楊德鋒,肖小祥,張 曄,徐 敏

(1.中國核電工程有限公司,北京 100840;2.江蘇核電有限公司,連云港 222042)

核反應(yīng)堆運行過程中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物是一回路冷卻劑源項的重要組成部分,對核電廠輻射防護設(shè)計、安全分析和環(huán)境影響評價具有非常重要的意義。在各類型壓水堆核電廠的技術(shù)規(guī)范中,都明確地對一回路裂變產(chǎn)物 (主要是碘和惰性氣體)活度濃度限值做出了規(guī)定[1,13]。

燃料棒包殼是裂變產(chǎn)物釋放的第一道屏障,如果包殼的完整性受到破壞,裂變產(chǎn)物將直接進入反應(yīng)堆冷卻劑中,核電廠各主、輔系統(tǒng)中的放射性水平隨之升高,有可能對核電廠工作人員造成額外的輻射照射,甚至危害核電廠的安全運行[2]。為實現(xiàn)對燃料棒包殼完整性的監(jiān)測,需要對一回路冷卻劑實施連續(xù)γ放射性測量,或定期對一回路冷卻劑進行取樣測量[3]。

本文基于RELWWER程序計算的WWER型反應(yīng)堆一回路裂變產(chǎn)物比活度,通過分析運行核電廠一回路裂變產(chǎn)物活度濃度的實測值,給出燃料棒包殼破損情況的初步判斷方法。

1 程序簡介

WWER(也稱VVER)反應(yīng)堆核電廠的一回路裂變產(chǎn)物源項計算是利用RELWWER程序完成的。RELWWER是俄羅斯庫爾恰托夫科學(xué)研究院專為WWER堆型開發(fā)的裂變產(chǎn)物源項計算程序,主要用于計算燃料棒包殼內(nèi)部氣空間中的裂變產(chǎn)物活度、帶有凈化系統(tǒng)的一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物比活度、凈化設(shè)備中累積的裂變產(chǎn)物活度等[4]。

WWER型反應(yīng)堆對燃料棒包殼破損的類型分為兩種:氣密性喪失;燃料芯塊與冷卻劑直接接觸[5]。RELWWER程序中模擬的物理過程如下:燃料芯塊中產(chǎn)生的裂變產(chǎn)物核素由芯塊擴散至包殼內(nèi)部的氣空間,再通過燃料包殼在運行過程中出現(xiàn)的微裂紋 (氣密性喪失)或明顯破口 (燃料芯塊與冷卻劑直接接觸)進入一回路冷卻劑中。程序內(nèi)部采用一套標(biāo)準(zhǔn)的參數(shù)來描述兩種包殼破損模式下裂變產(chǎn)物核素遷移過程中的各個物理參數(shù),這些參數(shù)都是由元件試驗以及WWER型反應(yīng)堆實際運行經(jīng)驗得到的。

2 程序計算結(jié)果

壓水堆核電廠一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物核素主要有兩個來源:一是在燃料芯塊中裂變產(chǎn)生并釋放到冷卻劑中,二是由燃料棒包殼外表面的鈾污染裂變產(chǎn)生。RELWWER程序中考慮的鈾污染分為兩部分:包殼外表面沾污鈾和包殼、格架等結(jié)構(gòu)材料 (鋯合金)中的天然鈾雜質(zhì)。

燃料棒包殼外表面的鈾污染是始終存在的。當(dāng)堆芯中所有燃料棒包殼都保持完整時,鈾污染是一回路冷卻劑裂變產(chǎn)物核素的主要來源;一旦燃料棒包殼發(fā)生破損,一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物活度會明顯升高。

為了給一回路冷卻劑放射性測量結(jié)果提供足夠的對照依據(jù),需要綜合考慮各種可能出現(xiàn)的工況,對具有代表性的工況進行計算分析。根據(jù)國際通用的燃料棒包殼破損識別方法,裂變產(chǎn)物活度計算考慮的核素主要包括碘、銫、惰性氣體等[6,7]。

2.1 僅存在鈾污染的工況

通常情況下,燃料棒包殼表面的鈾污染量沒有確定的數(shù)值。RELWWER程序的開發(fā)單位通過對比俄羅斯國內(nèi)WWER反應(yīng)堆核電廠的運行數(shù)據(jù),給出了鈾污染量的推薦值。此外,根據(jù)近年來國內(nèi)外WWER型核電廠燃料包殼未發(fā)生泄漏時的測量數(shù)據(jù),也可進一步對鈾污染量做出修正。

經(jīng)過計算,WWER燃料棒包殼表面的沾污鈾量約為1.5×10-10kg·m-2,鈾雜質(zhì)的含量約為2×10-6kg·kg-1。在這樣的鈾污染水平下,燃料棒包殼無破損的WWER反應(yīng)堆一回路冷卻劑中,主要裂變產(chǎn)物核素的活度濃度的實測值和計算值見表1。

表1 燃料棒無破損時一回路裂變產(chǎn)物比活度實測值與計算值Table 1 Measured and calculated FP activities in primary coolant with no fuel clad defects

2.2 燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的工況

壓水堆堆芯中的燃料組件都是分批裝卸的[8],對于采用4區(qū)換料方案的WWER堆芯,各批次燃料組件經(jīng)歷的燃料循環(huán)數(shù)為1、2、3、4,將經(jīng)歷1個循環(huán)的組件記為第1組,以此類推。根據(jù)這4組燃料組件的功率、燃耗等設(shè)計參數(shù),分別計算每組有1根燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的工況,結(jié)果見表2。

表2 1根燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 2 FP activities in primary coolant from 1 fuel clad with gaseous leakage failure

對同一批燃料組件不同數(shù)量燃料棒發(fā)生氣密性喪失的情況進行計算,以第1組 (即新燃料)組件為例,主要裂變產(chǎn)物比活度見表3。

表3 新燃料組件不同數(shù)量燃料棒出現(xiàn)氣密性喪失的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 3 FP activities in primary coolant from various numbers of fuel rods with gaseous leakage failure in group 1

2.3 燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的工況

對于采用4區(qū)換料方案的WWER堆芯,分別計算4組燃料中有1根燃料棒出現(xiàn)燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的工況,結(jié)果見表4。

表4 1根燃料棒出現(xiàn)燃料芯塊與冷卻劑直接接觸的一回路裂變產(chǎn)物比活度Table 4 FP activities in primary coolant from 1 fuel clad with direct contact of fuel with coolant failure

3 燃料棒包殼破損分析方法

3.1 數(shù)據(jù)篩選

RELWWER程序的計算結(jié)果主要用于輻射安全分析,出于保守性考慮,程序中的很多參數(shù)都選取了使最終結(jié)果偏大的數(shù)值。程序適用于穩(wěn)態(tài)計算,燃料棒包殼破口的參數(shù)是固定不變的,計算結(jié)果是一回路冷卻劑中各核素達(dá)到平衡狀態(tài)時的活度。而核電廠實際運行過程中,反應(yīng)堆功率、凈化流量和凈化效率、燃料棒包殼破口特征等條件可能都是隨時間變化的,另外反應(yīng)堆冷卻劑裂變產(chǎn)物核素比活度測量值也存在誤差,這些條件的不確定性導(dǎo)致程序計算值與實測值可能有較大差別。

為進行計算值與實測數(shù)據(jù)的對比分析,首先要對大量測量數(shù)據(jù)進行篩選,確定每個監(jiān)測數(shù)據(jù)對應(yīng)的反應(yīng)堆運行狀態(tài),排除功率快速變化時的測量值、排除存在較大測量誤差的值,將選定的代表反應(yīng)堆穩(wěn)定運行時的裂變產(chǎn)物比活度實測數(shù)據(jù)的平均值與RELWWER程序計算的數(shù)值進行對比。

3.2 判斷是否發(fā)生破損

當(dāng)堆芯中的全部燃料棒包殼都保持完整,一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物主要來自鈾污染的貢獻,放射性活度較低,見表1。一旦出現(xiàn)包殼破損的情況,冷卻劑中的裂變產(chǎn)物活度會明顯上升 (表2—表4)。綜合考慮不同裂變產(chǎn)物核素的物理、化學(xué)形態(tài),半衰期,測量難易程序等因素,結(jié)合程序開發(fā)單位的建議,選定131I活度作為判斷燃料棒包殼是否發(fā)生破損的標(biāo)準(zhǔn)。

從表1的計算結(jié)果可以看出,燃料棒包殼無破損時,一回路冷卻劑中的131I活度很低,約為102Bq·kg-1量級。與之對應(yīng),核電廠實際運行中的測量值往往低于儀表的探測下限,一般不超過103Bq·kg-1,與計算值相符。而即使只有一根燃料棒發(fā)生包殼破損時,根據(jù)表2和表4中的數(shù)據(jù),131I活度最高也可達(dá)到104Bq·kg-1水平,與無破損時差異明顯。因此根據(jù)131I實測活度的數(shù)量級,可初步判斷堆芯中是否有燃料棒包殼發(fā)生破損。

此外在功率發(fā)生快速變化時 (例如停堆過程),碘和惰性氣體活度是否出現(xiàn)明顯的 “尖峰效應(yīng)”,也是判斷是否有燃料棒包殼破損的重要依據(jù)。

3.3 破損燃料棒燃耗分析

破損燃料棒的燃耗可根據(jù)一回路冷卻劑中134Cs和137Cs比活度的比值粗略估計[9,7]。研究表明,燃料芯塊中137Cs的放射性活度與燃耗成正比,而134Cs的放射性活度與燃耗的平方成正比,利用反應(yīng)堆物理程序計算不同初始富集度燃料的134Cs和137Cs活度比值隨燃耗的變化,如圖1所示。

圖1 燃料組件134 Cs和137 Cs活度比隨燃耗的變化Fig.1 FA’s 134 Cs/137 Cs activity ratio versus burnup

可見134Cs和137Cs活度比值與燃料初始富集度關(guān)系不大,與燃耗關(guān)聯(lián)緊密。根據(jù)RELWWER程序計算結(jié)果和核電廠運行經(jīng)驗,燃料組件無破損時,一回路冷卻劑中的134Cs和137Cs比活度與破損后的比活度相比可忽略;另外燃料棒破損后,長壽命核素134Cs和137Cs向冷卻劑釋放的速率比較接近,則冷卻劑中134Cs和137Cs比活度的比值可以反應(yīng)燃料芯塊中134Cs和137Cs的活度之比,進而估計破損燃料棒的燃耗,該燃耗值與包殼破損發(fā)生時的燃耗相當(dāng)。不過,在多根不同燃耗的燃料棒同時發(fā)生破損時,用這一方法估計的燃耗很可能不準(zhǔn)確。

3.4 判斷包殼破損類型和數(shù)量

根據(jù)國外反應(yīng)堆實驗結(jié)果和國內(nèi)外運行壓水堆的運行經(jīng)驗數(shù)據(jù),當(dāng)燃料棒包殼發(fā)生破損時,破口尺寸對不同惰性氣體核素 (Kr、Xe)和揮發(fā)性核素 (I、Cs)向冷卻劑釋放速率的影響是不同的[10],其差別主要在于核素壽命的長短。對于131I、133Xe等相對長壽命的核素,釋放速率受破口尺寸影響較小,只要發(fā)生包殼泄漏,這些核素就大量釋放到一回路冷卻劑中;對于134I、135Xe等核素,在氣密性喪失和燃料芯塊與冷卻劑直接接觸兩種破損模式下,釋放到冷卻劑的量會有較大差別。

程序開發(fā)單位的研究成果表明,WWER型反應(yīng)堆一回路冷卻劑中碘同位素活度的測量值比惰性氣體核素活度測量值更具有代表性,測量精度也更高,因此本文以131I和134I兩種核素為主,以其實測比活度判斷包殼破損數(shù)量及破損類型。

冷卻劑中131I活度與破損類型關(guān)系不大,從表3可以看出冷卻劑中的131I比活度與破損燃料棒數(shù)近似成正比例關(guān)系,根據(jù)131I實測比活度與單棒破損比活度的比值,可初步估計破損棒數(shù)。從表2和表4中的數(shù)據(jù)可以看出,在氣密性喪失和燃料芯塊與冷卻劑直接接觸兩種破損模式下,131I和134I活度的比值會有較大差別,在排除鈾污染的貢獻后,這兩種核素比活度實測值的比例可明顯反映出包殼破損類型。

除131I和134I的活度外,也可將其他重要裂變產(chǎn)物核素比活度的測量值與RELWWER程序計算值進行對比,進一步驗證破損燃料棒的數(shù)量和破損類型。

3.5 燃料棒破損分級圖

堆芯中不同位置的燃料組件經(jīng)歷的循環(huán)數(shù)不同,破損類型、破損數(shù)量也可能不同,對于出現(xiàn)了燃料棒破損的堆芯,上述條件的排列組合后可形成很多種工況,這為通過程序計算判斷燃料棒包殼的破損帶來一定難度。

為了便于燃料棒包殼破損分析,將所有可能出現(xiàn)的工況歸類,根據(jù)RELWWER程序計算結(jié)果繪制成燃料棒包殼破損分級圖。以第1組燃料 (即新燃料)為例,考慮破損棒數(shù)不超過2的情況,繪制的破損分級圖如圖2所示。

圖2 新燃料棒破損分級圖Fig.2 Fuel rod failure classification for group 1 FA

需要注意的是,圖中131I和134I比活度的比值是去掉鈾污染貢獻后的結(jié)果。對于WWER型核電廠一回路冷卻劑裂變產(chǎn)物比活度的實測值,可將131I和134I比活度按圖2中橫、縱坐標(biāo)的物理意義進行處理,將對應(yīng)點標(biāo)記到圖2中,根據(jù)標(biāo)記點所在方框判斷是否破損、破損數(shù)量及類型。

如果堆芯中不同批次燃料棒都發(fā)生破損,情況會更為復(fù)雜,需要利用RELWWER程序進行更多工況的模擬計算,逐一對比分析包殼破損情況。

4 應(yīng)用實例

選取WWER核電廠某4個燃料循環(huán)的一回路裂變產(chǎn)物核素比活度測量值進行燃料棒包殼破損分析,4個燃料循環(huán)分別記為Cycle 1、Cycle 2、Cycle 3和Cycle 4。

經(jīng)過數(shù)據(jù)篩選,4個燃料循環(huán)主要裂變產(chǎn)物核素平均比活度水平見表5。

表5 WWER核電廠一回路主要裂變產(chǎn)物核素比活度實測值Table 5 Average FP activity measurements in primary coolant for selected fuel cycles from WWER NPPs

4.1 破損判斷

將各循環(huán)的數(shù)據(jù)整理成分級圖中的坐標(biāo),以 “★”符號繪制在圖中,見圖3。

圖3 Cycle 1-4在分級圖中的位置Fig.3 FA failure classification for Cycle 1-4

從圖3可以初步判斷,Cycle 1和Cycle 2無包殼破損,Cycle 3有1根燃料棒發(fā)生燃料芯塊與冷卻劑直接接觸,Cycle 4有2根燃料棒發(fā)生氣密性喪失。

對于Cycle 3,134Cs與137Cs比活度的比值約為1.32,對照圖1中的曲線,估計發(fā)生與冷卻劑直接接觸的燃料棒燃耗在25MWd/kg U-30MWd/kg U范圍,屬于第2組組件。由于第2組燃料組件與第1組組件的功率水平比較接近,且燃耗相對較低,其燃料棒破損分級圖與新燃料組件的分級圖 (即圖2)相似,為方便不同循環(huán)的對比,Cycle3也在新燃料組件的分級圖中顯示。

對于Cycle 4,134Cs與137Cs比活度的比值約為0.89,對照圖1中的曲線,估計發(fā)生氣密性喪失的2根燃料棒燃耗在15MWd/kg U-20MWd/kg U范圍,屬于第1組組件。

4.2 工程驗證

根據(jù)停堆后對燃料組件的檢查,Cycle 3堆芯內(nèi)84號組件發(fā)生了破損,該組件屬第2組,組件平均燃耗為27MWd/kgU[11];Cycle 4堆芯共發(fā)現(xiàn)2個發(fā)生氣密性喪失的燃料組件,平均燃耗分別為17.2MWd/kgU和16.9MWd/kgU[12]。這些信息均與4.1節(jié)的判斷結(jié)果相符。

5 結(jié)論

本文基于RELWWER程序的計算結(jié)果,提出一種根據(jù)一回路裂變產(chǎn)物比活度測量數(shù)據(jù)判斷WWER堆芯中燃料棒包殼破損情況的方法。利用本方法對WWER核電廠運行數(shù)據(jù)進行了分析,對比停堆后燃料組件啜漏檢查的結(jié)果,證明本方法是可靠的。

當(dāng)發(fā)現(xiàn)堆芯存在破損燃料組件時,本方法可在卸料之前對破損燃料棒所屬批次進行預(yù)測,有利于更快地找到破損燃料組件,對于停堆換料方案的制定具有一定的指示作用[14,15]。不過,若堆芯中破損燃料棒數(shù)較多,尤其是破損燃料棒屬于不同批次的組件時,本文所述方法的誤差會增大,需要進一步根據(jù)其他信息,借助更多計算手段或測量手段進行判斷。

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