邵君宜 林兆祥? 劉林美 龔?fù)?/p>

1)(中南民族大學(xué)電子信息工程學(xué)院,武漢 430074)

2)(武漢大學(xué),測(cè)繪遙感信息工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,武漢 430079)

1.572μm附近CO2吸收光譜的測(cè)量?

邵君宜1)林兆祥1)?劉林美1)龔?fù)?)

1)(中南民族大學(xué)電子信息工程學(xué)院,武漢 430074)

2)(武漢大學(xué),測(cè)繪遙感信息工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,武漢 430079)

(2016年12月1日收到;2017年3月17日收到修改稿)

應(yīng)用自行構(gòu)建的恒溫差分吸收光譜探測(cè)系統(tǒng),在230—320 K的溫度范圍內(nèi),精確探測(cè)1.572μm附近CO2吸收譜線的變化,獲得了不同溫度和壓強(qiáng)下CO2氣體的吸收截面、自增寬系數(shù)、空氣增寬系數(shù),這些參數(shù)補(bǔ)充和完善了現(xiàn)有的數(shù)據(jù)庫(kù).定量分析了溫度、壓強(qiáng)對(duì)譜線的影響,建立了光學(xué)厚度和吸收截面的數(shù)值計(jì)算模型,并已經(jīng)用于我國(guó)的CO2激光雷達(dá),為其高精度數(shù)據(jù)反演奠定了技術(shù)基礎(chǔ).這些工作能夠提高工作在該波段的差分吸收CO2探測(cè)激光雷達(dá)的反演精度.

∶大氣光學(xué),激光雷達(dá),CO2吸收光譜,雙光路差分

1 引 言

隨著工業(yè)化的不斷推進(jìn),大氣中的CO2濃度急劇上升,導(dǎo)致全球變暖,直接威脅著人類的生存和發(fā)展,對(duì)空氣中CO2濃度的監(jiān)控受到廣泛關(guān)注.激光雷達(dá)作為一種主動(dòng)探測(cè)方式,由于其具有探測(cè)精度高和探測(cè)范圍大等特點(diǎn),已經(jīng)成為探測(cè)大氣CO2濃度的發(fā)展熱點(diǎn).世界各國(guó)陸續(xù)開發(fā)出了一系列地基、機(jī)載、星載激光雷達(dá)來(lái)監(jiān)測(cè)大氣中CO2的含量,并開展了相關(guān)空間分布研究[1?3],探測(cè)精度可以達(dá)到2.8—5 ppm(10?7)[4,5],我國(guó)目前有多個(gè)CO2激光雷達(dá)正在研制之中,例如上海物理技術(shù)研究所研制的CO2激光雷達(dá)和武漢大學(xué)測(cè)繪遙感信息工程國(guó)家實(shí)驗(yàn)室研制的CO2激光雷達(dá).

根據(jù)激光雷達(dá)的數(shù)據(jù)反演原理,CO2特定譜線的光學(xué)厚度、吸收截面、增寬系數(shù)等參數(shù)的準(zhǔn)確度直接影響激光雷達(dá)的探測(cè)精度.武漢大學(xué)正在研制的我國(guó)新一代CO2激光雷達(dá)工作波段在1.57μm,根據(jù)項(xiàng)目的總體設(shè)計(jì)指標(biāo),該激光雷達(dá)探測(cè)范圍從近地0.2 km到3 km,CO2濃度的探測(cè)精度優(yōu)于5 ppm[6?8].另外,該激光雷達(dá)采用了多點(diǎn)掃描的工作方式,掃描步長(zhǎng)可達(dá)0.01 pm,需要高精度的CO2吸收譜線作為技術(shù)支持;同時(shí),該激光雷達(dá)工作地羊八井的近地氣溫變化范圍大,可從230 K到320 K[9?12].國(guó)內(nèi)在CO2吸收譜線的方面研究較少,而且測(cè)量的溫度間隔大、精度低,測(cè)量的溫度范圍多在常溫和高溫,不適用于激光雷達(dá)的數(shù)據(jù)反演,例如朱湘飛等[13]雖然分析了常溫(285—320 K)情況下溫度和壓強(qiáng)對(duì)1.572μm附近CO2譜線的影響,但是缺少低溫部分的數(shù)據(jù),并且沒(méi)有定量分析溫度對(duì)激光雷達(dá)相關(guān)反演參數(shù)的影響.國(guó)外針對(duì)CO2吸收光譜的研究開展得比較深入,例如Johannes等[14]利用光腔振蕩光譜技術(shù)測(cè)量了CO2在 6189—6215 cm?1之間的弱吸收譜線;Ivascu等[15]利用光聲光譜法測(cè)量了CO2在9.2—10.8μm之間的吸收系數(shù);Klimeshina等[16]在7000—8000 cm?1區(qū)域測(cè)量了CO2譜線的吸收系數(shù)、增寬系數(shù)等參數(shù).甚至通過(guò)HITRAN(the high-resolution transmission molecular absorption database)等數(shù)據(jù)庫(kù)可以直接查詢到相關(guān)參數(shù)的數(shù)值[17,18],但是已有的研究表明,直接采用這些數(shù)據(jù)不能滿足高精度激光雷達(dá)的探測(cè)需求[19?22].例如,Joly等[23]利用其實(shí)測(cè)的數(shù)據(jù)取代HITRAN數(shù)據(jù)庫(kù)中的數(shù)據(jù),將工作在2μm附近的CO2探測(cè)激光雷達(dá)的探測(cè)誤差從20 ppm減小到5 ppm.因此,有必要根據(jù)該激光雷達(dá)的特點(diǎn),結(jié)合探測(cè)區(qū)域溫度和壓強(qiáng)的具體情況,對(duì)吸收光譜的特定波段進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室精確探測(cè).為此,我們利用高精度的采樣示波器和高精度波長(zhǎng)計(jì)等儀器建立了一套實(shí)驗(yàn)室測(cè)量系統(tǒng),在230—320 K范圍內(nèi)精確測(cè)量1.572μm附近的CO2吸收譜線,定量分析了溫度、壓強(qiáng)對(duì)光學(xué)厚度、吸收截面、自增寬系數(shù)和空氣增寬系數(shù)等參數(shù)的影響,為我國(guó)新一代CO2激光雷達(dá)的高精度數(shù)據(jù)反演提供技術(shù)支持.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

為了系統(tǒng)研究溫度和相關(guān)參數(shù)的關(guān)系,構(gòu)建了如圖1所示的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng),該系統(tǒng)分為光學(xué)部分、控制部分和信號(hào)采集部分.光學(xué)部分包括可調(diào)諧半導(dǎo)體激光器、氣室、光纖分束器、聚焦光纖等.可調(diào)諧半導(dǎo)體激光器發(fā)出的激光經(jīng)由光纖分束器分為3束,其中50%能量的一束激光經(jīng)由光纖準(zhǔn)直鏡射入氣體池,再由聚焦光纖進(jìn)入探測(cè)器;40%能量的一束激光經(jīng)由聚焦光纖進(jìn)入探測(cè)器;10%能量的一束激光經(jīng)過(guò)光纖進(jìn)入到波長(zhǎng)計(jì).

圖1 差分實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.1.Double beam differential system.

控制部分包括溫控裝置和氣路控制,氣路控制組件為高壓氣體瓶、真空泵、高精度氣壓閥及氣壓計(jì),氣瓶和真空泵通過(guò)氣管連接氣室,高精度氣壓閥控制氣體流速,氣壓計(jì)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)氣室內(nèi)氣壓,溫控裝置為恒溫實(shí)驗(yàn)箱.

信號(hào)采集部分包括探測(cè)器、示波器、波長(zhǎng)計(jì)和計(jì)算機(jī).兩路探測(cè)器輸出信號(hào)同時(shí)傳入示波器的兩個(gè)端口,顯示出波形,在電腦中通過(guò)Wavestar軟件連接示波器并存儲(chǔ)數(shù)據(jù);波長(zhǎng)計(jì)將實(shí)時(shí)探測(cè)到的波長(zhǎng)數(shù)據(jù)通過(guò)數(shù)據(jù)線傳入電腦USB端口,利用波長(zhǎng)計(jì)配置的軟件存儲(chǔ)數(shù)據(jù).

實(shí)驗(yàn)中,可調(diào)諧半導(dǎo)體激光器為Toptica公司產(chǎn)生的DL100型,其線寬為17 MHz,最大掃描范圍30 GHz,中心波長(zhǎng)設(shè)置為1.572μm;波長(zhǎng)計(jì)為HighFinesse公司生產(chǎn)的WS-6型,它的絕對(duì)精度為2 MHz;探測(cè)器為Hamamatsu公司生產(chǎn)的G6126銦鎵砷探測(cè)器,設(shè)置為?15?C制冷模式,能有效抑制暗噪聲;示波器為L(zhǎng)ecroy公司的WJ-354 A型,采樣率1 GS/s,帶寬500 MHz;恒溫實(shí)驗(yàn)箱是TODE公司產(chǎn)生的YH-100型,能夠在150—420 K之間進(jìn)行精確的溫度控制,確保氣室溫度波動(dòng)優(yōu)于0.2?C,光纖、氣管等線路從其側(cè)面的測(cè)試孔通過(guò)后,再用隔熱塞進(jìn)行密封,對(duì)內(nèi)部的溫度影響很小;氣室為自行改造的專用密閉White型光程池,通過(guò)光纖進(jìn)出光,有效光程為12.8 m,能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測(cè)氣室內(nèi)的氣壓和溫度,氣壓測(cè)量精度為0.1 kPa,溫度測(cè)量精度± 0.1%rdg.

3 實(shí)驗(yàn)步驟

3.1 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備

將氣室抽至準(zhǔn)真空后通入1 atm的CO2,重復(fù)5次,盡可能減小氣室和管道內(nèi)吸附的雜質(zhì)對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響;然后使激光器以40 Hz的頻率進(jìn)行波長(zhǎng)掃描,通過(guò)觀察波長(zhǎng)計(jì),調(diào)節(jié)掃描范圍和掃描中心,使其能掃描整個(gè)吸收峰(中心吸收峰為1572.018 nm).將采集的數(shù)據(jù)導(dǎo)入Origin軟件進(jìn)行多項(xiàng)式平滑,得到如圖2(a)所示的波形,其中Ref為激光器輸出的參考信號(hào),Abs為激光束經(jīng)過(guò)吸收池吸收以后的信號(hào).用參考信號(hào)減去經(jīng)過(guò)吸收的信號(hào),就得到如圖2(b)所示的吸收譜線.

圖2 (a)參考信號(hào)Ref和經(jīng)過(guò)吸收的信號(hào)Abs;(b)吸收譜線Fig.2.(a)Reference signal and the absorbed signal;(b)absorption spectrum.

3.2 測(cè)量溫度對(duì)CO2吸收光譜的影響

向氣室中充入CO2氣體,直到壓強(qiáng)計(jì)的讀數(shù)為150 kPa左右(保證溫度降低到230 K時(shí)室內(nèi)氣壓仍然大于100 kPa),設(shè)置恒溫實(shí)驗(yàn)箱的程序使其將溫度降低到230 K,待溫度穩(wěn)定30 min后將氣壓調(diào)整至1個(gè)大氣壓,待氣壓穩(wěn)定后再記錄100組數(shù)據(jù).改變溫度,每次升高5 K,從230 K到320 K,重復(fù)上述實(shí)驗(yàn),記錄數(shù)據(jù).

3.3 測(cè)量壓強(qiáng)對(duì)吸收譜線的影響

在測(cè)量譜線增寬實(shí)驗(yàn)時(shí),保持恒溫裝置溫度一定,充入CO2氣體使氣室內(nèi)壓強(qiáng)為20 kPa,待氣體溫度和氣壓穩(wěn)定后,記錄100組數(shù)據(jù).改變壓強(qiáng),每次升高10 kPa(測(cè)量自增寬系數(shù)時(shí),充入標(biāo)準(zhǔn)的CO2氣體;測(cè)量空氣增寬系數(shù)時(shí),充入干燥的空氣),從100 kPa到20 kPa,重復(fù)上述過(guò)程,記錄數(shù)據(jù).圖3是溫度為300 K時(shí)充入CO2改變壓強(qiáng)時(shí)的吸收譜線,從中可以看出在相同溫度下,隨著壓強(qiáng)的增加譜線漂移越來(lái)越明顯,并且譜線寬度不斷變大.

圖3 歸一化的300 K時(shí)不同壓強(qiáng)下的純CO2吸收譜線Fig.3.The CO2absorption spectra of 300 K under different pressure.

4 數(shù)據(jù)處理原理

4.1 光學(xué)厚度OD

根據(jù)Beer-Lambert定律[24]∶

其中I為經(jīng)過(guò)吸收后的光強(qiáng),I0為入射光強(qiáng),λ為波長(zhǎng),L為光程長(zhǎng)(cm),σ為吸收截面(單位cm2/molecule),c為 氣體濃度 (單位molecule/cm3).

其中光學(xué)厚度OD是一個(gè)無(wú)量綱的量,定義為

在本實(shí)驗(yàn)中,I (λ)是經(jīng)過(guò)氣室后探測(cè)到的光強(qiáng),I0(λ)是直接接收到的光強(qiáng).根據(jù)3.2節(jié)的實(shí)驗(yàn)步驟可以得到不同溫度下的光學(xué)厚度,根據(jù)3.3節(jié)的實(shí)驗(yàn)步驟可以得到不同壓強(qiáng)下的光學(xué)厚度.

4.2 吸收截面

通過(guò)光學(xué)厚度計(jì)算得到吸收截面∶

本文中L取氣室的實(shí)際光程長(zhǎng)度1280 cm,c為氣體濃度(cm2/molecule),光學(xué)厚度OD為相應(yīng)條件下通過(guò)上述計(jì)算得到的光學(xué)厚度.根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程∶

其中,P為壓強(qiáng),V為氣體體積,n為氣體物質(zhì)的量,R為玻爾茲曼常數(shù),T為熱力學(xué)溫度.

又

則(2)式可以為表示為

4.3 自增寬系數(shù)γself

通常情況下,吸收譜線的寬度包括Lorenz加寬和Doppler加寬.Lorenz加寬可從實(shí)測(cè)譜線的半高寬減去Doppler加寬得到.根據(jù)經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式有[25,26]∶

其中Γ為實(shí)測(cè)半高寬(cm?1),ΓL為L(zhǎng)orenz半高寬(cm?1), ΓD為Doppler半高寬(cm?1), γair為空氣展寬系數(shù)(cm?1/atm),γself為自展寬系數(shù)(cm?1/atm),T為溫度(K),M為分子量,PCO2和Pair分別表示實(shí)測(cè)譜線時(shí)氣室內(nèi)的CO2分壓和空氣的分壓.

當(dāng)氣室中通入純CO2時(shí),Pair=0,根據(jù)(7)式可以得到相應(yīng)溫度下的自增寬系數(shù)γself=(Γ ? ΓD)/P.

4.4 空氣增寬系數(shù)γair

將氣室中充入20 kPa的CO2,記錄PCO2,然后通入干燥后的空氣,記錄氣室內(nèi)總氣壓P,利用Pair=P?PCO2得到Pair.再將4.3節(jié)中計(jì)算得到的相應(yīng)溫度下的γself代入(7)式中,就可以得到相應(yīng)溫度下的空氣增寬系數(shù)γair.

4.5 溫度相關(guān)指數(shù)t

恰好在國(guó)家社會(huì)科學(xué)基金設(shè)立不久，我就申請(qǐng)并獲得了一個(gè)研究“社會(huì)科學(xué)方法論”的項(xiàng)目資助，我與一批專門從事系統(tǒng)論、控制論研究的專家組成了課題組，于1988年1月10日就在錢老舉辦系統(tǒng)學(xué)討論班的航天部710所第一次召開課題討論會(huì)，當(dāng)時(shí)有于景元副所長(zhǎng)、王翎、周正等710所10室的科研人員參加，大概持續(xù)2年左右的時(shí)間。

根據(jù)壓力增寬系數(shù)與溫度的關(guān)系式

可以計(jì)算溫度相關(guān)指數(shù)t,其中T=296 K,γ(T0)為296 K時(shí)的增寬系數(shù),兩邊取對(duì)數(shù),有

由此可以得出增寬系數(shù)(自增寬系數(shù)和空氣增寬系數(shù))與溫度的依賴關(guān)系系數(shù),通常將實(shí)驗(yàn)的相關(guān)數(shù)據(jù)取對(duì)數(shù)后,擬合直線,計(jì)算出該直線的斜率即為溫度相關(guān)指數(shù)t.

5 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

5.1 溫度對(duì)吸收截面的影響

由實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到了不同溫度下的吸收光譜數(shù)據(jù),代入(2)式計(jì)算得到吸收譜線在多個(gè)溫度下的光學(xué)厚度OD.圖4所示是其中5個(gè)溫度(230,265,285,305,320 K)時(shí)的光學(xué)厚度與波長(zhǎng)的關(guān)系,可以看到隨著溫度的升高光學(xué)厚度越來(lái)越小,但吸收峰的位置沒(méi)有明顯的變化.

圖4 230,265,285,305,320 K時(shí)的光學(xué)厚度ODFig.4.Optical depth in the temperature of 230,265,285,305,320 K.

對(duì)于差分吸收激光雷達(dá),我們更為關(guān)心的是吸收峰處的光學(xué)厚度和吸收截面變化規(guī)律,為此統(tǒng)計(jì)了不同溫度下吸收峰處(1.572018μm)的光學(xué)厚度,如圖5(a)所示.可以看出隨著溫度的升高,吸收峰處的光學(xué)厚度呈線性減小,擬合直線得到其線性系數(shù),建立了初步的數(shù)值計(jì)算公式.當(dāng)壓強(qiáng)為1 atm時(shí),光學(xué)厚度為

則1 atm時(shí)吸收峰處的吸收截面為

其中L為光程長(zhǎng)(cm),T為溫度(K),R為氣體常數(shù).

圖5 (a)230—320 K時(shí)吸收峰處的光學(xué)厚度OD;(b)230—320 K時(shí)吸收峰處的吸收截面Fig.5.(a)Optical depth of absorption peak range from 230 K to 320 K;(b)absorption cross section of absorption peak range from 230 K to 320 K.

將圖5(a)中吸收峰處的光學(xué)厚度代入(3)式,計(jì)算得到壓強(qiáng)為1 atm時(shí)不同溫度下吸收峰處的吸收截面如圖5(b).比較了吸收截面測(cè)量結(jié)果與其他人測(cè)量結(jié)果的差異,在285 K時(shí)吸收截面為5.37×10?23cm2/molecule,與朱湘飛等測(cè)得的5.70475×10?23cm2/molecule和HITRAN2004數(shù)據(jù)庫(kù)的5.53×10?23cm2/molecule相差較小,與HITRAN2012數(shù)據(jù)庫(kù)的7.2×10?23cm2/molecule相差較大,但是在同一數(shù)量級(jí).

從圖5(b)中可以看出,在230—320 K溫度范圍內(nèi),吸收峰處的吸收截面隨溫度的增大先增大后減小,這符合吸收截面隨溫度的變化趨勢(shì).吸收截面隨溫度的變化并不是單調(diào)的,只有在一定的溫度范圍內(nèi)才可能是單調(diào)的.而且對(duì)于不同的分子、波長(zhǎng),吸收截面隨溫度變化的規(guī)律也不盡相同[27].

5.2 壓強(qiáng)對(duì)吸收截面的影響

圖6 240,265,300 K時(shí)(a)吸收峰處的吸收截面與壓強(qiáng)的關(guān)系,(b)取對(duì)數(shù)之后吸收峰處的吸收截面與壓強(qiáng)的關(guān)系Fig.6.(a)The relationship between pressure and absorption cross section of peak at 240 K,265 K and 300 K;(b)the relationship between pressure and the absorption cross section of peak at 240 K,265 K and 300 K after taking the logarithm.

在相同的溫度條件下,測(cè)量了不同壓強(qiáng)對(duì)吸收峰處吸收截面的影響,由于壓強(qiáng)的改變會(huì)造成吸收峰中心的漂移,中心吸收峰不再是1.572018μm.圖6(a)為其中三個(gè)溫度240,265,300 K時(shí)不同壓強(qiáng)下吸收峰處的吸收截面,可以發(fā)現(xiàn)其隨著壓強(qiáng)的減小呈指數(shù)增大.取對(duì)數(shù)之后如圖6(b)所示,其中直線的斜率非常接近,沒(méi)有發(fā)現(xiàn)直線斜率與溫度有明顯的關(guān)系.則可以得到初步的數(shù)值計(jì)算公式,當(dāng)溫度一定時(shí),

其中,P0為標(biāo)準(zhǔn)大氣壓,σ(P)是壓強(qiáng)為P時(shí)的吸收截面,σ(T)是溫度為T、壓強(qiáng)為1 atm時(shí)的吸收截面.

由(12)式和(13)式可以推導(dǎo)出溫度為T、壓強(qiáng)為P下的吸收峰處的吸收截面數(shù)值計(jì)算公式∶

根據(jù)該數(shù)值公式就可以建立相應(yīng)的吸收截面查找表,為數(shù)據(jù)的反演提供參考.

5.3 譜線增寬

實(shí)驗(yàn)中測(cè)量了壓強(qiáng)在20—100 kPa范圍內(nèi)不同溫度的CO2吸收譜線,將吸收譜線導(dǎo)入Origin軟件,擬合得到了不同情況下的半高寬,代入(8)式,計(jì)算得到不同溫度下的自增寬系數(shù)和空氣增寬系數(shù)列于表1.

表1 不同溫度下的自增寬系數(shù)和空氣增寬系數(shù)Table 1. Self-broadening coefficient and airbroadening coefficient at different temperature.

根據(jù)(11)式可知,溫度和增寬系數(shù)取對(duì)數(shù)后存在線性關(guān)系,圖7(a)為取對(duì)數(shù)之后自增寬系數(shù)與溫度的關(guān)系,溫度相關(guān)指數(shù)為0.644,HITRAN數(shù)據(jù)庫(kù)給出的參考值為0.65,相差0.92%;圖7(b)為取對(duì)數(shù)之后空氣增寬系數(shù)與溫度的關(guān)系,溫度相關(guān)指數(shù)為0.764,HITRAN數(shù)據(jù)庫(kù)給出的參考值為0.75,相差1.86%.

圖7 取對(duì)數(shù)之后(a)自增寬系數(shù)與溫度的關(guān)系,(b)空氣增寬系數(shù)與溫度的關(guān)系Fig.7. (a)The relationship between the selfbroadening coefficient and the temperature after taking the logarithm;(b)the relationship between airbroadening coefficient and temperature after taking the logarithm.

6 結(jié) 論

本文自行構(gòu)建了一套CO2吸收譜線測(cè)量裝置,針對(duì)差分吸收激光雷達(dá)工作的具體溫度、壓力要求,精確測(cè)量了CO2在1.572μm附近的吸收譜線,并在此基礎(chǔ)上構(gòu)建了相關(guān)反演參數(shù)的定量計(jì)算模型.這些模型已經(jīng)應(yīng)用于我國(guó)正在研制的高新一代CO2探測(cè)激光雷達(dá)之中,為其高精度反演奠定了技術(shù)基礎(chǔ).但是值得注意的是,在高空中,壓強(qiáng)和溫度都存在一個(gè)漸進(jìn)的變化,并且空氣中含有其他氣體分子,引起分子間作用力的改變,這些因素導(dǎo)致激光雷達(dá)實(shí)際測(cè)量到的CO2吸收譜線與實(shí)驗(yàn)室條件下測(cè)量的吸收譜線具有一定的差異,所以實(shí)驗(yàn)室條件下測(cè)量的結(jié)果不能夠直接使用.

本文獲得的光學(xué)厚度與溫度的經(jīng)驗(yàn)公式具有較好的線性關(guān)系,可以為CO2分子光譜相關(guān)理論模型研究提供實(shí)驗(yàn)依據(jù).但是本文中的計(jì)算模型是在230—320 K溫度范圍內(nèi)研究獲得的,對(duì)于更廣的溫度范圍,其是否適用、適用的范圍多大,都有待進(jìn)一步的研究.希望通過(guò)更加細(xì)致、廣泛的實(shí)驗(yàn)研究,建立CO2分子光譜的吸收模型,能夠精確地表達(dá)不同波段、溫度和壓強(qiáng)下的吸收譜線變化,然后通過(guò)研究其中的機(jī)理,建立其他氣體分子的吸收模型.

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(Received 1 December 2016;revised manuscript received 17 March 2017)

Measurement of absorption spectrum around 1.572μm?

Shao Jun-Yi1)Lin Zhao-Xiang1)?Liu Lin-Mei1)Gong Wei2)
1)(College of Electronics and Information Engineering,South-Central University for Nationalities,Wuhan 430074,China)
2)(State Key Laboratory of Information Engineering in Surveying,Mapping and Remote Sensing,Wuhan University,Wuhan 430079,China)

Differential absorption lidar(DIAL)is widely accepted as a most promising remote sensing technique for measuring the atmospheric CO2,and has been built in many countries to study the global climate change and carbon cycle.However,the imperfect information about CO2spectrum leads to evident errors in estimating some parameters(such as the absorption cross sections,the broadening coefficients,the optical depth,etc.)which are the critical parameters in retrieving processes of a DIAL,and will eventually result in unacceptable errors of XCO2retrievals.Coping with that problem,a self-built constant temperature differential absorption spectroscopy system has been set up which can be used to accurately measure the absorption spectrum of carbon dioxide in the band of 1.57μm.

On that basis,the absorption spectra of the pure carbon dioxide are measured respectively at the temperatures from 230 K to 320 K and the pressures from 20 kPa to 100 kPa by the highprecision oscilloscope and wavelength meter.A series of optical depths at absorption peak is respectively calculated at different temperatures and the results show that the optical depth linearly and monotonically changes while the temperature increases from 230 K to 320 K.At the same time,the relations between the corresponding absorption cross sections and temperature are analyzed,showing that the absorption cross sectionsfirst increases and then decreases with temperature increasing.The selfbroadening coefficients are inferred from the spectral data at the same temperature and different pressures,and the temperature-dependent exponent is calculated.Furthermore,the air-broadening coefficients are calculated by carbon dioxide absorption spectrum data from different mixing ratios and its temperature-dependent exponent is obtained.The temperature-dependent exponent of self-broadening coefficient is 0.644 and the temperature-dependent exponent of air-broadening coefficient is 0.764,which are almost the same as the data in the high-resolution transmission molecular absorption database(HITRAN).The numerical calculation formulae of optical depth and absorption cross section are verified through these results.

Those parameters supplement the widely-used HITRAN database.Moreover,quantitative analysis is conducted to explore the influences of temperature and pressure on CO2spectrum,thereby establishing a function for modeling the differential absorption optical depth and the absorption cross-section.The above results have already been used in China’s CO2-DIAL and lay a foundation of accurate retrieval.It is believed that other similar CO2-DIAL of which operating wavelength is around 1.572μm would also benefit from those newly measured parameters.

∶atmospheric optics,lidar,absorption spectrum of CO2,the differential system of double optical path

PACS∶42.68.Ca,42.25.Bs,78.30.—jDOI∶10.7498/aps.66.104206

?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):41127901)資助的課題.

?通信作者.E-mail:lin_zhaox@126.com

?2017中國(guó)物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

PACS∶42.68.Ca,42.25.Bs,78.30.—jDOI∶10.7498/aps.66.104206

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.41127901).

?Corresponding author.E-mail:lin_zhaox@126.com