沈文鋒，向柏祥，張海，張揚，呂俊復

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煤粉爐SNCR對SO3生成影響的數(shù)值模擬

沈文鋒，向柏祥，張海，張揚，呂俊復

（清華大學熱能工程系，熱科學與動力工程教育部重點實驗室，北京100084）

基于詳細化學反應機理，利用CHEMKIN-PRO軟件中的平推流反應器研究了選擇性非催化還原（SNCR）脫硝過程對SO3生成作用，以及煙氣中SO2、NO、O2和H2O的體積濃度對SO3生成量的影響。結(jié)果表明，氨的注入改變了SO3生成機理和主要路徑，明顯促進煙氣中SO2向SO3氧化。在NH3的體積濃度為300 μl·L-1、SO2的體積濃度為2000 μl·L-1、停留時間1.9 s內(nèi)溫度從1373 K降低至573 K時，生成的SO3體積濃度大于10 μl·L-1。隨著SO2體積分數(shù)的降低，生成的SO3體積濃度減小，但轉(zhuǎn)化率有所增加；此外生成的SO3體積濃度隨O2體積濃度、NO體積濃度和停留時間的增加而增加，隨著H2O體積濃度的增加而減小。燃用高硫煤時，SNCR對SO3的生成作用必須給予重視。

選擇性非催化還原；氨；二氧化硫；三氧化硫；平推流反應器

引 言

燃煤電廠中生成的硫氧化物主要為SO2，其排放濃度受到環(huán)保標準的嚴格控制，但少量的SO2可能進一步氧化生成SO3。研究表明，SO3對鍋爐安全運行造成不利影響，可能導致水冷壁的高溫腐蝕和尾部煙道受熱面的低溫腐蝕，以及造成選擇性催化還原（SCR）催化劑和空氣預熱器堵塞等問題[1-4]。此外，煙氣中SO3會降低煙氣中汞的脫除效率[5]，煙氣SO3的飽和分壓很高時，即使通過濕法脫硫（FGD），也只有少部分被吸收，必須設置濕式靜電除塵器，但排放的硫酸霧達到飽和蒸氣壓，排放后出現(xiàn)煙氣藍羽現(xiàn)象[6]，并促進PM2.5細顆粒污染物的生成[7]。因此，盡管現(xiàn)階段火電廠煙氣排放標準中沒有制定具體SO3排放濃度，降低SO2轉(zhuǎn)化為SO3仍具重要意義，有必要開展SO3生成及其影響因素的研究。

燃煤鍋爐SO3的生成可以分為異相反應生成和均相反應生成兩種模式。前者主要是含氧情況下通過選擇性催化脫硝（SCR）中的金屬氧化物及其煤灰中的堿土金屬氧化物及Fe2O3等將SO2催化轉(zhuǎn)化為SO3[8-11]，與所使用的燃料密切相關。而后者又可分為爐內(nèi)燃燒生成、煙氣中SO2氧化等。研究表明，富氧燃燒條件下煙氣SO3生成量急劇增加[12-14]，而隨著過量空氣系數(shù)的增加，煙氣中SO3生成量增加[15]，此外煙氣中CO2、O2、NO、H2O等對SO3生成具有一定影響[16-17]。

近年來，隨著火電廠污染物排放控制的日趨嚴格，一些電廠使用選擇性非催化還原法（SNCR）技術進行煙氣脫硝[18]。在煙氣中加入的含NH3還原劑改變了煙氣成分，可能促進SO3的均相生成，目前這方面的研究很少，為此本文采用數(shù)值計算的方法探討SNCR對SO3生成量的影響。

1 數(shù)值模擬方法

本文利用CHEMKIN-PRO軟件[19]中的平推流反應器模塊來模擬含硫煙氣中選擇性非催化還原（SNCR）脫硝過程，假設SNCR還原劑為NH3。平推流模型常用于模擬SNCR過程[10,16-17,20-21]，它是一維流動模型，能夠考慮詳細的化學反應過程，對實驗現(xiàn)象進行深入的化學動力學分析。圖1給出某煤粉爐煙氣溫度隨停留時間的變化歷程[22]，由于SNCR的工作溫度在1123～1373 K，假設在1373 K時噴入SNCR還原劑與煙氣混合，隨后發(fā)生反應；當溫度低于573 K時所有反應速率均很低，為模擬簡單起見，忽略573 K以下的反應過程，所以模擬時煙氣溫度變化范圍為573～1373 K，停留時間為1.9 s。

為了考慮SNCR對SO3生成的影響，假設平推流反應器入口的煙氣包含CO2、H2O、O2、NO、SO2、NH3、N2，其中N2是平衡氣。定義氨氮摩爾比（NSR）為煙氣中NH3和NO體積分數(shù)之比。在設置基礎工況下，假設煙氣中各組分的體積分數(shù)為CO2：15%，H2O：5%，O2：3.5%，NO：200×10-6，SO2：1500×10-6，NSR = 1.5，N2為平衡氣。在討論某一煙氣組分體積分數(shù)對SO3出口體積分數(shù)的影響時，其余組分的體積分數(shù)保持為基礎工況的設定值。

為了探究煙氣中SO3的生成路徑，采用詳細的化學反應機理。該反應機理可以分成兩個部分，氮化學反應部分以及氮與碳氫燃料的化學反應部分是基于Glarborg等[23-24]提出的一個含C/H/O/N的機理；硫化學反應部分以及硫與氮的化學反應部分主要是基于Mueller等[25]在2000年提出的機理，同時也參考隨后學者對S化學反應的改進。Alzueta等[26]補充了SO2與H的反應，更新了SO2與O的反應動力學參數(shù)，改進了機理預測SO2對CO氧化的影響。在Alzueta等[26]研究基礎上，Yilmaz等[27]更新了N2在SO2與O的壓力相關反應中的碰撞系數(shù)。隨后實驗觀察到Alzueta等[26]和Yilmaz等[27]工作并未完全解決機理預測SO2對CO氧化的影響不夠準確的問題，Rasmussen等[28]通過理論分析，補充了SO2與H反應得到的中間產(chǎn)物HOSO的氧化路徑。Hindiyarti等[29]通過理論方法更新了SO3和O、H、OH等反應的速率參數(shù)，提高了機理預測值與實驗值的吻合程度。Giménez-López等[30]為了研究富氧燃燒條件下SO3的生成規(guī)律，更新了CO2在SO2與O、H、OH等壓力相關反應中的碰撞系數(shù)。根據(jù)上述學者的工作，對Mueller機理中的SO2、SO3和O、H、OH等反應的動力學參數(shù)進行了補充更新，使機理能夠應用于更多的情形。

2 模擬結(jié)果與討論

2.1 NH3對含硫煙氣中SO3的影響

2.1.1 平衡狀態(tài)的計算 圖2對比了煙氣中分別含有和不含NH3時SO3平衡體積濃度隨溫度的變化。平衡濃度是利用CHEMKIN-PRO軟件中的化學平衡模塊計算得到的。煙氣中S主要以SO2和SO3的形式存在，從圖2可以看出，高溫（1200～2000 K）時SO3平衡體積濃度低（SO3占SO2與SO3的量之和小于10%），相應的SO2平衡體積濃度高，由于高溫時反應速率快，產(chǎn)物接近平衡濃度，因此高溫反應（如燃燒反應）時主要生成SO2而不是SO3；低溫（低于800 K）時，SO3的平衡體積濃度高（SO3占SO2與SO3的量之和大于90%）。本文得到的SO2與SO3的平衡濃度的結(jié)果與已有研究結(jié)果[16]一致。

需要指出的是，低溫時反應速率很低，需要很長的反應時間才能夠得到SO3平衡體積濃度，而實際鍋爐中煙氣的停留時間較短，因此實際煙氣中SO3體積濃度要遠低于SO3平衡體積濃度。與不含NH3的煙氣相比，當煙氣中含有NH3時，SO3平衡體積濃度隨反應溫度的變化規(guī)律不變，但是SO3平衡體積濃度略有減小。

圖3給出了平推流反應器中（溫度保持為1273 K）SO3體積濃度隨停留時間的變化過程。當煙氣中含有NH3時，SO3的平衡體積濃度要略低于不含NH3的煙氣的SO3平衡體積濃度，但是在較短的停留時間（小于8.5 s）下，含有NH3的煙氣中的SO3體積濃度要高于不含NH3的煙氣中的SO3體積濃度。因此，NH3對SO3平衡體積濃度的影響規(guī)律并不能代表NH3對實際鍋爐出口煙氣中SO3體積濃度的影響規(guī)律，為此需要考慮反應動力學。

2.1.2 動力學模擬 圖4給出了SO3出口體積濃度隨著煙氣中NH3體積濃度的變化規(guī)律?？梢钥闯?，SO3出口體積濃度隨著煙氣中NH3體積濃度的增加而增加。當煙氣中不含NH3時，SO3出口體積濃度為1.5 μl·L-1，而當NSR=1.5時，SO3出口體積濃度增加到9 μl·L-1。這表明SNCR會提高出口煙氣SO3的體積濃度。

為了探討不同反應對SO3出口體積濃度的影響，對SO3出口體積濃度進行了反應敏感性分析，結(jié)果如圖5所示?？梢钥闯觯瑹o論煙氣中是否含有NH3，反應SO2+ O (+M)SO3(+M) (R1)，SO2+ O (+N2)SO3(+N2) (R2)，HOSO2+ O2SO3+ HO2(R3)，SO2+ NO2SO3+ NO (R4)都對SO3出口體積濃度起促進作用。當煙氣中不含NH3時，反應 HO2+ OHH2O+ O2(R5)對SO3出口體積濃度影響大，因為它生成O2，一方面有利于通過R3反應生成SO3，另一方面O2會反應生成O，促進SO2與O反應生成SO3；而當煙氣中含有NH3時，含NH（如NH2，NNH等）的反應會對SO3出口體積濃度產(chǎn)生重要影響，其中反應NH2+ NONNH + OH (R6)和NH2+ NON2+ H2O (R7)對SO3出口體積濃度的影響最大，說明NH3在還原NO時導致煙氣中某些基團的濃度發(fā)生改變，而這些基團會影響SO3的生成反應，需要進一步分析煙氣中SO3的生成路徑。

采用積分反應路徑分析法來考慮煙氣中SO3的生成路徑，圖6給出了路徑分析的結(jié)果。從圖6(a)可以看出，當煙氣中不含NH3時，SO3最主要的生成途徑是與O原子的R1和R2反應，其次是與NO2的R4反應，另外R3反應也生成一部分SO3。O原子主要是由OH分子反應得到，NO2主要通過NO與OH、HO2反應生成。從圖6(b)可以看出，當煙氣中含NH3時，SO3的生成路徑只發(fā)生小量變化，最主要的生成路徑仍是SO2和O原子的R1和R2反應，其次是SO2和NO2的R4反應，另外SO2+ HO2SO3+ OH (R8)也生成一部分SO3，R3反應變得不再重要。但是自由基的生成路徑發(fā)生了較大變化，H原子主要由NH反應得到，其濃度的增加導致O原子的主要生成路徑轉(zhuǎn)變?yōu)镺2和H反應生成，其次NO2的主要生成路徑也不再是與NO和OH、O2的反應，而是NH3還原NO的反應。通過對比，當煙氣中含NH3時， O和NO2濃度要高于煙氣中不含NH3的情形，這是SCNR促進SO3生成的主要機制。

2.2 SO2對SO3出口體積濃度的影響

圖7給出了平推流反應器溫度變化如圖1時，煙氣中SO2體積濃度對SO3出口體積濃度的影響。從圖7可以看出，無論煙氣中是否含NH3，隨著SO2入口體積濃度的增加，SO3出口體積濃度增加。而當煙氣中含有NH3時，保持相同SO2入口體積濃度時，SO3出口體積濃度增加。

圖8給出了SO3轉(zhuǎn)化率隨SO2體積濃度的變化規(guī)律。從圖8可以看出，當[SO2] = 1000 μl·L-1，而[NH3] = 0 μl·L-1時，= 0.18%；而[NH3] = 300 μl·L-1時，= 0.70%，說明NH3的存在使SO2向SO3的轉(zhuǎn)化率提高。隨著SO2體積濃度的增加，SO3的轉(zhuǎn)化率隨之略有減小，這是因為SO2的體積濃度很小，SO2參與的反應受氣體溫度影響是可以忽略的，因此可以認為隨著SO2濃度的增加，反應時外部條件（溫度）保持不變，反應平衡常數(shù)不變，此時根據(jù)化學平衡的相關理論，產(chǎn)物SO3的濃度會增加，但SO3的轉(zhuǎn)化率會有一定減小。這與文獻[10]報道的實驗結(jié)果是一致的。

2.3 NO對SO3出口體積濃度的影響

圖9給出了平推流反應器溫度變化如圖1時，煙氣中NO體積濃度對SO3出口體積濃度的影響?？梢钥闯觯擭SR = 0 時，隨著NO體積濃度的增加，SO3出口體積濃度先增加，后減小并趨于穩(wěn)定，但總體上影響不大。根據(jù)之前的分析，SO3最主要的生成路徑是SO2和O反應（R1、R2），其次是SO2和NO2反應（R4）。初始隨著NO體積濃度的增加，通過反應NO + O (+M)NO2(+M) (R9)使得NO2的濃度快速增加，從而增大了R4的反應速率，SO3的生成量增加。但是R9也消耗了O原子，從而影響SO3的主要生成路徑R1和R2，二者的作用相互抵消，所以隨著NO體積濃度進一步增加SO3出口體積濃度減小并趨于穩(wěn)定。

當煙氣中含有NH3時（NSR = 1.5），由前面的分析得知，NH3還原NO的過程中會使得O濃度和NO2濃度增加，導致SO3出口體積濃度增加。所以隨著NO體積濃度的增加，SO3出口體積濃度增加。

2.4 O2對SO3出口體積濃度的影響

圖10給出了固定溫度1173 K、不同停留時間時O2體積分數(shù)對SO3出口體積濃度的影響。從圖中可以看出，當煙氣中含有NH3，停留時間為2 s時，隨著O2體積分數(shù)從1%增加到5%，SO3出口體積濃度從5 μl·L-1增加到15 μl·L-1。這是因為O2體積分數(shù)增加，導致煙氣中O濃度增加，有利于SO2和O反應生成SO3。

2.5 H2O對SO3出口體積濃度的影響

圖11給出了平推流反應器溫度分布如圖1時，H2O體積分數(shù)對SO3出口體積濃度的影響。可以看出，當煙氣中不含NH3時，隨著H2O的增加，SO3出口體積濃度增加。根據(jù)圖5的敏感性分析結(jié)果，此時反應HO2+ OHH2O + O2(R10)對SO3生成起促進作用，因為隨著H2O體積分數(shù)的增加，OH和HO2基團增加，而NO和OH、HO2基團反應生成NO2，所以NO2體積分數(shù)隨著H2O體積分數(shù)的增加而增加，有利于R4反應生成SO3。當煙氣中含NH3時，隨著H2O體積分數(shù)從1%增加到5%，SO3出口體積分數(shù)從12 μl·L-1減小到9 μl·L-1，這是因為H2O影響了NH3還原NO的過程，使得O原子濃度和NO2濃度降低，這使得SO3出口體積分數(shù)降低。

3 結(jié) 論

本文采用詳細化學反應機理，利用CHEMKIN-PRO軟件中的平推流反應器模擬實際鍋爐溫度分布的情形下SNCR脫硝過程對 SO3生成的影響，同時對比了煙氣中含有NH3和不含NH3時，煙氣中的主要活性組分SO2、NO、O2和H2O對SO3出口體積濃度的影響，結(jié)論如下。

（1）SNCR會促進SO2向SO3的氧化。SO3的主要生成路徑是SO2和O反應，其次是SO2和NO2反應。SCNR投入時，O濃度和NO2濃度增加，是促進SO3生成的主要機理。

（2）SO2和O2體積分數(shù)是影響SO3體積分數(shù)的重要因素。不論煙氣中是否含NH3，隨著SO2體積分數(shù)和O2體積分數(shù)的增加，SO3體積分數(shù)均明顯增加。在初始SO2體積濃度為2000 μl·L-1，NO體積濃度為200 μl·L-1，氨氮摩爾比為1.5時，SO3/SO2的轉(zhuǎn)化率約為0.6%，體積分數(shù)達到約12 μl·L-1。隨著SO2體積濃度的增加，SO3/SO2轉(zhuǎn)化率隨之略有減小。高硫煤使用SNCR時，SO3的生成值得特別關注。

（3）NO和H2O對SO3體積分數(shù)有一定影響。當煙氣中不含NH3時，NO對SO3體積分數(shù)影響較小，不超過1 μl·L-1；隨著H2O體積分數(shù)的增加，SO3體積濃度略微有所增加，不超過2 μl·L-1。當煙氣中含NH3時，在氨氮摩爾比NSR=1.5時，SO3體積濃度明顯增加；隨著H2O體積分數(shù)的增加，SO3體積濃度降低，相比于煙氣中含1%H2O，含5%H2O時SO3體積濃度降低約3 μl·L-1。

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Numerical simulation on formation of SO3during SNCR process in pulverized coal-fired boiler

SHEN Wenfeng, XIANG Baixiang, ZHANG Hai, ZHANG Yang, Lü Junfu

(Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education, Department of Thermal Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China)

A numerical investigation on the formation of SO3during selective non-catalytic reduction (SNCR) process and the influences of the concentrations of SO2, NO, O2, and H2O were performed using the plug flow reactor of the CHEMKIN-PRO software with a detailed chemical kinetic mechanism. The simulation results showed that the presence of NH3changed the formation mechanism and reaction pathway of SO3and noticeably enhanced the formation of SO3. When the reaction temperature decreased from 1373 K to 573 K within 1.9 s residence time with inlet NH3concentration being 300 μl·L-1and inlet SO2concentration being 2000 μl·L-1, the formation concentration of SO3was above 10 μl·L-1. The SO3concentration decreased while SO3/SO2conversion ratio slightly increased with increasing inlet concentration of SO2. Meanwhile, SO3concentration increased with increasing inlet concentrations of O2and NO, and decreased with increasing H2O inlet concentration in the flue gas. Based on the study, the formation of SO3during SNCR process should be paid attention when high sulfur coal was burned.

selective non-catalytic reduction; ammonia; sulfur dioxide; sulfur trioxide; plug flow reactor

10.11949/j.issn.0438-1157.20170095

TK 229.6

A

0438—1157（2017）08—3225—07

張海。第一作者：沈文鋒（1990—），男，博士研究生。

國家自然科學基金項目（51476088）。

2017-01-20收到初稿，2017-03-08收到修改稿。

2017-01-20.

Prof. ZHANG Hai, haizhang@tsinghua.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China(51476088).