馬 瑜，丁古巧,2

（1. 上海新池能源科技有限公司,上海 201800；2. 中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所，上海 200050）

石墨烯專欄

石墨烯金屬基復(fù)合材料研究進(jìn)展

馬 瑜1，丁古巧1,2

（1. 上海新池能源科技有限公司,上海 201800；2. 中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所，上海 200050）

石墨烯因?yàn)槠錁O高的導(dǎo)電導(dǎo)熱性能和優(yōu)異的力學(xué)性能被認(rèn)為是理想的金屬基復(fù)合材料增強(qiáng)體。本文從導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性、力學(xué)性能等方面介紹了近年來(lái)石墨烯增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料的研究進(jìn)展，概述了產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程，分析總結(jié)了石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品研發(fā)中的主要難點(diǎn)，并對(duì)石墨烯金屬基復(fù)合材料的應(yīng)用前景作了展望。

石墨烯；復(fù)合材料；綜述；導(dǎo)電性；導(dǎo)熱性；產(chǎn)業(yè)化

石墨烯材料具有多種優(yōu)異的性能，引發(fā)了國(guó)內(nèi)外對(duì)石墨烯材料研究的熱潮。它既是最薄的材料(厚度約為0.34 nm)，也是最硬的材料。熱導(dǎo)率高達(dá)5150 W/(m·K)，是室溫下鉆石的3倍。其載流子遷移率達(dá)15 000 cm2/(V·s)，是目前世上電阻率最小的材料[1-3]。石墨烯自被發(fā)現(xiàn)以來(lái)，因?yàn)槠錁O高的導(dǎo)電導(dǎo)熱性能和優(yōu)異的力學(xué)性能被認(rèn)為是理想的金屬基復(fù)合材料增強(qiáng)體[4-5]。因此，充分發(fā)揮石墨烯材料的優(yōu)勢(shì)，制備出高性能的金屬基石墨烯復(fù)合材料有可能帶來(lái)金屬基復(fù)合材料的突破[6-7]。

制備石墨烯金屬基復(fù)合材料并不容易，石墨烯與金屬元素之間的潤(rùn)濕性差，結(jié)合力弱，分散性不好。石墨烯與大多數(shù)金屬的(111)表面更容易結(jié)合形成穩(wěn)定的界面，其中與Co、Ni、Ti和Pd之間的界面屬于化學(xué)吸附，結(jié)合能較高，每個(gè)碳原子的結(jié)合力E約0.1 eV，與Ag、Cu、Pt、Al、Au之間的界面屬于物理吸附，結(jié)合能較低，每個(gè)碳原子的結(jié)合力E≤0.04 eV[8-9]。

鄒君玉[10]采用高能球磨法改善了石墨烯與鋁的界面潤(rùn)濕性；Tjong[11]采用聚乙烯醇等高親水性的聚合物來(lái)改善與石墨烯之間的潤(rùn)濕性；通過(guò)在銅基體中添加少量的其他金屬元素，也可以提高基體與石墨烯增強(qiáng)相的界面結(jié)合力[12]；還可以通過(guò)化學(xué)摻雜方法來(lái)引入雜原子(N、B、P等)，通過(guò)離子注入顯著地提高復(fù)合材料的浸潤(rùn)性、電子密度及電導(dǎo)率[13]。目前，對(duì)于金屬基材料中加入石墨烯形成復(fù)合材料已進(jìn)行了大量研究，包括復(fù)合材料的導(dǎo)電性、熱導(dǎo)率、耐腐蝕性、抗氧化性以及力學(xué)性能[14-18]。本文主要從石墨烯金屬基復(fù)合材料的電氣性能、散熱性能和力學(xué)性能方面的研究來(lái)展開介紹。介紹近年來(lái)石墨烯金屬基復(fù)合材料的研究進(jìn)展，概述了其產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程，分析總結(jié)了石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品研發(fā)中的主要難點(diǎn)，并對(duì)石墨烯金屬基復(fù)合材料的應(yīng)用前景作了展望。

1 石墨烯金屬基復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀

1.1 石墨烯金屬基復(fù)合材料的電氣性能研究

一百多年來(lái)，金屬在電氣領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，承擔(dān)著電力輸送和電力傳導(dǎo)的任務(wù)。石墨烯的出現(xiàn)，有望打破現(xiàn)有格局，成為下一代電氣領(lǐng)域的主流材料。由于石墨烯是二維納米材料，單獨(dú)成型困難，目前更多的研究是將石墨烯添加到金屬中形成復(fù)合材料。Nam 等[19]計(jì)算出石墨烯/銅界面的電阻為3.86×10–10Ω·cm2，電導(dǎo)為2.59×109S·cm–2。也就是說(shuō)，電流要穿越石墨烯與銅的界面就要損失一部分電流，而隨著石墨烯層數(shù)的增加，垂直于片層方向的導(dǎo)電導(dǎo)熱性能也會(huì)下降，因此要制備導(dǎo)電性能優(yōu)異的石墨烯金屬基復(fù)合材料，除了要控制石墨烯的層數(shù)，而且要盡量減少載流子在石墨烯與金屬基體之間界面的穿越次數(shù)。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)的楊帥[14]利用高速球磨機(jī)和高剪切均質(zhì)機(jī)制備了少層石墨烯增強(qiáng)的銅基復(fù)合材料，該復(fù)合材料的電導(dǎo)率高達(dá)81%IACS。上海交通大學(xué)的Mu等[20]利用球磨和化學(xué)氣相沉積的方法制備了石墨烯增強(qiáng)的銅基復(fù)合材料，其抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度有明顯提高，其中石墨烯體積分?jǐn)?shù)為1.6%的復(fù)合材料電導(dǎo)率高達(dá)97.1%IACS。侯宏英等[21]通過(guò)電沉積法在金屬銅表面自組裝一層石墨烯活性物質(zhì)，該電極材料不僅比表面積大，而且與銅集流體結(jié)合緊密，有助于減小接觸電阻。Dong等[22]將石墨烯添加到 W70Cu30合金中提高了耐電強(qiáng)度，避免集中侵蝕的表面接觸。何泓材等[23]、李勇等[24]、冷金鳳等[25]、Liu等[26]都制備了金屬基石墨烯復(fù)合觸點(diǎn)材料。由于石墨烯增強(qiáng)相的加入，使得該復(fù)合材料具有更優(yōu)越的導(dǎo)電性，穩(wěn)定性更高，抗熔焊能力更強(qiáng)，具有廣闊的應(yīng)用前景。

1.2 石墨烯金屬基復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能研究

由于金屬本身就具有很優(yōu)秀的導(dǎo)熱散熱功能，且石墨烯與金屬之間界面作用會(huì)大幅降低石墨烯的導(dǎo)熱能力，因此想通過(guò)石墨烯與金屬?gòu)?fù)合來(lái)進(jìn)一步提高散熱能力有很高的技術(shù)難度，相關(guān)研究較少。

美國(guó)加利福尼亞大學(xué)的Pradyumna等[27]利用化學(xué)氣相沉積技術(shù)制備了石墨烯-銅-石墨烯夾心結(jié)構(gòu)的復(fù)合膜，其熱導(dǎo)率比相同厚度的純銅高 24%，馬來(lái)亞大學(xué)的Yarmand等[28]通過(guò)化學(xué)合成的方法制備了納米銀-石墨烯復(fù)合材料，其熱導(dǎo)率比純銀高22.22%。上海交通大學(xué)的匡達(dá)[29]利用復(fù)合電沉積技術(shù)制備了石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.12%的鎳基復(fù)合材料，該復(fù)合材料的熱導(dǎo)率比純鎳提高了15%。肖瑞[30]發(fā)現(xiàn)隨著石墨烯含量的增加，石墨烯鋁基復(fù)合材料的熱導(dǎo)率先增加后降低。羅昊[31]發(fā)現(xiàn)當(dāng)石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.8%時(shí)，石墨烯鋁基復(fù)合材料的熱導(dǎo)率達(dá)到峰值，隨后熱導(dǎo)率開始下降。

1.3 石墨烯金屬基復(fù)合材料的力學(xué)性能研究

近年來(lái)，石墨烯金屬基復(fù)合材料在力學(xué)性能方面的提升有目共睹。石墨烯作為塊體金屬的增強(qiáng)體時(shí)，通過(guò)晶粒細(xì)化、位錯(cuò)強(qiáng)化以及應(yīng)力轉(zhuǎn)移等作用使基體的應(yīng)力大幅增加，所以塊體石墨烯金屬基復(fù)合材料具有很好的力學(xué)性能。如：美國(guó)愛荷華州立大學(xué)的 Bastwros等[32]通過(guò)球磨法制備的鋁-石墨烯復(fù)合材料的抗彎強(qiáng)度比純鋁提高了34%。

楊帥[14]利用粉末冶金技術(shù)制備的石墨烯增強(qiáng)的Al基復(fù)合材料，抗拉強(qiáng)度達(dá)到了249 Mpa，比純鋁提高了62%。Wang等[33]利用液態(tài)超聲和固態(tài)攪拌方法制備的石墨烯納米片增強(qiáng)的鎂基復(fù)合材料，具有極高的力學(xué)性能和完美的增強(qiáng)效果。Chen等[34]利用半粉末混合的方法，通過(guò)超聲與攪拌摩擦二次混合，制備了石墨烯鎂基復(fù)合材料，石墨烯的加入使其合金的硬度提高了78%，強(qiáng)化效率遠(yuǎn)高于普通強(qiáng)化相。

1.4 石墨烯金屬基復(fù)合材料在其他領(lǐng)域的研究

石墨烯與金屬的復(fù)合材料還具有很好的光電效應(yīng)及催化作用。石墨烯與P和Au[35]納米粒子復(fù)合以后，發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料具有良好的光電性能。劉丹妮[36]選取CVD法在MoS2薄膜上制備石墨烯。從理論和實(shí)驗(yàn)測(cè)試分析石墨烯與金屬接觸的I-V性能，這種創(chuàng)新型異質(zhì)結(jié)器件，有望應(yīng)用到傳感器、光電檢測(cè)等領(lǐng)域。

總體而言，雖然現(xiàn)有研究論文和公開專利在石墨烯金屬基復(fù)合材料方面的研發(fā)還不夠系統(tǒng)深入，但目前的成果足以表明石墨烯在導(dǎo)電散熱和改性傳統(tǒng)金屬材料方面大有可為。

2 國(guó)內(nèi)石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程

石墨烯產(chǎn)業(yè)在中國(guó)起步較早，2016年國(guó)內(nèi)石墨烯市場(chǎng)規(guī)模已突破3000萬(wàn)美元，在資本的驅(qū)動(dòng)下，預(yù)計(jì)中國(guó)的石墨烯產(chǎn)業(yè)化將會(huì)在較短時(shí)間內(nèi)取得突破。而目前石墨烯的相關(guān)應(yīng)用產(chǎn)品也是進(jìn)入了快速的產(chǎn)業(yè)化階段，如石墨烯充電寶、石墨烯發(fā)熱服、石墨烯防腐涂料和石墨烯防PM2.5口罩等產(chǎn)品相繼問(wèn)世，石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品的產(chǎn)業(yè)化主要是在觸點(diǎn)、電線電纜，散熱器件等領(lǐng)域，由于開發(fā)難度大，設(shè)備投入高而少有優(yōu)秀的產(chǎn)品問(wèn)世。

2017年1月5日，中天科技全資子公司上海中天鋁線在石墨烯制備及應(yīng)用于新型石墨烯金屬基復(fù)合材料方面，首次實(shí)現(xiàn)了在工業(yè)級(jí)鋁桿連鑄連軋生產(chǎn)線上連續(xù)性地生產(chǎn)石墨烯鋁基復(fù)合材料桿材，其抗拉強(qiáng)度提升了25%～50%。該項(xiàng)目已投資3億元在建生產(chǎn)線。此外，上海交通大學(xué)張荻、李志強(qiáng)教授在石墨烯-鋁合金方面做了大量工作，并申請(qǐng)了多項(xiàng)發(fā)明專利，石墨烯可以顯著提升鋁合金性能。中科院上海微系統(tǒng)所與企業(yè)共建的石墨烯聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室經(jīng)過(guò)數(shù)年產(chǎn)學(xué)研聯(lián)合攻關(guān)，實(shí)現(xiàn)了石墨烯-銅均勻體相復(fù)合，復(fù)合材料的導(dǎo)電性能提升3%，導(dǎo)熱、強(qiáng)度和防腐性能同時(shí)提升，有望在散熱器件、觸點(diǎn)和電線電纜領(lǐng)域獲得廣泛使用。相關(guān)合金粉體，微觀形貌和宏觀塊體如圖1所示。這是目前國(guó)內(nèi)即將落地的兩個(gè)石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品，也有很多石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品在實(shí)驗(yàn)室技術(shù)上取得了突破，但距離量產(chǎn)和應(yīng)用仍需要時(shí)間。

圖1 石墨烯-銅均勻復(fù)合粉體（a），石墨烯均勻包覆銅顆粒的掃描電鏡照片（b）和合金塊體照片（c）Fig.1 Morphology of uniform graphene-copper composite powder (a), SEM image of graphene evenly coated copper particles (b) and morphology of block alloy (c)

3 存在的問(wèn)題及展望

石墨烯金屬基復(fù)合材料相關(guān)產(chǎn)品的開發(fā)在某些領(lǐng)域已經(jīng)取得了顯著的成果，但石墨烯在導(dǎo)電導(dǎo)熱方面的特性還沒有有效地實(shí)現(xiàn)方式。最主要的困難在于三個(gè)方面：

第一，要掌握質(zhì)量穩(wěn)定且性能優(yōu)異的石墨烯材料制備技術(shù)（針對(duì)不同的應(yīng)用，對(duì)優(yōu)質(zhì)石墨烯的定義不同）。目前我國(guó)具備石墨烯材料制備能力的公司很多，能夠提供多種規(guī)格不同品質(zhì)的石墨烯，但其中有足夠技術(shù)保證石墨烯質(zhì)量及工藝穩(wěn)定性的公司不多。雖然石墨烯的理論強(qiáng)度、導(dǎo)電導(dǎo)熱性能都很高，但是實(shí)際制備出來(lái)的石墨烯由于技術(shù)上的不完善往往存在很多缺陷，大大降低了石墨烯的性能優(yōu)勢(shì)，因此通過(guò)成熟穩(wěn)定的工藝制備出本征性能優(yōu)秀的石墨烯材料是進(jìn)行復(fù)合材料研究的基礎(chǔ)。

第二，要處理好石墨烯與金屬之間的界面問(wèn)題。石墨烯與金屬界面之間的潤(rùn)濕性差，結(jié)合力弱，難以均勻分布在金屬中，而且在石墨烯與金屬的界面上，石墨烯的電子運(yùn)動(dòng)會(huì)受到金屬基中聲子碰撞的影響而發(fā)生散射，影響復(fù)合材料的導(dǎo)電導(dǎo)熱性能的發(fā)揮。因此，根據(jù)所研發(fā)復(fù)合材料的性能要求，采用創(chuàng)新合理的方法改善石墨烯與金屬之間的界面問(wèn)題，是產(chǎn)品能夠成功的關(guān)鍵。

第三，采用工業(yè)化手段制備石墨烯金屬基復(fù)合材料。解決了以上兩個(gè)核心技術(shù)問(wèn)題，才能夠進(jìn)入到產(chǎn)品開發(fā)的產(chǎn)業(yè)化階段。石墨烯金屬基復(fù)合材料的研發(fā)無(wú)疑需要采用大量的高科技手段，投入大量的資金及高精尖人才。對(duì)于高新技術(shù)而言，制備中所采用的設(shè)備更精密，技術(shù)更復(fù)雜，它的產(chǎn)業(yè)化難度就越大。如何把實(shí)驗(yàn)室的新型材料真正轉(zhuǎn)化為可大規(guī)模生產(chǎn)的產(chǎn)品，這是一個(gè)工程問(wèn)題，需要多個(gè)領(lǐng)域的智慧和多種手段經(jīng)過(guò)反復(fù)論證和不斷試驗(yàn)來(lái)實(shí)現(xiàn)。

我國(guó)石墨烯相關(guān)產(chǎn)業(yè)的起步較早，規(guī)模較大，現(xiàn)階段很多正在進(jìn)行相關(guān)研發(fā)的團(tuán)隊(duì)已經(jīng)通過(guò)自主創(chuàng)新或者合作創(chuàng)新突破了前兩個(gè)難題，遲遲沒有推出相關(guān)產(chǎn)品就是在花精力解決第三個(gè)難題。在不久的將來(lái)，相信石墨烯金屬基復(fù)合材料產(chǎn)品將會(huì)在多個(gè)領(lǐng)域開花，尤其是對(duì)導(dǎo)電、散熱器件制造領(lǐng)域?qū)?lái)不小的變革。

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（編輯：陳豐）

Research progress in graphene reinforced metal matrix composites

MA Yu1, DING Guqiao1,2
(1. Shanghai SIMBATT Energy Co., Ltd, Shanghai 201800, China; 2. Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 200050, China)

Graphene is considered to be an ideal reinforcement of metal-based composites for its high conductivity, high thermal conductivity and excellent mechanical properties. In this paper, the recent progress on conductivity, thermal conductivity and mechanical properties of graphene reinforced metal matrix composites are introduced. The industrialization process of the composites is summarized. The main difficulties in the research and development of graphene reinforced metal matrix composites are analyzed and summarized. And the application prospect of graphene reinforced metal matrix composites is prospected.

graphene; composites; review; conductivity; thermal conductivity; industrialization

10.14106/j.cnki.1001-2028.2017.09.016

O613.71

A

1001-2028（2017）09-0075-04

丁古巧：博士，中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所研究員。曾任美國(guó)陶氏化學(xué)亞太研發(fā)中心研發(fā)專員。目前主要從事石墨烯材料創(chuàng)新制備以及石墨烯應(yīng)用產(chǎn)品開發(fā)。在氧化還原法制備超高BET石墨烯、弱氧化制備水溶性石墨烯、無(wú)氧化液相剝離石墨烯、石墨烯量子點(diǎn)、石墨烯-銅復(fù)合材料和高導(dǎo)熱石墨烯復(fù)合材料等進(jìn)行了深入研究。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人承擔(dān)國(guó)家自然科學(xué)基金2項(xiàng)，中科院先導(dǎo)子課題，上海市科委項(xiàng)目、企業(yè)橫向項(xiàng)目等。已發(fā)表Nature Communications, Advanced Materials, Chemistry of Materials, Carbon等SCI論文100余篇，引用1700次，授權(quán)發(fā)明專利40多項(xiàng)，申請(qǐng)國(guó)際專利 5項(xiàng)。兼任上海新池能源科技有限公司技術(shù)總監(jiān)，中國(guó)石墨烯產(chǎn)業(yè)技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略聯(lián)盟上海產(chǎn)業(yè)促進(jìn)委員會(huì)副主任。

2017-06-01

丁古巧 gqding@mail.sim.ac.cn

馬瑜（1986－），男，甘肅天水人，博士，主要從事石墨烯材料與金屬?gòu)?fù)合技術(shù)研究，E-mail: mayu@chint.com 。

時(shí)間：2017-08-28 11:41

http://kns.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20170828.1141.016.html