丁黃達，繆青，鄒強，姚沈良，楊倩，霍玉玲

(1.蘇州市環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 蘇州 215004;2.蘇州工業(yè)園區(qū)環(huán)境監(jiān)測中心站，江蘇 蘇州 215021; 3.鎮(zhèn)江市環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 鎮(zhèn)江 212009)

蘇州市一次PM2.5污染過程分析及其來源解析

丁黃達1，繆青1，鄒強1，姚沈良2，楊倩1，霍玉玲3

(1.蘇州市環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 蘇州 215004;2.蘇州工業(yè)園區(qū)環(huán)境監(jiān)測中心站，江蘇 蘇州 215021; 3.鎮(zhèn)江市環(huán)境監(jiān)測中心，江蘇 鎮(zhèn)江 212009)

水溶性離子；可入肺顆粒物；垂直擴散；來源解析；蘇州

Keywords：Water-soluble ions; PM2.5; Vertical diffusion ;Source apportionment; Suzhou

水溶性離子是大氣顆粒物的重要組成成分，約占顆粒物質(zhì)量的60%～70%，由于其具有吸濕性，能通過對光的吸收和散射作用，進而影響大氣能見度[1-2]。目前，國內(nèi)外已有許多學(xué)者對大氣顆粒物中水溶性離子組分進行了研究，得到了不同區(qū)域顆粒物污染特征及排放來源，水溶性離子組分研究已成為大氣化學(xué)中最重要和最有價值的前沿課題之一[3-4]。

目前國內(nèi)外已有很多研究分析了不同地區(qū)大氣污染現(xiàn)狀及其影響因素，Robert等[5]研究指出，夏季季風(fēng)型、大陸高壓型和落基山脈型天氣類型導(dǎo)致美國大峽谷國家公園的空氣質(zhì)量下降；任陣海等[6]發(fā)現(xiàn)持續(xù)的逆溫層和干結(jié)的暖空氣蓋是造成污染的重要原因；張智勝等[7]利用PMF方法對成都2009—2010年各季節(jié)典型月PM2.5來源進行解析表明，生物質(zhì)燃燒源貢獻率在四個季節(jié)均維持在較高水平，而二次硝酸鹽/硫酸鹽的貢獻率在秋冬季中則最為顯著。

現(xiàn)以2016年8月24日—9月6日期間的PM2.5為研究對象，利用蘇州空氣質(zhì)量實時監(jiān)測數(shù)據(jù)，結(jié)合氣象因子、垂直擴散條件對ρ(PM2.5)及化學(xué)成分變化進行分析，并對其來源進行了粗略評估，以深化對蘇州市PM2.5污染過程的認識。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

蘇州位于江蘇省東南部、長江三角洲中部，東經(jīng)119°55′～121°20′，北緯30°47′～32°02′，總面積8 488.42 km2，四季分明，氣候溫和，雨量充沛，東臨上海，南接嘉興，西抱太湖，北依長江，是江蘇長江經(jīng)濟帶重要組成部分。

1.2 采樣點及儀器

1.3 觀測時間

2016 年8月24日00:00—9月6日14：00，期間無降水。

2 結(jié)果與分析

2.1 PM2.5與氣象條件的分析

觀測期間蘇州PM2.5濃度、水溶性離子濃度以及氣象因子時間變化序列見圖1。由圖1可見，蘇州夏季霾日發(fā)生率全年最低[9]，ρ(PM2.5)為12～143 μg/m3，平均值為43.4 μg/m3，相比2014年(62 μg/m3)和2015年(60.9 μg/m3)同期分別下降了42.9%和40.3%。

ρ(PM2.5)在8月31日前變化平緩，8月31日—9月2日逐漸上升，9月3日和9月4日出現(xiàn)2次峰值，分別為143和112 μg/m3，ρ(水溶性離子)也在此期間呈上升趨勢，而能見度明顯下降，與PM2.5呈反比，表明有明顯污染過程。

不同的氣象條件下，污染物的擴散和輸送規(guī)律是不相同的，污染物濃度變化會存在較大差異[10-11]。地面天氣形勢于8月30日前受大陸高壓南下影響，蘇州位于高壓底部，8月31日—9月1日轉(zhuǎn)為低壓底部控制，9月2日以后基本受均壓場控制。

隨著天氣系統(tǒng)的轉(zhuǎn)變，風(fēng)向逐漸由偏北風(fēng)轉(zhuǎn)為偏西風(fēng)，再轉(zhuǎn)為偏東風(fēng)，在風(fēng)向轉(zhuǎn)換期間，ρ(PM2.5)逐漸上升；污染峰值時間段，也是蘇州受均壓場控制時，風(fēng)向較亂，風(fēng)速較小，濕度相對較高，容易造成顆粒物濃度上升。

圖1 2016年觀測期間蘇州ρ(PM2.5)、ρ(水溶性離子)以及氣象因子時間變化序列

2.2 污染過程垂直擴散條件分析

激光雷達能夠有效探測大氣氣溶膠垂直結(jié)構(gòu)及其演變過程，對分析污染物的來源、分布以及生消機制具有重要作用[12-13]。2016年9月2—4日激光雷達反演的消光系數(shù)隨高度和時間變化見圖2。

圖2 2016年9月2—4日激光雷達反演的消光系數(shù)隨高度和時間變化

由圖2可見，9月2—4日出現(xiàn)了2次PM2.5短時的污染過程，從激光雷達消光系數(shù)圖可以看出，9月2日上午邊界層高度僅為0.8 km，在一定程度上導(dǎo)致污染的累積程度加強，近地面消光系數(shù)較大，顆粒物以細粒子為主。

09:00的ρ(PM2.5)為78 μg/m3，下午隨著太陽輻射不斷加熱下墊面，大氣湍流相對旺盛，邊界層開始逐漸抬升，2日下午邊界層高度最高可達3 km左右，13：00ρ(PM2.5)降至67 μg/m3，隨著太陽輻射的減弱及地面輻射冷卻作用，到了9月2日夜間邊界層急劇下降至0.5 km，ρ(PM2.5)在9月3日01：00達116 μg/m3，表明污染物在低層累積，到了3日07:00，ρ(PM2.5)達到峰值143 μg/m3，07：00后邊界層高度再次抬升，污染物垂直擴散條件轉(zhuǎn)好，ρ(PM2.5)迅速下降，16：00為26 μg/m3，9月3日夜間邊界層高度較高，達到2 km，ρ(PM2.5)在此期間無明顯上升趨勢，但到了9月4日凌晨開始，污染物累積，至05：00達到112 μg/m3，可見垂直擴散條件的轉(zhuǎn)變對ρ(PM2.5)變化有著顯著影響。

2.3 PM2.5組分分析

圖3 觀測期間ρ(離子)占比

大氣氣溶膠中ρ(NOx)/ρ(SOx)能夠反映出固定源(如燃煤)和移動源(如機動車)對大氣顆粒物中水溶性組分的相對貢獻[14-15]。汽油、柴油燃燒排放的ρ(NOx)/ρ(SOx)為8∶1～13∶1，燃煤排放的ρ(NOx)/ρ(SOx)為1∶2[16]。

圖4 2016年觀測期間變化時間序列

2.4 PM2.5來源分析(PCA)

由表1可見，旋轉(zhuǎn)因子矩陣可以看出PM2.5中水溶性離子識別3個主要因子，其總方差貢獻率為80.374%，占了絕大多數(shù)，能夠代表當(dāng)?shù)氐奈廴驹搭愋停?個因子的特征值分別為3.287，2.100，1.042。

表1 觀測期間PM2.5水溶性離子的主成分分析

因子2與Cl-、Na+和Mg2+相關(guān)性較強，相關(guān)系數(shù)分別為0.795，0.635和0.688，其中Na+、Cl-主要來源于海鹽，即海洋氣溶膠的輸送，Mg2+主要來源于土壤，因子2代表了海鹽和土壤源。

因子3與Ca2+相關(guān)性最強，達0.870，其次為Na+和K+，而Ca2+主要來自揚塵、建筑塵，Na+和K+部分也來源于土壤塵，因此因子3代表了地面揚塵、建筑塵等。由因子分析可知，二次污染和燃燒源、海鹽和土壤源以及地面揚塵、建筑塵是觀測期間顆粒物的主要來源。

3 結(jié)論

(1) 觀測期間PM2.5平均值為43.4 μg/m3，與 2014和2015年同期PM2.5均值相比，下降幅度明顯。受天氣系統(tǒng)影響，后期濃度逐漸升高，出現(xiàn)兩次短時污染過程；

(2) 從污染過程的垂直擴散條件看，污染物累積主要集中在夜晚，白天地面受太陽輻射加熱影響，邊界層高度較高，PM2.5低于夜間；

(4) 根據(jù)主成分分析法，觀測期間顆粒物主要來源于二次污染和燃燒源、海鹽和土壤源以及地面揚塵、建筑塵。

[1] SVENNINGSSON B, HANSSON H C, WIEDENEOHLER A, et al.Hygroscopicgrowth of aerosol particles and its influence on nucleation scavengingin cloud: experimental results from Kleiner Feldberg [J].Journal of Atmospheric Chemistry, 1994,19(1):129-152.

[2] HASSANVAND M S, NADDAFI K, FARIDI S, et al.Indoor/outdoor relationships of PM10,PM2.5, and PM1mass concentrations andtheir water-soluble ions in a retirement home and a schooldormitory [J].Atmospheric Environment, 2014,82(1):375-382.

[3] CHENG M C, YOU C F, CAOJ J, et al.Spatial and seasonal variability of water-soluble ions in PM2.5aerosols in 14major cities in China [J].Atmospheric Environment, 2012,73(6):182-192.

[4] 陳誠, 陳辰, 湯莉莉,等.江蘇沿江城市PM10和PM2.5中水溶性離子特征及來源分析[J].環(huán)境化學(xué), 2014, 33(12):2123-2135.

[5] DAVIS R E, GAY D A.A synoptic climatological analysis of air quality in the Grand Canyon National Park[J].Atmospheric Environment.Part A.General Topics, 1993, 27(5): 713-727.

[6] 任陣海,萬本太,虞統(tǒng),等.不同尺度大氣系統(tǒng)對污染邊界層的影響及其水平流場輸送[J].環(huán)境科學(xué)研究, 2004, 17(1): 7-13.

[7] 張智勝,陶俊,謝紹東,等.成都城區(qū)PM2.5季節(jié)污染特征及來源解析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2013, 33(11): 2947-2952.

[8] KHEZRI B,MO H,YAN Z，et al.Simultaneous online monitoring of inorganic compounds in aerosols and gases in an industrialized area[J].Atmospheric Environment，2013,80:352-360.

[9] 姚玉剛,鄒強,張曉華,等.蘇州市霾日細顆粒物的化學(xué)組分及來源分析[J].中國環(huán)境監(jiān)測, 2014(4): 13.

[10] 陳鐳,張欣.上海地區(qū)夏季兩次污染過程天氣特征和形成機理對比分析[C]//中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會.2015年中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會學(xué)術(shù)年會論文集(第二卷).深圳:2015.

[11] 張曉華,王雅玲,鄒強,等.蘇州市典型灰霾天氣形成過程及成因分析[J].綠色科技, 2015(1):165-170.

[12] 夏俊榮,張鐳.Mie 散射激光雷達探測大氣氣溶膠的進展[J].干旱氣象,2006,24(4):68-72．

[13] 包青,賀軍亮,查勇,等.結(jié)合激光雷達分析 2014 年春季南京地區(qū)一次大氣污染過程[J].環(huán)境科學(xué), 2015, 36(4): 1187-1194.

[14] YE B, JI X, YANG H, et al.Concentration and chemical composition of PM2.5in Shanghai for a 1-year period[J].Atmospheric Environment, 2003, 37(4): 499-510.

[15] ARIMOTO R, DUCE R A, SAVOIE D L, et al.Relationships among aerosol constituents from Asia and the North Pacific during PEM‐West A[J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1996, 101(D1): 2011-2023.

[16] 王靜.北京昌平跨奧運氣溶膠無機水溶性離子的污染特征及其來源解析[D].濟南：山東大學(xué), 2010.

[17] WANG Y, ZHUANG G, TANG A, et al.The ion chemistry and the source of PM2.5aerosol in Beijing[J].Atmospheric Environment, 2005, 39(21): 3771-3784.

[18] WANG Y, ZHUANG G, ZHANG X, et al.The ion chemistry, seasonal cycle, and sources of PM2.5and TSP aerosol in Shanghai[J].Atmospheric Environment,2006,40(16):2935-2952.

[19] FANG G C, CHANG C N, WU Y S, et al.Ambient suspended particulate matters and related chemical species study in central Taiwan, Taichung during 1998-2001[J].Atmospheric Environment, 2002, 36(12): 1921-1928.

[20] 黃翠.重慶市典型點位PM2.5中水溶性離子來源與特征解析[D].重慶：重慶工商大學(xué), 2014.

[21] 周靜,劉松華,譚譯,等.蘇州市大氣細顆粒物(PM2.5)工業(yè)源排放清單[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報，2017(2):52-58.

[22] 黃深,潘要武,劉國盛,等.茂名市大氣PM2.5在線源解析[J].環(huán)境監(jiān)控與預(yù)警,2015,7(4):37-42.

[23] 俞梁敏.昆山市夏秋季節(jié)大氣PM2.5中水溶性無機陰離子的污染特征[J].環(huán)境監(jiān)控與預(yù)警,2014,6(5):44-46.

欄目編輯 李文峻

AnalysisofPollutionEventandSourceApportionmentofPM2.5inSuzhou

DING Huang- da1， MIAO Qing1， ZOU Qiang1, YAO Shen- liang2, YANG Qian1， HUO Yu- lin3

(1.SuzhouEnvironmentalMonitoringCenter,Suzhou,Jiangsu215004,China;2.SuzhouIndustrialParkEnvironmentalMonitoringStation,Suzhou,Jiangsu215021,China;3.ZhenjiangEnvironmentalMonitoringCenter,Zhenjiang,Jiangsu212009,China)

10.3969/j.issn.1674- 6732.2017.05.013

X513

B

1674-6732(2017)05-0057-05

2017-02-14；

2017-06-26

蘇州市科技計劃基金資助項目(SS201524)

丁黃達(1980—)，男，工程師，本科，從事環(huán)境監(jiān)測工作。