趙超宋家斑張瑜何林鋒唐方東/ .上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院；2.復(fù)旦大學(xué)放射醫(yī)學(xué)研究所；3.環(huán)境保護(hù)部輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心

固定式環(huán)境γ譜儀量值溯源方法*

趙超1宋家斑1張瑜2,3何林鋒1唐方東1/ 1.上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院；2.復(fù)旦大學(xué)放射醫(yī)學(xué)研究所；3.環(huán)境保護(hù)部輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心

對(duì)一臺(tái)類似于固定式環(huán)境γ譜儀的自主研發(fā)NaI(Tl)γ譜儀開展基本性能測(cè)試實(shí)驗(yàn)。其本底計(jì)數(shù)率約為（647.1±0.4） s-1（k= 1），遠(yuǎn)大于JJG 417-2006 《γ譜儀》檢定規(guī)程要求的8 s-1。在該本底計(jì)數(shù)率下，γ譜儀無法完成JJG 417-2006提出的刻度源、活度檢測(cè)項(xiàng)目中放射性樣品的測(cè)量。這表明JJG 417-2006不適用于固定式環(huán)境γ能譜儀。針對(duì)此問題，依據(jù)固定式環(huán)境γ譜儀使用環(huán)境、監(jiān)測(cè)對(duì)象及技術(shù)指標(biāo)，對(duì)其新的量值溯源方法進(jìn)行了探討。

固定式環(huán)境γ譜儀；NaI（Tl）譜儀；量值溯源

0 引言

固定式環(huán)境γ譜儀主要應(yīng)用于全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)以及核電站外圍輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)，遍布全國(guó)各大城市與各核電站外圍[1]。固定式環(huán)境γ譜儀不僅能給出周圍環(huán)境γ射線輻射水平，而且可以根據(jù)其監(jiān)測(cè)能譜確定周圍環(huán)境中放射性核素的種類，實(shí)時(shí)連續(xù)地監(jiān)控環(huán)境γ輻射變化情況，是我國(guó)核與輻射安全監(jiān)管的重要組成部分。隨著我國(guó)環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)的建設(shè)，大量固定式環(huán)境γ譜儀被投入使用[2]，這些設(shè)備的技術(shù)性能與測(cè)量結(jié)果需要可靠的量值溯源加以保證。

目前固定式環(huán)境γ譜儀采用的探測(cè)器主要有NaI(Tl)探測(cè)器與LaBr3(Ce)探測(cè)器兩種類型[3-4]，其中NaI(Tl)探測(cè)器因價(jià)格較為低廉更為普及，而LaBr3(Ce)在能量分辨力、探測(cè)效率等方面的性能優(yōu)于NaI(Tl)探測(cè)器[5]。JJG 417-2006 《γ譜儀》是針對(duì)于γ譜儀的計(jì)量檢定規(guī)程[6]制定的檢定方法，適用于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)工作的低本底γ譜儀，并未考慮環(huán)境監(jiān)測(cè)用γ譜儀。實(shí)驗(yàn)室低本底γ譜儀測(cè)量對(duì)象為有限大小的樣品，樣品具有確定的形狀、密度特性，在特定的測(cè)量條件下作樣品放射性核素測(cè)量，其量值溯源方式是以幾何條件、密度相同（或相似）的標(biāo)準(zhǔn)源作探測(cè)效率校準(zhǔn)。固定式環(huán)境γ能譜儀測(cè)量對(duì)象是整個(gè)復(fù)雜環(huán)境，空間尺度上近乎無限大，不可能制備同樣大小的標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)其效率進(jìn)行刻度。由于復(fù)雜環(huán)境的多變性，也難以實(shí)現(xiàn)環(huán)境中放射性核素的定量分析。此外，前者為屏蔽環(huán)境輻射對(duì)測(cè)量的干擾，通常配套有鉛室，本底計(jì)數(shù)率非常低。而后者的監(jiān)測(cè)對(duì)象恰恰是環(huán)境γ輻射，一般不做任何屏蔽，本底計(jì)數(shù)率遠(yuǎn)高于前者。

為了探討JJG 417-2006的適用性，本文在一臺(tái)自主研發(fā)的NaI(Tl)γ譜儀上開展了一系列測(cè)試實(shí)驗(yàn)。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)環(huán)境

本文所有實(shí)驗(yàn)在上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院電離輻射樓實(shí)驗(yàn)室開展。在無額外人工源的情況下，實(shí)驗(yàn)室空氣比釋動(dòng)能率約為（118.5±2.4）nGyh-1，處于環(huán)境本底水平范圍內(nèi)。實(shí)驗(yàn)過程中，室內(nèi)溫度在20～22 ℃范圍內(nèi)，濕度在（60%～80%） RH范圍內(nèi)，氣壓在（1.01～1.02）×105Pa范圍內(nèi)。

1.2 實(shí)驗(yàn)用 NaI(Tl)γ譜儀

本文實(shí)驗(yàn)所用NaI(Tl)γ譜儀主要由探測(cè)器及信號(hào)采集模塊[內(nèi)含NaI(Tl)探測(cè)器、光電倍增管、高壓及分壓器電路、前置放大器]、信號(hào)處理模塊（含主放大器、ADC轉(zhuǎn)換器、FPGA核心控制板）、計(jì)算機(jī)及自編的譜分析處理軟件組成，是由本實(shí)驗(yàn)室采購(gòu)核心部件自行搭建組裝，自行編寫譜分析處理軟件。NaI(Tl)晶體尺寸為長(zhǎng)3英寸（3×25.4 cm），直徑3英寸（3×25.4 cm）的圓柱體，與常用的固定式環(huán)境γ譜儀內(nèi)NaI(Tl)探頭尺寸一致。自編譜分析軟件包括本底扣除、譜平滑化、尋峰、峰半高寬計(jì)算、峰總面積及其誤差計(jì)算、峰凈面積及其誤差計(jì)算等功能。其中譜平滑化采用的是以高斯函數(shù)為窗函數(shù)的低通FIR濾波器法[7]，尋峰采用的是以高斯函數(shù)二階導(dǎo)為卷積核函數(shù)的自刻度對(duì)稱零面積尋峰法[7]。

1.3 實(shí)驗(yàn)用γ參考源

實(shí)驗(yàn)所用的γ參考源如表1所示。表1中所有γ參考源均為自行研制，其放射性活度由上海市計(jì)量測(cè)試技術(shù)研究院γ放射性活度標(biāo)準(zhǔn)裝置刻度。所有γ參考源均為點(diǎn)狀源，源斑直徑不大于2 mm。

表1 測(cè)試用γ參考源

1.4 能量刻度與分辨力測(cè)試

NaI(Tl) γ譜儀投入使用前，需要刻度其道址與能量對(duì)應(yīng)關(guān)系，以及能量與半高寬之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系，γ譜儀才能正確地尋峰、識(shí)別核素。根據(jù)前人的研究，道址（Ch）與能量（E）之間關(guān)系一般可以用二次多項(xiàng)式較為準(zhǔn)確地描述[8]：

而能量（E）與半高寬（FWHM）之間則近似滿足關(guān)系式[8]：

在一定使用條件下，式（1）（2）中A、B、C、p、q均為γ譜儀的固有屬性，可以用已知核素照射后，分析相應(yīng)譜文件并擬合得到。本實(shí)驗(yàn)使用A、C、D、E四枚參考源（含137Cs、60Co、241Am、152Eu）作能量刻度與分辨力測(cè)試。

1.5 本底測(cè)試

本底是γ譜儀的一項(xiàng)基本性能，代表γ譜儀在無附加輻射條件下的固有計(jì)數(shù)率，是儀器探測(cè)下限的決定因素之一。JJG 417-2006要求將探測(cè)器置于鉛室測(cè)量本底，但是對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀則無法實(shí)現(xiàn)。在無額外人工源的實(shí)驗(yàn)室內(nèi)，本底輻射與外界環(huán)境天然本底接近，γ譜儀本底測(cè)量方法為重復(fù)測(cè)量三次，每次測(cè)量30 min，計(jì)算59～3 000 keV全譜計(jì)數(shù)，取全譜計(jì)數(shù)率為本底計(jì)數(shù)率。

1.6 分辨力測(cè)試

γ譜儀分辨力表征儀器對(duì)不同能量γ射線的分辨能力。JJG 417-2006要求全譜計(jì)數(shù)率小于1 500 s-1、峰位計(jì)數(shù)大于10 000，計(jì)算661.66 keV全能峰的半高寬和峰位（用道數(shù)表示），分辨力=半高寬/峰位。本實(shí)驗(yàn)用參考源B（137Cs源活度為2.11×105Bq）在距離探測(cè)器中心30 cm處照射NaI(Tl) γ譜儀50 min，取得滿足上述條件的γ譜，實(shí)驗(yàn)重復(fù)三次。

1.7 短期穩(wěn)定性測(cè)試

短期穩(wěn)定性代表短時(shí)間內(nèi)γ譜儀道址與能量對(duì)應(yīng)關(guān)系的穩(wěn)定性。JJG 417-2006要求首先測(cè)得一個(gè)全譜計(jì)數(shù)率小于1 500 s-1、峰位計(jì)數(shù)大于10 000的譜，取661.66 keV全能峰的峰位X1，然后在8 h內(nèi)測(cè)量137Cs點(diǎn)源四次，每次測(cè)量位置和時(shí)間相同，間隔不小于1 h，取四次測(cè)量661.66 keV全能峰的峰位Xi（i= 2，3，4，5）與X1之間的的最大相對(duì)偏差作為短期穩(wěn)定性。顯然X1可以從分辨力測(cè)試實(shí)驗(yàn)結(jié)果中計(jì)算得到，本實(shí)驗(yàn)再用參考源B（137Cs源活度為2.11×105Bq）在距離探測(cè)器中心30 cm處照射NaI(Tl) γ譜儀四次，每次照射10 min，每次間隔約1.5 h，得到Xi（i= 2，3，4，5）。

2 結(jié)果與討論

2.1 能量與半高寬刻度結(jié)果

利用137Cs、60Co、241Am、152Eu四種核素完成能量刻度與半高寬刻度。其中能量刻度結(jié)果如圖1所示，式（1）系數(shù)A、B、C分別為11.0、0.678、3.58×10-6。半高寬刻度結(jié)果如圖2所示，式（2）系數(shù)p、q分別為9.01、1.31×10-3?；谠摽潭冉Y(jié)果，γ譜儀可以進(jìn)行尋峰、核素識(shí)別等工作。

圖1 能量刻度結(jié)果

2.2 本底測(cè)量結(jié)果

本底測(cè)量結(jié)果為（647.1±0.4）s-1（k= 1），遠(yuǎn)大于JJG 417-2006要求的8 s-1，表明JJG 417-2006提出的本底測(cè)量方法及技術(shù)要求不適用于固定式環(huán)境γ譜儀。因?yàn)楣潭ㄊ江h(huán)境γ譜儀不可能放置在鉛室內(nèi)作本底測(cè)量，且放置在鉛室內(nèi)測(cè)量的本底是無意義的。

圖2 半高寬刻度結(jié)果

2.3 分辨力與短期穩(wěn)定性測(cè)量結(jié)果

分辨力與短期穩(wěn)定實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表2所示。根據(jù)表2可以計(jì)算得該γ譜儀分辨力為（8.44±0.03）% （k= 1），峰位穩(wěn)定性為0.14%（X1取前三行測(cè)量結(jié)果均值955.7），均滿足JJG 417-2006的要求（分別為9%和1%）。

表2 峰位與半高寬實(shí)驗(yàn)結(jié)果

2.4 結(jié)果討論

由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，JJG 417-2006對(duì)本底計(jì)數(shù)率的技術(shù)要求不適用于固定式環(huán)境γ譜儀，能量分辨力要求適用于固定式環(huán)境γ譜儀。由表2可見，在較長(zhǎng)的測(cè)量時(shí)間下（前三行）測(cè)量結(jié)果滿足JJG 417-2006規(guī)定的對(duì)全譜計(jì)數(shù)率與峰位計(jì)數(shù)的要求，測(cè)量時(shí)間縮短后（后四行）測(cè)量結(jié)果不滿足該要求，顯示受JJG 417-2006規(guī)定測(cè)量方法所限，對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀需要較長(zhǎng)的測(cè)量時(shí)間，其現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)的適應(yīng)性有欠缺。從表中可以看出，無論是峰位還是分辨力測(cè)量結(jié)果，兩者之間并無明顯差異，這說明對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀可以一定程度上放寬分辨力測(cè)試中對(duì)全譜計(jì)數(shù)率與峰位計(jì)數(shù)的要求。JJG 417-2006提出全譜計(jì)數(shù)率與峰位計(jì)數(shù)的要求，其目的在于保證137Cs光電峰有足夠多的計(jì)數(shù)保證其形狀穩(wěn)固，從而可以準(zhǔn)確確定峰位與分辨力。對(duì)于實(shí)驗(yàn)室的傳統(tǒng)檢定而言，由于其γ譜儀在屏蔽鉛室內(nèi)，本底計(jì)數(shù)率很低，又可以采用活度較大的源照射，因此短時(shí)間內(nèi)可輕易達(dá)到JJG 417-2006 規(guī)定的全譜計(jì)數(shù)率與峰位計(jì)數(shù)的要求，但是對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀校準(zhǔn)，其本底計(jì)數(shù)率已經(jīng)達(dá)到600 s-1以上，這意味著137Cs輻照源貢獻(xiàn)的計(jì)數(shù)率不能超過900 s-1才能滿足全譜計(jì)數(shù)率低于1 500 s-1的要求，而同時(shí)又要滿足峰位計(jì)數(shù)超過10 000，這勢(shì)必需要大幅度增加測(cè)量時(shí)間。根據(jù)表2的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀，一定程度上放寬全譜計(jì)數(shù)率與峰位計(jì)數(shù)的要求是可行的，具體的要求還需要更多的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試結(jié)果的支持。

JJG 417-2006提出的短期穩(wěn)定性檢測(cè)項(xiàng)，旨在測(cè)試γ譜儀在短時(shí)間內(nèi)能量道址關(guān)系的穩(wěn)定性。這對(duì)于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)工作的γ譜儀是非常重要的，因?yàn)閷?shí)驗(yàn)室內(nèi)γ譜儀測(cè)量樣品的時(shí)間一般在數(shù)分鐘到若干小時(shí)內(nèi)。但是對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀，通常用于全年連續(xù)監(jiān)測(cè)，因此長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定性更應(yīng)受到關(guān)注。綜合考慮現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)的可操作性，建議用137Cs峰位與該γ譜儀661.66 keV能量對(duì)應(yīng)道址之間的相對(duì)偏差描述長(zhǎng)期穩(wěn)定性，137Cs峰位測(cè)定方法參照分辨力檢測(cè)項(xiàng)。

JJG 417-2006規(guī)定刻度源、活度檢測(cè)項(xiàng)目，鑒于固定式環(huán)境γ譜儀的實(shí)際工作情況和監(jiān)測(cè)對(duì)象，并無實(shí)際意義?？紤]到固定式環(huán)境γ譜儀是用于監(jiān)測(cè)煙羽或地面等半無限大源項(xiàng)發(fā)出的射線，其測(cè)量結(jié)果往往需要結(jié)合復(fù)雜的數(shù)學(xué)模型才能還原為核素在煙羽或者地表的（比）活度。而這些模型中一個(gè)必不可少的參數(shù)是固定式環(huán)境γ譜儀對(duì)γ射線的本征探測(cè)效率，也即穿過γ譜儀的γ射線被γ譜儀記錄的概率。因此，對(duì)于固定式環(huán)境γ譜儀，有必要作本征探測(cè)效率或其他等價(jià)物理量的檢測(cè)。

除能譜測(cè)量功能外，固定式環(huán)境γ譜儀還兼具監(jiān)測(cè)環(huán)境γ輻射劑量率測(cè)量功能，該測(cè)量功能的量值溯源可以通過本研究組此前提出的方法完成[9-10]。

4 結(jié)語(yǔ)

固定式環(huán)境γ譜儀監(jiān)測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確與否對(duì)于環(huán)境與公眾輻射安全保障至關(guān)重要，但作為一種新型的測(cè)量?jī)x器，現(xiàn)行的計(jì)量技術(shù)規(guī)范JJG 417-2006并不適用。有必要根據(jù)其使用環(huán)境、監(jiān)測(cè)對(duì)象與技術(shù)特征，研究制定新的量值溯源方法。

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Discussion on traceability method for fi xed environmental γ spectrometer

Zhao Chao1，Song Jiaban1，Zhang Yu2,3，He Linfeng1，Tang Fangdong1
（1.Shanghai Institute of Measurement and Testing Technology; 2.Institute of Radiation Medicine, Fudan University; 3.Radiation Monitoring Technical Center,MEP）

Basic performance tests were conducted on a self-develop NaI(Tl) γ spectrometer which is similar to the common fixed environmental γ spectrometer.The background counting rate of the NaI(Tl) γ spectrometer was determined to be (647.1±0.4) s-1(k= 1), which is much larger than the require (8 s-1) in JJG 417-2006γ Ray spectrometer.With this background counting rate, the γ spectrometer was incapable to measurement the radioactive sample mentioned in JJG 417-2006.This indicated that JJG 417-2006 was not applicative to the fixed environmental γ spectrometer.Aiming at the problem, new traceability method was discussed considering the service conditions, monitoring object and performance of the fi xed environmental γ spectrometer.

fi xed environmental γ spectrometer; NaI(Tl) γ spectrometer;traceability

上海市質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局科研計(jì)劃項(xiàng)目（2015-ZX001）