張鵬飛，劉曉文，李 杰，吳穎欣 ，劉沙沙，王 勇

(1.蘭州交通大學(xué)，甘肅蘭州 730070；2.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東廣州 510655；3中航工業(yè)陜飛，陜西漢中 723213)

近年來，隨著我國規(guī)?；B(yǎng)殖業(yè)的不斷發(fā)展，大量的飼料添加劑抗生素應(yīng)用于養(yǎng)殖業(yè)和畜牧業(yè)中[1]，成為環(huán)境中抗生素的重要來源途徑，如圖1所示。據(jù)統(tǒng)計，2010年全球抗生素用量依次為中國(23%)、美國(13%)、巴西(9%)、印度(3%)、德國(3%)，中國明顯已成為抗生素使用量最大國[2]。我國常用的抗生素主要包括四環(huán)素類、磺胺類、大環(huán)內(nèi)酯類、喹諾酮類和β-內(nèi)酰胺類等。由于抗生素使用和管理的不完善，30%～90%[3]的抗生素母體及代謝產(chǎn)物隨著動物糞便和尿液最終進(jìn)入養(yǎng)殖廢水或周邊水體中?？股卦谖覈B(yǎng)殖廢水中檢出量多為ng/L，部分水體已達(dá)μg/L水平[3-5]，水體中抗生素長期積累會導(dǎo)致水體或土壤中微生物耐藥性和抗性基因的出現(xiàn)，對環(huán)境和人類健康構(gòu)成潛在的健康風(fēng)險。

圖1 養(yǎng)殖業(yè)抗生素來源及可能影響途徑Fig.1 The Source of Antibiotics and Its Possible Infuluence Ways in the Cultivation Industry

目前，我國對動物飼料中一些抗生素的用量做了最大化限制，但尚未制定禽畜廢水中抗生素排放的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范。研究認(rèn)為水體中抗生素濃度達(dá)到1 000 ng/L以上已是高水平，按1 000 ng/L控制禽畜養(yǎng)殖廢水中抗生素濃度至少需去除80%以上。現(xiàn)階段，我國養(yǎng)殖廢水處理工藝著重于COD、氮磷等常規(guī)指標(biāo)的控制，尚未有效去除水體中的抗生素[6]。針對日益嚴(yán)重的抗生素污染問題，本文總結(jié)了現(xiàn)階段養(yǎng)殖廢水中抗生素的去除處理工藝，如表1所示。對人工濕地、生物處理、高級氧化和膜技術(shù)去除養(yǎng)殖廢水中抗生素效果進(jìn)行了重點(diǎn)討論。

表1 養(yǎng)殖廢水處理工藝去除抗生素效果比較Tab.1 Effects Comparison of Antibiotics Removal on Livestock Wastewater Treatment Process

1 人工濕地

人工濕地主要通過植物、基質(zhì)和微生物共同作用去除水體中的抗生素。人工濕地基質(zhì)的吸附攔截作用，促進(jìn)了基質(zhì)中微生物對抗生素的有效降解，而植物則增加了微生物的活性，提高了有機(jī)質(zhì)的去除[32]。研究表明，人工濕地對養(yǎng)殖廢水中四環(huán)素類、磺胺類和喹諾酮類有較好的去除效果，去除率為59%～99.9%[7]，但氯霉素的去除率僅20%[8]。人工濕地構(gòu)型(表面流、水平潛流、垂直流)的不同，對抗生素的去除效果不同。垂直流構(gòu)型的人工濕地由于具有水力停留時間長、好氧厭氧并存的環(huán)境特點(diǎn)，使微生物對抗生素的降解效率顯著提高，表現(xiàn)出良好的去除效果。當(dāng)水力負(fù)荷為0.02 m3/(m2·d)、HRT為7.3～14.2 d時，垂直流對養(yǎng)殖廢水中土霉素(164.0 μg/L)、四環(huán)素(5.56 μg/L)、金霉素(4.32 μg/L)以及磺胺甲嘧啶(30.0 μg/L)的去除率達(dá)到67.0%～99.9%[9-10]。

人工濕地中水生植物去除抗生素是近幾年的研究熱點(diǎn)之一。植物通過直接吸收、根系分泌和根區(qū)環(huán)境改善方式促進(jìn)微生物降解抗生素，實(shí)現(xiàn)直接或間接去除抗生素[33]。研究者已發(fā)現(xiàn)多種水生植物如大漂、鳳眼蓮、黑麥草、滿江紅以及蘆葦?shù)萚34-41]可去除水體中的抗生素，且每種植物對抗生素的去除種類和效率都不同。鳳眼蓮去除不同濃度的四環(huán)素(3.0 mg/L和15.0 mg/L)，去除率均可達(dá)70%以上[34]，黑麥草對磺胺嘧啶(100 μg/L)、磺胺甲嘧啶(100 μg/L)和磺胺甲惡唑(10 μg/L)的去除率為89%～99%[35]，滿江紅對不同濃度的磺胺間二嘧啶(50 mg/L和450 mg/L)的去除率分別為55.7%和86.3%[36]。這主要與植物特性(分泌物、蒸騰量、水力傳導(dǎo)等)，環(huán)境條件(溫度、pH等)和抗生素理化性質(zhì)(辛醇/水分配系數(shù)logKow、分子量等)等因素有關(guān)[38]。如廖杰等[39]以水生植物濾床[水力負(fù)荷為0.05 m3/(m2·d)，運(yùn)行60 d]去除養(yǎng)殖廢水中的抗生素，得出植物蒸騰量、水力傳導(dǎo)、logKow隨季節(jié)變化對四環(huán)素類、磺胺類、喹諾酮類的去除產(chǎn)生極大差異，去除率在6.84%～71.83%不等。

可見，通過植物去除抗生素雖然綠色有效，但其過程復(fù)雜多變，去除原理較為復(fù)雜，尚處于研究階段。總體來說，人工濕地容易受到基質(zhì)、植物、微生物等自身因素以及溫度、pH、光照等環(huán)境因素的影響。例如，溫度影響微生物繁殖，pH影響抗生素形態(tài)，光照影響植物生長等，間接影響抗生素的去除[33]。因此，人工濕地對養(yǎng)殖廢水中抗生素的去除還需進(jìn)一步深入研究，具體可從優(yōu)化濕地構(gòu)型、篩選適宜基質(zhì)和植物、改善環(huán)境條件等方面入手，以實(shí)現(xiàn)廢水中抗生素的有效去除。

2 生物處理

常見的養(yǎng)殖廢水生物處理工藝主要有厭氧法(UASB、ABR、AF等)、好氧法(BAF、CASS、AO等)以及好氧厭氧組合法(SBR、MBR等)。但相關(guān)研究僅對BAF、CASS、SBR和MBR工藝對養(yǎng)殖廢水中抗生素的去除進(jìn)行了報道。

生物處理過程中污泥吸附和生物降解是抗生素去除的主要途徑[40]。生物降解效果與工藝參數(shù)(污泥齡、水力停留時間、污泥濃度)、水質(zhì)條件(溫度、pH)和抗生素自身性質(zhì)等因素有關(guān)[41]。研究者發(fā)現(xiàn)，BAF、MBR工藝對大多數(shù)磺胺類、四環(huán)素類、喹諾酮類和大環(huán)內(nèi)酯類有較好的去除效果。BAF工藝在水力負(fù)荷為0.028 m3/(m2·h)、HRT為40～48 h的條件下，抗生素質(zhì)量濃度由279.0±196.0 μg/L降至22.3±15.7 μg/L，去除率高達(dá)91.1%±0.71%[11]。主要是由于BAF載體填料促進(jìn)了污泥吸附和生物膜附著，生物膜內(nèi)外厭氧好氧環(huán)境使其具有良好的生物降解能力。也有研究者[12]利用MBR技術(shù)處理養(yǎng)豬廢水，運(yùn)行34～62 d后對磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類去除率分別為95.8%、52.2%、87.5%，抗生素濃度由42.92～46.51 μg/L降至5.31～9.04 μg/L，總?cè)コ蔬_(dá)80%～90%[13]。由此可見，MBR對抗生素的整體去除效果較好，這是因?yàn)镸BR的污泥負(fù)荷(F/M)通常較低，可生物降解的有機(jī)質(zhì)短缺迫使微生物利用難降解有機(jī)物，同時，較大的生物量和較長的污泥停留時間增加了微生物與抗生素的接觸時間，提高了抗生素的降解效率。相反，SBR和CASS這兩種工藝對抗生素的去除效果差異較大。Wei等[5]采用SBR反應(yīng)器處理養(yǎng)殖廢水，運(yùn)行周期為3 h，且HRT為3～5 d，抗生素由45.0 μg/L降至6.7 μg/L，磺胺類和四環(huán)素類去除率分別為96.2%和87.9%。而CASS對四環(huán)素類和喹諾酮類去除率則達(dá)70%以上，對磺胺類和大環(huán)內(nèi)酯類去除率均低于65%[15]。

上述表明，生物法對養(yǎng)殖廢水中抗生素的去除效果有限，傳統(tǒng)生物法中微生物降解具有明顯的選擇性，有些抗生素如紅霉素、磺胺甲惡唑、甲氧芐啶的去除效果不明顯[42]，這與水質(zhì)波動、抗生素從污泥上的解吸以及一些代謝中間產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化存在一定的關(guān)系。因此，生物處理水體中的抗生素仍需后續(xù)采用其他工藝進(jìn)行去除。關(guān)于生物降解機(jī)理與降解路徑，如何增強(qiáng)生物降解抗生素的能力仍值得我們深入研究。

3 高級氧化

與傳統(tǒng)生物法不同，高級氧化是通過產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性、低選擇性的羥基自由基(·OH)來有效降解抗生素類污染物。近年來，將臭氧氧化、Fenton氧化、電化學(xué)氧化等高級氧化技術(shù)應(yīng)用于養(yǎng)豬廢水中的抗生素處理，表現(xiàn)出較好的處理效果。

3.1 臭氧氧化

研究發(fā)現(xiàn)臭氧對抗生素的去除率在80%以上[16]，同時能夠降低廢水中COD和TOC濃度。臭氧與廢水中的抗生素反應(yīng)主要分為直接氧化和間接氧化。臭氧作為親電子反應(yīng)劑極易攻擊不飽和雙鍵、芳香環(huán)和叔胺基團(tuán)以及含N、S等還原性化學(xué)基團(tuán)[28]?；前奉?磺胺甲噁唑、磺胺甲嘧啶、磺胺二甲嘧啶等)、大環(huán)內(nèi)酯類(泰樂菌素)、四環(huán)素類(四環(huán)素、金霉素等)、喹諾酮類(諾氟沙星)都有不飽和雙鍵以及芳香環(huán)，因此臭氧對其氧化降解效果顯著。李玉冰等[18]利用臭氧有效降解豬場廢水中磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類抗生素，20 min后抗生素的濃度由6.0 μg/L降至0.3 μg/L以下，去除率達(dá)95.93%～97.75%。同時，臭氧氧化法對生物法不容易處理的磺胺甲惡唑和甲氧芐啶去除效果也較好。

為了進(jìn)一步提高臭氧氧化降解抗生素的效率，研究者通常將O3與H2O2、UV、催化劑相互組合，促進(jìn)抗生素分解為小分子物質(zhì)，最終分解成中間產(chǎn)物或進(jìn)一步礦化為CO2和H2O。最常見的臭氧氧化體系包括O3/H2O2、O3/UV、O3/H2O2/UV、O3/金屬催化劑和O3/活性炭。Wang等[19]利用O3和O3/H2O2降解四環(huán)素，在pH值為7.8，臭氧摩爾濃度為1.13 mmol/L條件下，15 min內(nèi)四環(huán)素去除率達(dá)99%。李文君等[20]采用UV/H2O2有效降解禽畜廢水中抗生素，在pH值為5.0、H2O2投加量為7.0 mmol/L條件下，60 min內(nèi)5種磺胺類抗生素去除率達(dá)95%以上。Lee等[21]采用不同的臭氧氧化體系處理牲畜廢水中的金霉素，發(fā)現(xiàn)O3/H2O2比單獨(dú)O3氧化去除率提高了35%，金霉素質(zhì)量濃度由20.0 mg/L減少到7.0 mg/L，去除率達(dá)65%?？梢?，臭氧技術(shù)有良好的去除效果和發(fā)展前景，隨著技術(shù)的不斷發(fā)展改進(jìn)，通過強(qiáng)化臭氧在液相中的傳質(zhì)，控制能耗，使臭氧氧化去除廢水中的抗生素成為可能。

3.2 Fenton氧化法

Fenton氧化法是利用H2O2與Fe2+反應(yīng)產(chǎn)生OH·和HO2·，使其氧化分解多種難降解污染物。pH和H2O2/Fe2+摩爾比是Fenton法的主要影響因素，F(xiàn)enton法最適pH值為2.5～4，pH和摩爾比過高或過低都會影響OH·和HO2·的生成，造成去除率下降。研究表明，F(xiàn)enton法可有效降解磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類和大環(huán)內(nèi)酯類。在pH值=5.0、初始質(zhì)量濃度為1.0 mg/L、最佳[H2O2]/[Fe2+]摩爾比為1.5∶1條件下，Ben等[22]利用Fenton法降解養(yǎng)豬廢水中5種磺胺類和1種大環(huán)內(nèi)酯類，10 min后大環(huán)內(nèi)酯類和磺胺類去除率分別為99%和92%～97%。同時，研究者們也將UV、微波、催化劑引入Fenton法體系中來提高氧化效果，對磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類去除率達(dá)85%～99%[23-25]。如林于廉等[23]利用微波強(qiáng)化Fenton氧化工藝，能夠有效去除養(yǎng)殖沼液中土霉素、四環(huán)素、金霉素，去除率達(dá)85%以上。張娣等[24]利用納米鐵氧化物催化Fenton反應(yīng)降解諾氟沙星，5 min后諾氟沙星(50.0 mg/L)降解完全，1 h后礦化率達(dá)到57%。陳路平等[25]利用UV/Fenton降解磺胺類與喹諾酮類，最終去除率為86.89%。可以看出，F(xiàn)enton法處理抗生素污染物具有可行性和優(yōu)越性，但常規(guī)Fenton法屬于均相處理，pH范圍窄，且易造成Fe2+增多，影響水質(zhì)。研究者應(yīng)該關(guān)注非均相Fenton體系，擴(kuò)寬pH范圍，研究催化劑與H2O2的降解機(jī)制，提高催化劑的穩(wěn)定性與活性。

3.3 電化學(xué)氧化

總體來說，高級氧化能夠降解多種抗生素且有較高的處理效果，高級氧化與其他工藝相結(jié)合是未來處理養(yǎng)殖廢水中抗生素污染的發(fā)展方向，同時改進(jìn)技術(shù)、降低成本、摸清機(jī)理，實(shí)現(xiàn)高級氧化技術(shù)工業(yè)化、產(chǎn)業(yè)化已然是學(xué)者所關(guān)注的主要問題。

4 膜技術(shù)

膜分離主要借助外界能量或化學(xué)位差推動，實(shí)現(xiàn)物質(zhì)的分離與純化。與高級氧化相比，膜技術(shù)具有效率高、能耗低、工藝簡單等優(yōu)點(diǎn)，實(shí)際應(yīng)用于養(yǎng)殖廢水的膜處理技術(shù)主要有微濾(MF)、超濾(UF)、納濾(NF)、反滲透(RO)，NF和RO是具有潛力的技術(shù)?？股叵鄬Ψ肿恿恳话阍?00～1 200，有研究表明，NF(相對分子量在200～1 000)和RO(相對分子量<200)能有效截留廢水中磺胺類、喹諾酮類以及羅紅霉素，去除率可達(dá)98%以上[30-31]。微濾和超濾很難直接除去廢水中的抗生素，但通過技術(shù)改進(jìn)可提高抗生素的去除率。如Sharma等[44]采用一種負(fù)載陶瓷膜吸附劑集成工藝處理喹諾酮類抗生素，在pH值=7、初始濃度為10.0 mg/L條件下，諾氟沙星和氧氟沙星的去除率分別為98.7%、94.61%。Exall等[45]采用膠束強(qiáng)化超濾工藝，將具有增溶特性的表面活性劑同超濾膜分離結(jié)合起來，對廢水中磺胺類(500.0 μg/L)抗生素的去除率達(dá)到20%～70%。

5 總結(jié)與展望

上述研究表明，人工濕地、生物處理、高級氧化和膜技術(shù)可以不同程度地去除養(yǎng)殖水體中的抗生素。

(1)人工濕地可去除養(yǎng)殖廢水中的四環(huán)素類、磺胺類和喹諾酮類。垂直流對抗生素的去除率達(dá)67.0%～99.9%，水生植物黑麥草、鳳眼蓮、滿江紅等對抗生素的去除率達(dá)70%～99%。

(2)生物法去除抗生素存在明顯差異，BAF和MBR法能有效去除四環(huán)素類、磺胺類、喹諾酮類和大環(huán)內(nèi)酯類，去除率為80%～100%，傳統(tǒng)處理法SBR、CASS則表現(xiàn)效果不佳，其他生化工藝有待進(jìn)一步研究。

(3)相比人工濕地和生物處理，高級氧化(臭氧氧化、Fenton氧化、電化學(xué)氧化等)和膜技術(shù)(NF、RO)能快速有效地去除養(yǎng)殖廢水中的抗生素，包括一些難處理的抗生素如紅霉素、磺胺甲惡唑、甲氧芐啶、潔霉素等，去除率達(dá)80%以上。

目前，國內(nèi)養(yǎng)殖廢水傳統(tǒng)處理方法能夠有效去除水體中的常規(guī)污染物，但抗生素處理卻不理想。因此，選擇合適的高級氧化或膜技術(shù)與其他工藝聯(lián)合處理養(yǎng)殖廢水具有一定的應(yīng)用前景，如MBR-O3工藝、MBR-NF/RO工藝等。但其成本與技術(shù)限制了應(yīng)用，今后研究方向仍需加深機(jī)理和技術(shù)優(yōu)化，降低成本，如研究膜材料將膜技術(shù)應(yīng)用在養(yǎng)殖廢水預(yù)處理中，通過膜材料的吸附作用提前達(dá)到去除抗生素的目的，或者開發(fā)高效催化劑、高級氧化耦合工藝等，達(dá)到提高效率、降低成本的目的。養(yǎng)殖水體中不常見的抗生素如離子載體、氨基糖苷類等的去除仍值得探索和研究。此外，國家應(yīng)出臺相關(guān)法律政策，遏制濫用抗生素，規(guī)范養(yǎng)殖業(yè)管理體制，研發(fā)新型綠色抗生素替代品，并將抗生素污染物納入國家環(huán)境監(jiān)測目標(biāo)化合物監(jiān)測范圍中，從源頭控制或減少抗生素的使用，促進(jìn)養(yǎng)殖業(yè)的可持續(xù)發(fā)展。

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