逯馨華,張紅見,魏方欣,崔 聰,劉婷

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心,北京100082)

核電廠運(yùn)行產(chǎn)生的放射性固體廢物主要由廢樹脂、廢過(guò)濾器芯、檢修廢物 (木材、金屬)、棉織物、紙張、濕固體廢物等組成。由于放射性廢樹脂產(chǎn)生量大,比活度高,受到廣泛關(guān)注。目前,我國(guó)已運(yùn)行核電廠放射性廢水的處理以離子交換為主;新建第三代核電機(jī)組,如AP1000,同樣采用離子交換法處理運(yùn)行產(chǎn)生的放射性廢水。依據(jù)AP1000第17版設(shè)計(jì)控制文件,AP1000核電廠產(chǎn)生的濕固體廢物中,放射性廢樹脂占有相當(dāng)大的比例,預(yù)期產(chǎn)生量約為11.33m3·a-1,占濕固體廢物體積的52.3%[1],其含水量為50%—60%,濃集的放射性核素主要為137Cs、90Sr、60Co等裂變核素和活化腐蝕產(chǎn)物。雖然核電廠產(chǎn)生的大部分放射性廢樹脂為低、中放廢物,但部分廢樹脂的比活度可能較高,通常認(rèn)為核電廠產(chǎn)生的放射性廢樹脂總活度占比可高達(dá)80%[2]。為此,高效、妥善、安全地處理核電廠產(chǎn)生的放射性廢樹脂,是保證核電廠輻射安全的重要方面之一,值得關(guān)注和認(rèn)真解決。

當(dāng)前,核電廠產(chǎn)生的放射性廢樹脂類固體廢物主要采用水泥固化技術(shù)處理,該技術(shù)的優(yōu)勢(shì)為操作簡(jiǎn)單、原材料易得、經(jīng)濟(jì)性好,但存在增容大的不足。核電廠放射性廢物最小化是一種趨勢(shì),如何實(shí)現(xiàn)有效減容,國(guó)際上有核國(guó)家積極開展探索和研究,以期最大程度減輕放射性固體廢物的處置壓力,降低核電發(fā)展對(duì)人類和環(huán)境的影響。對(duì)我國(guó)而言,現(xiàn)有17個(gè)運(yùn)行核電廠、共計(jì)35臺(tái)機(jī)組,在建核電機(jī)組22臺(tái),是世界在建核電規(guī)模最大的國(guó)家[3];但我國(guó)放射性廢物處置場(chǎng)建設(shè)進(jìn)展緩慢,與我國(guó)核電發(fā)展趨勢(shì)不相匹配。

為此,在核電快速發(fā)展的今天,如何對(duì)現(xiàn)有的放射性廢物處理技術(shù)進(jìn)行改良更新,尤其是對(duì)眾多廢樹脂處理技術(shù)進(jìn)行對(duì)比分析,找到既能最大減容,又能經(jīng)濟(jì)適行,利于核與輻射安全的處理技術(shù),是當(dāng)前亟需解決的問(wèn)題。本文從現(xiàn)有的廢樹脂處理技術(shù)入手,通過(guò)調(diào)研各項(xiàng)技術(shù)的應(yīng)用現(xiàn)狀,從減容程度、安全性、易操作性和經(jīng)濟(jì)性等方面對(duì)幾項(xiàng)技術(shù)進(jìn)行對(duì)比分析,以期為我國(guó)放射性廢物處理技術(shù)的發(fā)展提供借鑒和參考。

1 廢樹脂處理技術(shù)介紹

1.1 廢樹脂的產(chǎn)生

核電廠的廢樹脂來(lái)源主要是反應(yīng)堆一回路冷卻劑和凈化乏燃料水池池水所用的離子交換樹脂床。當(dāng)交換樹脂的交換容量有所降低,樹脂床達(dá)不到凈化要求或交換柱兩端達(dá)到一定壓差時(shí)就需更換樹脂,所以每年核電廠都會(huì)產(chǎn)生數(shù)量可觀的放射性廢樹脂[4]。目前,放射性廢樹脂的處理技術(shù)包括水泥固化、高整體容器 (High Integrity Container,簡(jiǎn)稱HIC)、熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù) (Hot Super Compaction)、核素分離法、氧化分解等,其中前三種技術(shù)比較成熟和常用。

1.2 水泥固化

采用水泥固化放射性廢樹脂的研究始于20世紀(jì)70年代[2],是放射性廢物處理的常用方法之一。目前在我國(guó)運(yùn)行核電廠中如秦山、大亞灣、嶺澳、田灣、紅沿河、寧德、福清等核電廠等都采用此方法處理放射性廢樹脂和濃縮液。雖然核電廠根據(jù)自身產(chǎn)生的放射性廢物的特性開發(fā)的水泥固化配方有所差異,但工藝流程基本相同。首先稱量放射性廢樹脂液,然后與添加劑混合均勻,再將干料(水泥、沙子等)與廢液充分?jǐn)嚢杌旌稀⒐袒?、養(yǎng)護(hù)等。具體工藝簡(jiǎn)圖如圖1所示。

圖1 水泥固化工藝流程簡(jiǎn)圖Fig.1 Process diagram of cementation

水泥固化工藝分為桶內(nèi)攪拌工藝和桶外攪拌工藝兩種,目前國(guó)內(nèi)運(yùn)行核電廠均采用桶內(nèi)攪拌工藝。但從兩種工藝比較來(lái)看,桶外攪拌工藝的處理能力大,可以批式操作,也可以連續(xù)運(yùn)行,更有利于增加廢物的包容量,降低水泥固化體的增容比[5],但若在國(guó)內(nèi)工程應(yīng)用,還需要在配方和工藝方面開展進(jìn)一步研究。

水泥固化工藝簡(jiǎn)單,原料便宜且容易獲得、操作流程比較簡(jiǎn)便、固化體性能穩(wěn)定,是目前國(guó)內(nèi)外核電廠最常用的廢物處理方法。該方法的主要不足為廢物增容大,可達(dá)4倍;雖經(jīng)研究改良,固化放射性廢樹脂的增容比仍為2.5倍左右[6]。利用水泥固化技術(shù)處理放射性廢樹脂,較大的增容比不僅增加了貯存的場(chǎng)地,也增加了運(yùn)輸和處置的成本。

1.3 高整體容器 (HIC)

HIC是一種由特殊材料制成的容器,它的耐久性好,壽命可長(zhǎng)達(dá)300年,可以對(duì)內(nèi)盛的廢物實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期安全的包容。早在20世紀(jì)70、80年代,HIC就有應(yīng)用。美國(guó)在處理三哩島核電廠事故產(chǎn)生的放射性廢樹脂時(shí)即采用HIC[7]。我國(guó)在第三代AP1000核電廠考慮使用HIC進(jìn)行放射性廢樹脂處理和包容,如山東海陽(yáng)核電廠、陽(yáng)江核電廠等。該技術(shù)是將廢樹脂液進(jìn)行脫水后直接裝入HIC,不需要對(duì)廢樹脂進(jìn)行水泥固化。具體工藝簡(jiǎn)圖如圖2所示 (圖2主要為高密聚乙烯處理放射性廢樹脂的流程圖)。制作HIC的原材料有很多種,包括耐蝕金屬合金、鋼纖維加強(qiáng)混凝土、高密度聚乙烯、涂聚合物金屬等。目前山東海陽(yáng)和廣東陽(yáng)江均采用高密度聚乙烯HIC。

圖2 廢樹脂HIC(高密度聚乙烯)工藝簡(jiǎn)圖Fig.2 Process diagram of spent resin HDPE HIC

HIC技術(shù)很大程度上簡(jiǎn)化了廢樹脂的處理流程,僅需對(duì)廢樹脂進(jìn)行烘干脫水后,就可以裝進(jìn)容器進(jìn)行暫存,最后形成的HIC貨物包對(duì)放射性廢物的有效包容時(shí)間達(dá)300年之久。在減容方面,根據(jù)所使用的容器材料不同,最終形成的廢物包通常是原廢樹脂體積的1.2-2倍[6],相比于水泥固化技術(shù),可基本實(shí)現(xiàn)不增容。但是目前高密度聚乙烯HIC主要是從國(guó)外購(gòu)買,價(jià)格高昂,國(guó)內(nèi)雖然于2016年成功制造出球墨鑄鐵類放射性廢物貯運(yùn)容器[8],但目前還沒(méi)有量產(chǎn),這也是造成HIC技術(shù)投入過(guò)大、經(jīng)濟(jì)性不好的主要問(wèn)題。

圖3 高密度聚乙烯HIC(海陽(yáng)核電廠)Fig.3 High-density polyethylene HIC in Haiyang nuclear power plant

1.4 熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)(Hot Super Compaction)

熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)也是在AP1000核電廠中應(yīng)用的技術(shù)之一,在國(guó)外擁有10年以上的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)[9]。主要是通過(guò)在加熱環(huán)境中用超級(jí)壓縮機(jī)壓實(shí)廢樹脂,然后裝進(jìn)鋼桶中暫存的方法處理廢樹脂。我國(guó)主要是三門核電廠采用了此方法。工藝流程:首先將廢樹脂在處理箱中進(jìn)行預(yù)處理,而后在烘干機(jī)中加熱烘干,然后裝進(jìn)160L鋼桶中進(jìn)行超壓,壓實(shí)餅再裝入200L桶中,并在空隙處澆筑水泥固定,可直接在暫存庫(kù)暫存。具體流程如圖4所示。

圖4 熱態(tài)壓實(shí)廢樹脂處理流程簡(jiǎn)圖Fig.4 Simplified diagram for spent resin hot super pressing of Sanmen NPP

熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)可實(shí)現(xiàn)廢樹脂的最大減容,經(jīng)過(guò)干燥脫水后的廢樹脂體積大約只有原廢物體積的1/3,經(jīng)過(guò)裝桶超壓后的體積大約為原體積的2.1倍[6],相對(duì)水泥固化來(lái)說(shuō)也實(shí)現(xiàn)了有效減容,能在一定程度上緩解核電廠放射性廢物暫存庫(kù)的儲(chǔ)存壓力。根據(jù)我國(guó) 《低、中水平放射性固體廢物包裝安全標(biāo)準(zhǔn)》(GB12711)中規(guī)定的要求,放射性固體廢物包裝的放射性限值要求包裝外表面上任意一點(diǎn)的輻射水平必須≤2mSv·h-1,距包裝體外表面1 m處任意一點(diǎn)的輻射水平必須≤0.1mSv·h-1[10],目前超壓后廢樹脂所裝的200L鋼桶不能滿足此項(xiàng)要求。同時(shí),根據(jù) 《放射性廢物安全管理?xiàng)l例》[11]低、中水平放射性固體廢物處置設(shè)施關(guān)閉后應(yīng)滿足300年以上的安全隔離要求,鋼桶達(dá)不到相應(yīng)要求。為滿足放射性物質(zhì)安全運(yùn)輸和永久性貯存的要求,需對(duì)水泥固定的200L鋼桶增設(shè)外包裝屏蔽桶 (混凝土包裝桶或裝HIC中),但此方式將影響減容效果,同時(shí)提高了處置成本。

2 對(duì)比分析

根據(jù)以上介紹可知,水泥固化技術(shù)、熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)和HIC技術(shù),是目前比較常用或者運(yùn)行比較成熟的核電廠廢樹脂處理技術(shù),前兩者基本能夠滿足我國(guó) 《放射性廢物近地表處置的廢物接收準(zhǔn)則》[13]對(duì)于廢物特性和包裝的要求,而針對(duì)HIC處置要求正在研究制定中。從目前放射性廢物處置場(chǎng)選址存在的實(shí)際困難來(lái)看,能夠?qū)崿F(xiàn)廢物的最大減容可減輕核電廠放射性廢物暫存的壓力。但是,一項(xiàng)成熟的技術(shù)若要被廣泛采用,不僅應(yīng)考慮其對(duì)主要矛盾的解決情況,還應(yīng)考慮其安全性、易操作性及經(jīng)濟(jì)性,以綜合的發(fā)展的眼光看問(wèn)題,才能找到最適合的放廢處理方法。

2.1 減容性

目前廢物減容是放射性廢物處理的最大問(wèn)題,從上述三種技術(shù)的減容比來(lái)看 (如圖5所示),HIC與熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)均有較好的減容效果,相比于傳統(tǒng)的水泥固化技術(shù)有顯著提高。

圖5 廢物貨物包與原樹脂體積的比例Fig.5 The radio between waste package from the different treatments andthe volume of spent resin

2.2 安全性

作為放射性廢物的處理技術(shù),安全性是首要考慮的問(wèn)題。尤其是廢樹脂從處理到處置流程較長(zhǎng),其中經(jīng)過(guò)處理、整備、暫存、運(yùn)輸及處置等多個(gè)環(huán)節(jié),均要保證放射性物質(zhì)在所有環(huán)節(jié)中不會(huì)泄漏、造成輻射風(fēng)險(xiǎn),那么處理技術(shù)的輻射安全至關(guān)重要。

為了使此三類技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)廢物的有效包容及輻射屏蔽,各國(guó)對(duì)三種技術(shù)的廢物包裝體的材料性質(zhì)進(jìn)行相關(guān)測(cè)試,測(cè)試結(jié)果見表1。

水泥固化技術(shù)因水泥固化體熱穩(wěn)定性好,抗壓強(qiáng)度高,生物、化學(xué)穩(wěn)定性好等特點(diǎn),多年來(lái)一直被核電廠廣泛采用,但水泥固化技術(shù)由于自身材料屬性,存在核素浸出率高(特別是137Cs)、固化體遇水可能脹裂或破碎等缺點(diǎn)。

HIC因其自重輕,廢物包容性大,裝填率高等優(yōu)點(diǎn),在AP1000機(jī)組中廣泛應(yīng)用,其具有強(qiáng)度高、密封性好、化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),可以對(duì)廢物實(shí)現(xiàn)有效包容300年,但由于材料非剛性,尤其是國(guó)內(nèi)AP1000機(jī)組使用的交聯(lián)聚乙烯HIC,承受載荷能力低,需要在處置時(shí)外添加混凝土等包裝,且交聯(lián)聚乙烯HIC對(duì)于紫外線照射敏感,暫存及貯存運(yùn)輸過(guò)程中應(yīng)有遮蔽,避免長(zhǎng)時(shí)間暴露于紫外線環(huán)境下。HIC的抗蠕變性能差也是長(zhǎng)期貯存容易造成輻射泄漏風(fēng)險(xiǎn)的一大重要因素,需要對(duì)其所盛裝廢樹脂Sr、Cs兩種元素當(dāng)中的90Sr和137Cs進(jìn)行預(yù)處理分離去除[1]。

表1 廢樹脂處理技術(shù)廢物包裝體性能測(cè)試結(jié)果Table 1 The test results of waste packages in different radioactive spent resin treatments

通過(guò)對(duì)熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)中壓縮餅進(jìn)行跌落、耐熱、空氣濕度對(duì)長(zhǎng)期穩(wěn)定性的影響等試驗(yàn),可知超壓餅是穩(wěn)定化的廢物體 (均勻的壓縮體、穩(wěn)定、無(wú)散落塊、無(wú)間隙),無(wú)腐蝕性,無(wú)螯合劑,無(wú)有毒有害物質(zhì)。在運(yùn)輸和臨時(shí)貯存過(guò)程中,外包裝的機(jī)械性能良好,能夠保證自身結(jié)構(gòu)的完整性[14]。但由于水泥固定后的鋼桶表面劑量率還可能過(guò)高,所以處置時(shí)需要外加HIC等混凝土包裝。而且壓縮餅也存在一定的回彈風(fēng)險(xiǎn),可能會(huì)使固定體破損,從而造成泄露風(fēng)險(xiǎn)。

2.3 操作性

從三類技術(shù)實(shí)施的時(shí)間來(lái)看,都已經(jīng)有超過(guò)十年的運(yùn)行使用經(jīng)驗(yàn),可知三類技術(shù)都不存在可操作問(wèn)題。但是在易于操作方面卻存在著差別,方便易行的技術(shù)不僅可以節(jié)約技術(shù)成本,也能減少人員的使用,減少人員暴露在輻射中的風(fēng)險(xiǎn),節(jié)約人力成本。

2.3.1 采用設(shè)備方面

水泥固化雖然原材料簡(jiǎn)單易得也比較便宜,但是不同的配方需要進(jìn)行精準(zhǔn)的配比,所需要的設(shè)備較多,包括計(jì)量、攪拌、清洗、固化桶輸送以及取封蓋裝置等。HIC技術(shù)則相對(duì)比較簡(jiǎn)單,操作流程中僅需要對(duì)廢樹脂液進(jìn)行脫水裝填即可,所需關(guān)鍵設(shè)備僅是脫水頭和脫水泵。熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)的關(guān)鍵設(shè)備是錐形干燥器和超級(jí)壓縮機(jī),總體來(lái)說(shuō)容易控制和操作。

2.3.2 處置方面

目前,國(guó)內(nèi)放廢處置場(chǎng)是根據(jù)處置對(duì)象是水泥固化體或固定體廢物貨包來(lái)進(jìn)行設(shè)計(jì)的,采用的是覆蓋層、單元格、廢物桶 (箱)3層防御措施,所以水泥貨物包可直接堆放處置。而HIC作為一種特殊的容器,如何進(jìn)行有效處置在我國(guó)目前暫無(wú)具體要求,還在研究中。高密度聚乙烯HIC不宜直接垂直疊加堆放,目前美國(guó)采取的技術(shù)是在地面挖淺溝[15],將裝滿廢物的HIC放在專用的混凝土容器中,用于確保結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,這樣可堆碼兩層。但針對(duì)我國(guó)的不同的氣候、地址、理念等因素,還應(yīng)盡快研究出合理的堆碼方式來(lái)解決這一問(wèn)題。對(duì)于熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)來(lái)說(shuō),它形成的水泥固定鋼桶,只能暫存,不能直接進(jìn)行淺地表處置,需要增設(shè)外包裝屏蔽桶 (混凝土包裝桶或裝HIC中),但這樣使減容效果受到影響,也提高了處置費(fèi)用。

2.4 經(jīng)濟(jì)性

任何工程技術(shù)想要實(shí)施,都必須考慮其經(jīng)濟(jì)性。技術(shù)的經(jīng)濟(jì)性,不僅要考慮技術(shù)應(yīng)用時(shí)的設(shè)備、原料成本問(wèn)題,還要考慮應(yīng)用的前期投入成本、后期運(yùn)輸、處置等成本,即全生命周期成本分析 (Life Cycle Cost A-nalysis,簡(jiǎn)稱LCCA)。對(duì)于廢樹脂處理技術(shù)的LCCA,包括對(duì)設(shè)施的建設(shè)、運(yùn)行、廢物包的暫存、運(yùn)輸和處置等幾個(gè)過(guò)程進(jìn)行核算,有利于在工程應(yīng)用中選擇經(jīng)濟(jì)效益更加合理的技術(shù)。根據(jù)目前的研究成果可知[6],以每年處理60m3廢樹脂計(jì),水泥固化的經(jīng)濟(jì)成本是963萬(wàn)元/年,HIC的成本是600萬(wàn)元/年,熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)的成本是767萬(wàn)元/年 (如圖6所示)。此費(fèi)用包含了廢樹脂處理的原材料費(fèi),能源、動(dòng)力費(fèi),廢物包裝費(fèi),二次包裝費(fèi),廢物運(yùn)輸和處置費(fèi)等。同時(shí),若考慮到各項(xiàng)技術(shù)工藝設(shè)備的共用性,可知,水泥固化不僅可以處理廢樹脂,還可以處理廢過(guò)濾器芯,其他干混廢物等。而HIC也可以用來(lái)盛裝核電廠的其他放射性固體廢物,可壓縮及不可壓縮的廢物都可以用HIC來(lái)包裝。但是對(duì)于熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)來(lái)說(shuō),對(duì)于不可壓縮的放射性廢物則無(wú)法處理。技術(shù)中的工藝和設(shè)備具有廣泛的適用性,也是技術(shù)經(jīng)濟(jì)性的一種表現(xiàn)。

圖6 各處理技術(shù)全生命周期經(jīng)濟(jì)成本分析Fig.6 LCCA of the different treatment

2.5 總 結(jié)

通過(guò)上述分析,可將三類技術(shù)在減容性、安全性、操作性和經(jīng)濟(jì)性方面分析匯總,見表2。

通過(guò)對(duì)比分析可知,每類技術(shù)都有其自身的優(yōu)缺點(diǎn)和適用范圍。其中放射性廢樹脂水泥固化技術(shù),具有原材料易得、工藝簡(jiǎn)單、性能穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)性較好的優(yōu)勢(shì),但存在增容的不足,而且全生命周期中成本較高。當(dāng)前,該技術(shù)在我國(guó)核電廠廣泛使用,但隨著放射性廢物最小化要求的提高,核電廠放射性廢物貯存壓力的增大,該技術(shù)在不久的將來(lái)勢(shì)必被取代。

相比于傳統(tǒng)水泥固化技術(shù),放射性廢樹脂熱態(tài)超壓技術(shù)、HIC技術(shù)在廢物減容、長(zhǎng)期穩(wěn)定性、全周期經(jīng)濟(jì)性和安全性等方面具有一定優(yōu)勢(shì)。因兩項(xiàng)技術(shù)為國(guó)外引進(jìn)技術(shù),當(dāng)前存在處置原則未確定、部分性能待實(shí)踐檢驗(yàn)等問(wèn)題還需解決和深入研究。但從長(zhǎng)遠(yuǎn)來(lái)看,成熟可靠、安全性高、減容效果好技術(shù)的引進(jìn)和采用為一種趨勢(shì),將在一定程度上減輕核電廠放射性廢物暫存壓力,緩解處置場(chǎng)建設(shè)滯后問(wèn)題,應(yīng)在今后發(fā)展過(guò)程中大力推進(jìn),不斷完善。

表2 各類廢樹脂處理技術(shù)比較分析匯總Table 2 Comparative analysis of spent resin treatments

3 結(jié) 語(yǔ)

隨著我國(guó)放射性廢物處置壓力逐年加大,應(yīng)重視減容性效果好、安全性高、經(jīng)濟(jì)效益顯著的廢物處理技術(shù)大力推廣。當(dāng)前,我國(guó)核電廠放射性廢樹脂處理技術(shù)主要有三種,水泥固化技術(shù)、HIC技術(shù)和熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)。國(guó)際上,該三種技術(shù)均已有多年的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),技術(shù)成熟可靠,但也應(yīng)結(jié)合其自身優(yōu)缺點(diǎn),在工程實(shí)踐中不斷改進(jìn)和完善。同時(shí)加大對(duì)HIC技術(shù)和熱態(tài)超級(jí)壓縮技術(shù)的引進(jìn)推廣和試驗(yàn)檢驗(yàn),使其更好地適應(yīng)中國(guó)發(fā)展實(shí)際。

同時(shí),為促進(jìn)環(huán)境保護(hù),使用新技術(shù)時(shí)應(yīng)充分考慮其整個(gè)生命周期的環(huán)境影響和長(zhǎng)期安全性,即考慮技術(shù)應(yīng)用的前期物料能源使用、廢物處理、后期運(yùn)輸及處置過(guò)程整個(gè)生命周期過(guò)程 (從 “搖籃”到 “墳?zāi)埂?中所產(chǎn)生的環(huán)境影響,避免出現(xiàn)解決此類廢物,又產(chǎn)生其他廢物的現(xiàn)象。應(yīng)在綜合考慮了輻射安全、社會(huì)經(jīng)濟(jì)影響和環(huán)境影響的前提下,不斷改良改進(jìn)核電廠廢樹脂的處理技術(shù)。

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