郭晶郭福明陳基根楊玉軍

1)(吉林大學(xué)原子與分子物理研究所,長春 130012)

2)(吉林省應(yīng)用原子與分子光譜重點實驗室,長春 130012)

3)(臺州學(xué)院物理與電子工程學(xué)院物理與材料工程系,臺州 318000)

1 引 言

利用強飛秒激光脈沖輻照原子、分子及固體產(chǎn)生高次諧波[1?5]和通過對加速器產(chǎn)生的高能電子進行控制[6?11]可以獲得高頻(XUV和X射線波段)的激光光源.目前,基于上述兩種方案產(chǎn)生的高頻光源已有廣泛的應(yīng)用.利用高強度、短波長和小脈寬的自由電子激光,可在納米尺度探測材料及生物體的超快動力學(xué)過程[12?14].基于高次諧波輻射獲得的阿秒脈沖,則可用于原子、分子中電子的激發(fā)和電離等物理過程[15?21].

高頻強激光脈沖輻照原子、分子時,能夠使體系內(nèi)殼層電子發(fā)生電離和激發(fā),進而觀察到非線性吸收、雙電離及俄歇電離等現(xiàn)象[22?26].隨著光強的增加,會發(fā)生很多的非線性過程,可以觀察到諸如高次諧波發(fā)射、閾上電離和原子的電離的動力學(xué)穩(wěn)定[27?30]等現(xiàn)象.由于電離產(chǎn)生的光電子譜能反映體系的量子態(tài)和動力學(xué)信息[31?33],因而對光電子譜的研究成為光與物質(zhì)相互作用研究的熱點之一.

對于少周期的高頻激光脈沖與原子作用產(chǎn)生的光電子譜,隨著入射光強的增加,由于斯塔克效應(yīng),會從單峰劈裂為多峰結(jié)構(gòu)[34,35].該現(xiàn)象是否只在少周期高頻激光場條件下發(fā)生以及脈沖寬度對該現(xiàn)象的影響等問題需要進一步澄清[36?43].本文通過準(zhǔn)確求解含時薛定諤方程(TDSE)研究了不同激光脈寬條件下高頻強激光與原子相互作用產(chǎn)生的光電子發(fā)射譜;分析了不同激光強度下光電子發(fā)射譜隨入射激光脈沖寬度的變化規(guī)律;結(jié)合體系基態(tài)含時布居的變化,澄清了光電子譜變化的原因.如無特殊說明,本文均采用原子單位.

2 理論方法

為了得到高頻激光脈沖作用下原子的光電子發(fā)射譜,需要數(shù)值求解原子在光場作用下的TDSE.對該方程的數(shù)值求解,通?；谧鴺?biāo)空間計算,但是對于多個周期的強激光作用,電子會運動到遠離核區(qū)的位置,因此計算需要較大的空間范圍.不過,由于電離電子在這個過程中能夠獲得的最大動量是有限的,在動量空間計算會有明顯的優(yōu)勢.因而本文基于動量空間,采用廣義含時偽譜方法求解相應(yīng)的TDSE.該方案可以根據(jù)需要進行變步長計算,保證較高準(zhǔn)確性的同時具有更高的計算效率[35,44].速度規(guī)范下原子滿足的含時薛定諤方程為

其中Ψ(r,t)是坐標(biāo)空間的體系含時波函數(shù),c是真空光速,p為動力學(xué)動量,A(t)為激光電場的矢勢,U(r)為電子感受到核的庫侖勢.通過對坐標(biāo)空間波函數(shù)做傅里葉變換,可得到動量空間的含時波函數(shù),

進而獲得動量空間的含時薛定諤方程,

這里的V(k,k′)為動量空間的庫侖勢:

對于類氫體系,上式可以表示為[43]

本文采用的脈沖激光的矢勢形式為

其中A0=E0/ω,E0和ω是激光電場峰值強度和頻率,f(t)=sin2(ωt/2N)為激光電場的包絡(luò),N為激光脈沖的周期數(shù),φ是載波包絡(luò)相位.

對于該方程,采用含時偽譜方法求解[42].在得到體系的含時波函數(shù)后,利用Dionissopoulou提出的方案,計算體系的光電子發(fā)射譜[44].對于散射連續(xù)態(tài)：

向激光結(jié)束后的體系波函數(shù)投影,計算對應(yīng)的單重微分散射截面,

cl(ε)是歸一化連續(xù)態(tài)的整體振幅.

3 結(jié)果與討論

圖1給出了不同強度激光場輻照氫原子產(chǎn)生的電離產(chǎn)額隨脈沖寬度的變化.這里,入射激光頻率為1,脈沖峰值強度從0.1到4,相應(yīng)的脈沖持續(xù)時間從3個光學(xué)周期到20個光學(xué)周期.從圖中可以看出,不同激光脈寬條件下,原子基態(tài)的電離隨著入射激光強度的改變其行為存在較大差別：對于激光脈沖寬度較大的情況(20個光周期),隨著入射光強度增加,原子電離概率增加,在光強達到0.8時,電離概率達到1,之后隨著入射光強進一步增加,其電離概率幾乎不發(fā)生變化.而對于激光脈沖寬度較小的情況(5個光學(xué)周期),隨著入射激光強度的增加,其電離也快速增加,當(dāng)入射激光脈沖峰值電場強度達到1.2時,電離概率達到最大,之后隨著入射光強度的繼續(xù)增加,其電離概率出現(xiàn)反直覺的下降行為.

圖1 氫原子頻率為ω=1激光脈沖作用下,電離概率隨著入射激光峰值電場強度和脈寬的變化Fig.1.The variation of ionization probability of hydrogen atom with the width and amplitude of peak electric f i eld of the incident laser pulse whose frequency is 1.

這一現(xiàn)象被稱為原子電離的動力學(xué)穩(wěn)定現(xiàn)象,自從被發(fā)現(xiàn)以來已得到深入研究[32,33].對這一過程的理解通常基于Kramers-Henneberger方案,在該方案中原子的電子感受到的勢函數(shù)與時間相關(guān),在更高強度激光電場作用下,其電子始終被束縛在含時勢中,不發(fā)生電離.從時域角度看,電子的電離主要發(fā)生在激光的上升沿或下降沿,在激光脈沖包絡(luò)峰值附近,電子在激光場的驅(qū)動下只是在原子振蕩,并未發(fā)生較大的電離[33].圖2給出了持續(xù)時間分別為5個和10個光學(xué)周期(optical cycles,o.c.)的激光脈沖輻照氫原子在激光結(jié)束后基態(tài)、激發(fā)態(tài)以及連續(xù)態(tài)的布居隨著激光強度的變化.從圖中可以看出,對于短脈沖激光(5個光學(xué)周期),隨著光強的增加,基態(tài)布居迅速減小,當(dāng)峰值電場強度達到1以后,基態(tài)的剩余布居維持在0.1附近;而激發(fā)態(tài)的布居在小場強的時候很小,電場峰值振幅達到1以后快速增加;電離概率在電場峰值幅值到達1后開始下降.而對于較長的激光脈沖(20個光學(xué)周期)作用,隨著光強增加基態(tài)布居快速減小,電離布居相應(yīng)地增加,激發(fā)態(tài)的布居始終很小.

圖2 氫原子在頻率為ω=1,脈沖持續(xù)時間分別為(a)5個光學(xué)周期和(b)20個光學(xué)周期激光作用下基態(tài)、激發(fā)和電離布居隨著入射激光電場峰值強度的改變Fig.2.The probability variation of ground state,excitation and ionization of hydrogen atom with peak amplitude of laser electric f i eld for different laser pulse duration(ω=1)(a)5 optical cycles(b)20 optical cycles.

圖3 持續(xù)時間分別為(a)5個光學(xué)周期,(b)10個光學(xué)周期,(c)20個光學(xué)周期和(d)40個光學(xué)周期的激光脈沖驅(qū)動下原子基態(tài)布居隨時間和入射激光峰值電場強度的變化Fig.3.The variation of ground state probability with the time and peak amplitude of laser electric f i eld for different laser duration(a)5 optical cycles,(b)10 optical cycles,(c)20 optical cycles,and(d)40 optical cycles.

為了理解不同激光脈寬作用下的電離產(chǎn)額的差別,分析了不同脈寬條件下體系的基態(tài)布居隨著入射激光脈沖強度和持續(xù)時間的變化,如圖3所示.當(dāng)較寬脈寬(10,20和30光學(xué)周期)、較弱強度的激光脈沖驅(qū)動氫原子時,電離發(fā)生在整個光脈沖持續(xù)時間.隨著入射激光強度的增加,原子在激光脈沖結(jié)束之前就已被完全電離,當(dāng)入射激光峰值電場強度為1時,電離主要發(fā)生在激光脈沖的上升沿.隨著脈寬的增加,其原子被完全電離的時刻更集中在激光脈沖的上升沿,原子電離時沒機會感受到峰值光強的作用.對于持續(xù)時間為5個光學(xué)周期的激光脈沖情形,在較弱光強下基態(tài)布居隨入射激光強度變化和長脈沖情況一致：在整個脈沖持續(xù)時間內(nèi)基態(tài)布居隨著時間的增加減小.隨著激光強度的增加,基態(tài)布居的變化和長脈沖存在較大差別.由于脈沖持續(xù)時間短,原子在激光脈沖峰值附近仍未被完全電離,電離的速率較小[33].當(dāng)激光峰值強度較大條件下,其基態(tài)產(chǎn)額仍保留0.1左右.

圖4 激光持續(xù)時間分別為(a)5個光學(xué)周期,(b)20個光學(xué)周期和(c)40個光學(xué)周期條件下,光電子發(fā)射譜隨入射激光電場峰值振幅的變化Fig.4.The variation of photoelectron spectra with the peak amplitude of laser electric f i eld for different laser duration(a)5 optical cycles,(b)20 optical cycles,and(c)40 optical cycles.

在計算電離概率的基礎(chǔ)上,進一步分析了不同激光脈寬的光電子發(fā)射譜.圖4給出了脈沖持續(xù)時間分別為5,20和40個光學(xué)周期的光電子分布隨激光強度的變化.從圖4可以看出,在較小光強下,由于頻率較高,對應(yīng)的激光有質(zhì)動力能很小,不同脈寬激光作用的光電子譜均呈現(xiàn)單峰結(jié)構(gòu),其峰值近似表示為n(ω?Ip),n=1,2,………,Ip為原子的電離能.隨入射激光的強度的增加,光電子譜的強度不斷增強,達到一定強度后逐步下降.當(dāng)激光脈沖寬度從5個光學(xué)周期變到20個光學(xué)周期時,入射激光的頻譜逐步變窄,相應(yīng)的光電子譜發(fā)射更集中.隨著激光脈沖寬度的增加,光電子譜第一個峰相應(yīng)的光強逐漸增強.在激光脈沖寬度較小的情形(5個光學(xué)周期),光電子譜第一個發(fā)射峰的寬度隨著激光強度的增加而變窄;當(dāng)入射激光脈沖寬度為20個光學(xué)周期時,光電子譜第一個發(fā)射峰的寬度隨著激光強度的增加而變寬,且出現(xiàn)干涉結(jié)構(gòu),從一個主峰變?yōu)槿齻€小峰,當(dāng)入射激光脈寬增加到40個光學(xué)周期時,干涉結(jié)構(gòu)逐步消失.從圖4觀察可知,光電子譜的干涉現(xiàn)象在不同激光脈寬下呈現(xiàn)不同的結(jié)構(gòu).

圖5 E0=3,不同脈寬的激光脈沖作用下的(a)光電子發(fā)射譜以及(b)歸一化的入射激光脈沖光場頻率譜Fig.5.The photoelectron spectra(a)and the normalized frequency spectra(b)for the incident laser pulse whose peak amplitudeE0=3.

為了理解光電子發(fā)射譜中干涉現(xiàn)象隨著光強和脈寬的變化行為,研究了激光脈沖電場峰值強度為E0=3,脈寬分別為5,20和40個光學(xué)周期激光脈沖的光電子譜,如圖5(a)所示.從圖5可知,不同脈寬下光電子譜干涉結(jié)構(gòu)有較大差別：對于20個光學(xué)周期脈沖作用下的光電子發(fā)射譜,干涉結(jié)構(gòu)很清晰,有較尖銳的伴峰;在脈寬為5個光學(xué)周期的情形,整體的閾上離化峰(ATI)很寬,也可以看到較寬的子峰,對于40個光學(xué)周期的情形,幾乎看不到干涉結(jié)構(gòu)的存在.不同脈寬的光電子發(fā)射峰的能量寬度基本由其入射激光的譜寬決定,如圖5(b)所示,光譜寬度越大,光電子發(fā)射譜峰寬度越大.不同脈寬條件下,干涉行為的差別可以利用其基態(tài)布居隨著時間的改變給出解釋：由于體系的基態(tài)在強激光作用下發(fā)生Stark移動,即時的光強越大,其基態(tài)的能級變化越大;在E0=3條件下,不同脈寬作用下原子主要電離均發(fā)生在激光脈沖的上升沿,隨著激光脈寬的增加,實現(xiàn)主要電離所需的時間也增加;在主要電離這段時間內(nèi),短脈沖的電場變化更劇烈,長脈沖的電場變化更緩和,因此在相鄰周期內(nèi),電子電離感受到電場即時振幅對于短脈沖變化更大,相鄰周期電子電離時基態(tài)能量的Stark移動差別更大,單個的ATI峰轉(zhuǎn)變?yōu)槎鄠€峰.選擇第一個光電子峰,計算了其中兩個較強子峰的能量差值隨著入射激光強度的變化,如圖6所示.從圖6中可以看出,隨著激光脈沖持續(xù)時間的增加,兩個子峰的間距逐漸減小.

圖6 E0=3,第一個ATI譜中較強的兩相鄰子峰間距隨驅(qū)動激光脈沖持續(xù)時間的變化Fig.6.The variation of spacing between two stronger adjacent sub-peaks in f i rst ATI spectrum when driven laser pulse duration isE0=3.

在理解了較高強度激光作用下光電子發(fā)射譜干涉結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的原因的基礎(chǔ)上,還需要理解電離產(chǎn)額和Stark效應(yīng)對較低光強脈沖激光作用下光電子發(fā)射譜的影響.從圖4可以看到,當(dāng)光強較小時,其ATI譜中的光電離峰主要以單峰為主,因而可以通過分析某一個ATI峰的強度以及能量位置隨光強的改變來研究這些影響.圖7給出了不同脈寬下光電子譜第一個ATI峰最大強度隨入射激光強度的變化.當(dāng)激光脈沖寬度從10個光學(xué)周期變到50個光學(xué)周期時,光電子譜第一峰的最大強度隨激光強度呈現(xiàn)相同的規(guī)律,即達到一個極大值之后逐步下降.但隨著脈沖寬度的增加,該極大值的高度逐步變大,出現(xiàn)極大值的激光強度從高變到低.這一現(xiàn)象可以通過圖3中的基態(tài)布居隨著時間的變化給出解釋：在較小的激光強度下,激光持續(xù)的全部時間內(nèi)均可以發(fā)生有效電離,因而對ATI峰產(chǎn)生貢獻,激光脈沖越長其ATI峰值強度越高.隨著激光強度的增加,原子的電離主要發(fā)生在上升沿,對峰值位置貢獻的電離減小.

圖7 光電子發(fā)射譜中第一個峰值最大強度隨著入射激光脈沖電場峰值強度的改變Fig.7.The intensity variation of the fi rst sub-peak in the fi rst ATI with the peak amplitude of laser electric if eld.

在分析第一個ATI峰值的強度隨時間變化的基礎(chǔ)上,本文還詳細研究了該峰的最大值能量位置隨著入射激光強度的改變,如圖8所示.該峰值的改變隨著激光脈沖寬度的不同存在較大差別.對于較大脈寬的入射激光,其光電子峰值最大能量位置隨著激光強度的增加開始逐步增加,隨后開始緩慢變化.對于脈沖持續(xù)時間為20到50周期的情形,其能量的偏移值隨著激光持續(xù)時間的減小而增加.這一趨勢反映出,在高頻強激光作用下,其電離主要發(fā)生在上升沿和下降沿,因而其光電子譜的能量移動體現(xiàn)出電子電離感受到的最大即時光強.對于較長的周期脈沖,其上升沿較長,電子在上升沿就被完全電離(如圖3所示),因此電子電離時感受到的最大光強相對于短脈沖會更小,對應(yīng)的能量移動也更小.對于激光持續(xù)時間為10個光學(xué)周期的情形,其能量移動與更長的周期有所差別.在較小的光強下,其峰值能量移動會更小,之后隨著光強的增加能量移動更快.產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是,對于脈寬更小的激光脈沖,其具有更大的頻寬(如圖5所示),而光電離截面在這一能量區(qū)域隨著能量的增加快速減小,而光電子譜的強度由脈寬和光電離截面共同決定,因此其在較低的強度下,光電子譜的峰值位置會小于預(yù)言的結(jié)果,而對于較大的光強,其電離有機會感受到更高的光強(如圖3所示),ATI峰值的能量Stark移動更大.

圖8 光電子發(fā)射譜中第一個峰值最大強度的能量位置隨著入射激光脈沖電場峰值強度的改變Fig.8.The energy position variation of the f i rst subpeak in the f i rst ATI with the peak amplitude of laser electric f i eld.

圖9 不同激光脈沖持續(xù)時間的光電子發(fā)射譜中頭三個ATI峰強度隨著入射激光強度的變化Fig.9.The intensity variation for f i rst three ATI peaks with the peak amplitude of incident laser electric f i eld for different laser duration.

在對光電子譜第一個ATI的能量位置和強度深入理解的基礎(chǔ)上,進一步研究了其他光電子峰值強度隨著入射激光電場峰值振幅的變化.圖9中給出了光電子發(fā)射譜中前三個ATI峰值強度隨著激光脈沖電場峰值強度的改變.在激光電場強度較小時,不同激光脈寬的光電子峰值強度改變規(guī)律一致,脈寬越大,其強度越大.該激光強度條件下,體系的基態(tài)尚未被耗盡,激光脈沖持續(xù)時間越長,電子電離的產(chǎn)額就越大.隨著激光電場強度的增加,不同峰值的強度變化有所差別.對于第一個光電子峰值的強度,在所研究的激光強度范圍內(nèi),均是脈寬越寬則相應(yīng)的峰值強度越強.對于第二個光電子峰值的強度,在脈沖峰值電場強度超過1時,不同脈寬的激光脈沖的光電子發(fā)射譜峰值接近一致.對于第三個光電子峰值的強度,其最大強度在電場峰值強度超過1時,其最大強度與脈沖寬度的關(guān)系出現(xiàn)了反轉(zhuǎn),即更小的激光脈沖寬度作用于原子,其產(chǎn)生的光電子發(fā)射譜最大強度會大于脈沖寬度較大的情況.產(chǎn)生這一現(xiàn)象的原因是,由于更短的激光脈沖作用于原子,其原子可能感受到的最大即時場強較大,而第三個峰值的強度增加和光強的三次方成正比,因而其增加的更為迅速超過了脈寬較大激光脈沖作用的情況.

4 結(jié) 論

利用數(shù)值求解含時薛定諤方程方案,系統(tǒng)地研究了激光脈寬對高頻激光脈沖與氫原子相互作用產(chǎn)生的光電子發(fā)射譜的影響.研究發(fā)現(xiàn)在入射激光強度較大的條件下,光電子譜中的干涉結(jié)構(gòu)隨著激光脈寬的增大其干涉振幅逐漸減小;隨著入射光強的增加,光電子發(fā)射譜峰值的最大值的幅值正比于入射激光的脈寬;最大峰值對應(yīng)的能量位置隨著入射光強的增加而增加.通過光電子發(fā)射譜的分析,進一步加深了高頻強激光作用下電離機理的認識.

感謝吉林大學(xué)超算中心的計算支持.

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