戴華鑫，張仕祥，王愛國，朱鳳鵬，劉陽，王廣山，張艷玲

1 中國煙草總公司鄭州煙草研究院，煙草行業(yè)生態(tài)環(huán)境與煙葉質(zhì)量重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，鄭州 450001；

2 國家煙草質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心，鄭州 450001

隨著社會經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，人們對健康問題越來越重視，對農(nóng)產(chǎn)品安全性要求越來越高。煙草是我國重要的經(jīng)濟(jì)作物，煙葉安全性尤其是煙葉中重金屬含量一直是國內(nèi)外關(guān)注的焦點(diǎn)[1-3]。近年來，伴隨著大氣污染源和環(huán)境污染物的不斷增加，污染范圍的不斷擴(kuò)大，大氣沉降已成為我國部分地區(qū)農(nóng)產(chǎn)品重金屬積累上升的重要原因[4-6]。大氣沉降在不同類型區(qū)域差異較大，工業(yè)區(qū)和城市中心的沉降通量往往高于城鎮(zhèn)郊區(qū)、一般農(nóng)區(qū)和偏遠(yuǎn)地區(qū)；與其它國家相比，我國北方地區(qū)大氣沉降表現(xiàn)出沉降通量高和重金屬含量高的特點(diǎn)[7]。在一些人類活動密集的地區(qū)如城市中心、礦區(qū)周邊、道路兩側(cè)等，大氣沉降往往成為植物某些重金屬如Pb、Cr、As的主要來源[8-10]。近年來，隨著我國大氣環(huán)境質(zhì)量惡化，大氣重金屬沉降對農(nóng)作物乃至食物鏈重金屬積累的影響正受到越來越多關(guān)注[11-13]。

鉛同位素示蹤是指以鉛同位素作為示蹤劑，根據(jù)不同研究對象的鉛同位素組成特征及比值關(guān)系來判斷污染物的來源[14]。鉛的4種穩(wěn)定同位素分別 為208Pb(52.3％ )、206Pb(23.6％)、207Pb(22.6％)和204Pb(1.48％)。由于204Pb在地殼中的含量低，測定誤差相對較大，因此在實(shí)際分析中采用測試精度較高的207Pb/206Pb、208Pb/206Pb或208Pb/(206+207)Pb等比值組成，從而有效識別污染并揭示污染介質(zhì)變化[15-16]。已有研究證明，Pb同位素示蹤技術(shù)在判斷地域差異、解析Pb的污染源方面取得明顯效果[17-18]。煙葉對某些重金屬如Cd具有富集效應(yīng)[19]；此外，伴隨著外源污染物向土壤及大氣中的不斷輸入，Pb、Cr、Ni、As等重金屬元素在煙葉中積累量也相應(yīng)提高[1]。然而迄今為止，大氣沉降物來源的重金屬對主要植煙區(qū)煙葉重金屬的影響尚不完全清楚，限制了煙葉重金屬控制措施的針對性制定和推廣。為此，本研究以黃淮煙區(qū)某地為研究對象，選擇一般農(nóng)區(qū)、公路兩側(cè)和工廠周邊等不同類型農(nóng)區(qū)，分析大氣沉降、表層土壤及煙葉重金屬含量及其相關(guān)性，明確大氣沉降對煙葉重金屬積累的影響，并利用Pb同位素示蹤分析煙葉Pb的重要來源，以期為該區(qū)制定針對性煙葉重金屬控制措施提供理論和數(shù)據(jù)參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

項(xiàng)目研究區(qū)域?yàn)槲覈S淮平原某傳統(tǒng)植煙縣，氣候?qū)贉貛Т箨懶约撅L(fēng)氣候。據(jù)當(dāng)?shù)囟嗄隁庀笳居^測資料，年均降水量為692.4mm，6至8月份降雨量占全年的53.1％左右，煙草大田生育期內(nèi)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)，平均風(fēng)速1.9m/s。該縣煙區(qū)內(nèi)有一水泥廠，擁有2條2500t/d熟料新型干法水泥生產(chǎn)線。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

2015年6月15日，在該縣選擇一般農(nóng)區(qū)、公路兩側(cè)和工廠(水泥廠)周邊布置集塵缸，采集大氣降塵樣品，同時采集對應(yīng)耕層土壤(0～20cm)和煙葉樣品。其中，一般農(nóng)區(qū)選擇遠(yuǎn)離明顯污染源(交通污染和工業(yè)污染)的煙田，與縣三級公路距離5km以上，與水泥廠距離25km以上，水平分布上選擇10個點(diǎn)，樣點(diǎn)間距2km；公路兩側(cè)即為縣級三級公路兩側(cè)煙田，距離水泥廠30km以上，在主導(dǎo)風(fēng)向上風(fēng)口一側(cè)煙田距離公路0.2km處選擇1個采樣點(diǎn)，并以此點(diǎn)開始，沿著與公路垂直方向主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)口一側(cè)設(shè)置5個采樣點(diǎn)，間距0.1km；工廠周邊以水泥廠為起點(diǎn)，在主導(dǎo)風(fēng)向的下風(fēng)口一側(cè)煙田30°扇形區(qū)域內(nèi)設(shè)置8個采樣點(diǎn)，樣點(diǎn)間距0.5km。

1.3 樣品采集方法

在各個采樣點(diǎn)烤煙移栽1個月后，設(shè)立集塵缸(內(nèi)徑15cm，高度30cm)，集塵缸布設(shè)高度4～5m。參考《GB/T 15265—1994 環(huán)境空氣 降塵的測定 重量法》方法，在布置集塵缸后的第45d、70d和95d采集煙葉大田生育期(6月～9月)大氣沉降樣品及對應(yīng)成熟的下部、中部和上部煙葉樣品；每點(diǎn)選擇10棵煙株，3次采樣均在固定煙株上采集，各次采集20片新鮮煙葉，并立即帶回實(shí)驗(yàn)室處理；煙葉收獲后，按照五點(diǎn)法和四分法采集耕層土壤樣品。

1.4 樣品前處理

采集的新鮮煙葉樣品，先用自來水清洗煙葉表面，再用去離子水清洗，吸水紙拭去表面水分，去梗，105°C 殺青，60°C烘干，粉碎機(jī)粉碎混勻后，密封待測。

土樣樣品經(jīng)室內(nèi)風(fēng)干后研磨，過0.15mm尼龍篩，密封待測。

1.5 分析方法

1.5.1 重金屬含量測定

土壤重金屬含量：稱取土壤樣品0.1g左右，利用HNO3-HF(v:v=5:1)體系微波消解儀(ETHOS ONE，意大利Milestone公司)消解，電熱板(DigiBlock ED16,北京萊伯泰科公司)趕酸后，用超純水(≥18MΩ，Milli-Q Element 超純水處理系統(tǒng)，美國Millipore 公司)定容至50mL。

大氣沉降物重金屬含量：大氣沉降樣品經(jīng)電熱板80℃濃縮后，按照與土樣相同的方法進(jìn)行消解和測定。

煙葉重金屬含量：稱取煙葉樣品0.2g左右，利用HNO3-H2O2體系(v:v=5:1)微波消解，超純水定容至50mL。

所有消解樣品的重金屬含量均使用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS 7900，美國Agilent公司)測定。

1.5.2 鉛同位素測定

參照張曉靜等[18]和朱鳳鵬[20]的方法，測定大氣沉降物、土壤和煙葉樣品消解液中的207Pb、206Pb同位素。具體過程如下：檢測前，首先對ICPMS 7900工作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，使儀器靈敏度達(dá)到：Li(7)≥6400，Y(89)≥16000，Tl(205)≥9600；氧化物干擾水平小于1％；雙電荷離子干擾水平小于2％。然后，按照表1中操作參數(shù)條件分別測定206Pb和207Pb含量，計(jì)算207Pb和206Pb的比值。以NIST981鉛同位素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為質(zhì)控樣品。

表1 測定Pb同位素ICP-MS操作參數(shù)Tab.1 The ICP-MS operating parameters of determining Pb isotope

1.6 數(shù)據(jù)處理

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2013和SPSS 19.0進(jìn)行整理和統(tǒng)計(jì)分析，Duncan's新復(fù)極差法比較檢驗(yàn)顯著性差異，Pearson相關(guān)系數(shù)雙側(cè)檢驗(yàn)相關(guān)性。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤、大氣沉降及煙葉重金屬含量

如表2所示，不同類型農(nóng)區(qū)土壤重金屬含量存在顯著差異。一般農(nóng)區(qū)土壤Cr、Ni、As、Cd、Pb含量均相對較低；公路兩側(cè)土壤As、Cd和Pb含量相對較高，工廠周邊土壤Cr、Ni、Cd等含量相對較高。工廠周邊土壤Cr含量明顯高于公路兩側(cè)，其他元素兩類農(nóng)區(qū)沒有顯著差異。工廠周邊和公路兩側(cè)土壤顯示出一定的重金屬富集特征。

由表3可知，工廠周邊As、Pb的沉降通量分別為7.19μg·m2·d-1和40.10μg·m2·d-1，顯著高于公路兩側(cè)(2.56μg·m2·d-1和26.39μg·m2·d-1)和一般農(nóng)區(qū)(3.40μg·m-2·d-1和20.10μg·m2·d-1)；3種類型農(nóng)區(qū)的Cr、Ni、Cd等重金屬沉降通量無顯著差異。

由表4可知，不同類型農(nóng)區(qū)下部葉Cr、Ni、As、Cd、Pb等重金屬含量無顯著差異；公路兩側(cè)中部葉Pb含量為1.27mg·kg-1，顯著高于一般農(nóng)區(qū)和工廠周邊，其他元素3類農(nóng)區(qū)差異不大；上部葉中，一般農(nóng)區(qū)的Cr含量顯著低于工廠周邊和公路兩側(cè)，工廠周邊的Cr、As、Pb含量分別為0.66mg·kg-1、0.29mg·kg-1、2.37mg·kg-1，顯著高于公路兩側(cè)和一般農(nóng)區(qū)，不同農(nóng)區(qū)上部煙葉Ni和Cd含量差異不大。因此，3類農(nóng)區(qū)間上部煙葉重金屬含量差異相對明顯，中部葉主要表現(xiàn)為Pb含量的差異，下部煙葉重金屬含量差異較小。

表2 不同類型農(nóng)區(qū)土壤重金屬含量Tab.2 The heavy metal contents in soils of different flue-cured tobacco planting areas mg.kg-1

表3 不同類型農(nóng)區(qū)大氣重金屬沉降通量Tab.3 The atmospheric heavy metal deposition flux in different flue-cured tobacco growing areas μg.m2.d-1

表4 不同類型農(nóng)區(qū)煙葉重金屬含量Tab.4 The heavy metal contents of tobacco leaves in different flue-cured tobacco planting areas mg.kg-1

2.2 煙葉重金屬含量與大氣沉降及土壤重金屬含量的相關(guān)分析

由表5可知，下部葉Cr、Pb含量與其大氣沉降通量呈極顯著正相關(guān)；上部葉As、Pb含量與其大氣沉降通量顯著正相關(guān)；中部葉重金屬含量與大氣沉降之間無顯著相關(guān)性。上部葉As、Cr含量與其土壤含量分別呈顯著和極顯著正相關(guān)。

表5 煙葉重金屬含量與大氣沉降及土壤重金屬含量的相關(guān)分析Tab.5 Simple correlation analysis of heavy metal content between in flue-cured tobacco leaves and in atmospheric deposition and in soil

2.3 Pb同位素結(jié)果分析

2.3.1 不同農(nóng)區(qū)大氣沉降、表層土壤及煙葉的207Pb/206Pb比較

由表6看出，不同類型農(nóng)區(qū)的大氣沉降、表層土壤和煙葉Pb同位素比值有所差別。與一般農(nóng)區(qū)和工廠周邊相比，公路兩側(cè)大氣沉降物207Pb/206Pb比值相對較高；一般農(nóng)區(qū)與公路兩側(cè)表層土壤207Pb/206Pb比值均高于工廠周邊。工廠周邊下部葉和上部葉207Pb/206Pb比值顯著較高，其他農(nóng)區(qū)差異不大；不同類型農(nóng)區(qū)之間中部葉207Pb/206Pb比值無顯著差異。

表6 不同農(nóng)區(qū)大氣沉降、表層土壤及不同部位煙葉207Pb/206Pb同位素比值Tab.6 Pb isotopic ratios of atmospheric deposition,topsoil and different parts of tobacco leaves in three flue-cured tobacco planting areas

2.3.2 大氣沉降、表層土壤及不同部位煙葉的207Pb/206Pb同位素示蹤

由圖1看出，一般農(nóng)區(qū)下部葉和上部葉207Pb/206Pb比值與大氣沉降207Pb/206Pb比值較為接近，而中部葉207Pb/206Pb比值與表層土壤較為接近；公路兩側(cè)上部葉207Pb/206Pb比值與大氣沉降較為接近，下部葉207Pb/206Pb比值和表層土壤較為接近，中部葉207Pb/206Pb比值與之相差較大；與表層土壤相比，工廠周邊3個部位煙葉207Pb/206Pb比值均與大氣沉降相對較近。

圖1 大氣沉降、表層土壤及不同部位煙葉207Pb/206Pb同位素比值Fig.1 The means of 207Pb/206Pb ratios of atmospheric deposition,topsoil and different parts of flue-cured tobacco leaves

3 討論

3.1 黃淮煙區(qū)大氣沉降、土壤及煙葉重金屬狀況

煙葉重金屬含量受土壤元素背景值和人為活動的綜合影響[21]。煙葉重金屬綜合水平較高的原因一方面可能是當(dāng)?shù)爻赏聊纲|(zhì)的重金屬背景值較高，另一方面可能是工農(nóng)業(yè)活動及其大氣污染造成的[22]。從我國不同省份土壤重金屬含量狀況來看，黃淮煙區(qū)土壤Cr、Ni、As、Cd、Pb等重金屬含量處于相對較低水平[23]，這與本研究結(jié)果相一致，可能與成土母質(zhì)重金屬含量不高有關(guān)。張曉靜等[24]通過聚類分析將國內(nèi)10個省份煙葉的7種重金屬含量從低到高劃分為4類水平，比對發(fā)現(xiàn)本研究中煙葉Cr含量處于1類區(qū)和2類區(qū)，Ni含量處于1類和3類區(qū)，As、Cd、Pb含量均處于1類區(qū)，煙葉重金屬含量整體處于較低水平。大氣環(huán)境條件是影響農(nóng)作物重金屬含量的關(guān)鍵因素[6]。Liu等[4]通過借鑒已有數(shù)據(jù)推測大氣沉降對山東省部分地區(qū)煙葉Cr、Ni、As、Cd、Pb等重金屬含量的貢獻(xiàn)率均超過50％。研究表明，我國北方地區(qū)大氣重金屬沉降量水平已與歐美歷史最高觀測記錄相當(dāng)，并已經(jīng)超過了自然生態(tài)系統(tǒng)所能承受的臨界負(fù)荷[7]。目前，關(guān)于我國主要植煙區(qū)大氣重金屬沉降通量的相關(guān)報(bào)道較少，以往研究范圍多集中在大城市及其周邊地區(qū)[25]。本研究首次關(guān)注了黃淮煙區(qū)煙葉生長季(6月-9月)不同類型農(nóng)區(qū)的大氣重金屬沉降通量、土壤和煙葉重金屬含量，為主要植煙區(qū)開展大氣重金屬沉降規(guī)律研究提供了方法參考，為針對性的控制煙草重金屬含量積累了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

3.2 大氣沉降對不同類型區(qū)域煙葉重金屬含量影響

前人研究發(fā)現(xiàn)，不同類型區(qū)域大氣沉降重金屬含量存在差異[26-27]。本研究中水泥廠周邊4km內(nèi)大氣As、Pb沉降通量遠(yuǎn)高于一般農(nóng)區(qū)和公路兩側(cè)，說明水泥生產(chǎn)過程中對大氣造成重金屬污染程度往往較高[28]。公路兩側(cè)大氣沉降重金屬污染與一般農(nóng)區(qū)無顯著差異，這可能與黃淮地區(qū)大氣污染本底值較高，且研究對象處于平原地區(qū)，污染物擴(kuò)散快，縣級三級公路過往車輛密度不高有關(guān)。有報(bào)道指出，雨水沖刷能有效降低植物葉片大氣沉降物中的重金屬含量[10]。查閱相關(guān)氣象數(shù)據(jù)可知，2015年黃淮煙區(qū)雨季多集中在7、8月份，日平均降水在4.7mm左右，此時正值中部葉發(fā)育成熟，進(jìn)入9月份后上部葉逐漸成熟，日平均降水降為2.7mm，降雨量明顯減少。本研究中，一般農(nóng)區(qū)、公路兩側(cè)和工廠周邊的下部葉重金屬含量無明顯差異，這可能是因?yàn)橄虏咳~重金屬含量主要受表層土壤揚(yáng)塵影響[5]，而經(jīng)過自來水和去離子清洗這一前處理后消除了這一因素所致。公路兩側(cè)中部葉Pb含量高于一般農(nóng)區(qū)和工廠周邊，說明中部葉采收時盡管受雨季影響，公路汽車尾氣Pb排放對中部葉Pb含量增加正效應(yīng)明顯；而到9月份后，大氣沉降以干沉降為主，污染物較多富集到葉面寬大的上部煙葉，加上水泥廠周邊重金屬污染排放較大，從而導(dǎo)致其上部葉的Cr、As、Pb含量高于一般農(nóng)區(qū)和公路兩側(cè)。

3.3 煙葉重金屬來源

通過相關(guān)分析可知，下部葉Cr、Pb和上部葉As、Pb含量與這些元素大氣沉降通量呈顯著正相關(guān)，顯示容易受大氣沉降影響的特征，這與前人研究結(jié)果較為一致[4]。上部葉Cr、As含量與其土壤含量分別呈極顯著和顯著正相關(guān)，說明上部葉Cr、As含量也受土壤含量影響。Pb同位素組成具有明顯的“指紋特征”，在研究環(huán)境污染物來源方面已經(jīng)被證明是一種行之有效的方法[29]。本研究中，三個農(nóng)區(qū)上部煙葉207Pb/206Pb比值均與大氣沉降物較為接近，與表層土壤差異則相對較大，一般農(nóng)區(qū)下部煙葉和工廠周邊中下部煙葉顯示出相似趨勢，均顯示出容易受大氣影響的特征。由此可見，大氣沉降是黃淮煙區(qū)煙葉重金屬尤其是鉛的重要來源之一，以上部煙葉和工廠周邊表現(xiàn)相對明顯，煙葉生產(chǎn)中需要予以重視。

4 結(jié)論

不同類型區(qū)域土壤、煙葉及大氣沉降重金屬含量存在差異。3類農(nóng)區(qū)相比，工廠周邊土壤Cr、Ni、As、Cd及公路兩側(cè)土壤As、Cd含量相對較高；公路兩側(cè)中部葉Pb含量相對較高；工廠周邊As、Pb大氣沉降通量和上部葉Cr、As、Pb含量顯著較高。

下部葉Cr、Pb及上部葉As、Pb含量與這些元素的大氣沉降通量呈極顯著或顯著正相關(guān)，上部葉Cr、As含量與表層土壤對應(yīng)元素分別呈極顯著和顯著正相關(guān)。

不同農(nóng)區(qū)大氣、表層土壤和煙葉Pb同位素組成存在不同程度差異。3個農(nóng)區(qū)上部煙葉207Pb/206Pb比值均與大氣沉降物較為接近，與表層土壤差異則相對較大，一般農(nóng)區(qū)下部煙葉和工廠周邊中下部煙葉顯示出相似趨勢。

大氣沉降是黃淮煙區(qū)煙葉重金屬尤其是鉛的重要來源之一；不同類型農(nóng)區(qū)中，工廠周邊大氣沉降對煙葉重金屬含量的影響相對明顯；煙株3個部位中，大氣沉降對上部葉的影響較大。

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