鐘源 趙蓉 李前慧 姜英玉 曾光

摘要：目的 評(píng)價(jià)2015年版《中華人民共和國藥典》有明確重金屬及有害元素限量標(biāo)準(zhǔn)的8種植物類中藥材（山楂、枸杞子、白芍、金銀花、丹參、甘草、黃芪、西洋參）重金屬銅、汞、砷、鉛、鎘的污染情況。方法 計(jì)算機(jī)檢索中國知識(shí)資源總庫（CNKI）、中國學(xué)術(shù)期刊數(shù)據(jù)庫（萬方數(shù)據(jù)）、中文科技期刊數(shù)據(jù)庫（重慶維普）、中國生物醫(yī)學(xué)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫（CBM）、中文生物醫(yī)學(xué)期刊文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫（CMCC）1982年1月1日-2015年12月31日8種中藥材與重金屬相關(guān)文獻(xiàn)。檢索時(shí)間：2016年4月。采用單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分析中藥材重金屬污染情況。結(jié)果 經(jīng)篩選，納入文獻(xiàn)259篇。甘草的鎘污染指數(shù)為5.28，黃芪和白芍的汞污染指數(shù)分別為1.48、3.94，均大于1。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)排序?yàn)榈ⅲ?.39）<山楂（0.42）<枸杞子（0.56）<西洋參（0.78）<金銀花（0.83）<黃芪（1.38）<白芍（2.32）<甘草（3.70）。塊根類中藥材的汞、鎘污染指數(shù)分別為1.07、1.66?；ü愔兴幉牡膬?nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為0.65，塊根類中藥材為1.3。結(jié)論 山楂、枸杞子、丹參為安全等級(jí)；金銀花、西洋參處于污染警戒線；黃芪為輕度污染，主要污染物為汞；白芍為中度污染，主要污染物為汞；甘草為重度污染，主要污染物為鎘。花果類中藥材為安全等級(jí)；塊根類中藥材為輕度污染，主要污染物為汞和鎘。應(yīng)注重控制各種中藥材中單因子污染指數(shù)較高的重金屬含量。

關(guān)鍵詞：中藥材；重金屬；單因子污染指數(shù)；內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)

DOI：10.3969/j.issn.1005-5304.2018.05.022

中圖分類號(hào)：R2-05；R282 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1005-5304（2018）05-0101-04

Literature Research in Contamination Index Method to Evaluate Heavy Metal Contamination in Eight Kinds of Chinese Materia Medica

ZHONG Yuan， ZHAO Rong， LI Qian-hui， JIANG Ying-yu， ZENG Guang

Beijing University of Chinese Medicine， Beijing 100029， China

Abstract： Objective To analyze the pollution of heavy metals such as Cu， Hg， As， Pb， Cd in Chinese materia medica， a clear limit of heavy metals and harmful elements in 2015 version of the People's Republic of China Pharmacopoeia， such as Crataegi Fructus， Lycii Fructus， Paeoniae Radix Alba， Lonicerae Japonicae Flos， Salviae Miltiorrhizae Radix et Rhizoma， Glycyrrhizae Radix et Rhizoma， Astragali Radix， and Panacis Quinguefoii Radix. Methods Computer was used to search articles about 8 kinds of Chinese materia medica and heavy metals in CNKI， China Academic Journal Database （Wanfang Data）， Chinese Science and Technology Periodical Database （VIP）， China Biomedical Literature Database （CBM）， Chinese Medical Current Contents （CMCC） from January 1， 1982 - December 31， 2015. Retrieval time： April 2016. Heavy metal pollution in Chinese materia medica was analyzed by single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index. Results After screening， 259 articles were included. Pollution index of Cd in Glycyrrhizae Radix et Rhizoma was 5.28； pollution index of Hg was 1.48 in Astragali Radix and 3.94 in Paeoniae Radix Alba. Nemerow comprehensive pollution index sorting was Salviae Miltiorrhizae Radix et Rhizoma （0.39） < Crataegi Fructus （0.42） < Lycii Fructus （0.56） < Panacis Quinguefoii Radix （0.78） < Lonicerae Japonicae Flos （0.83） < Astragali Radix （1.38） < Paeoniae Radix Alba （2.32） < Glycyrrhizae Radix et Rhizoma （3.70）. Pollution indexes of Hg and Cd in roots of Chinese materia medica were 1.07 and 1.66. The Nemerow comprehensive pollution index of Chinese materia medica of flower and fruit was 0.65， and the roots of Chinese materia medica was 1.3. Conclusion Crataegi Fructus， Lycii Fructus and Salviae Miltiorrhizae Radix et

基金項(xiàng)目：北京中醫(yī)藥大學(xué)校級(jí)研究生自主課題項(xiàng)目（2015-JYB-XS136）

通訊作者：曾光，E-mail：zengg1234@163.com

Rhizoma are in security level； Lonicerae Japonicae Flos and Panacis Quinguefoii Radix are in pollution warning line； Astragali Radix is slightly polluted， and the main pollution material is Hg； Paeoniae Radix Alba is moderately polluted， and the main pollution material is Hg； Glycyrrhizae Radix et Rhizoma is heavily polluted， and the main pollution material is Cd. Flowers and fruits of Chinese materia medica are in security level； roots of Chinese materia medica are sightly polluted， and the main pollutants are Hg and Cd. Heavy metal with higher single factor pollution index in a variety of Chinese materia medica should be controlled.

Keywords： Chinese materia medica； heavy metal； single factor pollution index； Nemerow comprehensive pollution index

中藥資源是中醫(yī)藥學(xué)不斷發(fā)展的物質(zhì)基礎(chǔ)。隨著中醫(yī)走出國門，中藥安全性問題越來越受到國內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注。近年來，中成藥、中藥注射劑等重金屬超標(biāo)事件已經(jīng)造成一定的影響[1]，中藥材質(zhì)量良莠不齊，重金屬含量超標(biāo)的問題已經(jīng)不容忽視。

我國中醫(yī)藥重金屬污染方面的相關(guān)研究多集中在微量元素或有毒重金屬含量測定方面[2-3]，尚缺乏系統(tǒng)性的統(tǒng)計(jì)分析，且多運(yùn)用超標(biāo)率指標(biāo)反映重金屬超標(biāo)情況?；诖耍狙芯客ㄟ^系統(tǒng)收集文獻(xiàn)資料的方式，運(yùn)用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)和分析中藥材重金屬污染現(xiàn)狀。

1 資料與方法

1.1 研究對(duì)象

2015年版《中華人民共和國藥典》[4]中有明確重金屬及有害元素限量標(biāo)準(zhǔn)的8種植物類中藥材（山楂、枸杞子、白芍、金銀花、丹參、甘草、黃芪、西洋參）。同時(shí)參照《藥用植物及制劑外經(jīng)貿(mào)綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》（WM/T 2-2004）[5]中藥材重金屬的限量值：鉛（Pb）≤5 mg/kg，砷（As）≤2 mg/kg，汞（Hg）≤0.2 mg/kg，鎘（Cd）≤0.3 mg/kg，銅（Cu）≤20 mg/kg。該標(biāo)準(zhǔn)與2015年版《中華人民共和國藥典》相符。

1.2 數(shù)據(jù)來源

計(jì)算機(jī)檢索中國知識(shí)資源總庫（CNKI）、中國學(xué)術(shù)期刊數(shù)據(jù)庫（萬方數(shù)據(jù)）、中文科技期刊數(shù)據(jù)庫（重慶維普）、中國生物醫(yī)學(xué)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫（CBM）、中文生物醫(yī)學(xué)期刊文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫（CMCC）。檢索時(shí)間范圍：1982年1月1日-2015年12月31日。檢索詞包含目標(biāo)中藥材與重金屬兩部分：“中藥”“中藥材”“草藥”“中草藥”“金銀花”“甘草”“丹參”“黃芪”“山楂”“西洋參”“枸杞子”“白芍”及“重金屬”“有害元素”“有毒元素”“微量元素”“無機(jī)元素”“銅”“汞”“砷”“鉛”“鎘”，檢索詞均用“OR”連接。檢索時(shí)間：2016年4月。

1.3 納入與排除標(biāo)準(zhǔn)

納入標(biāo)準(zhǔn)：①8種中藥材的種植地為中國大陸；②文獻(xiàn)提供中藥材重金屬含量的原始數(shù)據(jù)；③重金屬的檢測方法為原子吸收分光光度法（AAS）、電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS）或電感耦合等離子體發(fā)射光譜法（ICP-AES）；④中藥材樣品前處理方法為濕式消解法、微波消解法或干灰化法；⑤重復(fù)發(fā)表的文獻(xiàn)納入最新發(fā)表或數(shù)據(jù)更完整者。排除標(biāo)準(zhǔn)：①不符合上述納入標(biāo)準(zhǔn)；②綜述、會(huì)議記錄、講座、評(píng)論性質(zhì)的文獻(xiàn)。

1.4 資料提取和質(zhì)量評(píng)價(jià)

2名研究者獨(dú)立進(jìn)行文獻(xiàn)檢索、篩選和數(shù)據(jù)提取、錄入，意見或數(shù)據(jù)不一致時(shí)協(xié)商解決。提取的數(shù)據(jù)包括：文獻(xiàn)名稱，第一作者，發(fā)表刊物，發(fā)表年份，中藥材名稱，產(chǎn)地，樣本數(shù)，中藥材中Cu、Hg、As、Cd、Pb的含量（mg/kg）。根據(jù)AHRQ橫斷面研究評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[6]，結(jié)合中藥材重金屬含量測量的相關(guān)因素，制定本研究文獻(xiàn)質(zhì)量評(píng)價(jià)的標(biāo)準(zhǔn)：①是否對(duì)中藥材樣品進(jìn)行真?zhèn)舞b定；②是否交代中藥材樣品的前處理方法或詳細(xì)描述了前處理過程；③是否表明重金屬元素的檢測方法；④是否列出中藥材中各重金屬的測量值；⑤是否描述了如何控制測量誤差的措施?？偡?分，1條目為1分；0～3分為低質(zhì)量研究，4～5分為高質(zhì)量研究。

1.5 評(píng)價(jià)方法

1.5.1 單因子污染指數(shù)法

單因子污染指數(shù)可評(píng)價(jià)重金屬污染程度。Pi=Ci/Si，Pi為第i個(gè)單因子污染指數(shù)，Ci為第i個(gè)污染物的測量值，Si為第i個(gè)污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。Pi>1表明受到污染，Pi越大表明污染程度越高。目前，眾多研究選用此法來反映中藥材中重金屬的超標(biāo)倍數(shù)[7]。

1.5.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

由于中藥材重金屬污染是一個(gè)復(fù)雜的體系，單因子污染指數(shù)只能反映各個(gè)金屬元素的污染程度，不能全面反映中藥材的污染狀況。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)在單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)基礎(chǔ)上兼顧極值，反映出各污染物對(duì)中藥材的綜合影響。目前廣泛應(yīng)用在水、土壤的質(zhì)量監(jiān)控中，也有部分研究運(yùn)用到水果、蔬菜、乳制品、中藥材等污染狀況研究中[7-9]。

P綜合=

P綜合為綜合污染指數(shù)；Pmax為各單因子污染指數(shù)中的最大值；Pave為所有單因子污染指數(shù)的平均值。共劃分成5個(gè)等級(jí)：P綜合≤0.7為安全級(jí)，0.73為重度污染。

2 結(jié)果與分析

2.1 文獻(xiàn)檢索結(jié)果

初檢出相關(guān)文獻(xiàn)3162篇，運(yùn)用NoteExpress2.0剔除重復(fù)文獻(xiàn)983篇，通過閱讀標(biāo)題與摘要剔除與研究無關(guān)的文獻(xiàn)325篇、不符合納入標(biāo)準(zhǔn)的1332篇，通過逐篇閱讀原文剔除不符合納入標(biāo)準(zhǔn)的文獻(xiàn)263篇，最終納入文獻(xiàn)259篇。

2.2 中藥材重金屬含量

按不同種類中藥材進(jìn)行分組，分析其重金屬的污染情況，結(jié)果見表1。黃芪的Hg平均含量為0.3 mg/kg，白芍的Hg平均含量為0.79 mg/kg，均超過其限量值（0.2 mg/kg）；甘草的Cd平均含量為1.58 mg/kg，超出其限量值（0.3 mg/kg）。其他重金屬含量均未超過相應(yīng)限量值。各類藥材匯總后的重金屬平均含量中，僅Cd超過限量值，為0.42 mg/kg，其他重金屬含量平均值均未超標(biāo)?？梢?種中藥材的整體污染情況較輕，不同種類中藥材的重金屬含量不同。

2.3 中藥材重金屬污染指數(shù)

8種中藥材的重金屬污染指數(shù)見表2。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)綜合指數(shù)排序?yàn)榈ⅲ?.39）<山楂（0.42）<枸杞子（0.56）<西洋參（0.78）<金銀花（0.83）<黃芪（1.38）<白芍（2.32）<甘草（3.70）。其中山楂、枸杞子、丹參為安全等級(jí)；金銀花、西洋參處于警戒線；黃芪為輕度污染，其中Hg平均單因子污染指數(shù)為1.48，其他4種金屬的平均單因子污染指數(shù)均未超過1，提示主要污染物為Hg；白芍為中度污染，其Hg平均單因子污染指數(shù)為3.94，為主要污染物；甘草為重度污染，其Cd平均單因子污染指數(shù)為5.28，為主要污染物。這可能與甘草對(duì)Cd，黃芪和白芍對(duì)Hg的吸收與富集能力較強(qiáng)有關(guān)，藥材生長環(huán)境、土壤中重金屬含量是影響重金屬污染程度的重要因素。

2.4 不同類型中藥材重金屬含量

植物類中藥材按藥用部位的不同，可分為塊根類、花果類、全草類、皮類、莖葉類、種子類，本研究涉及花果類（枸杞子、金銀花、山楂）及塊根類（黃芪、白芍、丹參、西洋參、甘草）。Cu、As平均含量為花果類>塊根類；Hg、Pb、Cd的平均含量為塊根類>花果類。不同部位對(duì)于重金屬的吸收與富集有所差異。結(jié)果見表3。

2.5 不同類型中藥材重金屬污染指數(shù)

不同類型中藥材重金屬平均單因子污染指數(shù)及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)見表4。塊根類中藥材的Hg污染指數(shù)為1.07、Cd污染指數(shù)為1.66，表明受到污染?；ü愔兴幉牡闹亟饘倨骄鶈我蜃游廴局笖?shù)均小于1。

3 討論

西洋參、金銀花、黃芪、白芍、甘草均受到不同程度的重金屬污染。從重金屬含量來看，除黃芪Hg含量（0.3 mg/kg）、白芍Hg含量（0.79 mg/kg）、甘草Cd含量（1.58 mg/kg）超出限量值，其他中藥材的重金屬含量均未超過相應(yīng)的限量值。單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)顯示：山楂、枸杞子、丹參為安全等級(jí)；金銀花、西洋參重金屬含量處于警戒線；黃芪為輕度污染，主要污染物為Hg；白芍為中度污染，主要污染物為Hg；甘草為重度污染，主要污染物為Cd。中藥材生長環(huán)境中土壤、水、大氣及使用的化肥均對(duì)其生長帶來直接或間接影響，而自身的遺傳特性決定了其對(duì)重金屬的吸收和富集能力。因此，導(dǎo)致中藥材重金屬污染情況嚴(yán)重的因素多樣且復(fù)雜，盡管西洋參、金銀花、黃芪、白芍、甘草均受到不同程度的重金屬污染，具體原因仍需進(jìn)一步探究。

塊根類中藥材污染程度高于花果類?；ü愔兴幉膶儆诎踩燃?jí)；塊根類中藥材為輕度污染，主要污染物為Hg和Cd。塊根類藥材直接與土壤接觸，直接與重金屬發(fā)生主動(dòng)和被動(dòng)吸收，而花果類中藥材憑借距離根部較遠(yuǎn)、生長周期較短的條件，與外來重金屬的接觸時(shí)間較少，重金屬的富集時(shí)間較短，故其重金屬污染情況普遍較輕[10]。

采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)判中藥材的重金屬污染已較為普遍，其優(yōu)勢在于兼顧平均值和極值，綜合反映污染情況，但其計(jì)算方法易夸大最大值對(duì)中藥材的影響。根據(jù)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)的公式，可見部分樣本中某種重金屬含量超標(biāo)會(huì)導(dǎo)致該金屬平均含量升高，造成內(nèi)梅羅綜合指數(shù)升高。因此在使用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)中藥材重金屬污染情況時(shí)，還應(yīng)結(jié)合單因子污染指數(shù)，注重控制單因子污染指數(shù)較高的重金屬含量。

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（收稿日期：2017-05-22）

（修回日期：2017-06-25；編輯：向宇雁）