胡迭雨 張學(xué)森

摘 要：固定式氚監(jiān)測儀在氚測量后具有記憶效應(yīng)。為了降低記憶效應(yīng)對后續(xù)測量的影響，采用氫氣同位素交換法研究對氚電離室記憶效應(yīng)的恢復(fù)效果。研究結(jié)果顯示：與傳統(tǒng)的空氣浸泡沖洗方法相比，氫氣同位素交換法不僅可以大大縮短處理時間，而且當(dāng)電離室氚污染程度較高時該方法的處理效果更加顯著。

關(guān)鍵詞：電離室氚污染；記憶效應(yīng)；氫氣；同位素交換

與其它氚監(jiān)測技術(shù)相比，電離室測氚具有無需制樣、測量時間短、測量動態(tài)范圍大的特點(diǎn)，在氚的在線監(jiān)測中得到了廣泛的應(yīng)用[1-2]，如秦山核電站[3]，ITER[4]研究等。氚輻射監(jiān)測中測氚電離室易受氚污染（記憶效應(yīng)），會導(dǎo)致本底升高，影響后續(xù)的測量。由Masabumi Nishikawa等人[5]研究發(fā)現(xiàn)，記憶效應(yīng)是由于氣流中氚水到氚的轉(zhuǎn)移過程很快，到達(dá)電極表面的氚不完全是干燥氣體。氚從氣流中轉(zhuǎn)移到電離室壁的表面主要通過同位素交換反應(yīng)。用Hag表示氣體中氫同位素的總原子濃度[6]，Tag為每單位表面積中氚原子個數(shù)。研究表明Hag /Tag的比率決定氚原子吸附的數(shù)量。電離室中存在水蒸汽時，Hag /Tag的比率越大，快速反應(yīng)的記憶效應(yīng)越小。由于記憶效應(yīng)的存在，電離室被氚污染，檢測限會升高。

為了解決電離室高濃度氚測量后的記憶效應(yīng)，常規(guī)方法為空氣沖洗法。該方法耗時長，沖洗效果一般，是氚輻射監(jiān)測中較難解決的問題之一。本文提出采用氫同位素的交換反應(yīng)方法可快速有效地降低固定式氚監(jiān)測儀的氚污染。

1 原理

1.1 電離室

固定式氚監(jiān)測儀主要由動電容靜電計和流氣差分電離室所組成，能自動補(bǔ)償環(huán)境γ本底，用于監(jiān)測工作場所空氣中所含低能β放射性氣體氚的濃度。

電離室是由兩個電極構(gòu)成的一個充氣室體，由于輻射對氣體的電離作用在氣體內(nèi)產(chǎn)生電子和離子，通過兩電極在充氣室內(nèi)施加電場并測量電極所收集的電荷就可實(shí)現(xiàn)對β、γ等輻射的探測。其結(jié)構(gòu)如下圖所示：

1.2 記憶效應(yīng)

電離室在通入濃度較高的氚氣時，會在內(nèi)部殘留一部分氚。任何進(jìn)氣部分對氚的保留，例如管道、電極、內(nèi)壁、過濾器或泵，都將延長系統(tǒng)對氚的“記憶”。這部分氚一般是通過兩種途徑留在電離室內(nèi)。（1）直接溶解在材料中，因?yàn)闅渫凰氐姆肿雍驮釉趲缀跛械牟牧现卸加心撤N程度的溶解度[7]。（2）與水分子的同位素交換并吸附在材料表面。氚與與水分子進(jìn)行同位素交換變成HTO、 DTO或T2O后較容易吸附到電極和內(nèi)壁上[8] ，見（1）、（2）和（3）式。

T2 +H2O→HTO+HT（1）

DT +H2O→HTO+HD（2）

HT+H2O→HTO+H2（3）

電離室內(nèi)氣體的電離信號是由氣相中的氚和吸附在電離室內(nèi)表面上的氚綜合作用的結(jié)果[9]。如果前次測量滯留在電離室內(nèi)的氚較多，就會造成信號增加，使本次測量的結(jié)果偏高。在進(jìn)行測量前需要將前次測量殘留的氚消除到不影響本次測量。

1.3 同位素交換法

同位素交換是個動態(tài)平衡的過程。當(dāng)交換前后的濃度發(fā)生變化，其平衡會被打破。如果（3）式中H2的濃度增加，動態(tài)平衡就會向相反方向改變。H會將一部分HTO中的T置換出來，置換比例取決于H2的濃度。因此，只要增加H2的濃度，就可以降低HTO的量，從而減少滯留在電離室內(nèi)的氚。

同理，溶解在電離室內(nèi)壁和電極材料中的T也可以被高濃度的H置換出來。

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 常規(guī)降低氚污染方法

固定式氚監(jiān)測儀長期工作后，氚會吸附在電離室的電極及器壁上，造成電離室的氚污染，使得測量本底值難以降低，儀器無法正常使用。一般用空氣浸泡沖洗電離室來降低氚污染。將空氣引入電離室后，由于氚的濃度差異，吸附在電離室電極及器壁上的氚會自然擴(kuò)散空氣中，使得氚污染程度降低，測量的本底值下降。但因?yàn)樽匀粩U(kuò)散速度較慢，因此用該方法來降低本底耗時長，且氚會不斷向氣相擴(kuò)散，使得處理效果不佳，氚污染程度仍然處于較高水平。

當(dāng)固定式氚監(jiān)測儀本底值達(dá)到1.1×1010Bq/m3，使用空氣浸泡沖洗電離室，降低測量本底值，5天后，測量值達(dá)到7.4×104 Bq/m3，。但當(dāng)本底值達(dá)到1.1×1011Bq/m3后，利用該方法處理，降低氚污染，電離室測量本底值只能達(dá)到3.7×105 Bq/m3的水平。

2.2 同位素交換降低氚污染

為了較快速降低電離室的氚污染程度，將高氚濃度測量后的電離室氚污染降低至能夠重新監(jiān)測使用的水平，實(shí)驗(yàn)中采用90%以上工業(yè)純氫對電離室進(jìn)行同位素交換。將一定量的氫氣引入電離室后，因?yàn)闅渫凰亻g的交換反應(yīng)，氣相中的氫會和吸附在電離室電極及器壁上的氚進(jìn)行交換，使得電離室氚污染程度降低。與氚自然擴(kuò)散至空氣中相比，氫和氚的交換反應(yīng)速率很快。因此，使用該方法來降低電離室氚污染程度耗時較短。利用該方法處理后，電離室完全能夠達(dá)到監(jiān)測的要求。該方法的流程見圖。

3 結(jié)果與分析

當(dāng)固定式氚監(jiān)測儀本底值達(dá)到1.1×1010 Bq/m3，使用氫氣浸泡沖洗電離室以降低氚污染。2天后，測量本底值降低至19×105 Bq/m3。處理效果較之利用空氣浸泡沖洗有大幅度改善。當(dāng)本底值達(dá)到1.1×1011 Bq/m3時，利用該方法2天后電離室測量本底值也可降低到到3.7×105 Bq/m3的水平。

圖3是利用空氣浸泡沖洗和氫同位素交換法降低電離室氚污染后，電離室的測量本底值隨處理時間的變化趨勢圖。從圖中可以看出：與傳統(tǒng)的空氣同位素交換法相比，利用氫同位素交換法能快速降低電離室的氚污染，處理時間縮短為原來的1/4。

4 結(jié)論

氚電離室在測量高濃度氚時存在的記憶效應(yīng)一直是氚測量遇到的難點(diǎn)之一。采用純氫進(jìn)行同位素交換法替代空氣沖洗污染較重的測氚電離室，抹除記憶效應(yīng)比較顯著，且去污時間明顯縮短。特別是在氚污染程度較高時，處理效果相比傳統(tǒng)方法更好。

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