陳 珂，竇筱艷，馬 偉，文生倉(cāng)，葉景春，石麗娜，趙旭東，趙雪艷，楊 文

1.青海省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，青海 西寧 810000 2.青海省西寧市環(huán)境監(jiān)測(cè)站，青海 西寧 810000 3.青海師范大學(xué)化學(xué)系，青海 西寧 810008 4.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

近年來(lái)，中國(guó)頻現(xiàn)大范圍灰霾天氣，給當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境和人身健康造成嚴(yán)重危害，其首要污染物PM2.5成為公眾關(guān)注的熱點(diǎn)問(wèn)題。顆粒物中含有的重金屬通過(guò)呼吸進(jìn)入人體后，會(huì)造成各種人體機(jī)能障礙，影響人體健康[1-2]，顆粒物中重金屬監(jiān)測(cè)是防控的重點(diǎn)之一?！笆濉逼陂g國(guó)家專門制定了《重金屬綜合防治規(guī)劃(2010—2015)》，金屬Pb、Hg、Cd、Cr、As為一類污染物，Ni、Cu、Zn、Ag、V、Mn、Co、Tl、Sb為二類污染物。國(guó)內(nèi)各個(gè)城市先后開(kāi)展了PM2.5中重金屬組分含量測(cè)定工作[3-9]，目前對(duì)于西寧市的PM2.5中金屬元素分布和富集特征鮮有報(bào)道。

研究選擇西寧市城區(qū)4個(gè)代表性地區(qū)，利用微波消解-ICP-MS法、原子熒光法分析非采暖季和采暖季PM2.5中14種重金屬元素的含量，以了解該地區(qū)PM2.5中14種金屬元素的濃度水平和組成，為相關(guān)研究提供數(shù)據(jù)支持。重點(diǎn)探討國(guó)家重點(diǎn)防控重金屬的分布和富集特征，對(duì)于確定大氣污染防治的主要對(duì)象和優(yōu)先順序，提高大氣污染防治工作的針對(duì)性、科學(xué)性和合理性，起到引導(dǎo)性作用。

1 點(diǎn)位布設(shè)

于2012年11月采暖季和2013年9月非采暖季，在西寧市2個(gè)混合區(qū)和2個(gè)工業(yè)區(qū)布點(diǎn)采樣，使用配有PM2.5切割器的PQ167HA高海拔環(huán)境顆粒物采樣器采集，采樣速度為100 L/min，采樣時(shí)間為1 440 min，采樣5 d，采樣點(diǎn)位示意圖見(jiàn)圖1。

圖1 采樣點(diǎn)位示意圖

西寧市以東南風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向。混合區(qū)1位于主城區(qū)，人口密度大?；旌蠀^(qū)2位于西寧市上風(fēng)向，人口密度相對(duì)較小，且在非采暖季采樣期間，東北3 km處正在修南繞城高速，有明顯揚(yáng)塵污染源。工業(yè)區(qū)1屬于生物園區(qū)，主要產(chǎn)業(yè)為食品醫(yī)藥類。工業(yè)區(qū)2屬于重工業(yè)區(qū)，主要生產(chǎn)鋼鐵等產(chǎn)品。

根據(jù)采樣前后質(zhì)量差值的差重法[10]，計(jì)算PM2.5的日均質(zhì)量濃度。元素分析前處理參照EPA IO-3.1[11]，采用王水體系微波消解。元素Hg 采用原子熒光分析儀分析[12]，其他元素采用ICP-MS分析測(cè)定[13]，采樣和分析過(guò)程均采取質(zhì)控措施[10-13]。

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5日均質(zhì)量濃度

采樣期間PM2.5質(zhì)量濃度見(jiàn)表1。

表1 非采暖季和采暖季PM2.5質(zhì)量濃度

城市點(diǎn)執(zhí)行國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[14](PM2.5質(zhì)量濃度為75 μg/m3)，非采暖季采樣期間PM2.5日均質(zhì)量濃度除工業(yè)區(qū)1外，其余3個(gè)點(diǎn)位顯著高于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，且混合區(qū)1>混合區(qū)2>工業(yè)區(qū)2；采暖季PM2.5日均質(zhì)量濃度除混合區(qū)2和工業(yè)區(qū)1外，其他顯著高于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，且混合區(qū)1和工業(yè)區(qū)2基本持平。各點(diǎn)位濃度存在差異的原因可能與氣象條件、采樣點(diǎn)所處位置及采暖季供暖有關(guān)。

非采暖季采樣期間，混合區(qū)1PM2.5日均質(zhì)量濃度水平較其他采樣點(diǎn)較高，可能因?yàn)槠涮幱谖鲗幨袇^(qū)繁華地段，且處于混合區(qū)2的下風(fēng)向，受汽車尾氣排放、揚(yáng)塵源等影響較大；混合區(qū)2日均質(zhì)量濃度較高，可能是受東北方向建筑工地?fù)P塵的影響較大；工業(yè)區(qū)2高于工業(yè)區(qū)1，可能與工業(yè)園區(qū)分布的工業(yè)行業(yè)類型有關(guān)，此外也受到交通源的影響。在采暖季采樣期間，混合區(qū)2和工業(yè)區(qū)1，混合區(qū)1和工業(yè)區(qū)2的PM2.5日均質(zhì)量濃度互在同一水平。

同一采樣點(diǎn)，非采暖季和采暖季也存在明顯差異。相對(duì)于非采暖季，采暖季混合區(qū)1 PM2.5日均質(zhì)量濃度降低，這可能與非采暖季上風(fēng)向明顯污染源有關(guān)?；旌蠀^(qū)2在非采暖季日均質(zhì)量濃度偏高，可能與周邊明顯污染源有關(guān)，進(jìn)入采暖季后，PM2.5日均質(zhì)量濃度降幅較大，與輕工業(yè)區(qū)1基本持平。工業(yè)區(qū)1 PM2.5日均質(zhì)量濃度非采暖季和采暖季整體較低，這可能與該區(qū)域人口密度相對(duì)較小有關(guān)，進(jìn)入供暖季后，受供暖影響較大。工業(yè)區(qū)2 PM2.5日均質(zhì)量濃度非采暖季高于采暖季，這可能與進(jìn)入采暖季后加強(qiáng)重工業(yè)區(qū)環(huán)境治理整治工作有關(guān)。另外，工業(yè)區(qū)2 PM2.5濃度整體高于工業(yè)區(qū)1，這可能是與其工業(yè)產(chǎn)品類別有關(guān)，工業(yè)區(qū)1屬于生物科技園區(qū)，主要從事食品加工，工業(yè)區(qū)2屬于鋼鐵工業(yè)重工業(yè)區(qū)。

2.2 PM2.5中重金屬元素分布特征

非采暖季和采暖季采樣期間大氣PM2.5中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Ag、Cd、Sb、Hg、Tl、Pb14種金屬元素的質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)情況見(jiàn)圖2。

圖2 非采暖季和采暖季重金屬質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果

金屬質(zhì)量濃度大致可以分為4個(gè)濃度水平，Ag、 Tl平均質(zhì)量濃度為0.10～0.50 ng/m3， Co、Sb、Hg平均質(zhì)量濃度為0.50～4.00 ng/m3，V、Cd、Cr、Ni、 Cu、As平均質(zhì)量濃度為4.00～50.0 ng/m3，Zn平均質(zhì)量濃度為50.0～2 000 ng/m3。

同一采樣期內(nèi)，PM2.5中14種金屬元素濃度表現(xiàn)出一定的空間差異。在非采暖季，混合區(qū)1中Co、Sb、Hg、V、Cu、Mn元素濃度較高，混合區(qū)2中Co、Hg、Mn元素濃度較高，工業(yè)區(qū)1中元素濃度無(wú)明顯特征，工業(yè)區(qū)2中Ag、Cr元素濃度較高?；旌蠀^(qū)1和混合區(qū)2中Co、Hg、Mn同時(shí)較高，其中Co、Mn水平接近，且高于其他采樣區(qū)，有可能與上風(fēng)向混合區(qū)2附近的明顯揚(yáng)塵污染源有關(guān)，Hg含量混合區(qū)1高于混合區(qū)2有可能因?yàn)榛旌蠀^(qū)1處于城中，更容易受到交通活動(dòng)的影響。而混合區(qū)1明顯高于其他采樣區(qū)的Sb、V、Cu濃度有可能與采樣點(diǎn)處于主城區(qū)有關(guān)。工業(yè)區(qū)2中Ag、Cr濃度較高，有可能與其鋼鐵產(chǎn)品有關(guān)。進(jìn)入采暖季，混合區(qū)1中Sb、Hg、As、Zn濃度較高，混合區(qū)2各元素濃度較其他點(diǎn)位較低，工業(yè)區(qū)1中As、Zn元素濃度較高，工業(yè)區(qū)2中Ag、Hg、Cr、As、Zn元素濃度較高，且As濃度增幅較大。在采暖季， As、Zn濃度普遍升高，可能與供暖活動(dòng)直接相關(guān)，其他元素濃度變化可能與采樣點(diǎn)位有關(guān)。

同一點(diǎn)位不同采樣期，金屬元素濃度表現(xiàn)出一定的時(shí)空差異?；旌蠀^(qū)1中Co、V、Cd、Cr、Ni、Cu、Mn濃度在非采暖季高于采暖季，As、Zn濃度在非采暖季低于采暖季；混合區(qū)2中Ag、Co、Cu、Ni、Mn濃度在非采暖季高于采暖季， Tl、As、Zn濃度在非采暖季低于采暖季；工業(yè)區(qū)1中Ag、Tl、Co、Cr、Mn濃度在非采暖季高于采暖季，工業(yè)區(qū)1中Ag、Tl、Mn濃度在非采暖季高于采暖季，Sb、Hg、Cd、Ni、As、Zn、Pb濃度在非采暖季低于采暖季；工業(yè)區(qū)2中各元素濃度在非采暖季基本低于采暖季。另外，工業(yè)區(qū)2中Ag、Cr含量在非采暖季和采暖季基本持平，且高于其他點(diǎn)位，尤其是Cr?；旌蠀^(qū)2位于西寧市上風(fēng)向，混合區(qū)1和工業(yè)區(qū)1位于下風(fēng)向，且混合區(qū)1和混合區(qū)2距離較近，3個(gè)采樣點(diǎn)位元素特征和元素濃度較為相近，另外，混合區(qū)1位于主城區(qū)，Cd、V元素濃度高于上風(fēng)向混合區(qū)2，且工業(yè)區(qū)1各元素濃度普遍低于上風(fēng)向各點(diǎn)位，這可能與人口密度和擴(kuò)散距離有關(guān)。

非采暖季重金屬含量采樣時(shí)空差異相比采暖季要大，非采暖季某些金屬元素質(zhì)量濃度較采暖季要小，除了與是否為采暖季關(guān)聯(lián)外，與天氣狀況、周邊污染源分布也有關(guān)聯(lián)，因此，關(guān)于PM2.5組分和來(lái)源等相關(guān)分析還需要進(jìn)一步開(kāi)展深入研究。

2.3 富集特征分析

采用富集因子(EF)[15]分析PM2.5中14種金屬元素富集程度，判斷自然源與人為污染來(lái)源及其對(duì)污染的比例。EF評(píng)價(jià)由LAUTAY等提出，當(dāng)某元素的EF<1時(shí)，認(rèn)為該元素主要來(lái)源于地殼物質(zhì)貢獻(xiàn)；110，認(rèn)為人為污染是其主要來(lái)源。

EF定義如下：

式中：Ci為研究元素i的濃度，Cn為選定的參比元素濃度，(Ci/Cn)環(huán)境指研究元素與參比元素的比值，(Ci/Cn)背景指土壤中相應(yīng)元素平均含量與參比元素平均含量比值。

研究選取相對(duì)未經(jīng)人為污染、濃度相對(duì)穩(wěn)定的Ti[5,15]作為參比元素，結(jié)合青海省土壤背景值[16]，計(jì)算非采暖季和采暖季大氣PM2.5中金屬元素EF值，取對(duì)數(shù)為縱軸作圖，與京津冀地區(qū)PM2.5中金屬元素EF值[5]進(jìn)行比較，見(jiàn)圖3。

圖3 金屬元素EF值分析比較Fig.3 Analysis of metal element enrichment factor (EF)

4個(gè)采樣區(qū)V、Mn、Co元素主要來(lái)源于自然源；Cr、Ni、Cu元素主要受自然源和人為源的共同影響；As在非采暖季來(lái)自自然源和人為源的共同作用，在采暖季更多受人為源的影響；Ag、Sb、Hg、Tl、Pb、Zn、Cd主要是受人為源的影響，且Cd的EF值大于200，說(shuō)明受到人類活動(dòng)的強(qiáng)烈影響；Sb在非采暖季受自然源和人為源的共同影響，在采暖季主要受人為源的影響。另外，同一采樣期，不同采樣區(qū)表現(xiàn)出一定的空間差異。 采暖季As元素在混合區(qū)1和工業(yè)區(qū)1主要受人為源影響，其他采樣區(qū)受自然源和人為源的共同影響；非采暖季Sb元素在工業(yè)區(qū)1主要受人為源的影響，在2個(gè)混合區(qū)和工業(yè)區(qū)2受自然源和人為源的共同影響；非采暖季Hg元素在混合區(qū)2受自然源和人為源的共同影響，其他采樣區(qū)主要受人為源的影響。

同一采樣點(diǎn)表現(xiàn)出一定的時(shí)空差異，進(jìn)入采暖季后，混合區(qū)2的Cr元素由自然源轉(zhuǎn)為自然源和人為源的共同影響，混合區(qū)1和混合區(qū)2的Sb元素由自然源和人為源的共同影響轉(zhuǎn)為以人為源影響為主。進(jìn)入采暖季后，混合區(qū)2和工業(yè)區(qū)1的Cd元素較另外2個(gè)點(diǎn)位富集程度增大。

采暖季4個(gè)采樣區(qū)中Pb、Zn元素和工業(yè)區(qū)2的Mn、Cr元素EF值高于北京，小于天津和石家莊。其他元素EF值均低于參考城市。從EF值可判斷，Pb主要受人為源的影響，Mn主要受自然源的影響，Cr受自然源和人為源的共同影響。

一類重點(diǎn)防控金屬元素EF值見(jiàn)表2。 采暖季的As、Cd元素，非采暖季和采暖季的Cd、Hg、Pb的EF值基本均大于10，說(shuō)明這些元素在大氣顆粒物中富集較高，主要受人為源 (如燃煤、燃油、工業(yè)排放、機(jī)動(dòng)車尾氣排放等) 的影響。

表2 金屬元素EF值分析比較

在一類重點(diǎn)防控金屬元素中，工業(yè)區(qū)2的Cr元素EF值雖小于10，但略高于西寧市其他采樣區(qū)，并且高于北京、天津、石家莊，這可能與其工業(yè)產(chǎn)品有關(guān)，Cr及其化合物在冶金、電鍍等工業(yè)上有著廣泛的應(yīng)用，是冶金化工塵的標(biāo)志性元素[17-18]。采暖季Pb濃度升高，部分是由于燃煤，另外無(wú)鉛汽油的推廣使汽車尾氣不再是Pb的直接來(lái)源[19]。西寧市Cd的EF值遠(yuǎn)低于北京等城市，與汽車保有量有關(guān)，Cd廣泛應(yīng)用于汽車輪胎的生產(chǎn)[20-21]。As和Hg濃度在采暖季均高于非采暖季，其主要來(lái)源為燃煤[22-23]。

除一類防控金屬元素外，采樣期間Ag、Sb、Tl、Zn的EF值大于10。元素Zn來(lái)自于機(jī)動(dòng)車尾氣、剎車片、輪胎磨損以及金屬冶煉[24]。Ag為燃煤過(guò)程排放塵的特征元素[25]。Sb部分可能來(lái)自交通源中制動(dòng)板的磨損[26]，Tl有可能與燃煤有關(guān)，需進(jìn)一步研究。

結(jié)合PM2.5中重金屬元素分布特征分析，西寧市大氣PM2.5中V、Mn、Co 3種元素主要來(lái)源于土壤或巖石風(fēng)化塵；Ni、Cu來(lái)源于揚(yáng)塵、工業(yè)和交通活動(dòng)；Cr元素主要來(lái)源于揚(yáng)塵、鋼鐵工業(yè)粉塵和采暖活動(dòng)；Zn、Sb、Hg、Tl、Pb 5種元素非采暖季主要來(lái)源于工業(yè)生產(chǎn)和交通活動(dòng)(包括機(jī)動(dòng)車尾氣、汽車輪胎磨損)，采暖季主要來(lái)源于揚(yáng)塵、燃煤和交通活動(dòng)(包括冬季車內(nèi)供暖)；As主要來(lái)源于燃煤； Cd主要來(lái)源于揚(yáng)塵和交通活動(dòng)。

在研究中Zn、As、Cd、Sb、Hg、Tl、Pb 7種金屬元素的EF值較高，尤其是工業(yè)區(qū)2的Cr元素，應(yīng)引起關(guān)注。

3 結(jié)論

1)西寧市非采暖季PM2.5日均質(zhì)量濃度在一級(jí)到四級(jí)標(biāo)準(zhǔn)之間，采暖季在二級(jí)到三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)之間，進(jìn)入采暖季，PM2.55 d日均質(zhì)量濃度有減小趨勢(shì)。非采暖季PM2.5質(zhì)量濃度工業(yè)區(qū)1<工業(yè)區(qū)2<混合區(qū)2<混合區(qū)1，采暖季PM2.5質(zhì)量濃度混合區(qū)2<工業(yè)區(qū)1<工業(yè)區(qū)2<混合區(qū)1。

2)在測(cè)定的14種金屬元素中，Ag-Tl、Co-Sb-Hg、Cd-V-Cr-Ni-Cu-As、Mn-Zn-Pb呈現(xiàn)4個(gè)濃度梯度，且濃度逐漸增大。非采暖季Zn、Ag、Hg、Tl、Pb富集較高，采暖季Zn、Ag、Hg、Tl、Pb、As、Sb富集較高。

3)EF的計(jì)算結(jié)果表明，西寧市重金屬V、Mn、Co、Ni、Cu主要來(lái)源于天然源，Zn、Sb、Hg、Tl、Pb主要來(lái)源于燃煤、燃油和交通活動(dòng)，Ni、Cu、Cr主要來(lái)源于揚(yáng)塵、工業(yè)、采暖和交通活動(dòng)。

4)在研究中發(fā)現(xiàn)，工業(yè)區(qū)2中Cr元素濃度略高于西寧市其他采樣點(diǎn)，應(yīng)引起重視。

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