陳海龍,廉 冰,于志翔,李 洋

(中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

1 前 言

原地浸出采鈾具有開(kāi)采成本較低，年產(chǎn)量大，速度快，能減少水土流失和環(huán)境污染，對(duì)地表植被破壞輕、產(chǎn)生廢渣(尾礦)少等顯著的優(yōu)點(diǎn)，得到人們的青睞，逐步替代以前的浮選、堆浸及池浸工藝。但原地浸礦工程主要關(guān)注的氣態(tài)核素氡，具有可溶性，且其母體核素鐳也具有可溶性。水(液體)屬于無(wú)孔射氣介質(zhì)，氡在這類(lèi)介質(zhì)中以溶質(zhì)的形式存在，與介質(zhì)完全均勻的混合在一起。促使氡在無(wú)空隙射氣介質(zhì)中遷移的原因包括兩個(gè)方面，一方面是氡原子本身的熱運(yùn)動(dòng)所造成的擴(kuò)散遷移，擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)是氡在射氣介質(zhì)中主要的遷移形式，也是現(xiàn)今科研工作者主要研究的方面；另一方面是氡流體的流動(dòng)夾帶引起氡的遷移，即氡的被動(dòng)遷移，這類(lèi)研究較少[1～3]。文中同時(shí)考慮了氡主動(dòng)和被動(dòng)遷移擴(kuò)散，討論研究原地浸礦蒸發(fā)池表面氡的析出率。

2 氡析出率估算方法

氡在介質(zhì)中遷移分為主動(dòng)和被動(dòng)兩種遷移，主動(dòng)遷移是因?yàn)殡痹颖旧淼臒徇\(yùn)動(dòng)所造成的擴(kuò)散遷移，是氡在射氣介質(zhì)中主要的遷移形式；被動(dòng)遷移是因?yàn)楹绷黧w的流動(dòng)夾帶著氡由一處移往另一處[4]?；诖?，文中分析主動(dòng)遷移引起氡的析出，并把蒸發(fā)載帶引起氡的析出當(dāng)作氡的被動(dòng)遷移，建立蒸發(fā)池表面氡析出率的估算方法。

2.1 液體中氡濃度

液體中的氡一部分因自身熱運(yùn)動(dòng)引起遷移擴(kuò)散，一部分隨著液體天然蒸發(fā)載帶進(jìn)入空氣中。在穩(wěn)定狀態(tài)下，介質(zhì)中的氡濃度分布僅僅是距介質(zhì)表面的深度的函數(shù)，而在同一深度上各點(diǎn)的濃度是相等的，液體中氡濃度穩(wěn)態(tài)分布方程為:

在x=0時(shí)，C(液體中氡濃度)=Ca(空氣中氡濃度)，x趨于無(wú)窮時(shí)，液體中氡的濃度C趨于最大值，C=(a+b)/λ。式中D為水中氡的有效擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；C為液體中氡濃度，Bq/m3；v為液體蒸發(fā)速率，m/s；a為液體中產(chǎn)生可移動(dòng)氡的能力，Bq/s*m3；b為蒸發(fā)池底泥中氡析出引起液體中氡濃度的增加量，Bq/s*m3；x為蒸發(fā)池中液體深度，m[4]。

2.2 空氣中氡濃度

面源釋放模式主要為虛擬點(diǎn)源模式和窄煙羽模式。其中虛擬點(diǎn)源法也稱(chēng)倒退法，先假定面源排放的污染物都集中于面源中心，然后向上風(fēng)向倒退一個(gè)x0的距離，變成一個(gè)虛擬點(diǎn)源使該點(diǎn)排放的污染物經(jīng)x0距離擴(kuò)散后，其煙羽寬度等于面源寬度。窄煙羽模式是假定面源源強(qiáng)的空間分布均勻，污染物輸送擴(kuò)散遵循窄煙羽軌跡，該方法多用于城市區(qū)域面源的地面源濃度計(jì)算，計(jì)算結(jié)果一般偏大。因此，文中采用虛擬點(diǎn)源法估算蒸發(fā)池氡析出所致空氣中的氡濃度。計(jì)算公式如下：

C(0,0,0)=Q/(πuσy(x0)σz(x0))

式中C(0，0，0)為蒸發(fā)池中心點(diǎn)水面空氣中的氡濃度，Bq/m3；Q為蒸發(fā)池表面氡的釋放量，Q=J*A，Bq/s；u為地面年平均風(fēng)速，m/s；σy(x0)、σz(x0)、為x0距離處的側(cè)風(fēng)方向和鉛直方向上氡濃度分布的標(biāo)準(zhǔn)差，即彌散系數(shù)，采用布里格斯提出的農(nóng)村地區(qū)彌散系數(shù)計(jì)算方法計(jì)算，m[5]。

2.3 液體表面氡析出

氡的同位素都是氣態(tài)物質(zhì)，且均可溶于水，在均勻無(wú)孔射流介質(zhì)中，氡通過(guò)擴(kuò)散和蒸發(fā)(滲流)兩種形式，在介質(zhì)表面析出。計(jì)算公式如下：

2.4 天然蒸發(fā)速率

國(guó)內(nèi)外科研工作者對(duì)大面積水體的自然蒸發(fā)率進(jìn)行了大量的研究和數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析，該類(lèi)研究成果和氣候統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)可以作為天然蒸發(fā)池蒸發(fā)通量計(jì)算的參考。文中主要采用國(guó)內(nèi)外研究成果進(jìn)行分析。

文獻(xiàn)[6](The Remedial Action priority system(RAPs))中提供了蒸發(fā)池可能蒸發(fā)量(PET)的估算方法，在不同相對(duì)濕度、日照持續(xù)期和風(fēng)速等不同氣象條件下的f因子，可用于預(yù)測(cè)PET，

f=p×(0.46×T+8)

式中p表示與緯度和月份有關(guān)的年白天總小時(shí)的日均百分?jǐn)?shù)；T表示月平均溫度，℃。由于緯度和月份的原因，引起出現(xiàn)年平均日照時(shí)間數(shù)占年總的日照時(shí)間數(shù)的比值，其估算方法中需要收集長(zhǎng)期的日照時(shí)間數(shù)，鑒于我國(guó)領(lǐng)土跨越北緯0°到北緯54°范圍內(nèi)，文中參考RAPs推薦給出此緯度范圍內(nèi)不同緯度不同月份p值的份額。

劉克強(qiáng)等人[7]利用實(shí)驗(yàn)建立的蒸發(fā)通量計(jì)算方法(簡(jiǎn)稱(chēng)“實(shí)驗(yàn)值”)，與RAPs估算結(jié)果(簡(jiǎn)稱(chēng)“文獻(xiàn)值”)進(jìn)行比較，得出：文獻(xiàn)值/實(shí)驗(yàn)值(最大)=72.4%，文獻(xiàn)值/實(shí)驗(yàn)值(最小)=100.3%。從兩者的比較看出，文獻(xiàn)值趨向于接近實(shí)驗(yàn)值的最小值。本文根據(jù)多雨山地地區(qū)(四川牦牛坪)1999～2014年氣象數(shù)據(jù)，見(jiàn)表1，分析RAPs方法在我國(guó)南方多雨山區(qū)的適用性。RAPs方法計(jì)算得出年蒸發(fā)量為899mm，較實(shí)際年均蒸發(fā)量小約1.5倍(牦牛坪地區(qū)年均蒸發(fā)量1 669mm)。

從甘肅實(shí)驗(yàn)結(jié)果和四川牦牛坪的氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比結(jié)果得出，RAPs方法可用于國(guó)內(nèi)天然蒸發(fā)池蒸發(fā)通量估算，但不同的地區(qū)，濕度、降雨量等氣候條件存在差異，建議其結(jié)果值乘上1～2的調(diào)節(jié)因子值，得出其最終天然蒸發(fā)通量(F)，即天然蒸發(fā)池的蒸發(fā)速率。

表1 四川牦牛坪主要?dú)庀髷?shù)據(jù)和蒸發(fā)量估算相關(guān)數(shù)據(jù)表Tab.1 The main meteorological data and evaporation estimated in Mao Niu Ping in Sichuan

2.5 可移動(dòng)氡的能力

水中產(chǎn)生可移動(dòng)氡的能力計(jì)算公式為：a=7×10-15ρKpUSe，式中ρ為液體介質(zhì)的容重，g/cm3；Kp為鈾鐳平衡系數(shù)，文中取1；U為鈾含量，%；Se為液體中氡的射氣系數(shù)，射氣系數(shù)是表示氡在射氣介質(zhì)中存在狀態(tài)的參數(shù)，射氣系數(shù)的數(shù)值等于能夠自由移動(dòng)的這部分氡在鐳衰變產(chǎn)生的總氡量中所占的比例[4]。文中假定液體中因鐳衰變產(chǎn)生的氡均能自由移動(dòng)。

蒸發(fā)池蒂尼中氡析出進(jìn)入蒸發(fā)池液體介質(zhì)的析出率，參考固體介質(zhì)中濕礦/泥厚度小于2m的計(jì)算方法[8]進(jìn)行估算，計(jì)算公式為：

式中Ja為底泥表面氡析出率，Bq/(m2·s)；ARa為底泥中Ra-226的比活度，Bq/kg；ρ為底泥的干密度，kg/m3；E為底泥中氡-222射氣系數(shù)，無(wú)量綱；xt為底泥厚度m；th為雙曲正切函數(shù)符號(hào)[8]。并假定蒸發(fā)池底泥析出氡均可在液體介質(zhì)中自由移動(dòng)，則蒸發(fā)池液體中氡濃度因底泥氡析出的增加量為：b=Ja/x。

3 估算方法實(shí)例分析研究

3.1 基礎(chǔ)數(shù)據(jù)資料

本文采用我國(guó)主要的兩大原地浸礦工程(新疆和內(nèi)蒙)的相關(guān)數(shù)據(jù)資料，對(duì)估算方法進(jìn)行初步分析。新疆原地浸礦蒸發(fā)池地處歐亞大陸，屬于大陸性溫帶和干旱氣候，氣溫變化劇烈，冬季長(zhǎng)而春秋季短，該區(qū)年平均氣溫8.3℃，年平均降雨量300mm，年平均蒸發(fā)量約2 200mm，年平均風(fēng)速2.5m/s。內(nèi)蒙原地浸礦蒸發(fā)池地處中緯度，屬中溫帶、干旱和半干旱、大陸性季風(fēng)氣候，該地區(qū)年平均氣溫在6.6℃，年均降雨量373mm，年平均風(fēng)速4m/s，年均濕度55%，年均蒸發(fā)量1 774mm(利用該地區(qū)2012年的氣象數(shù)據(jù)，采用RAPs計(jì)算方法，得出蒸發(fā)通量為1 520mm/a)。蒸發(fā)池的相關(guān)數(shù)據(jù)見(jiàn)表2[9]。

表2 原地浸礦蒸發(fā)池?cái)?shù)據(jù)Tab.2 The data of in - situ leaching mine evaporation pond

3.2 估算方法分析

3.2.1 氡析出率監(jiān)測(cè)結(jié)果

李孝君，王國(guó)全等人[9]利用ERS-2-s氡釷射氣析出率測(cè)量?jī)x對(duì)礦區(qū)蒸發(fā)池上空進(jìn)行氡析出率測(cè)量，得出蒸發(fā)池上空瞬時(shí)氡析出率為39～74mBq/m2s。

全國(guó)核基地與核設(shè)施輻射環(huán)境現(xiàn)狀調(diào)查與評(píng)價(jià)項(xiàng)目中采用駐極體氡析出率測(cè)量裝置浮于蒸發(fā)池邊緣0.5m，在距離蒸發(fā)池進(jìn)水管道(位于東南角)25m處測(cè)量水面氡析出率。冬季結(jié)冰后在蒸發(fā)池中心以及蒸發(fā)池對(duì)角線(xiàn)所分四個(gè)子區(qū)中心位置測(cè)量氡析出率。得出內(nèi)蒙原地浸礦蒸發(fā)池水面氡析出率為56.55～60.59Bq/m2s，冰面氡析出率為32.70～38.45Bq/m2s。

3.2.2 氡析出率估算結(jié)果

結(jié)合新疆和內(nèi)蒙某原地浸礦工程蒸發(fā)池運(yùn)行現(xiàn)狀，在分析過(guò)程中假定每個(gè)蒸發(fā)池已全部注滿(mǎn)尾液，且不考慮蒸發(fā)池結(jié)冰的影響，分析蒸發(fā)池表面氡析出率。根據(jù)2.1節(jié)的數(shù)據(jù)資料，采用建立的估算方法，估算蒸發(fā)池表面氡析出率。估算結(jié)果見(jiàn)圖1～圖2。從圖中可以得出，(1)蒸發(fā)池表面氡析出率隨著尾液深度的降低逐漸增大，就其原因主要為隨著蒸發(fā)池中尾液減少，底泥的覆蓋水層減少，從而導(dǎo)致氡析出量增加；(2)當(dāng)不考慮蒸發(fā)載帶引起氡的析出時(shí)，新疆某原地浸礦蒸發(fā)池表面氡析出率為18.54～36.33mBq/m2s，內(nèi)蒙某原地浸礦蒸發(fā)池表面氡析出率為31.86～35.18mBq/m2s；(3)當(dāng)考慮蒸發(fā)載帶引起氡析出時(shí)，新疆某原地浸礦蒸發(fā)池表面氡析出率為37.40～73.30mBq/m2s，內(nèi)蒙某原地浸礦蒸發(fā)池表面氡析出率為51.96～56.97mBq/m2s；(4)蒸發(fā)池表面氡因蒸發(fā)載帶析出也是氡析出的一個(gè)重要方面，特別是當(dāng)蒸發(fā)池中的水深降低時(shí)，因底泥中氡析出進(jìn)入液體中量保持不變，液體中氡濃度增加，導(dǎo)致蒸發(fā)載帶氡析出率增大。

圖1 新疆某原地浸礦蒸發(fā)池氡析出率隨著時(shí)間的變化Fig.1 Change of radon exhalation rate over time in an in-situ evaporation pond in Xinjiang

圖2 內(nèi)蒙某原地浸礦蒸發(fā)池氡析出率隨著時(shí)間的變化Fig.2 Change of radon exhalation rate over time in an in-situ evaporation pond in Inner Mongolia

4 結(jié) 語(yǔ)

本文基于氡在無(wú)孔射氣介質(zhì)(液體)中的主動(dòng)和被動(dòng)擴(kuò)散理論，蒸發(fā)池自然蒸發(fā)載帶理論，并結(jié)合氡在固體介質(zhì)中的逸散規(guī)律，建立蒸發(fā)池表面氡析出率估算方法；并利用新疆和內(nèi)蒙某原地浸礦工程的相關(guān)資料數(shù)據(jù)，對(duì)建立的估算方法作初步分析，討論蒸發(fā)池表面氡析出的影響因素，得出結(jié)論。

4.1 本文基于氡在蒸發(fā)池中熱運(yùn)動(dòng)和蒸發(fā)載帶引起液體的流動(dòng)，采用費(fèi)克第一擴(kuò)散定律和液體滲流理論，建立了蒸發(fā)池表面氡析出率估算方法。該方法中還考慮了蒸發(fā)池底底泥中氡的析出，蒸發(fā)池水量減少對(duì)氡析出的影響，結(jié)合大氣虛點(diǎn)源法擴(kuò)散理論分析了蒸發(fā)池上空空氣中氡濃度。

4.2 蒸發(fā)池表面氡的析出率較小，約20～70mBq/m2s。

4.3 氡析出率的主要影響因素包括液體中氡濃度、底泥中鐳含量、自然蒸發(fā)量和蒸發(fā)池中液體深度。其中蒸發(fā)池表面氡析出率與蒸發(fā)池中液體氡濃度、所在地天然蒸發(fā)量和底泥中鐳含量成正比，與蒸發(fā)池液體深度成反比。

4.4 通過(guò)與監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析比較，文中建立方法的估算方法，其估算結(jié)果與監(jiān)測(cè)結(jié)果趨于一致，表明該方法可用于原地浸礦工程蒸發(fā)池表面氡析出率的估算。