)分析方法二-(2-乙基己基)磷酸萃取色層法》(HJ815-2016)[8]；(7)《環(huán)境樣品中微量鈾的分析方法》(HJ840-2017)[9]；(8)《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》(WS/T184-1999)[10]；(9)《土壤中鍶-90的分析方法》(EJ/T1035-2011)[11]；(10)《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB/T11713-2015)[12]。

3.2 使用儀器

使用FH40G+FHZ672E-10多功能輻射測(cè)量?jī)x對(duì)γ輻射劑量率進(jìn)行監(jiān)測(cè)，每10s讀取一個(gè)數(shù)值，每個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位讀10個(gè)數(shù)值，取其平均值作為測(cè)量結(jié)果；使用MPC9604四路流氣式低本底α、β測(cè)量?jī)x對(duì)樣品中總α、總β放射性活度濃度進(jìn)行測(cè)量；使用BR2000D熱釋光劑量讀出器對(duì)布設(shè)的劑量元件進(jìn)行測(cè)量；使用Quantulus1220超低本底液體閃爍分析儀對(duì)樣品中3H放射性活度濃度進(jìn)行測(cè)量；使用WGJ-Ⅲ微量鈾分析儀對(duì)樣品中U放射性活度濃度進(jìn)行測(cè)量；使用GX8021高純鍺γ譜儀對(duì)樣品中γ核素進(jìn)行測(cè)量。

4 監(jiān)測(cè)結(jié)果與分析

4.1 原野貫穿輻射劑量率和累積劑量

表1為原野貫穿輻射劑量率和累積劑量監(jiān)測(cè)結(jié)果，結(jié)果表明，處置場(chǎng)周圍半徑10km范圍內(nèi)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位原野貫穿輻射劑量率均屬于環(huán)境本地水平。

4.2 氣溶膠監(jiān)測(cè)

氣溶膠樣品的分析項(xiàng)目包括總α、總β、90Sr和γ譜分析(60Co、134Cs、137Cs)。所有樣品均給出了總α、總β和90Sr的測(cè)量結(jié)果，部分樣品137Cs的結(jié)果低于探測(cè)限，所有樣品60Co、134Cs的結(jié)果均低于探測(cè)限。其中：

總α的結(jié)果范圍為18.8～89.3μBq/m3，最低為下風(fēng)向，最高為上風(fēng)向。

總β的結(jié)果范圍為351.0～1 020.0μBq/m3，最低為下風(fēng)向5km點(diǎn)位，最高為上風(fēng)向。

90Sr的結(jié)果范圍為5.54～7.72μBq/m3，最低為下風(fēng)向5km點(diǎn)位，最高為上風(fēng)向。

表1 原野貫穿輻射劑量率和累積劑量監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.1 The monitoring results of the terrestrial gamma radiation and penetrating radiation level (nGy/h)

γ譜分析的結(jié)果中，部分樣品給出了137Cs的測(cè)量結(jié)果，其他核素(包括60Co和134Cs)的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。

137Cs的測(cè)量結(jié)果中，上風(fēng)向?yàn)?.25μBq/m3，上風(fēng)向5km點(diǎn)位為6.22μBq/m3，下風(fēng)向5km點(diǎn)位和下風(fēng)向點(diǎn)位的測(cè)量結(jié)果均低于探測(cè)限。

結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響(見(jiàn)表2)。

4.3 沉降灰監(jiān)測(cè)結(jié)果

沉降灰樣品的分析項(xiàng)目包括總α、總β、90Sr和γ譜分析(60Co、134Cs、137Cs)。

沉降灰布設(shè)4個(gè)點(diǎn)位，分別為上風(fēng)向、下風(fēng)向、下風(fēng)向5km和上風(fēng)向5km，其中上風(fēng)向5km點(diǎn)位為對(duì)照點(diǎn)。

總α的結(jié)果范圍為0.026 3～0.219 0Bq/m2·d，最低為上風(fēng)向，最高為下風(fēng)向。

總β的結(jié)果范圍為0.087 7～1.02Bq/m2·d，最低為上風(fēng)向，最高為下風(fēng)向5km點(diǎn)位。

90Sr的結(jié)果范圍為1.58～2.19mBq/m2·d，最低為下風(fēng)向，最高為上風(fēng)向5km點(diǎn)位。

γ譜分析的結(jié)果中，全部樣品均給出了137Cs的測(cè)量結(jié)果，其他核素(包括60Co和134Cs)的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。

表2 氣溶膠監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.2 The monitoring results of radioactivity levels of aerosol (μBq/m3)

137Cs的測(cè)量結(jié)果范圍為0.920 7～7.212 4mBq/m2·d，最低為下風(fēng)向5km點(diǎn)位，最高為下風(fēng)向。

結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響(見(jiàn)表3)。

表3 沉降灰監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.3 The monitoring results of radioactivity levels of settling ash (mBq/m2·d)

4.4 空氣中3H監(jiān)測(cè)結(jié)果

表4為空氣中3H監(jiān)測(cè)結(jié)果，結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響。

表4空氣中3H監(jiān)測(cè)結(jié)果

Tab.4 The monitoring results of3H in air (mBq/m3)

4.5 土壤監(jiān)測(cè)結(jié)果

土壤樣品的分析項(xiàng)目包括：處置場(chǎng)內(nèi)布設(shè)4個(gè)采樣點(diǎn)，即處置場(chǎng)南、處置場(chǎng)西、處置場(chǎng)北、處置場(chǎng)東。處置場(chǎng)外布設(shè)8個(gè)采樣點(diǎn)，即三堆鎮(zhèn)(場(chǎng)鎮(zhèn))、順江村、飛鳳村、魚(yú)洞村、涼水村、茍村、紫蘭壩電站、井田村，其中魚(yú)洞村為對(duì)照點(diǎn)。監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括總鈾、90Sr、和γ核素(60Co、125Sb、134Cs、137Cs、155Eu)。

總鈾的測(cè)量結(jié)果范圍為1.41～2.52μg/g，最小值出現(xiàn)在井田村點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在處置場(chǎng)北點(diǎn)位。

90Sr的活度濃度范圍為0.96～2.93Bq/kg，最小值出現(xiàn)在處置場(chǎng)西點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在魚(yú)洞村點(diǎn)位。

γ譜分析的結(jié)果中，部分樣品給出了137Cs的測(cè)量結(jié)果，其他核素(包括60Co、125Sb、134Cs、155Eu)的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。其中：

137Cs的活度濃度范圍為

結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響(見(jiàn)表5)。

表5 土壤監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.5 The monitoring results of radioactivity levels of soil (Bq/kg)

4.6 底泥監(jiān)測(cè)結(jié)果

底泥樣品的分析項(xiàng)目包括90Sr、和γ核素(60Co、125Sb、134Cs、137Cs、155Eu等)。

γ譜分析的結(jié)果中，所有樣品均給出了137Cs的測(cè)量結(jié)果，其他核素(包括60Co、125Sb、134Cs、155Eu)的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。其中：

137Cs的活度濃度范圍為0.74～31.02Bq/kg，最小值出現(xiàn)在魚(yú)洞村點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位。

放化分析的結(jié)果中，所有樣品均給出了90Sr的測(cè)量結(jié)果，其中：

90Sr的活度濃度范圍為1.62～9.18Bq/kg，最小值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在魚(yú)洞村點(diǎn)位。

結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響(見(jiàn)表6)。

表6 底泥監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.6 The monitoring results of radioactivity levels of sediment (Bq/kg)

4.7 地表水監(jiān)測(cè)結(jié)果

地表水的分析項(xiàng)目包括：總α、總β、總鈾、3H、90Sr、和γ核素(60Co、125Sb、134Cs、137Cs、155Eu等)。

γ譜分析的結(jié)果中，全部樣品的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。

放化分析的結(jié)果中，所有樣品均給出了總α、總β、總鈾、3H和90Sr的測(cè)量結(jié)果，其中：

總α的測(cè)量結(jié)果范圍為0.012 3～0.041 5Bq/L，最小值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在白龍湖點(diǎn)位。

總β的測(cè)量結(jié)果范圍為0.048 0～0.141 0Bq/L，最小值出現(xiàn)在魚(yú)洞村點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位。

總鈾的測(cè)量結(jié)果范圍為1.08～1.53μg/L，最小值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在井田村點(diǎn)位。

3H的活度濃度范圍為

90Sr的活度濃度范圍為1.11～1.51mBq/L，最小值出現(xiàn)在魚(yú)洞村點(diǎn)位，最大值出現(xiàn)在東側(cè)截洪溝點(diǎn)位。

結(jié)果表明，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位監(jiān)測(cè)結(jié)果處于正常本底水平，未造成輻射環(huán)境影響(見(jiàn)表7)。

表7 地表水監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.7 The monitoring results of radioactivity levels of surface water (mBq/L)

4.8 地下水及飲用水監(jiān)測(cè)結(jié)果

地下水的分析項(xiàng)目包括：總α、總β、總鈾、3H、90Sr、和γ核素(60Co、125Sb、134Cs、137Cs、155Eu等)。

飲用水共1個(gè)采樣點(diǎn)，其分析項(xiàng)目包括：總α、總β、總鈾、3H、90Sr、和γ核素(60Co、125Sb、134Cs、137Cs、155Eu等)。

γ譜分析的結(jié)果中，所有核素的測(cè)量結(jié)果均小于探測(cè)限。

放化分析的結(jié)果中，所有樣品均給出了總α、總β、總鈾、3H、90Sr、的測(cè)量結(jié)果，其中：

總α的測(cè)量結(jié)果范圍為9.07～21.50 mBq/L，最小值出現(xiàn)在24#監(jiān)測(cè)井，最大值出現(xiàn)在26#監(jiān)測(cè)井。

總β的測(cè)量結(jié)果范圍為31.30～98.60 mBq/L，最小值出現(xiàn)在24#監(jiān)測(cè)井，最大值出現(xiàn)在26#監(jiān)測(cè)井。

總鈾的測(cè)量結(jié)果范圍為0.70～0.96μg/L，最小值出現(xiàn)在26#監(jiān)測(cè)井，最大值出現(xiàn)在飲用水。

3H的活度濃度范圍為

90Sr的活度濃度范圍為2.49～5.25mBq/L，最小值出現(xiàn)在25#監(jiān)測(cè)井(見(jiàn)表8)。

表8 地下水及飲用水監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.8 The monitoring results of radioactivity levels of ground water and drinking water (mBq/L)

4.9 生物樣品監(jiān)測(cè)結(jié)果

采集的生物樣品種類包括：糧食(玉米、大米)、蔬菜(卷心菜)、肉類(豬肉)、淡水魚(yú)(鯰魚(yú))和松針，樣品數(shù)共計(jì)6個(gè)。分析項(xiàng)目包括：90Sr和γ核素(60Co、134Cs、137Cs)，所有生物樣品測(cè)量結(jié)果均為Bq/kg(鮮重)。

所有樣品均給出了90Sr的測(cè)量結(jié)果，部分樣品137Cs的結(jié)果低于探測(cè)限，其他核素(60Co、134Cs)的結(jié)果均低于探測(cè)限。其中：

90Sr：大米的測(cè)量結(jié)果為0.070 6Bq/kg鮮；玉米的測(cè)量結(jié)果為0.132 0Bq/kg鮮；卷心菜的測(cè)量結(jié)果為0.090 8Bq/kg鮮；豬肉的測(cè)量結(jié)果為0.033 3Bq/kg鮮；鯰魚(yú)的測(cè)量結(jié)果為0.042 3Bq/kg鮮；松針的測(cè)量結(jié)果為0.374 0Bq/kg鮮。

137Cs：糧食類樣品(玉米和大米)的測(cè)量結(jié)果均低于探測(cè)限；蔬菜類樣品卷心菜的測(cè)量結(jié)果為0.033 5Bq/kg鮮，松針的測(cè)量結(jié)果為0.635 9Bq/kg鮮；豬肉和鯰魚(yú)的測(cè)量結(jié)果低于探測(cè)限(見(jiàn)表9)。

表9 生物樣品監(jiān)測(cè)結(jié)果Tab.9 The monitoring results of radioactivity levels of biological samples (Bq/kg鮮)

5 結(jié) 論

5.1 原野貫穿輻射劑量率和累積劑量分析

原野貫穿輻射劑量率按以處置場(chǎng)為中心半徑1km、2km、5km、10km與16個(gè)方位角形成的扇形區(qū)域內(nèi)布點(diǎn)，累積劑量按以處置場(chǎng)為中心半徑1km、2km、5km、10km與8個(gè)方位角形成的扇形區(qū)域內(nèi)布點(diǎn)。在人口稀少的山區(qū)適當(dāng)減少測(cè)量點(diǎn)，在人口稠密的居民區(qū)域和最大風(fēng)頻下風(fēng)向適當(dāng)增加測(cè)量點(diǎn)。通過(guò)對(duì)比分析原野貫穿輻射劑量率和累積劑量各19個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位數(shù)據(jù)，從累積劑量換算出的劑量率結(jié)果與原野貫穿輻射劑量率測(cè)量結(jié)果基本保持一致。因此原野貫穿輻射劑量率和累積劑量的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位具有代表性和可溯源性。

5.2 生物樣品的90Sr分析研究

通過(guò)對(duì)比分析生物樣品監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)松針對(duì)于90Sr的富集遠(yuǎn)高于其他陸生植物，因此可將松針作為核設(shè)施外圍環(huán)境90Sr監(jiān)測(cè)的指示生物，對(duì)于其他核與輻射設(shè)施的環(huán)境監(jiān)測(cè)具有指導(dǎo)意義。

5.3 環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)方法和程序分析

本次監(jiān)測(cè)中采樣及分析測(cè)量方法，均嚴(yán)格執(zhí)行我國(guó)已頒布的有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和法規(guī)。做到采樣、樣品預(yù)處理和分析測(cè)量工作依據(jù)有關(guān)作業(yè)指導(dǎo)書(shū)執(zhí)行，質(zhì)量保證措施貫徹監(jiān)測(cè)全過(guò)程，從而保證調(diào)查結(jié)果的代表性、準(zhǔn)確性和可靠性。本次監(jiān)測(cè)采用的環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)方法和程序?yàn)橹贫ㄌ幹脠?chǎng)運(yùn)行期間的環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)方法和程序奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。

5.4 結(jié)論

通過(guò)對(duì)某低中放固體廢物近地表處置場(chǎng)周圍陸地γ輻射/貫穿輻射水平、氣溶膠、沉降灰、空氣中3H、土壤、底泥、地表水、地下水、飲用水、陸生生物和水生生物的放射性水平進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果表明，該低中放固體廢物近地表處置場(chǎng)運(yùn)行過(guò)程周圍輻射環(huán)境無(wú)明顯變化，所有樣品的檢測(cè)結(jié)果均符合相關(guān)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，本處置場(chǎng)的運(yùn)行未對(duì)環(huán)境造成放射性影響。