廖乾邑，張 巍，范文武，劉培川，曹 攀，杜 麗

1.四川省環(huán)境監(jiān)測總站,四川 成都 610000 2.中國環(huán)境監(jiān)測總站，國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質(zhì)量控制重點實驗室，北京 100012

亞洲季風區(qū)是全球最為顯著的季風區(qū)，在冬季西風帶的影響下氣團可以遷移到青藏高原高海拔地區(qū);在夏季，西南季風由孟加拉灣向北推進時，氣流沿著青藏高原東部的南北走向的橫斷山脈流向中國的西南地區(qū)[1-2]。大氣環(huán)流是污染物區(qū)域傳輸?shù)膭恿W因素之一，據(jù)相關(guān)模式模擬或監(jiān)測研究得出，存在南亞次大陸地區(qū)排放的污染物能夠隨著西南風印度夏季季風和西風冬季季風大氣遷移傳輸至中國境內(nèi)現(xiàn)象。

韓永翔根據(jù)全球氣溶膠氣候模式GEM-AQ/EC 的1995—2004年模擬發(fā)現(xiàn)，自由對流層和大氣邊界層氣流運動都會攜帶形成黑碳的輸送，緊鄰青藏高原的南亞、東亞以及東南亞大氣邊界層的輸送，形成了青藏高原由北向南、自西往東黑碳氣溶膠濃度和沉降明顯遞增的基本分布形態(tài)[3]。燕新梁在青藏高原珠穆朗瑪峰地區(qū)持久性有機污染物研究中指出，在印度和南亞等有機氯農(nóng)藥使用地區(qū)排放的污染物隨大氣遷移傳輸?shù)秸?聶地區(qū)的高海拔處[4]。海螺溝國家大氣背景站(29°32′59″N，101°58′13″E，高度為3 571 m)處于印度洋暖濕氣流和青藏高原下沉氣流入川的主要通道上。研究在分析2015年海螺溝大氣背景站連續(xù)自動監(jiān)測結(jié)果的基礎(chǔ)上，采用后向軌跡分析方法對背景站區(qū)域外來污染物進行溯源，研究南亞次大陸大氣污染輸送中國境內(nèi)情況及海螺溝背景站對污染物輸送影響的指示作用。

1 實驗部分

1.1 大氣后向氣流軌跡計算

研究用于軌跡計算的模式是由美國海洋與大氣研究中心環(huán)境空氣資源實驗室(ARL)開發(fā)的混合單粒子拉格朗日積分傳輸、擴散模式 HSPLIT 4.8(2012年2月更新)，模式計算采用的氣象資料是美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的GDAS全球再分析資料；垂直運動的計算方法采用模式所默認的氣象模式垂直運動場，采用地形追隨坐標系,聚類分析采用的是HSPLIT 4.8模式中的聚類工具[5]。

1.2 背景站空氣質(zhì)量監(jiān)測

海螺溝背景站采用Thermo Fisher Scientific連續(xù)自動監(jiān)測儀器(SO2: 43ITL紫外熒光法氣體分析儀; NO2: 42I化學發(fā)光法氣體分析儀; CO: 48ITLE氣體濾光相關(guān)法氣體分析儀; O3: 49ITLE紫外分光光度法; PM10和PM2.5: TEOM 1405震蕩天平法)對SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5、O3等指標進行24 h連續(xù)在線監(jiān)測，2015年1月1日—12月31日，海螺溝背景站統(tǒng)計的有效日均值為328 d。

2 結(jié)果與討論

2.1 海螺溝背景區(qū)域總體質(zhì)量情況

2015年海螺溝國家大氣背景站監(jiān)測的PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO年均質(zhì)量濃度分別為12.6 μg/m3、8.3 μg/m3、2.0 μg/m3、1.2 μg/m3和0.3 mg/m3，各項指標的日均質(zhì)量濃度頻數(shù)分布如圖1所示。

圖1 2015年海螺溝背景區(qū)域SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5日均質(zhì)量濃度頻數(shù)分布Fig.1 The diurnal concentration frequency of SO2, NO2, CO, PM10 and PM2.5 atHailuogou background region in 2015

由圖1可見，濃度分布主要以低濃度為主，SO2日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍主要為0.9～1.4 μg/m3，極差為3 μg/m3；NO2日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為1.9～2.3 μg/m3，極差為7.6 μg/m3；CO日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為0.2～0.3 mg/m3，極差為1.2 mg/m3；PM10日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為6～14 μg/m3，極差為76 μg/m3；PM2.5日均質(zhì)量濃度高頻數(shù)濃度范圍為3～11 μg/m3，4 a平均質(zhì)量濃度極差為48 μg/m3。海螺溝背景站監(jiān)測各項濃度水平處于全國背景站監(jiān)測濃度低濃度水平范圍。海螺溝背景站的PM2.5與美國大氣背景區(qū)域PM2.5質(zhì)量濃度(5～10 μg/m3)相當[6]，低于法國南部背景站監(jiān)測2009年P(guān)M2.5年均質(zhì)量濃度(10.8 μg/m3)[7]。

2.2 大氣背景空氣質(zhì)量變化特征分析

2.2.1 基本特征

背景區(qū)域遠離人口聚居區(qū)和工業(yè)區(qū)，當?shù)匚廴九欧艠O少且相對穩(wěn)定，大多數(shù)情況下，每日00∶00—23∶00小時濃度變化平緩呈一定規(guī)律，且日濃度變化呈小范圍波動趨勢，如圖2所示。

SO2、NO2、 CO日均小時濃度變化很小，與城市顆粒物雙峰型和城市臭氧日濃度變化極差大特征不同[8-10]，PM10、PM2.5和O3呈單峰，3項監(jiān)測項目濃度變化趨勢較為一致，O3主要受白天日照影響，濃度升高約9 μg/m3；PM10、PM2.5質(zhì)量濃度從午后至凌晨逐漸升高，上升幅度分別為6.8、5 μg/m3，可能與午后地面受熱，污染物垂直擴散向上傳輸或者遠距離污染物遷移時間主要在午后時段有關(guān)。從背景站日變化來看，通常情況下全年日變化幅度較小。

2.2.2 異常情況

從2015年小時數(shù)據(jù)觀測發(fā)現(xiàn)，背景區(qū)域存在PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO監(jiān)測項目濃度偏離同時期(當月月均)濃度現(xiàn)象，以2月為例(圖3)，2月13、22、23、27日較其余時期比較濃度水平大幅增加，日變化高濃度出現(xiàn)區(qū)域也提前到了上午。對前述這種異于常態(tài)的突發(fā)性升高情況進行統(tǒng)計，2015年共有43 d存在這種情況(圖4)，從圖4可以看出，異常高值期間，濃度均高于各項年均濃度，且監(jiān)測項目高濃度水平出現(xiàn)時期主要是春季和夏季。PM2.5/PM10比例較年均濃度比例高5%～32%。統(tǒng)計這43 d PM2.5質(zhì)量濃度，平均值為19.4 μg/m3，累積濃度占全年濃度的26.3%，對全年P(guān)M2.5貢獻為20.9%。異常高值期間，背景站黑碳濃度變化呈同向正相關(guān)。由于O3濃度影響因素復雜，除了遠距離傳輸，還受高原日照、輻射影響較大，所以研究暫未討論O3遠距離傳輸影響。

圖3 海螺溝大氣背景站2月空氣質(zhì)量濃度變化

圖4 海螺溝背景站異常高濃度發(fā)生情況及對應(yīng)PM10、PM2.5月均和年均質(zhì)量濃度

2.3 大氣背景質(zhì)量突變追因分析

對污染物濃度突發(fā)升高的43 d追因分析，根據(jù)現(xiàn)場觀測排除局地小范圍污染原因以及氣象擴散不利污染物累積等。采用大氣后向氣流軌跡計算方法分析，突發(fā)異常升高很大程度上是由遠距離傳輸造成。

通過對單個軌跡按照空間相似性程度聚類，得到具有代表性的軌跡簇，判斷氣團來源和途經(jīng)區(qū)域。研究選取前述非局地污染導致污染物濃度突發(fā)性升高共43 d。對其間每日06∶00(對應(yīng)北京時間14∶00)不同高度(3 700、200 m)進行后向72 h 氣流軌跡溯源，分別獲得41、43條氣流軌跡并參與聚類。得到5種不同的典型氣團分析，分布如圖5所示。從不同高度的后向軌跡來看，2個高度都存在南亞次大陸在大氣環(huán)流下向中國境內(nèi)輸送氣流路徑。其中200 m高度已存在顯著的大氣污染物區(qū)域性輸送特性，占總體污染輸送路徑的84%；3 700 m高度氣流更有效地進行遠距離的大氣污染物輸送，占總體污染輸送路徑的98%，且輸送速度較低空路徑速度約快1倍。

表1顯示了海螺溝背景站高濃度期間200 m高度各類軌跡聚類統(tǒng)計結(jié)果。

研究選取200 m高度后向軌跡抵達點位日期對應(yīng)相應(yīng)時期監(jiān)測項目的日濃度。結(jié)合表1、圖5得出，有84%的大氣污染氣團主要來自南亞次大陸方向，受該氣團影響，海螺溝背景站各項污染物濃度水平也存在協(xié)同上升效應(yīng)，主要表現(xiàn)在SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.2 μg/m3、2.5 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.3 mg/m3，其中NO2、PM10和PM2.5較年均濃度分別升高28%、104%、132%。分析原因可能是中國西南地區(qū)處于西風帶，盛行的南亞季風可能攜帶南亞次大陸的大氣污染物，經(jīng)青藏高原南側(cè)向中國境內(nèi)進行遠距離輸送。

圖5 2015年海螺溝背景站污染期間后向軌跡不同高度(200、3 700 m)聚類分布示意圖

軌跡類型主要季節(jié)聚類條數(shù)SO2質(zhì)量濃度/(μg/m3)NO2質(zhì)量濃度/(μg/m3)CO質(zhì)量濃度/(mg/m3)PM10質(zhì)量濃度/(μg/m3)PM25質(zhì)量濃度/(μg/m3)PM25/PM10/%1冬、春38133104271192712冬、春、秋26142703249189763夏14091903296198674夏6091703232197855夏209170224118677污染期間濃度11220325819275年均濃度1219031238368

從歐亞次大陸傳輸?shù)母黝悮鈭F來看，1、2類氣團傳輸路徑相對較為接近，主要沿印度、孟加拉、緬甸進入中國境內(nèi)，跨越青藏高原西南部地勢相對低平的橫斷山脈，途徑海螺溝背景站區(qū)域，出現(xiàn)季節(jié)以秋季和冬季為主。1、2類氣團聚類SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，較年均濃度分別高16%、50%、112%、129%、21.1%；同時PM2.5/PM10比值相對較高(74%)，比相應(yīng)PM2.5/PM10年均比例(68%)還高6%，是PM2.5遠距離傳輸?shù)牡湫吞卣鳌?類氣團路徑濃度較1類氣團路徑傳輸至海螺溝站的濃度相對要低，可能與2類氣團路徑較1類氣團路徑相對較遠，在途經(jīng)中國境內(nèi)西藏、云南、四川涼山清潔地帶時，污染物被稀釋沉降的幾率更大有關(guān)。

4類氣團相對1、2類氣團傳輸?shù)奈廴疚镆灿忻黠@不同的特征，4類氣團主要出現(xiàn)在夏季。從氣態(tài)污染物濃度來看，與1、2類氣團濃度比較，氣態(tài)污染物下降36%、42%、29%；PM10下降11%，PM2.5上升3.2%?？赡苡幸韵略颍孩匐m然海螺溝背景站在夏季受盛行西南季風影響幾率較大，但也會受到來自北方氣流的影響，氣流源地位于中亞相對人口稀少且清潔的區(qū)域；②中亞源頭大氣污染濃度相對低；③從PM2.5占PM10比例來看，上升到85%，也顯著體現(xiàn)了遠距離高速傳輸?shù)奶卣鳌?類氣團主要源于中國北方沙塵影響，主要在4月底、5月初、7月和8月發(fā)生，該類氣團特征是氣態(tài)污染物濃度低，PM2.5/PM10占比低。

3 結(jié)論

海螺溝背景站連續(xù)自動監(jiān)測數(shù)據(jù)變化特征顯示背景區(qū)域存在外來輸送影響。

污染物輸送在海螺溝背景站監(jiān)測結(jié)果表現(xiàn)為監(jiān)測項目PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO質(zhì)量濃度呈突發(fā)性升高特征。2015年有43 d為外來輸送性突發(fā)性升高，其間PM2.5質(zhì)量濃度平均值為19.4 μg/m3，累積濃度占全年濃度的26.3%，對全年P(guān)M2.5貢獻20.9%。

結(jié)合氣象條件和后向軌跡路徑分析方法，海螺溝國家大氣背景站連續(xù)自動監(jiān)測數(shù)據(jù)能夠表征西南季風攜帶南亞次大陸污染物對中國大陸的輸送效應(yīng)。

在200、3 700 m 2個高度都存在南亞次大陸在大氣環(huán)流下向中國境內(nèi)輸送氣流路徑。其中200 m高度已存在顯著的南亞次大陸大氣污染物向中國境內(nèi)區(qū)域性輸送，占總體污染輸送路徑的84%；3 700 m高度氣流更有效地進行遠距離的大氣污染物輸送，占總體污染輸送路徑的98%，且輸送速度較低空路徑速度約快1倍。

在200 m高度后向軌跡結(jié)合背景站數(shù)據(jù)分析，氣團來源于南亞次大陸的印度、孟加拉、緬甸，跨越青藏高原西南部地勢相對低平的橫斷山脈進入中國境內(nèi)，這類氣團聚類SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO濃度分別為1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，較年均濃度分別高16%、50%、112%、129%、21.1%。

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