何鐵1) 肖軍 安力 陽(yáng)劍 鄭普

1)(四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所,輻射物理及技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 610064)2)(中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,綿陽(yáng) 621900)3)(中國(guó)工程物理研究院,中子物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,綿陽(yáng) 621900)(2018年3月29日收到;2018年8月5日收到修改稿)

瞬發(fā)裂變中子譜(prompt fission neutron spectrum,PFNS)是用于核實(shí)驗(yàn)診斷過(guò)程中十分重要的參數(shù)數(shù)據(jù),傳統(tǒng)的測(cè)量主錒系核素(U,Pu)PFNS的技術(shù)手段是采用裂變室,利用裂變碎片標(biāo)識(shí)裂變中子,通過(guò)中子飛行時(shí)間技術(shù)獲得裂變中子譜.目前出現(xiàn)了一種新的用于PFNS測(cè)量的技術(shù),其原理是基于如下的物理事實(shí):在一次裂變過(guò)程中,釋放中子的同時(shí)伴隨著釋放7—8個(gè)γ射線光子,而非彈性散射效應(yīng)產(chǎn)生的γ射線光子只有1—2個(gè).據(jù)此,可以通過(guò)裂變?chǔ)蒙渚€的多重性將裂變中子和其他雜散中子甄選出來(lái),達(dá)到測(cè)量PFNS的目的.本文建立了基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)技術(shù)的PFNS測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng).利用該系統(tǒng)對(duì)252Cf中子源的PFNS進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量,測(cè)量結(jié)果與傳統(tǒng)的裂變碎片標(biāo)識(shí)法及ENDF/B-VII數(shù)據(jù)庫(kù)的標(biāo)準(zhǔn)譜進(jìn)行了比較,對(duì)新方法的裂變標(biāo)識(shí)率以及實(shí)驗(yàn)不確定度也一并進(jìn)行了分析.

1 引 言

核材料裂變過(guò)程中發(fā)射的瞬發(fā)裂變中子譜(prompt fission neutron spectrum,PFNS)在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)、裂變系統(tǒng)臨界安全計(jì)算、裂變機(jī)制研究及涉及國(guó)土安全的核材料探測(cè)等方面有重要的應(yīng)用價(jià)值[1?5].自1938年裂變現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)以來(lái),PFNS的研究從未停止,經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展,盡管已開(kāi)展了較多針對(duì)PFNS數(shù)據(jù)的研究,但在某些能量范圍內(nèi),已有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間存在較大差異,并且數(shù)據(jù)的不確定度很大.以252Cf為例,針對(duì)該核素的自發(fā)裂變中子已經(jīng)研究非常深入,且被國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency,IAEA)確定為標(biāo)準(zhǔn)中子譜.但在出射中子能量為0.5 MeV以下和3 MeV以上的能區(qū),已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的不確定度很大,尤其在0.1 MeV以下能區(qū),目前僅有三位研究者給出了能譜實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[6].在出射中子能量為8 MeV以上的高能區(qū),由于中子數(shù)隨能量上升呈指數(shù)下降,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的不確定度很大,有的實(shí)驗(yàn)相對(duì)不確定度可以達(dá)到30%[7].可見(jiàn),即便是作為研究得比較成熟的核素252Cf,高精度PFNS實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的需求仍然非常強(qiáng)烈.對(duì)于235U,238U,239Pu等主要錒系核素,其中子誘發(fā)PFNS的需求更加明顯.IAEA專門設(shè)立一個(gè)協(xié)調(diào)研究項(xiàng)目對(duì)主錒系核素的PFNS進(jìn)行數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)和模型評(píng)估,以獲得裂變中子能量范圍自熱區(qū)到20 MeV的精確數(shù)據(jù).美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室已將提高239Pu核素PFNS的測(cè)量精度列為其未來(lái)數(shù)年的重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃之一[8,9].

傳統(tǒng)的測(cè)量PFNS的技術(shù)手段是采用裂變室,以裂變碎片的時(shí)間信號(hào)來(lái)標(biāo)識(shí)裂變中子,通過(guò)中子飛行時(shí)間技術(shù)(n-TOF)獲得裂變中子的能量分布[10].這種方法的劣勢(shì)在于使用的裂變材料非常少,通常為百微克至幾十毫克量級(jí),由于PFNS高能中子份額隨中子能量呈指數(shù)下降,較少質(zhì)量的裂變材料使能夠探測(cè)到的裂變高能中子數(shù)目極少,這是導(dǎo)致PFNS高能段不確定度較大的一個(gè)重要原因.而且,性能優(yōu)良的裂變室在一般的實(shí)驗(yàn)室也不容易獲得,目前尚未研制出專門用于PFNS測(cè)量的239Pu多層快裂變室[11],這也是導(dǎo)致重要核素PFNS數(shù)據(jù)精度較差的原因之一.另外,由于裂變室碎片信號(hào)脈沖高度譜甄別閾設(shè)置的不同(甄別效應(yīng)),使得PFNS發(fā)生角度上的畸變[12],從而導(dǎo)致譜數(shù)據(jù)在測(cè)量上產(chǎn)生差異.因此,迫切需要發(fā)展一種全新的實(shí)驗(yàn)技術(shù),克服裂變室在PFNS測(cè)量中帶來(lái)的缺陷,以獲得精度更高的PFNS數(shù)據(jù).最近幾年出現(xiàn)了一種利用裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)技術(shù)測(cè)量PFNS的方法[13],其原理是基于如下的物理事實(shí):在一次裂變過(guò)程中,釋放中子的同時(shí)釋放7—8個(gè)γ射線光子,而非彈性散射效應(yīng)產(chǎn)生的γ射線光子只有1—2個(gè).據(jù)此,可以通過(guò)裂變?chǔ)蒙渚€的多重性將裂變中子和其他雜散中子甄別出來(lái),達(dá)到測(cè)量PFNS的目的.

本文建立了基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)技術(shù)的PFNS測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),該系統(tǒng)可用于14 MeV D-T中子誘發(fā)238U裂變的瞬發(fā)中子能譜測(cè)量研究.利用該系統(tǒng)對(duì)252Cf自發(fā)裂變中子源的PFNS進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量,測(cè)量結(jié)果與傳統(tǒng)的裂變室碎片標(biāo)識(shí)法及ENDF/BVII數(shù)據(jù)庫(kù)的標(biāo)準(zhǔn)譜進(jìn)行了比較,對(duì)新方法的裂變標(biāo)識(shí)率以及實(shí)驗(yàn)不確定度也一并進(jìn)行了分析.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

2.1 測(cè)量系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng)如圖1所示.14 MeV D-T中子束由能量為134 keV的氘離子束轟擊氚靶獲得,中子束通過(guò)d(T,n)α反應(yīng)的伴隨α粒子做標(biāo)記,伴隨α粒子標(biāo)記方法可以極大地降低散射中子對(duì)測(cè)量結(jié)果的干擾[14].伴隨α粒子探測(cè)器由塑料閃爍體與光電倍增管耦合構(gòu)成,閃爍體尺寸為Φ20 mm×0.5 mm,型號(hào)為ST-401,放置于距離靶點(diǎn)8 cm位置處.裂變核材料(238U)放置于標(biāo)記中子束前方,距離源中子15 cm.4支陣列裂變?chǔ)锰綔y(cè)器采用探測(cè)效率高、信號(hào)上升時(shí)間快的BaF2探測(cè)器,探測(cè)器圍繞核材料樣品放置,與樣品保持等距離.為了降低環(huán)境雜散γ的干擾,探測(cè)器采用厚度為3 cm的鉛環(huán)進(jìn)行屏蔽.中子源與238U樣品之間放置一個(gè)厚度為15 cm的錐形銅屏蔽體,用于阻擋源中子對(duì)BaF2探測(cè)器的直接照射.主探測(cè)器采用尺寸為Φ80 mm×50 mm的芪晶體探測(cè)器,探測(cè)器放置于一個(gè)由鉛、石蠟及碳酸鋰組成的屏蔽體內(nèi),探測(cè)器前方放置一個(gè)長(zhǎng)度為70 cm的銅柱影錐,用于屏蔽源中子對(duì)主探測(cè)器的影響,主探測(cè)器與樣品之間的距離為100 cm.測(cè)量系統(tǒng)的實(shí)物照片如圖2所示.

圖1 基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)技術(shù)的PFNS測(cè)量實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)(俯視圖)Fig.1.Measurement experimental system of PFNS based on fission γ tagging technique(top view).

圖2 測(cè)量系統(tǒng)實(shí)物照片(側(cè)視圖)Fig.2.Photo of measurement system(side view).

2.2 電子學(xué)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)電子學(xué)系統(tǒng)如圖3所示.四路BaF2探測(cè)器的陽(yáng)極輸出信號(hào)送入延遲線(ORTEC 463),分別調(diào)節(jié)延遲線的延遲時(shí)間,使得四路信號(hào)在送入多路常份額甄別器(CAEN 812)時(shí)達(dá)到幾乎同步,812有兩個(gè)輸出端,“Σ”輸出端可以獲得“裂變?chǔ)枚嘀刈V”,“OR”輸出端作為1#時(shí)幅轉(zhuǎn)換器(ORTEC 567)的“start”信號(hào).塑料閃爍體探測(cè)器的陽(yáng)極輸出信號(hào)經(jīng)過(guò)延遲后分成兩路,一路信號(hào)送至1#567的“stop”端,該567的輸出端可獲得“α-γ時(shí)間譜”;另一路信號(hào)經(jīng)過(guò)常份額甄別器(ORTEC 584)后,送入2#567的“stop”端,該567的輸出端連接多道分析器(ORTEC 927)的輸入端,以獲得中子飛行時(shí)間譜.芪晶體探測(cè)器的陽(yáng)極輸出端經(jīng)過(guò)常份額甄別器后分成兩路,一路送入2#567的“start”端,另一路與打拿極信號(hào)通過(guò)“過(guò)零法”進(jìn)行中子、伽馬甄別以獲得“n/γ甄別譜”[15].“裂變?chǔ)枚嘀刈V”,“α-γ時(shí)間譜”和“n/γ甄別譜”三路信號(hào)送至多路符合器(ORTEC 418)進(jìn)行三重符合,418的輸出作為多道分析器的門信號(hào).

圖3 PFNS電子學(xué)系統(tǒng)框圖Fig.3.Block diagram of PFNS electronics system.

3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程與討論

3.1 中子束定位

圖4 標(biāo)記中子束定位原理(a)及結(jié)果(b)Fig.4.Positioning principle(a)and results(b)of tagging neutron beam.

d(T,n)α反應(yīng)產(chǎn)生的14 MeV中子是向4π方向發(fā)射的,而通過(guò)伴隨α粒子探測(cè)器標(biāo)記的錐形中子束則具有一定的方向性.盡管通過(guò)幾何關(guān)系可以推出標(biāo)記中子束的大致位置,但由于加速器在調(diào)試和運(yùn)行過(guò)程中,D+離子束轟擊靶的位置會(huì)發(fā)生晃動(dòng),從而使得被標(biāo)記中子束的位置發(fā)生移動(dòng).此外,d(T,n)α反應(yīng)產(chǎn)生的中子和α粒子出射方向在實(shí)驗(yàn)室參考系內(nèi)并不是嚴(yán)格的直線關(guān)系,而是有大約7?的偏角.為此,需要準(zhǔn)確定位錐形中子束的位置,為238U樣品的擺放提供參考.錐形中子束定位原理如圖4所示,將一支小體積的中子探測(cè)器(BC501A,尺寸Φ50 mm×50 mm)放置在被標(biāo)記的中子束內(nèi),左右移動(dòng)中子探測(cè)器,測(cè)量關(guān)聯(lián)中子譜線強(qiáng)度與探測(cè)器位置的關(guān)系.只有當(dāng)探測(cè)器處于標(biāo)記中子束內(nèi)時(shí),才有譜線出現(xiàn);當(dāng)探測(cè)器處于標(biāo)記中子束邊緣時(shí),譜線強(qiáng)度則會(huì)減弱,中子譜線強(qiáng)度以α粒子計(jì)數(shù)進(jìn)行歸一.以垂直于D+離子束線方向偏左7?為0點(diǎn)(圖中探測(cè)器所示位置),測(cè)量5個(gè)位置的中子譜線強(qiáng)度,測(cè)量結(jié)果通過(guò)高斯擬合后,獲得關(guān)聯(lián)中子束位置為x=1.4 cm處,該位置即為放置樣品238U的最佳位置.

3.2 主探測(cè)器及調(diào)試

PFNS測(cè)量要求主探測(cè)器具有較高的探測(cè)效率、較快的上升時(shí)間和良好的n/γ甄別性能.由于PFNS高能段裂變中子數(shù)目隨能量上升急劇下降,較高的探測(cè)效率有利于延伸PFNS的能量測(cè)量上限;較快的上升時(shí)間有利于PFNS測(cè)量系統(tǒng)獲得較好的能量分辨率;良好的n/γ甄別性能有助于獲得較為干凈的PFNS.目前中子能譜測(cè)量用得比較多的是芪晶體探測(cè)器和液體閃爍體探測(cè)器.兩種閃爍體的性能參數(shù)對(duì)比如表1所列[16].可見(jiàn),由于芪晶體的密度較大,發(fā)光衰減時(shí)間短,在高效率和快時(shí)間響應(yīng)兩個(gè)方面均有較為明顯的優(yōu)勢(shì),且獲得大體積的芪晶體目前不存在技術(shù)問(wèn)題.在相同的能量閾值條件下,對(duì)液體閃爍體探測(cè)器和芪晶體探測(cè)器的n/γ甄別性能進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果表明二者的n/γ甄別品質(zhì)因子[17]差別并不大.因此,本文選取了由烏克蘭引進(jìn)的尺寸為Φ80 mm×50 mm的芪晶體作為主探測(cè)器.

表1 芪晶體和液體閃爍體性能參數(shù)對(duì)比[16]Table 1.Comparison of performance parameters of stilbene crystal and liquid scintillator[16].

由于裂變中子高能中子數(shù)目非常少,主探測(cè)器的探測(cè)效率在本實(shí)驗(yàn)中顯得極其重要.此外,測(cè)量所獲得的裂變中子飛行時(shí)間譜在轉(zhuǎn)換成能譜的過(guò)程中也需要用到探測(cè)效率曲線.為此,本文利用252Cf裂變室對(duì)主探測(cè)器的中子探測(cè)效率進(jìn)行了刻度,方法是以裂變室碎片標(biāo)記裂變事件作為起始信號(hào),以主探測(cè)器的中子信號(hào)作為終止信號(hào),測(cè)量裂變中子的飛行時(shí)間譜,測(cè)量譜經(jīng)過(guò)處理后與252Cf的標(biāo)準(zhǔn)中子譜進(jìn)行對(duì)比,從而獲得一定閾值下的探測(cè)效率曲線[17].252Cf裂變室由核物理與化學(xué)研究所李建勝等[18]提供,實(shí)驗(yàn)時(shí)中子強(qiáng)度約為4.5×102s?1,裂變碎片信號(hào)經(jīng)過(guò)快前置放大器后的輸出脈沖上升時(shí)間約為7 ns,裂變碎片探測(cè)效率高于98.4%,能清晰分辨α粒子信號(hào)和碎片信號(hào).閾值為0.663 MeV的中子探測(cè)效率刻度曲線如圖5所示,實(shí)驗(yàn)誤差主要來(lái)源于統(tǒng)計(jì)誤差和標(biāo)準(zhǔn)譜的誤差.為便于與理論比較,采用蒙特卡羅程序MCNP5對(duì)芪晶體的探測(cè)效率進(jìn)行了模擬計(jì)算,計(jì)算結(jié)果示如圖5所示(黑色空心方點(diǎn)).可見(jiàn),在低能區(qū)(閾值以上至5 MeV)模擬計(jì)算效率與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得比較好,而在高能區(qū)(8—12 MeV),模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的一致性較差,且實(shí)驗(yàn)的不確定度比較大.產(chǎn)生上述現(xiàn)象的原因是252Cf標(biāo)準(zhǔn)譜在低能區(qū)的不確定較小,而在高能區(qū)的不確定度較大,因此,探測(cè)效率在5 MeV以下能區(qū)以實(shí)驗(yàn)值為準(zhǔn),在5 MeV以上能區(qū)則以模擬計(jì)算值為準(zhǔn).

圖5 芪晶體測(cè)器效率刻度結(jié)果與模擬計(jì)算對(duì)比Fig.5.Detection efficiency of stilbene crystal in experiment and in calculation.

芪晶體探測(cè)器由于晶軸的影響,進(jìn)行中子飛行時(shí)間譜測(cè)量時(shí)會(huì)產(chǎn)生各向異性效應(yīng),這種效應(yīng)與中子能量和中子入射角度有關(guān),因此,進(jìn)行PFNS測(cè)量過(guò)程中需要進(jìn)行各向異性修正.已有的研究表明[19],當(dāng)中子入射方向與芪晶體晶軸的夾角很小(10?以內(nèi))時(shí),探測(cè)器對(duì)各能量中子的各向異性修正因子接近于1.而當(dāng)中子入射方向與晶軸的夾角較大時(shí),不同能量中子的各向異性修正因子差異很大,例如當(dāng)中子垂直于探測(cè)器晶軸入射時(shí),2.5 MeV中子的各向異性修正因子達(dá)到1.26,而14.8 MeV中子的各向異性修正因子則為1.15.因此,為了減小各向異性效應(yīng)造成的差異,瞬發(fā)裂變中子實(shí)驗(yàn)在探測(cè)器調(diào)試和測(cè)量過(guò)程中,都應(yīng)始終保持主探測(cè)器端面正對(duì)著待測(cè)中子(待測(cè)樣品),確保中子入射方向與晶軸之間的角度盡量小.

3.3 裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)

PFNS測(cè)量系統(tǒng)通過(guò)裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)甄別非裂變中子,即入射中子與樣品發(fā)生裂變事件時(shí),會(huì)同時(shí)釋放出7—8個(gè)γ光子,而發(fā)生散射事件時(shí),釋放1—2個(gè)γ光子,通過(guò)裂變?chǔ)枚嘀匦詫?shí)現(xiàn)對(duì)裂變事件的選擇,因而裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)在PFNS測(cè)量中非常重要.裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)的測(cè)量方法如圖6所示,裂變?chǔ)糜?個(gè)尺寸為Φ100 mm×100 mm的BaF2陣列探測(cè)器進(jìn)行探測(cè),探測(cè)器陽(yáng)極輸出信號(hào)的上升時(shí)間低于40 ns,快的上升時(shí)間有助于探測(cè)同時(shí)產(chǎn)生的多個(gè)裂變?chǔ)檬录?該方法的突出特點(diǎn)是使用了一個(gè)由意大利CAEN公司生產(chǎn)的插件——V812B(16路常份額甄別器).V812B的特點(diǎn)是,在一個(gè)很短的時(shí)間窗口(十納秒量級(jí))內(nèi),輸出脈沖幅度正比于輸入的脈沖數(shù).通過(guò)對(duì)陣列BaF2探測(cè)器的信號(hào)進(jìn)行輸入、選擇,即可甄選出裂變?chǔ)玫亩嘀財(cái)?shù)分布.實(shí)驗(yàn)中,為了使用更窄的門寬,四路BaF2信號(hào)在進(jìn)入V812B前增加一個(gè)延遲盒(ORTEC 463),通過(guò)示波器調(diào)節(jié)四路信號(hào)幾乎達(dá)到同步.由于中子與核材料作用產(chǎn)生裂變?chǔ)玫哪芰恐饕植荚?.25—4.75 MeV,而其他作用(非彈、俘獲)產(chǎn)生的γ能量主要為幾萬(wàn)電子伏特[20],為了降低其他γ對(duì)裂變?chǔ)脺y(cè)量的干擾,需要對(duì)探測(cè)器進(jìn)行閾值設(shè)定.設(shè)定的方法是利用BaF2探測(cè)器對(duì)γ射線響應(yīng)的線性關(guān)系,通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)137Cs源的0.622 MeV特征γ射線確定裂變?chǔ)玫奶綔y(cè)下閾.測(cè)量得到的γ多重?cái)?shù)分布如圖7所示.由圖7可知,一重γ事件(即陣列探測(cè)器中任意一個(gè)探測(cè)到γ事例)最多,達(dá)到三重(即陣列探測(cè)器中任意三個(gè)探測(cè)器同時(shí)探測(cè)到γ事例)以上的γ事件就已經(jīng)很少了.

圖6 裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)分布電子學(xué)線路Fig.6.Electronics block diagram of measuring fission γ multiplicity.

圖7 裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)分布測(cè)量結(jié)果Fig.7.Experiment results of measuring fission γ multiplicity.

3.4 PFNS測(cè)量

將片狀238U放置于PFNS測(cè)量系統(tǒng)的樣品位置,在中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所ns200加速器上通過(guò)加速D+離子轟擊氚靶,獲得14 MeV的D-T中子,通過(guò)D-T中子轟擊238U樣品使其發(fā)生裂變反應(yīng).按照?qǐng)D3所示電子學(xué)系統(tǒng)框圖搭建電子學(xué)測(cè)量系統(tǒng),以經(jīng)過(guò)常份額甄別后的α信號(hào)作為開(kāi)門,通過(guò)常份額甄別的中子信號(hào)作為關(guān)門,測(cè)量裂變中子飛行時(shí)間譜.為了獲得干凈的裂變中子譜,實(shí)驗(yàn)時(shí),需加上“三重符合”(α-γ時(shí)間譜、n/γ甄別、裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)).

14 MeV的D-T中子誘發(fā)238U PFNS(時(shí)間譜原始譜)的測(cè)量結(jié)果示如圖8所示.

測(cè)量結(jié)果顯示,裂變中子和γ(甄別不干凈)的信號(hào)非常清楚地體現(xiàn)在多道譜上,但是測(cè)量譜的計(jì)數(shù)率非常低.測(cè)量時(shí)間為2000 s,總計(jì)數(shù)為22,計(jì)數(shù)率僅為0.011.為此,從理論上對(duì)計(jì)數(shù)率進(jìn)行了估算.假設(shè)加速器中子源中子產(chǎn)額N0=1×107s?1,樣品到中子源的距離h=15 cm,則樣品位置的中子注量率Nn=N0/(4πh2)=1.273×103cm?2/s.238U樣品尺寸為Φ3 cm×0.5 cm,質(zhì)量m=66.76 g,則238U核子數(shù)目n=m/MNA=1.689×1023(M為物質(zhì)的摩爾質(zhì)量,NA為阿伏伽德羅常數(shù)).D-T中子與238U的裂變反應(yīng)截面σf=1.13 barn=1.13×10?24cm2,因此每秒發(fā)生裂變的次數(shù)為nNnσf=2.43×102s?1.探測(cè)器為芪晶體,尺寸為Φ8 cm×5 cm,探測(cè)器至樣品的距離H=100 cm.裂變中子多重性Nfn=3.探測(cè)器本征效率ηEff=10%.因此,探測(cè)器記錄到中子的計(jì)數(shù)率為nNnσfNfn[πr2/(4πR2)]ηEff=0.0114 s?1.估算的結(jié)果顯示,估算值與實(shí)測(cè)值是相符的.但0.01 s?1的計(jì)數(shù)率非常低,要達(dá)到相應(yīng)的統(tǒng)計(jì)數(shù)需要測(cè)量較長(zhǎng)的時(shí)間.計(jì)數(shù)率較低有如下兩方面原因:一方面是加速器中子產(chǎn)額較低,如果加速器中子產(chǎn)額能夠提高一個(gè)量級(jí),則計(jì)數(shù)率相應(yīng)可達(dá)到0.1 s?1,在這樣的產(chǎn)額條件下,若測(cè)量時(shí)間為100 h,高能中子(9—10 MeV)所占份額為0.1%,則高能區(qū)對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)N=0.114 s?1×100 h×3600×0.1%=41.對(duì)應(yīng)的統(tǒng)計(jì)誤差為15.6%.若測(cè)量150 h,則統(tǒng)計(jì)誤差為12.76%.這樣的統(tǒng)計(jì)誤差是可以接受的.另一方面是BaF2探測(cè)器實(shí)際探測(cè)效率較低,MCNP5的模擬結(jié)果顯示,在當(dāng)前的實(shí)驗(yàn)布局下單個(gè)BaF2探測(cè)器對(duì)γ光子的實(shí)際探測(cè)效率約為3%,從而導(dǎo)致加上裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)符合后,系統(tǒng)有效計(jì)數(shù)率進(jìn)一步降低.

圖8 D-T中子誘發(fā)238U PFNS實(shí)測(cè)結(jié)果Fig.8.PFNS measuring results of238U induced by D-T neutron.

實(shí)際中,加速器中子產(chǎn)額要增加一個(gè)量級(jí)仍然有諸多難度,且粒子技術(shù)本身也限制了中子產(chǎn)額不能過(guò)高,因?yàn)橹凶赢a(chǎn)額過(guò)高會(huì)導(dǎo)致塑料閃爍體探測(cè)器過(guò)飽和.為此,采用252Cf自發(fā)裂變中子源對(duì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行了驗(yàn)證測(cè)量.252Cf源裂變中子產(chǎn)額約為2×104s?1,將252Cf源放置于系統(tǒng)樣品位置處.測(cè)量電子學(xué)線路與圖3基本一致,只是不使用塑料閃爍體探測(cè)器,而是以BaF2探測(cè)到的裂變?chǔ)米鳛闀r(shí)間終止信號(hào),以芪晶體探測(cè)器陽(yáng)極作為起始信號(hào),測(cè)量裂變中子飛行時(shí)間譜,測(cè)量結(jié)果示如圖9所示.

根據(jù)時(shí)間譜-能譜的轉(zhuǎn)換關(guān)系[21],將飛行時(shí)間譜轉(zhuǎn)換成中子能譜,并考慮簡(jiǎn)單的不確定度(主要考慮統(tǒng)計(jì)數(shù)不確定度和探測(cè)效率不確定度),獲得252Cf PFNS如圖10所示.可見(jiàn),本實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V測(cè)量結(jié)果與ENDF-BVII.1數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)符合得很好,只是在高能段(8 MeV以上)測(cè)量譜相對(duì)于數(shù)據(jù)庫(kù)能譜有些“上翹”,且能量越高這種“上翹”越明顯.這是由于高能段統(tǒng)計(jì)數(shù)較少,且探測(cè)效率本身不確定度較大造成的.測(cè)量的結(jié)果說(shuō)明基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法的PFNS測(cè)量技術(shù)是可行的,PFNS測(cè)量系統(tǒng)是可靠的.

圖9 252Cf自發(fā)裂變?cè)粗凶语w行時(shí)間譜Fig.9.Spectrum of neutron time-of- flight of spontaneous fission source252Cf.

圖10 252Cf PFNS測(cè)量結(jié)果與ENDF數(shù)據(jù)庫(kù)比較Fig.10.PFNS of252Cf in experiment and in ENDF/B-VII library.

為了比較裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法與傳統(tǒng)的裂變碎片標(biāo)識(shí)法的優(yōu)劣,對(duì)裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法的標(biāo)識(shí)率進(jìn)行了估算.裂變標(biāo)識(shí)率定義為實(shí)際被標(biāo)識(shí)的中子數(shù)與應(yīng)該被標(biāo)識(shí)的中子數(shù)的比值,表達(dá)式為式中η為裂變標(biāo)識(shí)率,NExp為實(shí)驗(yàn)測(cè)到裂變譜上的總計(jì)數(shù),Nf為裂變事件總數(shù),ε為探測(cè)器的平均探測(cè)效率,ˉν為平均一次裂變釋放的中子數(shù).NExp可由裂變譜上的總計(jì)數(shù)直接讀出,Nf由裂變?chǔ)枚嘀財(cái)?shù)總計(jì)數(shù)給出,對(duì)于252Cf,ˉν的取值為3.77,主探測(cè)器的平均探測(cè)效率取值為20%,代入數(shù)據(jù)后得到裂變標(biāo)識(shí)率為6.22%.相比于傳統(tǒng)的裂變碎片標(biāo)識(shí)法而言,盡管裂變碎片法的裂變標(biāo)識(shí)率幾乎為100%(裂變室對(duì)碎片的探測(cè)效率),但考慮所用核材料的質(zhì)量,裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法(100 g量級(jí))較裂變碎片標(biāo)識(shí)法(微克至毫克量級(jí))大很多,因此PFNS測(cè)量中,裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法較裂變碎片標(biāo)識(shí)法相較于裂變碎片標(biāo)識(shí)法仍然有一定的優(yōu)勢(shì).

4 結(jié) 論

開(kāi)展了PFNS測(cè)量技術(shù)研究,建立了基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法的PFNS實(shí)驗(yàn)測(cè)量系統(tǒng),對(duì)系統(tǒng)各部分進(jìn)行了詳細(xì)介紹.對(duì)14 MeV中子誘發(fā)238U PFNS進(jìn)行了測(cè)量,明確了影響測(cè)量系統(tǒng)計(jì)數(shù)率的兩個(gè)重要因素:加速器中子產(chǎn)額和裂變?chǔ)锰綔y(cè)效率.利用252Cf中子源對(duì)PFNS測(cè)量系統(tǒng)進(jìn)行驗(yàn)證,測(cè)量獲得了252Cf源的PFNS并給出了不確定度評(píng)價(jià),結(jié)果表明能譜測(cè)量結(jié)果與ENDF-BVII.1數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)符合得較好,說(shuō)明基于裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法的PFNS測(cè)量技術(shù)是可行的.通過(guò)對(duì)裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法的標(biāo)識(shí)率進(jìn)行了測(cè)量,并與傳統(tǒng)的碎片標(biāo)識(shí)法進(jìn)行了對(duì)比,說(shuō)明裂變?chǔ)脴?biāo)識(shí)法在PFNS測(cè)量中較裂變碎片標(biāo)識(shí)法仍然有一定的優(yōu)勢(shì).未來(lái)考慮采用中子產(chǎn)額更高的加速器中子源或者白光源,可以獲得精度更高的中子誘發(fā)重要核素裂變的瞬發(fā)中子能譜數(shù)據(jù).

感謝四川大學(xué)原子能科學(xué)技術(shù)研究所安竹教授提供的幫助,感謝加速器組劉灣、劉百力、黃瑾等同志提供加速器運(yùn)行.