毛先成，潘敏，劉占坤，汪凡云，鄧浩，韓建民，樊紅喜，夏芳，肖飛，魏清峰，三金柱

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西天山阿希金礦床黃鐵礦微量元素LA-ICP-MS原位測(cè)試及其指示意義

毛先成1, 2，潘敏1, 2，劉占坤1, 2，汪凡云1, 2，鄧浩1, 2，韓建民3，樊紅喜3，夏芳1, 2，肖飛3，魏清峰3，三金柱3

(1. 中南大學(xué) 有色金屬成礦預(yù)測(cè)與地質(zhì)環(huán)境監(jiān)測(cè)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖南 長(zhǎng)沙，410083；2. 中南大學(xué) 地球科學(xué)與信息物理學(xué)院，湖南 長(zhǎng)沙，410083；3. 新疆有色金屬工業(yè)(集團(tuán))有限責(zé)任公司，新疆 烏魯木齊，830000)

阿希金礦床是新疆西天山地區(qū)典型的低硫型淺成低溫?zé)嵋旱V床。以阿希金礦床中的黃鐵礦作為研究對(duì)象，在黃鐵礦顯微結(jié)構(gòu)研究的基礎(chǔ)上，利用LA-ICP-MS對(duì)黃鐵礦的微量元素進(jìn)行原位分析。研究結(jié)果表明：阿希金礦床的黃鐵礦從早到晚依次劃分為4個(gè)世代，分別是中粗粒壓碎狀黃鐵礦(PyⅠ)、中細(xì)粒自形黃鐵礦(PyⅡ)、中粗粒鋸齒狀黃鐵礦(PyⅢ)和細(xì)粒黃鐵礦(PyⅣ)；該礦床黃鐵礦具富As，Sb和Ni，貧Te和Se的特點(diǎn)，Co與Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之比即(Co)/(Ni)絕大多數(shù)小于1，反映出礦床的成礦溫度較低；黃鐵礦中As，Sb，Co和Ni多以類(lèi)質(zhì)同象的形式存在；Au和Ag在PyⅡ中多以銀金礦包裹體的形式存在，PyⅢ中則多以自然金和自然銀的形式存在；Pb，Cu和Zn則多以包裹體的形式存在。推測(cè)PyⅠ可能形成于早期火山熱液與大氣降水流體疊加改造的熱液環(huán)境，而PyⅡ和PyⅢ形成于以大氣降水為主的熱液環(huán)境。

LA-ICP-MS；黃鐵礦；微量元素；阿希金礦；淺成低溫?zé)嵋?/p>

阿希金礦床是新疆西天山地區(qū)大型的低硫型淺成低溫?zé)嵋旱V床，人們?cè)谄渫鈬坏貙又邪l(fā)現(xiàn)了恰布坎卓它、京希、伊爾曼得等10多處淺成低溫?zé)嵋盒徒鸬V[1?2]，為在古生代火山巖區(qū)中尋找同類(lèi)型的金礦床提供了有益借鑒。前人對(duì)于阿希金礦床成礦地質(zhì)背景、成礦時(shí)代、地球化學(xué)、成礦流體、成礦物質(zhì)來(lái)源、控礦因素、成礦規(guī)律及找礦標(biāo)志等方面進(jìn)行了大量研 究[1, 3?6]，這些研究成果對(duì)于探討礦床成因、指導(dǎo)找礦勘探等具有重要意義。然而，對(duì)于該礦床成礦機(jī)制研究仍不夠深入，特別是關(guān)于成礦流體的來(lái)源及演化存在爭(zhēng)議，主要有以下3種觀點(diǎn)：阿希金礦的成礦流體以大氣水為主，并有少量巖漿水參與[1, 7]；成礦流體早期為火山熱液，后期有大氣降水加入[6]；成礦流體主要為低鹽度的循環(huán)大氣降水[2]。黃鐵礦作為各類(lèi)熱液金礦床中最普遍的礦物，其形成幾乎貫穿于熱液成礦全過(guò)程，蘊(yùn)含豐富的成因信息[8?9]，黃鐵礦中微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)可以示蹤成礦溫度、成礦環(huán)境、成礦流體來(lái)源等許多重要的地質(zhì)信息[10?11]。激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜(LA-ICP-MS)作為一種微區(qū)分析新技術(shù)，以其靈敏度高、檢出限低、抗干擾能力強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)受到人們的廣泛關(guān)注。本文作者在野外觀察和鏡下鑒定基礎(chǔ)上，采用LA-ICP-MS對(duì)阿希金礦不同期次的黃鐵礦進(jìn)行原位微區(qū)定量分析，通過(guò)分析黃鐵礦的微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)及組合特征，結(jié)合LA-ICP-MS信號(hào)圖及元素的相關(guān)性分析等，研究黃鐵礦中元素的賦存狀態(tài)和黃鐵礦的成因，對(duì)比不同階段黃鐵礦的微量元素特征，探討成礦流體的物理化學(xué)條件和演化過(guò)程，旨在從黃鐵礦微量元素特征方面為新疆阿希金礦床成礦流體的特征及來(lái)源提供新的證據(jù)。

1 地質(zhì)特征

1.1 區(qū)域地質(zhì)背景

阿希金礦產(chǎn)于伊犁—中天山地塊北緣早古生代吐拉蘇斷陷火山盆地內(nèi)，南、北分別以NWW向伊犁盆地北緣深大斷裂和科古琴山南坡深大斷裂為界(見(jiàn)圖1(a)和1(b)[12])。盆地基底下部為中元古界薊縣系灰?guī)r、鈣質(zhì)砂巖等淺海相碳酸鹽巖；上部為中奧陶—中志留統(tǒng)濱海—淺海相碎屑巖夾中酸性火山碎屑巖。盆地蓋層為下石炭統(tǒng)大哈拉軍山組和阿恰勒河組，前者由中性、中酸性火山碎火山屑巖和火山熔巖組成，朱永峰等[13]認(rèn)為其屬于島弧環(huán)境的產(chǎn)物。而夏林圻等[14?15]認(rèn)為與裂谷火山巖有關(guān)，為砂巖、泥巖和生物灰?guī)r等濱?！獪\海相碎屑巖。

1.2 礦床地質(zhì)特征

阿希金礦床產(chǎn)于下石炭統(tǒng)大哈拉軍山組第五巖性段火山巖中，礦床總體受火山機(jī)構(gòu)及相關(guān)斷裂控制，其中F2斷裂為區(qū)內(nèi)最重要的控礦構(gòu)造(圖2(a))。阿希金礦床共8個(gè)礦體，近平行排列，其中Ⅰ號(hào)礦體規(guī)模最大(見(jiàn)圖2(b))，總體呈南北方向脈狀延伸，延走向長(zhǎng)逾1 km，受F2斷裂控制，傾向近東西，傾角為50°~80°，延深達(dá)450 m，最大厚度為35 m，平均品位約5.58×10?6，具有膨大狹縮的波狀起伏特征[15]。礦石類(lèi)型分為石英脈型、蝕變巖型2種，以石英脈型為主，蝕變巖型礦石多發(fā)育在石英脈兩側(cè)。

礦石礦物主要為銀金礦、黃鐵礦、毒砂，其次為閃鋅礦、方鉛礦等；脈石礦物主要為石英、方解石、絹云母、綠泥石，其次為濁沸石、重晶石等。礦石主要結(jié)構(gòu)有粒狀結(jié)構(gòu)、交代殘余結(jié)構(gòu)、填隙結(jié)構(gòu)、壓碎結(jié)構(gòu)、包含結(jié)構(gòu)、環(huán)帶結(jié)構(gòu)等，礦石構(gòu)造主要為脈狀、網(wǎng)脈狀、浸染狀、角礫狀和塊狀構(gòu)造等。蝕變類(lèi)型主要有硅化、黃鐵絹英巖化、碳酸鹽化、綠泥石化、黏土化等，其中硅化和黃鐵絹英巖化與金礦化關(guān)系最 密切。

阿希金礦床熱液期可劃分為 4 個(gè)階段，即石英—絹云母階段(Ⅰ)、石英—黃鐵礦—金階段(Ⅱ)、石英—多金屬硫化物—金階段(Ⅲ)及重晶石—碳酸鹽階段(Ⅳ)。Ⅰ階段為成礦早階段，主要礦物有石英、絹云母、綠泥石及黃鐵礦。Ⅰ階段黃鐵礦(PyⅠ)數(shù)量較少，多呈半自形—他形，粒徑為0.2~3.0 mm，顆粒呈壓碎結(jié)構(gòu)(見(jiàn)圖3(a))，受后期改造作用明顯，表面較粗糙，形狀不規(guī)則，與綠泥石、絹云母等共生，多分布于早期白色石英脈及蝕變圍巖礦石中。Ⅱ階段為成礦主階段，主要礦物有石英、黃鐵礦。Ⅱ階段黃鐵礦(PyⅡ) 多呈自形粒狀結(jié)構(gòu)，晶形主要以五角十二面體為主(見(jiàn)圖3(b))，粒徑為0.1~0.5 mm，表面比較干凈，部分顆粒有環(huán)帶結(jié)構(gòu)(圖3(c))，多分布在灰白色石英脈礦石及斷裂帶附近的硅化蝕變巖礦石中。Ⅲ階段為成礦主階段，主要礦物有石英，黃鐵礦、白鐵礦、毒砂、黃銅礦等多金屬硫化物。Ⅲ階段黃鐵礦(PyⅢ)多呈半自 形—他形晶，粒徑為0.2~2.0 mm，呈葉片狀—長(zhǎng)條狀等，受熱液交代作用明顯，邊部多呈鋸齒狀，常伴有毒砂、白鐵礦等(見(jiàn)圖3(d)和3(e))，多呈稠密浸染狀分布在煙灰色石英脈型礦石中。Ⅳ階段為成礦末階段，主要礦物為重晶石、碳酸鹽礦物。Ⅳ階段黃鐵礦(PyⅣ)黃鐵礦數(shù)量少，粒度小，多呈半自形—自形(見(jiàn)圖3(f))，以浸染狀、星點(diǎn)狀分布于硅化蝕變圍巖中，或呈細(xì)脈狀穿插于早期的石英脈型礦石中。

(a) 西天山大地構(gòu)造略圖；(b) 西天山吐拉蘇火山盆地簡(jiǎn)圖

(a) 阿希金礦區(qū)地質(zhì)簡(jiǎn)圖；(b) 勘探線(xiàn)剖面圖

(a) 樣品D010-1壓碎結(jié)構(gòu)黃鐵礦；(b) 樣品H005中細(xì)粒自形黃鐵礦；(c)樣品H005自形黃鐵礦具環(huán)帶結(jié)構(gòu)；(d) 樣品H009鋸齒狀黃鐵礦，邊部有毒砂共生；(e) 樣品G040鋸齒狀黃鐵礦，邊部自形毒砂呈鋸齒狀排列；(f) 樣品D035-2中細(xì)粒黃鐵礦

Py—黃鐵礦；Apy—毒砂。

圖3 阿希金礦不同世代黃鐵礦的鏡下照片

Fig. 3 Microscopic photographs of different generations of pyrite from Axi deposit

2 樣品采集及測(cè)試方法

共選取11件阿希金礦床不同礦段的礦石樣品，采樣位置多在阿希金礦區(qū)的1235中段—1420中段及近地表的控礦斷裂附近(見(jiàn)圖2(a)和2(b))。將樣品制成光片，結(jié)合手標(biāo)本和顯微鏡觀察，對(duì)樣品中不同成礦階段和類(lèi)型的黃鐵礦用油性筆圈定，并進(jìn)行顯微拍照，最后對(duì)其進(jìn)行LA-ICP-MS測(cè)試。其中PyⅠ有4個(gè)樣品(D010，G036，G038和H006)，PyⅡ有3個(gè)樣品(D035-1，G040和H005)，PyⅢ有4個(gè)樣品(D027，D035-2，G045和H009)。PyⅣ粒度較小，受測(cè)試技術(shù)約束未進(jìn)行測(cè)試。

本次黃鐵礦微區(qū)元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)分析在南京聚譜分析測(cè)試中心利用LA-ICP-MS完成，激光剝蝕系統(tǒng)為Newwave UP-213，ICP-MS為Agilent 7700x。采用氦氣作為剝蝕物質(zhì)的載氣，激光束斑直徑為40 μm，剝蝕深度為20~40 μm，剝蝕頻率為8 Hz，能量密度為6~7 J/cm2。單點(diǎn)測(cè)試分析時(shí)間約70 s，其中包括分析的空白背景時(shí)間10~15 s，對(duì)測(cè)試樣品進(jìn)行連續(xù)激光剝蝕采集時(shí)間40 s，停止剝蝕后，He氣繼續(xù)吹掃15 s，以清洗進(jìn)樣系統(tǒng)。測(cè)試數(shù)據(jù)使用GSE-1G[16]標(biāo)樣進(jìn)行校正。數(shù)據(jù)的離線(xiàn)處理采用軟件ICPMSDataCal[17]完成。本次測(cè)試共測(cè)定23種元素，其中Co，Ni，Ti，As，Sb和Tl等常見(jiàn)元素及Au，Ag，Cu，Pb和Zn等成礦元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本在儀器檢測(cè)限范圍內(nèi)，Mn，Mo，V，Cr，Sr，Sn，Bi，Te和Se等元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)少部分低于檢測(cè)限，Cd，W和Th等元素大部分都低于檢測(cè)限。

3 分析結(jié)果

分析結(jié)果見(jiàn)表1。PyⅠ中富As，Sb，Co和Ni，貧Se和Te等，其中As質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，為(3~23 468)× 10?6，平均為8 843×10?6；其次為Sb，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.47~1 068.45)×10?6，平均為206.17×10?6；Ni和Co質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為(1.77~758.13)×10?6和(0.15~ 766.98)×10?6，平均分別為158.84×10?6和121.82× 10?6。此外，PyⅠ中Cu和Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)也較高，Au和Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低，其中，Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.98~ 3 194.27)×10?6，平均為399.42×10?6；Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.42~1 381.70)×10?6，平均為167.54×10?6；Au質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0~38.86)×10?6，平均為5.48×10?6；Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.01~51.31)×10?6，平均為13.41×10?6。

表1 阿希金礦床黃鐵礦LA-ICP-MS微量元素分析結(jié)果(質(zhì)量分?jǐn)?shù))

注：表中僅列出部分測(cè)試數(shù)據(jù)，“—”代表分析值低于儀器檢測(cè)限。

PyⅡ中的微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)與PyⅠ中的差別較大，Au和Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)大幅度升高，As，Sb，Co，Ni和Se等質(zhì)量分?jǐn)?shù)也有所增大。其中As質(zhì)量分?jǐn)?shù)依然最高，為(2 986~19 855)×10?6，平均為11 209×10?6；Sb質(zhì)量分?jǐn)?shù)次之，為(9.77~797.24)×10?6，平均為221.50×10?6；Co質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(2.49~592.02)×10?6，平均為97.65×10?6；Ni質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(2.80~2 375)×10?6，平均為333.13×10?6；Se質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0~2.52)×10?6，平均為1.19×10?6；Au質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.25~31.27)×10?6，平均為14.41×10?6；Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(3.23~126.88)× 10?6，平均為29.55×10?6。

PyⅢ相對(duì)于pyⅡ，Au和Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，As和Bi質(zhì)量分?jǐn)?shù)有所增大，Co，Ni和Sb質(zhì)量分?jǐn)?shù)有所下降。其中，As質(zhì)量分?jǐn)?shù)依舊最高，為(3 520.40~ 55 734.97)×10?6，平均為19 599×10?6；其次為Sb，為(100.04~909.57)×10?6，平均為370.34×10?6；Co和Ni質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為(0.43~250.04)×10?6和(7.59~ 2 450.51)×10?6，平均分別為60.3×10?6和295.25× 10?6；Bi質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(0.01~2.49)×10?6，平均為0.86×10?6；Au質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(1.48~144.05)×10?6，平均為56.33×10?6；Ag質(zhì)量分?jǐn)?shù)為(9.37~182.85)×10?6，平均為93.35×10?6。

4 討論

4.1 黃鐵礦中微量元素的賦存狀態(tài)

黃鐵礦中微量元素十分復(fù)雜，據(jù)統(tǒng)計(jì)達(dá) 50 多種，其在黃鐵礦中的賦存方式主要有2種[18?19]：1) 置換Fe和S等呈類(lèi)質(zhì)同像存在；2) 以機(jī)械混入物(包裹體等)存在。關(guān)于黃鐵礦中各微量元素以何種形式進(jìn)入黃鐵礦、與何種元素存在替換、如何占位等問(wèn)題，目前已有研究通過(guò)LA-ICP-MS的信號(hào)圖及元素相關(guān)性予以解決[20?22]。阿希金礦床黃鐵礦中As，Sb，Co和Ni質(zhì)量分?jǐn)?shù)普遍較高，其中Co和Ni為強(qiáng)親銅元素，能替代Fe進(jìn)入黃鐵礦礦物晶格中，此外As和Sb也與S或Fe存在類(lèi)質(zhì)同象。在LA-ICP-MS信號(hào)圖(圖4)中，As，Sb，Co和Ni信號(hào)普遍較穩(wěn)定，與Fe的信號(hào)分布形式基本一致，表明As，Sb，Co和Ni可能主要以類(lèi)質(zhì)同象的形式存在。Au和Ag在PyⅡ和PyⅢ中質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，在LA-ICP-MS信號(hào)圖(圖4(d)和(f))中Au信號(hào)波動(dòng)幅度較大，Ag信號(hào)較平穩(wěn)，Au和Ag信號(hào)在PyⅢ中略比在PyⅡ中穩(wěn)定。在相關(guān)性圖解中，Au與Ag具弱正相關(guān)性(圖5(a))，Ag與As具正相關(guān)性(圖5(b))，Au與Se具較強(qiáng)正相關(guān)性(圖5(c))。以上的相關(guān)性擬合度在PyⅡ中比在PyⅢ中更高，因此，Au和Ag在PyⅡ中可能多以銀金礦包裹體的形式存在，PyⅢ中多以自然金和自然銀的形式存在。As與Au雖并未呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系，但PyI中Au質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低，As質(zhì)量分?jǐn)?shù)波動(dòng)較大，PyⅡ和PyⅢ的As和Au 質(zhì)量分?jǐn)?shù)則顯著升高，且PyIII的Au質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，與毒砂共生，表明As在后期達(dá)到了穩(wěn)定相，As的質(zhì)量分?jǐn)?shù)可能對(duì)Au的沉淀和賦存狀態(tài)有一定影響。在LA-ICP-MS信號(hào)圖(圖4(b)和(d))中，Bi的信號(hào)波動(dòng)幅度大，出現(xiàn)多處尖峰，Pb和Cu的信號(hào)(圖4(a)~(d))也出現(xiàn)較多“噪音”。在相關(guān)性圖解中，Pb與Bi呈正相關(guān)(圖5(d))，Cu與Bi也呈正相關(guān)(圖5(e))，表明Bi可能主要以含Bi礦物包裹體的形式存在，Pb部分以方鉛礦或含Bi礦物的包裹體形式存在，Cu部分以黃銅礦或含Bi礦物的包裹體形式存在。Zn的信號(hào)(圖4(a)，(c)，(e))大多不穩(wěn)定，波動(dòng)幅度大，Zn與Pb呈弱正相關(guān)性(圖5(f))，說(shuō)明Zn主要以鉛鋅礦的包裹體形式存在。

4.2 黃鐵礦的成因

黃鐵礦中Co和Ni常被作為判別黃鐵礦形成環(huán)境的重要指標(biāo)。KOGLIN等[10, 23?24]對(duì)大量不同類(lèi)型礦床中黃鐵礦微量元素乾地統(tǒng)計(jì)分析，認(rèn)為同生沉積成因的黃鐵礦中Co與Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之比即(Co)/(Ni)一般小于1.00，熱液成因的(Co)/(Ni)為1.17~5.00，火山成因的(Co)/(Ni)為5.00~50.00。從測(cè)試結(jié)果看，阿希礦床3類(lèi)黃鐵礦(Co)/(Ni)大多數(shù)小于1.00。將Co和Ni 質(zhì)量分?jǐn)?shù)置入BRALIA等[23]提出的不同成因黃鐵礦圖解中(圖6)，發(fā)現(xiàn)大部分點(diǎn)落在小于1.00的范圍內(nèi)，其中部分點(diǎn)落在沉積成因范圍內(nèi)，而少數(shù)PyⅠ點(diǎn)落入熱液成因范圍中。阿希金礦為淺成低溫?zé)嵋盒徒鸬V，但大部分黃鐵礦的(Co)/(Ni)投圖偏離了熱液成因范圍。宋學(xué)信等[24?25]認(rèn)為用(Co)/(Ni)作為不同類(lèi)型礦床的分界有時(shí)并不準(zhǔn)確，特別是熱液成因的礦床，變質(zhì)熱液、表生溶液等流體加入均可能使黃鐵礦的微量元素更具沉積成因特征。前人對(duì)阿希金礦石英的氫氧同位素[1, 4]、包裹體測(cè)溫[4?5]等進(jìn)行了研究，認(rèn)為阿希金礦成礦流體中有大氣降水加入。因此，阿希礦床黃鐵礦(Co)/(Ni)投圖結(jié)果可能成礦過(guò)程中大氣降水加入大部分黃鐵礦偏離熱液成因范圍。PyⅠ投點(diǎn)范圍跨度較大，既有一些落入熱液成因范圍，也有一些落入小于1.00的范圍內(nèi)，反映出其成因的復(fù) 雜性。

黃鐵礦中As，Co和Ni等元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)及變化也是判定黃鐵礦成因及區(qū)分礦床類(lèi)型的重要指標(biāo)[8, 18, 24]，將礦床中 3 類(lèi)黃鐵礦的As，Co和Ni 質(zhì)量分?jǐn)?shù)置入黃鐵礦As?Co?Ni三角相圖解[8](圖7)中，發(fā)現(xiàn)大部分點(diǎn)落入卡林型金礦區(qū)域，As大量富集，可能也是受到了低溫大氣水加入的影響。其中，PyI投點(diǎn)較分散，也反映其成因具有一定的復(fù)雜性。

(Co)/(Ni)投圖與As?Co?Ni三角相圖均顯示PyⅠ成因具有一定的復(fù)雜性。從微量元素特征看，PyⅠ普遍富Cu，Pb和Zn，明顯貧Au和Ag等元素，與PyⅡ和PyⅢ差別較大。PyⅠ的晶型呈壓碎結(jié)構(gòu)，表面較粗糙，形狀不規(guī)則，明顯受后期改造作用，認(rèn)為PyⅠ可能經(jīng)歷了早期富含Cu和Pb的熱液環(huán)境，其后又受到后期的構(gòu)造活動(dòng)和大氣水加入的改造。而與PyⅠ不同的是PyⅡ和Py普遍富As，Sb，Au和Ag等元素，PyⅡ晶型以五角十二面體為主，五角十二面體的黃鐵礦多形成于中等溫度(200~300 ℃)、冷卻緩慢的條件下，PyIII晶型則呈鋸齒狀，多與毒砂共生，說(shuō)明As在后期達(dá)到穩(wěn)定相。結(jié)合投圖所反映出的特征， PyⅡ和PyⅢ可能形成于大氣降水為主的富As，Au和Ag的熱液環(huán)境。

(a)樣品G036的Fe，Co，Ni，Cu，Zn和As信號(hào)圖譜；(b)樣品G036的Se，Sb，Ag，Au，Pb和Bi信號(hào)圖譜；(c)樣品D035-1的Fe，Co，Ni，Cu，Zn和As信號(hào)圖譜；(d) 樣品D035-1的Se，Sb，Ag，Au，Pb和Bi信號(hào)圖譜；(e)樣品H009的Fe，Co，Ni，Cu，Zn和As信號(hào)圖譜；(f) 樣品H009的Se，Sb，Ag，Au，Pb和Bi信號(hào)圖譜

相關(guān)性圖解：(a) Au與Ag；(b) Ag與As；(c) Au與Se；(d) Pb與Bi；(e) Cu與Bi；(f) Zn與Pb

4.3 成礦流體的演化

黃鐵礦中微量元素主要在形成演化過(guò)程中所捕獲的，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)直接與形成時(shí)礦液介質(zhì)成分和物理化學(xué)條件相關(guān)[18, 24]。許多研究表明，黃鐵礦中微量元素的組合、質(zhì)量分?jǐn)?shù)與比值可作為研究成礦流體的靈敏地球化學(xué)指示劑[26?28]。

盛繼福等[29]通過(guò)研究指出，(Co)/(Ni)越大，形成溫度越高。從測(cè)試結(jié)果看，PyⅠ中(Co)/(Ni)平均為0.545，PyⅡ平均為0.554，PyⅢ平均為0.154，這3類(lèi)黃鐵礦(Co)/(Ni)整體偏低，表明礦床成礦溫度較低。ZHAI等[4?5]發(fā)現(xiàn)石英包裹體測(cè)溫均一溫度為106~335 ℃，也顯示出成礦溫度以中低溫為主。PyⅢ的(Co)/(Ni)明顯比PyⅠ和PyⅡ的低，表明成礦中后期溫度有所下降，與安芳等[6]通過(guò)毒砂電子探針數(shù)據(jù)計(jì)算得出的結(jié)論一致。此外，PyI的(Co)/(Ni)主要介于0.08~0.15和0.60~1.50，較分散，反映出成礦早期溫度波動(dòng)較大。

A—火山成因；B—熱液成因；C—沉積成因；D—巖漿成因。

A—淺成低溫?zé)嵋盒秃蛶r漿熱液型金礦的集中區(qū)(實(shí)線(xiàn)區(qū)域)；B—卡林型金礦的集中區(qū)(短線(xiàn)區(qū)域)；C—變質(zhì)熱液型金礦的集中區(qū)(短點(diǎn)線(xiàn)區(qū)域)。

黃鐵礦中(Se)/(Te)可隨著成礦溫度的變化而變化。當(dāng)成礦溫度較低時(shí)，Se比Te更易替代S進(jìn)入黃鐵礦晶格，(Se)/(Te)在一定程度上可以反映成礦溫度[18?19, 24]。從測(cè)試結(jié)果看，部分Se和Te質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于儀器檢測(cè)極限，本文選取有效值進(jìn)行分析，得到PyⅠ，PyⅡ和PyⅢ的主要(Se)/(Te)分別介于3~5，4~28和34~56，呈遞增趨勢(shì)，反映出成礦早期到后期溫度逐漸降低。

黃鐵礦顆粒中心到邊緣微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化能很好地反映成礦流體在不同階段的成分變化或成礦流體的溫度、pH或氧逸度(o2)的變化[20, 22]。本文選取粒徑較大的黃鐵礦顆粒對(duì)中心和邊緣分別進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果表明：PyⅠ顆粒中心到邊緣(Co)/(Ni)逐漸降低，反映出PyⅠ形成后期成礦流體的溫度有所下降，部分PyⅠ邊緣明顯富集Cu，Pb，Au和Ag等元素，可能與后期某些富礦熱液流體的交代作用有關(guān)；PyⅡ顆粒中心到邊緣(Co)/(Ni)變化不大，邊緣明顯富As，Au和Ag等元素，反映出PyⅡ形成過(guò)程中成礦流體的溫度相對(duì)穩(wěn)定，在其形成后期可能伴隨有含As熱液加入及Au和Ag沉淀；PyⅢ顆粒中心到邊緣元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化不大，表明PyⅢ形成過(guò)程中成礦流體相對(duì)均一，成礦流體環(huán)境處于較穩(wěn)定狀態(tài)。

沙德銘等[1?2]將阿希金礦的礦床類(lèi)型定為淺成低溫?zé)嵋盒偷V床，此類(lèi)礦床一般形成于陸相火山活動(dòng)區(qū)，巖漿流體在各個(gè)淺成低溫?zé)嵋盒偷V床形成過(guò)程中的作用各有差異[30?32]。人們對(duì)阿希金礦成礦流體來(lái)源存在爭(zhēng)議，本文通過(guò)研究認(rèn)為，早期成礦流體中有火山熱液加入，主要表現(xiàn)在：1) 作為成礦早階段形成的PyⅠ部分點(diǎn)具有質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)較高Co，Ni，Sb，Cu，Pb和Zn等元素，(Co)/(Ni)投圖顯示有部分PyⅠ落入了熱液成因的區(qū)域，As?Co?Ni三角相圖也顯示出早期的黃鐵礦成因具有一定的復(fù)雜性，說(shuō)明PyⅠ具有一定的火山熱液成因的特征；2) PyⅠ普遍富Cu，Pb和Zn，明顯貧Au和Ag等元素，與PyⅡ和PyⅢ的微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)差別較大，這種微量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)差別暗示著形成PyⅠ的早期成礦流體可能與主成礦期的成礦流體存在一定差異；3) PyⅠ部分點(diǎn)具較高的(Co)/(Ni)和較低的(Se)/(Te)，顯示其形成溫度遠(yuǎn)比PyⅡ和PyⅢ的高，而火山熱液活動(dòng)在很大程度上能提高早期成礦溫度。前人通過(guò)阿希礦床中礦石和圍巖的鉛同位素[1]、礦石中黃鐵礦硫同位素[1, 4]等研究，認(rèn)為阿希礦區(qū)的Au和Ag等成礦物質(zhì)主要來(lái)自于賦礦圍巖大哈拉軍山組的火山巖。通過(guò)對(duì)石英中氫氧同位素[1, 4]、黃鐵礦中稀有氣體[33]等進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)成礦流體主要為循環(huán)的大氣降水。巖石的微量元素特征顯示圍巖、蝕變巖、礦石存在某種繼承性關(guān)系[1]。結(jié)合本文研究認(rèn)為，PyⅠ微量元素特征體現(xiàn)出成因的復(fù)雜性，其形成可能經(jīng)歷了早期火山熱液作用與后期大氣降水流體的疊加改造，大氣降水抹掉了大部分早期火山熱液成礦信息，僅有小部分保留火山熱液作用的特征。而PyⅡ和PyⅢ中富含Au和Ag等元素的原因，很可能是以大氣降水為主的成礦流體對(duì)圍巖的淋濾作用。對(duì)阿希金礦成礦流體的演化過(guò)程推斷如下：阿希金礦的原始成礦流體為火山期后熱液，成礦流體富Co，Ni，Cu，Pb和Zn，貧Au和Ag等，成礦溫度較高，形成了PyⅠ這類(lèi)具熱液成因的黃鐵礦；伴隨流體中大氣降水的加入和構(gòu)造變形作用，疊加于礦床中先前形成的PyⅠ，使之發(fā)生了變形、破碎和交代作用。流體演化至成礦主階段，多期的大氣降水作用使成礦溫度有所下降，逐漸形成了大氣水為主的流體，在深部的熱源與多期斷裂構(gòu)造活動(dòng)驅(qū)使下不斷循環(huán)，并多次沿?cái)嗔焉仙序v，一方面，不斷萃取圍巖中的成礦元素，使熱液中富As，Sb，Au和Ag等元素，并不斷進(jìn)入PyⅡ和PyⅢ；另一方面，成礦溫度逐漸下降，流體中的礦質(zhì)不斷沉淀并沿?cái)嗔殉涮畛傻V。

5 結(jié)論

1) 阿希金礦黃鐵礦具富As，Sb，Ni，Ti和Cu等，貧Te和Se等元素的特點(diǎn)；Au和Ag在不同類(lèi)型黃鐵礦中，隨成礦演化呈遞增趨勢(shì)。

2)黃鐵礦中As，Sb，Co和Ni多以類(lèi)質(zhì)同象的形式存在；Au和Ag在PyⅡ中多以銀金礦包裹體的形式存在，PyⅢ中則多以自然金和自然銀的形式存在，Pb部分存在于方鉛礦或含Bi礦物的包裹體中，Cu部分以黃銅礦或含Bi礦物的包裹體形式存在，Zn主要存在于鉛鋅礦包裹體中。

3)黃鐵礦的(Co)/(Ni)絕大多數(shù)小于1.00，反映出礦床的成礦溫度較低，PyⅠ到PyⅢ的(Co)/(Ni)和(Se)/(Te)變化規(guī)律進(jìn)一步反映出成礦早期到后期溫度呈下降趨勢(shì)。

4) PyⅠ可能形成于早期火山熱液與大氣降水流體疊加改造的熱液環(huán)境，而PyⅡ和PyⅢ形成于大氣降水為主的熱液環(huán)境。

5) 阿希金礦成礦流體的演化經(jīng)歷了早期火山熱液作用和主成礦期多次大氣降水流體作用。在深部的熱源與多期構(gòu)造活動(dòng)驅(qū)使下，流體不斷循環(huán)萃取圍巖中Au和Ag等成礦物質(zhì)，并沿?cái)嗔殉恋沓傻V。

致謝：本研究獲得新疆維吾爾自治區(qū)高層次人才工程基金的資助；在野外和室內(nèi)工作中，得到新疆阿希金礦韓旭東及中南大學(xué)賴(lài)健清、陶詩(shī)龍、徐接標(biāo)等的大力支持；LA-ICP-MS實(shí)驗(yàn)得到了高劍峰等協(xié)助，在此致以衷心感謝。

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(編輯 陳燦華)

LA-ICP-MS trace element analysis of pyrite from Axi gold deposit in western Tianshan and its significance

MAO Xiancheng1, 2, PAN Min1, 2, LIU Zhankun1, 2, WANG Fanyun1, 2, DENG Hao1, 2,HAN Jianmin3, FAN Hongxi3, XIA Fang1, 2, XIAO Fei3, WEI Qingfeng3, SAN Jinzhu3

(1. Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Nonferrous Metals and Geological Environment Monitoring, Central South University, Changsha 410083, China;2. School of Geosciences and Info-Physics, Central South University, Changsha 410083, China;3. Xingjiang Nonferrous Metal Industry (Group) Co. Ltd., Urumqi 830000, China)

The Axi gold deposit in the western Tianshan is a typical low-sulfidation epithermal deposit. Based on the study of pyrite microstructure, the trace elements of the pyrite were analyzed by LA-ICP-MS. The results show that pyrite is divided into four generations in succession, i.e. coarse crushing like pyrite (PyⅠ), fine-grained euhedral pyrite (PyⅡ), coarse serrated pyrite (PyⅢ) and fine-grained pyrite (PyⅣ). The pyrite is rich in As, Sb and Ni, and is poor in Te and Se, and the majority of(Co)/(Ni) is less than 1,which reflects the low metallogenic temperature of the deposit. As, Sb, Co and Ni in the pyrite are mostly in the form of homo-isomorphs, Au and Ag probably occur as electrum inclusions in thePyII. However, Au and Ag occur as the microscopic-gold and free-silver in the PyⅢ, and Pb, Cu and Zn are mostly in the form of inclusions. PyⅠoriginates from the common action of the hydrothermal fluids and the meteoric water fluids, while PyⅡand PyⅢ form in the process of circulating meteoric water fluids.

LA-ICP-MS; pyrite; trace element; Axi gold deposit; epithermal

10.11817/j.issn.1672-7207.2018.05.017

P578. 292；P618.51

A

1672?7207(2018)05?1148?12

2017?06?10；

2017?08?12

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41472301)；中南大學(xué)“創(chuàng)新驅(qū)動(dòng)計(jì)劃”項(xiàng)目(2015CX008) (Project(41472301) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project(2015CX008)supported by the Innovation Driven Program of Central South University)

毛先成，教授，博士生導(dǎo)師，從事隱伏礦床預(yù)測(cè)和地學(xué)信息技術(shù)研究；E-mail: xcmao@126.com