郭威，葉豐，賈國東,3*

(1. 東華理工大學(xué) 江西省大氣污染成因與控制重點實驗室，江西 南昌 330013；2. 中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 邊緣海地質(zhì)重點實驗室，廣東 廣州 510640； 3. 同濟大學(xué) 海洋地質(zhì)國家重點實驗室，上海 200092)

?

珠江口表層水體顆粒物中古菌四醚類脂物的分布特征

郭威1，2，葉豐2，賈國東2,3*

(1. 東華理工大學(xué) 江西省大氣污染成因與控制重點實驗室，江西 南昌 330013；2. 中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所 邊緣海地質(zhì)重點實驗室，廣東 廣州 510640； 3. 同濟大學(xué) 海洋地質(zhì)國家重點實驗室，上海 200092)

類異戊二烯甘油二烷基甘油四醚類化合物(isoGDGTs)是古菌微生物的特征脂類標志物，由這組化合物構(gòu)造出的TEX86溫標在海水古溫度重建中得到了廣泛應(yīng)用。本文調(diào)查了珠江口及近岸海域(水深小于30 m)4個季節(jié)水體懸浮顆粒物(SPM)的isoGDGTs分布情況。結(jié)果顯示：虎門上游河流水體中的isoGDGTs主要來自原地生產(chǎn)的甲烷古菌輸入，進入河口水體后，主要來自原地奇古菌和廣古菌的輸入。陸源古菌的輸入在5月份和8月份，對河流水體產(chǎn)生一定的影響，但對河口水體的影響相對較小。珠江口水體isoGDGTs中的GDGT-2與GDGT-3比值(GDGT-[2]/[3])和GDGT-Cren′的豐度百分比(Cren′%)分別小于4和4%，與南海深水沉積物明顯不同，表明珠江口與南海深水沉積物中isoGDGTs的古菌來源存在差異，這也可能是引起珠江口水體TEX86溫度(基于全球標定公式)偏離水體實際溫度的原因。珠江口表層水體isoGDGTs中的GDGT-2和GDGT-3的豐度百分比與南海表層水體存在差異，這可能與Group Ⅰ 奇古菌和Group Ⅱ 廣古菌相對比例空間變化有關(guān)。珠江口表層水體isoGDGTs的TEX86溫度在2月份明顯高于原地表層水體溫，而其他月份都低于原地表層水體溫度，可能與Group Ⅰ 奇古菌和Group Ⅱ 廣古菌相對比例的季節(jié)變化有關(guān)。幾個月份中11月份isoGDGTs絕對含量最高，8月份較低，表明11月份和8月份分別是原地古菌生產(chǎn)量較大和較小時期。統(tǒng)計分析的結(jié)果顯示，水體銨根離子含量、水體溫度，以及溶解氧水平可能是控制珠江口水體isoGDGTs分布的主要環(huán)境因素。

珠江口；isoGDGTs；TEX86；懸浮顆粒物；季節(jié)變化

1 引言

甘油二烷基甘油四醚類化合物(GDGTs)是微生物細胞膜的主要成分，主要包括類異戊二烯GDGTs(isoGDGTs)和支鏈GDGTs(brGDGTs)[1—2]。isoGDGTs是一種由古菌合成的細胞膜脂，分子中含有0～3個環(huán)戊烷結(jié)構(gòu)(GDGT-0～GDGT-3)以及一類特殊的isoGDGTs(GDGT-Cren, Crenarchaeol)及其重構(gòu)異構(gòu)體(GDGT-Cren′)。后二者分子中含有4個環(huán)戊烷結(jié)構(gòu)和一個環(huán)已烷結(jié)構(gòu)[3—4]。培養(yǎng)實驗表明，古菌細胞膜對溫度有一種適應(yīng)機制，表現(xiàn)為isoGDGTs平均5元環(huán)數(shù)與生長溫度有關(guān)[5]。Schouten等[6]通過對大洋表層沉積物中的isoGDGTs的研究發(fā)現(xiàn)，isoGDGTs的分布與年均海水表層溫度(SST)具有顯著的線性相關(guān)性(GDGT-0和GDGT-1與SST負相關(guān)，GDGT-2、GDGT-3以及GDGT-Cren′與SST正相關(guān))，并根據(jù)這種相關(guān)性提出了一個古溫度指標TEX86，以及海洋表層水體溫度重建的TEX86公式。Kim等[7—8]基于更加廣泛的海洋表層沉積物數(shù)據(jù)，對TEX86溫度公式進行了校正，并提出了適應(yīng)溫暖海區(qū)和低溫海區(qū)的校準公式TEX86H和TEX86L。TEX86指標已經(jīng)在海洋古溫重建的研究中發(fā)揮了重要作用。

南海是西太平洋熱帶海區(qū)的重要邊緣海，其沉積物中蘊含著大量古海洋的環(huán)境信息。當(dāng)前，很多學(xué)者開展了針對南海水體和沉積物中isoGDGTs的研究。一些研究結(jié)果顯示，南海深海區(qū)表層沉積物的TEX86指標能準確地記錄南海年均SST (水深大于1 000 m)[18—19]或次表層(30～125 m,水深大于300 m)[9]水體溫度，但是南海北部的陸架淺水區(qū)(水深小于200 m)表層沉積物TEX86指標記錄的溫度普遍低于年平均SST[18]。Ge等[19]、Zhang等[12]以及Zhou等[20]對南海北部淺水區(qū)(水深小于100 m)表層沉積物的TEX86進行了調(diào)查，發(fā)現(xiàn)TEX86指標計算的溫度接近冬季表層水體溫度，據(jù)此認為此區(qū)域表層沉積物的TEX86指標可能有季節(jié)偏向，主要記錄了冬季SST。最近，Wang等[21]發(fā)現(xiàn)珠江口及鄰近陸架淺水區(qū)(水深小于20 m)表層沉積物中的TEX86溫度也低于年平均表層水體溫度。通過與前人表層沉積物的TEX86數(shù)據(jù)進行對比，認為淺水區(qū)偏低TEX86溫度可能并不是受季節(jié)性因素的影響，而是由這一區(qū)域古菌類型與深海區(qū)存在差異所造成。

最近，我們對珠江口表層水體懸浮顆粒物(SPM)的isoGDGTs分布進行了不同季節(jié)的調(diào)查和分析。本文將珠江口isoGDGTs組成與南海陸架淺水區(qū)和開放海區(qū)表層水體SPM和沉積物中isoGDGTs組成進行了比較，討論了珠江河流與河口水體isoGDGTs的古菌來源，評估了溫度及有關(guān)的非溫度因素對珠江口isoGDGTs分布的影響，以期對TEX86溫度指標在珠江口及其鄰近陸架淺水區(qū)的應(yīng)用提供一些啟示。

2 材料和方法

2.1 研究區(qū)域概況

珠江是中國徑流量第二大河流(330×109m3/a)，也是珠江口最重要的淡水補給，并最終輸送到南海。珠江口地處熱帶與亞熱帶。受東南季風(fēng)和西南季風(fēng)的影響，珠江流域水汽主要來源于南海、西太平洋和孟加拉灣。珠江流域降雨量豐富，全年降水主要集中于4-9月份，其降水量約占全年降水量的80%。枯水期一般為10月至次年3月，年平均降雨量為1 200～2 200 mm[22]。

珠江河口至伶仃洋外水域位于21°～23°30′N，112°40′～114°50′E(圖1)，主要由3個次級河口組成，即磨刀門(Modaomen)、黃茅海(Huangmaohai) 和伶仃洋(Lingdingyang Bay)。伶仃洋是最大的次級河口，我們的研究點主要設(shè)在伶仃洋(圖1)。伶仃洋水域長48 km，寬4～48 km，平均水深4.8 m，從西北向東南，水深逐漸增加[23]。

圖1 珠江口采樣點分布Fig.1 Distribution of sampling sites in the Pearl River Estuary

2.2 采樣

對珠江口及其鄰近水域SPM進行了不同季節(jié)的采樣，采樣點分布如圖1，采樣時間分別是2013年11月、2014年2月、2014年5月、2014年8月。SPM樣品采自表層水體(水深約1 m)，使用大體積有機玻璃過濾器過濾大約50 L體積的水，用預(yù)先灼燒(450℃)和稱質(zhì)量的玻璃纖維濾膜(Whatman GF/F, 0.7 μm, 142 mm直徑)收集顆粒物。水溫、鹽度用CTD儀現(xiàn)場測定。所有樣品現(xiàn)場采集后放入-20℃冰箱保存，帶回實驗室進行下一步的分析。

2.3 脂類萃取和分離

SPM樣品在實驗室冷凍干燥。然后，附著SPM的濾膜用剪刀剪碎，裝入Teflon離心管內(nèi)。依次用甲醇(2次)、1∶1體積比的二氯甲烷/甲醇(2次)和二氯甲烷(2次)進行超聲萃取，離心分離后進行合并。萃取溶液在真空條件下進行旋轉(zhuǎn)干燥，用正己烷洗脫后進行組分分離，分離柱采用活化的氧化鋁柱，分別用99∶1的正己烷/二氯甲烷和1∶1的二氯甲烷/甲醇分離非極性組分和極性組分，GDGTs在極性組分中。含GDGTs的溶液用N2吹干后用正己烷/異丙醇(99∶1,V∶V)進行超聲溶解，并用直徑為4 mm，孔徑為0.45 μm的有機相濾膜過濾后進行儀器分析。

GDGTs的分析采用的儀器是Agilent 1200HPLC6410 TripleQuad MS。使用的程序參考了Hopmans等[24]和Schouten等[25]介紹的方法，色譜柱采用氰基柱(2.1×150 mm，3 μm，流速0.2 mL/min)，溫度保持在30℃。依據(jù)樣品濃度，進樣量在5～20 μL之間進行調(diào)節(jié)。流動相采用梯度洗脫，初始流動相為99%的正己烷和1%的異丙醇，之后在45 min內(nèi)異丙醇的濃度增加至1.8%，流速0.2 mL/min。以質(zhì)譜掃描單離子的峰面積作為比較化合物含量的標準。

2.4 衛(wèi)星溫度

衛(wèi)星溫度數(shù)據(jù)來自于美國國家海洋和大氣局高分辨率探測器(version 5.0 and 5.1; http://pathfinder.nodc.noaa.gov)。因為水體SPM主要反映的是采樣時期水體的環(huán)境信息，因此我們提取了采樣期間(2013年11月至2014年8月)每個采樣點當(dāng)日的平均表層水體溫度。

2.5 統(tǒng)計分析

2.6 GDGTs相關(guān)指標的計算

BIT指標采用Hopmans等[26]提出的公式，TEX86溫度計算采用Kim等[7—8]年提出的公式，具體計算公式如下：

BIT = (Ⅰ+Ⅱ+Ⅲ) / (Ⅰ+Ⅱ+Ⅲ + Cren),

TEX86= (GDGT-2+GDGT-3+Cren′) / (GDGT-1+GDGT-2+GDGT-3+Cren′)，

TEX86H= log (TEX86)，

SST =68.4·TEX86H+38.6，

式中，Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ屬于支鏈GDGTs；GDGT-1、GDGT-2、GDGT-3、Cren和Cren′屬于isoGDGTs。

3 結(jié)果

3.1 SPM的isoGDGTs絕對含量

珠江河流及河口水體不同季節(jié)SPM總isoGDGTs含量范圍為0.75～57.34 ng/L。isoGDGT含量在珠江下游河流水體中相對較高(1.65～57.34 ng/L)，河口水體則相對較低(0.75～52.12 ng/L)(圖2)。本工作中SPM的isoGDGTs含量與Wang等[21]報道的珠江口(采樣時間為2010年7月)SPM中的含量(7.4～71.0 ng/L)接近，并且高于Wei等[18]報道的南海表層水體(采樣時間為2010年4—5月)SPM中的含量(0.001～0.894 ng/L)。從季節(jié)變化來看，2013年11月份總isoGDGT含量(平均為36.12 ng/L)明顯高于其他月份(2014年2月平均為6.40 ng/L，2014年5月為14.70 ng/L，2014年8月為6.16 ng/L)。

3.2 SPM的isoGDGTs相對含量

SPM樣品中isoGDGTs主要以GDGT-0(9.13%～92.16%)和GDGT-Cren(5.39%～72.62%)為主要組成部分(圖3)。其中，2013年11月，GDGT-0和GDGT-Cren在不同地點(隨著鹽度升高)的相對含量較為穩(wěn)定。而其他月份GDGT-0的相對含量隨著鹽度增加而逐漸減小，GDGT-Cren則正好相反，隨著鹽度增加逐漸變大。其他isoGDGTs組分相對含量(GDGT-2、GDGT-3和GDGT-Cren′)空間和季節(jié)變化不明顯。

圖2 不同季節(jié)isoGDGTs絕對含量Fig.2 The abundance of total isoGDGTs in surface water SPM of PRE in different months

圖3 不同季節(jié)isoGDGTs相對含量Fig.3 Relative abundance of isoGDGTs from surface water SPM of PRE in different months

3.3 IsoGDGTs相關(guān)指標的時空變化

表1 IsoGDGTs各組分與表層水體溫度(SST)和GDGT-Cren之間的相關(guān)關(guān)系

圖4 不同季節(jié)鹽度對應(yīng)SPM的BIT值(a), GDGT-[0]/[Cren]與MI值(b), 原地水體溫度與溫度(c)Fig.4 Distribution of SPM in different months in the diagram of salinity vs. BIT (a), MI vs. GDGT-[0]/[Cren] (b), and in situ surface water temperatures vs. TEX86 derived temperatures (c)

3.4 PCA、RDA分析結(jié)果

PCA分析的目的是評估GDGTs各組分之間，以及環(huán)境參數(shù)(如溫度、鹽度、水體中離子含量等)與GDGTs相關(guān)指標(BIT、MI、GDGT-[2]/[3]等)之間的相互關(guān)系。在isoGDGTs各組分的PCA分析結(jié)果中(圖5a和表2)，兩個坐標軸共解釋了87.7%的isoGDGTs組分變化，其中第一個軸(PC1)解釋了78.3%，第二軸(PC2)解釋了9.4%。在PC1軸中，GDGT-1、GDGT-2、GDGT-3和GDGT-Cren′在左側(cè)軸，具有較高的負向載荷(r分別為-0.79,-0.94, -0.70 和-0.97)。而GDGT-0則在右側(cè)軸，并具有較高的正向載荷(r=0.92)。

圖5 isoGDGTs各組分PCA結(jié)果圖(a)， isoGDGTs不同指標與環(huán)境參數(shù)PCA結(jié)果圖(b)， isoGDGTs各組分與環(huán)境參數(shù)RDA結(jié)果圖(c)(TSM是總懸浮物，Chl a為葉綠素a，DO為溶解氧)Fig.5 Principal component analysis (PCA) biplot of isoGDGTs components (a). Principal component analysis (PCA) biplot showing relationships among environmental variables and isoGDGTs correlation indices (b). Redundancy analysis (RDA) triplot showing relationships between environmental variables and isoGDGTs com-ponents (c)

變量PCA載荷PC1PC2變量PCA載荷PC1PC2變量RDA相關(guān)性Axis1Axis2GDGT0092-033TEX86-027049深度004-005GDGT?1-079-059MI-062-038鹽度-024039GDGT?2-094-004GDGT-[0]/[Cren]-053-044溫度-045-044GDGT?3-07009BIT-074-022溶解氧-041059Cren-097007GDGT-[2]/[3]010-002Chla005002Cren′-054040深度004002TSM014025

續(xù)表2

為了評估當(dāng)環(huán)境參數(shù)中單獨存在這3個環(huán)境中某一個變量對isoGDGTs的影響，以及這個單獨變量與其他兩個變量協(xié)同對isoGDGTs的影響(其他兩個變量的部分效果被移除，即其他兩個環(huán)境變量作為協(xié)變量)，我們進行了PartialRDA分析，分析結(jié)果如表3。可以看出，當(dāng)單獨考慮一個環(huán)境變量對isoGDGTs分布的影響時，NH+4含量解釋的isoGDGTs變量較大，為369%，其次是溫度和DO含量，分別為179%和159%。當(dāng)考慮isoGDGTs受3個環(huán)境變量的共同影響時，DO含量和溫度解釋的變量較大，分別為312%和295%，而NH+4含量為13%。在RDA圖中可以看到NH+4含量與GDGT?Cren%含量呈現(xiàn)反向關(guān)系。表3 IsoGDGTs與環(huán)境參數(shù)之間的PartialRDA分析結(jié)果表Tab．3 ThePartialRDAresultsofenvironmentalvariablesandisoGDGTscomponents環(huán)境變量協(xié)變量解釋變量%P值NH4+None3690%0001T，DO13%0004TNone1790%0001NH+4，DO2950%0001DONone1590%0004T，NH+43120%00014 討論4．1 虎門上游表層水體isoGDGTs可能的來源虎門上游河流水體中的isoGDGTs絕對含量都相對高于下游的河口水體(圖1和圖2)。這說明珠江下游淡水水體中古菌輸入或生產(chǎn)的水平相對于河口區(qū)域要高。外源輸入方面，虎門上游河流水體可能接受了來自流域土壤古菌的貢獻，因為土壤中廣泛存在產(chǎn)甲烷古菌(Methanogens)和少量非嗜熱奇古菌(Thaumarchaeota)，前者主要合成GDGT?0，后者則能主要合成GDGT?Cren[29]。內(nèi)源生產(chǎn)方面，水體自生的浮游古菌可合成isoGDGTs，特別是在富營養(yǎng)化的水體中，存在的非嗜熱奇古菌和產(chǎn)甲烷古菌，都能合成isoGDGTs[27]。為了弄清楚isoGDGTs的來源，我們對isoGDGTs各組分的豐度百分比進行了分析。可以看到：表層水體SPM中isoGDGTs以GDGT?0和GDGT?Cren為主要組成部分(圖2)。并且虎門上游河流水體中(2月、5月、8月)GDGT?0的豐度百分比普遍高于GDGT?Cren，而進入河口水體后GDGT?0的豐度百分比有所下降，普遍小于GDGT?Cren(圖2)。一般來說，GDGT?0的來源比較豐富，主要有廣古菌(Eur?yarchaea)中的產(chǎn)甲烷古菌(Methanogenicarchaea)和嗜甲烷古菌(Methanotrophicarchaea)，以及在海陸環(huán)境中廣泛存在的奇古菌，而GDGT?Cren則主要來自奇古菌[17]。最近有研究認為，GroupⅡ廣古菌也可能合成GDGT?Cren[15]，但尚未獲得普遍支持。海洋奇古菌合成的GDGTs，以GDGT?Cren為主要成分，虎門上游GDGT?Cren的相對豐度不高(2月、5月和8月GDGT?0相對豐度都小于GDGT?Cren)，表明海洋奇古菌的影響較小。當(dāng)然，在海洋奇古菌中，溫度也會影響isoGDGTs的相對豐度，例如，隨著溫度的降低，GDGT?0相對豐度會升高[5—6]。本研究中2月份虎門上游的GDGT?0相對豐度較高，也可能與溫度降低有關(guān)。但可能不是主導(dǎo)因素，因為2月份溫度同樣較低的河口水體，其GDGT?0相對豐度明顯的低于虎門上游水體，并沒有表現(xiàn)出較高的GDGT?0相對豐度。另外，也有研究指出，溫度對GDGT?0的影響在多種古菌來源的環(huán)境中并不適用，例如，當(dāng)環(huán)境中存在嗜甲烷古菌和海洋奇古菌兩種來源時，溫度并不是影響GDGTs?0相對豐度的主導(dǎo)因素，兩種古菌相對貢獻比例的變化可能是isoGDGT各組分相對豐度變化的主要原因[28]。除了海洋奇古菌，嗜甲烷古菌也可能產(chǎn)生isoGDGTs(包括GDGT?0)，但是，嗜甲烷古菌產(chǎn)生的GDGT?1～3的相對含量一般高于GDGT?Cren[17]?；㈤T上游和珠江口表層水體SPM樣品的GDGT?Cren相對含量基本高于GDGT?1～3(圖3)，并且，判斷嗜甲烷古菌影響的MI值(當(dāng)小于03時表明嗜甲烷古菌的影響較小)，除了個別點以外，都小于03(圖4b)。這表明虎門上游和珠江口水體isoGDGTs并沒有明顯受到嗜甲烷古菌的影響。與海洋奇古菌不同，產(chǎn)甲烷古菌合成的GDGT?0含量相對較高，其合成的GDGT?Cren是次要成分甚至無檢出。當(dāng)環(huán)境樣品中的GDGT?[0]/[Cren]比值大于2，則意味著產(chǎn)甲烷古菌輸入的影響較大[27]?；㈤T上游河流水體2月(HM01-ZJ00)、5月(HM01-ZJ01)和8月(HM02)的GDGT?[0]/[Cren]值均大于2(圖4b)，表明虎門上游河流水體isoGDGTs可能主

圖6 不同區(qū)域表層水體SPM和表層沉積物isoGDGT-[2]/[3]與GDGT-Cren′豐度百分比分布

Fig.6 isoGDGT-[2]/[3] vs. GDGT-Cren′% of SPM and surface sediments in the South China Seac
a. 南海； b. 南海海岸區(qū)；c. 虎門上游和珠江口；d. 虎門上游和珠江口表層水體SPM的GDGT-2和GDGT-3的豐度百分比； e. 珠江口-南海表層水體SPM的GDGT-2和GDGT-3的豐度百分比比較。南海海岸區(qū)表層水體SPM數(shù)據(jù)來自郭威(未發(fā)表數(shù)據(jù)，樣品采于2015年6月)；南海開闊海洋表層水體SPM數(shù)據(jù)來自Wei等[18](樣品采于2010年4月23至5月26)；珠江口表層沉積物數(shù)據(jù)來自郭威(未發(fā)表數(shù)據(jù)，樣品采于2014年
12月)；南海海岸區(qū)和南海表層沉積物數(shù)據(jù)來自Wei等[18]，Jia等[19]，Ge等[9]，Zhou等[20]
a. South China Sea(SCS); b. Coastal South China Sea; c. Upper Humen and Pearl River Estuary(PRE); d. fractional abundance of GDGT-[2] vs. GDGT-[3] of SPM in Upper Humen and RRE; e. fractional abundance of GDGT-2 vs. GDGT-3 of SPM in Coastal SCS and open SCS. The dates of SPM in Coastal SCS from Guowei (unpublished date, sampling in June of 2015); the dates of SPM in SCS from Wei et al[18](sampling in May of 2010); the dates of surface sediments in PRE from Guowei (unpublished date, sampling in December of 2014); the dates of surface sediments in Coast-al SCS and SCS from Wei et al.[18], Jia et al.[19], Ge et al.[9], Zhou et al.[20]

在2月、5月和8月這3個月份中， 5月份的BIT值隨鹽度的變化與2月、8月并不相同(圖4a)。5月份，正處在珠江流域前汛期，降雨較大，河流水體較高的BIT值可能是因為土壤有機質(zhì)的輸入。珠江口SPM有機碳的同位素值在5月份更接近于土壤有機碳碳同位素值，可以支持這一推斷[30]。但是2月，珠江流域降雨量小，陸源有機質(zhì)輸入較少。河流水體包括低鹽度河口水體中的較高的BIT值可能與原地brGDGTs的生產(chǎn)有關(guān)。雖然8月份珠江流域降雨也較大，但是陸源土壤有機質(zhì)的輸入并不多[30，42]，表明原位brGDGT的生產(chǎn)也可能是8月份河流水體BIT值較高的原因。

4.4 環(huán)境因素對isoGDGTs分布的影響

在isoGDGTs的PCA分析中，可以看到，PC1軸上GDGT-1、GDGT-2、GDGT-3、GDGT-Cren和GDGT-Cren′表現(xiàn)出很明顯的同向性(圖5a)，暗示它們具有相同的來源，即主要是浮游奇古菌或廣古菌。但GDGT-0與其他isoGDGTs組分有著方向相反的載荷，則暗示GDGT-0與其他isoGDGTs組分在來源上存在差異。正如前文所述，GDGT-0來自甲烷古菌的輸入，特別是在虎門上游。

圖與GDGT-Cren含量之間的關(guān)系(BIT<0.4的樣品)Fig.7 The concentration of N vs. GDGT-Cren (BIT <0.4)

5 結(jié)論

(1)虎門上游河流段產(chǎn)甲烷古菌的輸入對isoGDGTs有重要影響，進入河口水體后，以奇古菌和廣古菌的輸入為主。5月份和8月份陸源古菌的輸入對河流水體產(chǎn)生一定的影響，對河口水體的影響相對較小。

(2)珠江口水體存在廣古菌與奇古菌相混合的淺水古菌類型。這可能是珠江口水體TEX86溫度偏離實測溫度的原因。表層水體isoGDGTs組分(GDGT-2、GDGT-3的豐度百分比)從珠江口到南海開闊海洋發(fā)生了變化，這可能與奇古菌和廣古菌相對貢獻量空間變化有關(guān)。

(4)水體銨根離子含量、水體溫度，以及溶解氧水平可能是控制珠江口水體isoGDGTs分布的主要環(huán)境因素。

[1] Damsté J S S， Rijpstra W I C， Hopmans E C， et al. Distribution of membrane lipids ofPlanktonicCrenarchaeotain the Arabian Sea[J]. Applied and Environmental Microbiology， 2002， 68(6): 2997-3002.

[2] Damsté J S S， Ossebaar J， Abbas B， et al. Fluxes and distribution of tetraether lipids in an equatorial African lake: Constraints on the application of the TEX86palaeothermometer and BIT index in lacustrine settings[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2009， 73(14): 4232-4249.

[3] Leininger S， Urich T， Schloter M， et al. Archaea predominate among ammonia-oxidizing prokaryotes in soils[J]. Nature， 2006， 442(7104): 806-809.

[4] Schouten S， Hopmans E C， Baas M， et al. Intact membrane lipids of “CandidatusNitrosopumilus maritimus，” a cultivated representative of the cosmopolitan Mesophilic Group I crenarchaeota[J]. Applied and Environmental Microbiology， 2008， 74(8): 2433-2440.

[5] Schouten S， Hopmans E C， Pancost R D， et al. Widespread occurrence of structurally diverse tetraether membrane lipids: Evidence for the ubiquitous presence of low-temperature relatives of hyperthermophiles[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America， 2000， 97(26): 14421-14426.

[6] Schouten S， Hopmans E C， Schefu? E， et al. Distributional variations in marine crenarchaeotal membrane lipids: a new tool for reconstructing ancient sea water temperatures[J]. Earth and Planetary Science Letters， 2002， 204(1/2): 265-274.

[7] Kim J H， Schouten S， Hopmans E C， et al. Global sediment core-top calibration of the TEX86paleothermometer in the ocean[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2008， 72(4): 1154-1173.

[8] Kim J H， Van Der Meer J， Schouten S， et al. New indices and calibrations derived from the distribution of crenarchaeal isoprenoid tetraether lipids: implications for past sea surface temperature reconstructions[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2010， 74(16): 4639-4654.

[9] Jia Guodong， Zhang Jie， Chen Jianfang， et al. Archaeal tetraether lipids record subsurface water temperature in the South China Sea[J]. Organic Geochemistry， 2012， 50: 68-77.

[10] Kim J H， Schouten S， Rodrigo-Gmiz M， et al. Influence of deep-water derived isoprenoid tetraether lipids on the TEpaleothermometer in the Mediterranean Sea[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2015， 150: 125-141．

[12] Zhang Jie， Bai Yang， Xu Shendong， et al. Alkenone and tetraether lipids reflect different seasonal seawater temperatures in the coastal northern South China Sea[J]. Organic Geochemistry， 2013， 58: 115-120.

[13] Weijers J W H， Schouten S， Spaargaren O C， et al. Occurrence and distribution of tetraether membrane lipids in soils: implications for the use of the TEX86proxy and the BIT index[J]. Organic Geochemistry， 2006， 37(12): 1680-1693.

[14] Zhu Chun， Weijers J W H， Wagner T， et al. Sources and distributions of tetraether lipids in surface sediments across a large river-dominated continental margin[J]. Organic Geochemistry， 2011， 42(4): 376-386．

[15] Lincoln S A， Wai B， Eppley J M， et al. Planktonic euryarchaeota are a significant source of archaeal tetraether lipids in the ocean[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America， 2014， 111(27): 9858-9863.

[16] Zhu Chun， Wakeham S G， Elling F J， et al. Stratification of archaeal membrane lipids in the ocean and implications for adaptation and chemotaxonomy of planktonic archaea[J]. Environmental Microbiology， 2016， 18: 4324-4336.

[17] Schouten S， Hopmans E C， Damsté J S S. The organic geochemistry of glycerol dialkyl glycerol tetraether lipids: a review[J]. Organic Geochemistry， 2013， 54: 19-61.

[18] Wei Yuli， Wang Jinxiang， Liu Jie， et al. Spatial variations in archaeal lipids of surface water and core-top sediments in the South China Sea and their implications for paleoclimate studies[J]. Applied and Environmental Microbiology， 2011， 77(21): 7479-7489.

[19] Ge Huangmin， Zhang Chuanlun， Dang Hongyue， et al. Distribution of tetraether lipids in surface sediments of the northern South China Sea: implications for TEX86proxies[J]. Geoscience Frontiers， 2013， 4(2): 223-229.

[20] Zhou Haoda， Hu Jianfang， Spiro B， et al. Glycerol dialkyl glycerol tetraethers in surficial coastal and open marine sediments around China: indicators of sea surface temperature and effects of their sources[J]. Palaeogeography， Palaeoclimatology， Palaeoecology， 2014， 395: 114-121.

[21] Wang Jinxiang， Wei Yuli， Wang Peng， et al. Unusually low TEX86values in the transitional zone between Pearl River estuary and coastal South China Sea: impact of changing archaeal community composition[J]. Chemical Geology， 2015， 402: 18-29.

[22] Zhang Shurong， Lu Xixi， Higgitt D L， et al. Recent changes of water discharge and sediment load in the Zhujiang (Pearl River) Basin， China[J]. Global and Planetary Change， 2008， 60(3/4): 365-380.

[23] Hu Jianfang， Peng Ping′an， Chivas A R. Molecular biomarker evidence of origins and transport of organic matter in sediments of the Pearl River estuary and adjacent South China Sea[J]. Applied Geochemistry， 2009， 24(9): 1666-1676.

[24] Hopmans E C， Schouten S， Pancost R D， et al. Analysis of intact tetraether lipids in archaeal cell material and sediments by high performance liquid chromatography/atmospheric pressure chemical ionization mass spectrometry[J]. Rapid Communications in Mass Spectrometry， 2000， 14(7): 585-589.

[25] Schouten S， Forster A， Panato F E， et al. Towards the calibration of the TEX86palaeothermometer for tropical sea surface temperatures in ancient greenhouse worlds[J]. Organic Geochemistry， 2007， 38(9): 1537-1546.

[26] Hopmans E C， Weijers J W H， Schefu? E， et al. A novel proxy for terrestrial organic matter in sediments based on branched and isoprenoid tetraether lipids[J]. Earth and Planetary Science Letters， 2004， 224(1/2): 107-116.

[27] Blaga C I， Reichart G J， Heiri O， et al. Tetraether membrane lipid distributions in water-column particulate matter and sediments: a study of 47 European lakes along a north-south transect[J]. Journal of Paleolimnology， 2009， 41(3): 523-540.

[28] Zhang Yige， Zhang Chuanlun， Liu Xiaolei， et al. Methane Index: a tetraether archaeal lipid biomarker indicator for detecting the instability of marine gas hydrates[J]. Earth and Planetary Science Letters， 2011， 307(3/4): 525-534.

[29] Weijers J W H， Panoto E， Van Bleijswijk J， et al. Constraints on the biological source(s) of the orphan branched tetraether membrane lipids[J]. Geomicrobiology Journal， 2009， 26(6): 402-414.

[30] Guo Wei， Ye Feng， Xu Shendong， et al. Seasonal variation in sources and processing of particulate organic carbon in the Pearl River estuary， South China[J]. Estuarine， Coastal and Shelf Science， 2015， 167: 540-548.

[31] Huang X P， Huang L M， Yue W Z. The characteristics of nutrients and eutrophication in the Pearl River estuary， South China[J]. Marine Pollution Bulletin， 2003， 47(1/6): 30-36．

[32] Chen C T A， Wang Shulun， Lu Xixi， et al. Hydrogeochemistry and greenhouse gases of the Pearl River， its estuary and beyond[J]. Quaternary International， 2008， 186(1): 79-90.

[33] He Biyan， Dai Minhan， Zhai Weidong， et al. Hypoxia in the upper reaches of the Pearl River Estuary and its maintenance mechanisms: a synthesis based on multiple year observations during 2000-2008[J]. Marine Chemistry， 2014， 167: 13-24.

[35] Taylor K W R， Huber M， Hollis C J， et al. Re-evaluating modern and palaeogene GDGT distributions: implications for SST reconstructions[J]. Global and Planetary Change， 2013， 108: 158-174.

[36] Kim J H， Villanueva L， Zell C， et al. Biological source and provenance of deep-water derived isoprenoid tetraether lipids along the Portuguese continental margin[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2016， 172: 177-204．

[37] Turich C， Freeman K H， Bruns M A， et al. Lipids of marine Archaea: Patterns and provenance in the water-column and sediments[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta， 2007， 71(13): 3272-3291.

[38] Xia Xiaomin， Guo Wang， Liu Hongbin. Dynamics of the bacterial and archaeal communities in the Northern South China Sea revealed by 454 pyrosequencing of the 16S rRNA gene[J]. Deep Sea Research Part Ⅱ: Topical Studies in Oceanography， 2015， 117: 97-107.

[39] Wuchter C， Schouten S， Wakeham St G， et al. Temporal and spatial variation in tetraether membrane lipids of marine Crenarchaeota in particulate organic matter: implications for TEX86paleothermometry[J]. Paleoceanography， 2005， 20(3): PA3013.

[41] Wuchter C， Abbas B， Coolen M J L， et al. Archaeal nitrification in the ocean[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America， 2006， 103(33): 12317-12322.

[42] Chen Fajin， Jia Guodong. Spatial and seasonal variations in δ13C and δ15N of particulate organic matter in a dam-controlled subtropical river[J]. River Research and Applications， 2008， 25(9): 1169-1176.

[43] Pitcher A， Rychlik N， Hopmans E C， et al. Crenarchaeol dominates the membrane lipids ofCandidatusNitrososphaera gargensis， a thermophilic Group I. 1b Crenarchaeote[J]. The ISME Journal， 2010， 4(4): 542-552.

[44] Wu Weichao， Ruan Jiaping， Ding Su， et al. Source and distribution of glycerol dialkyl glycerol tetraethers along lower Yellow River-estuary-coast transect[J]. Marine Chemistry， 2014，158(1): 17-26.

Distribution of archaeal lipids in surface water suspened particulate matter of Pearl River Estuary

Guo Wei1，2， Ye Feng2， Jia Guodong2，3

(1.JiangxiProvinceKeyLaboratoryoftheCausesandControlofAtmosphericPohllution，EastChinaUniversityofTechnology，Nanchang330013，China; 2.KeyLaboratoryofMarginalSeaGeology，GuangzhouInstituteofGeochemistry，ChineseAcademyofSciences，Guangzhou510640，China; 3.StateKeyLaboratoryofMarineGeology，TongjiUniversity，Shanghai200092，China)

Pearl River Estuary; isoGDGTs; TEX86; surface water SPM; seasonal variation

10.3969/j.issn.0253-4193.2017.08.001

2016-11-09；

2017-02-16。

國家自然科學(xué)基金(41276072，41306102)。

郭威(1988—)，男， 湖北省洪湖市人，講師，從事河口水體不同形態(tài)碳的地球化學(xué)特征研究。E-mail:guowei@ieecas.cn

*通信作者：賈國東，男，教授，主要從事海洋有機地球化學(xué)研究。E-mail:jiagd@#edu.cn

P736.21

A

0253-4193(2017)08-0001-15

郭威，葉豐，賈國東. 珠江口表層水體顆粒物中古菌四醚類脂物的分布特征[J].海洋學(xué)報，2017，39(8)：1—15,

Guo Wei, Ye Feng, Jia Guodong. Distribution of archaeal lipids in surface water suspend particulate matter of Pearl River Estuary[J]. Haiyang Xuebao，2017，39(8)：1—15, doi:10.3969/j.issn.0253-4193.2017.08.001