石 巖，張穎穎,2,3*，吳丙偉,2,3，馮現(xiàn)東,2,3，王奕斐,2,3，畢海杰

（1. 齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院） 山東省科學(xué)院海洋儀器儀表研究所，山東 青島 266061；2. 山東省海洋監(jiān)測儀器裝備技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266061；3. 國家海洋監(jiān)測設(shè)備工程技術(shù)研究中心，山東 青島 266061）

隨著核科學(xué)與技術(shù)的發(fā)展，伽馬能譜測量技術(shù)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于礦物探測、核能工程保障和環(huán)境放射性監(jiān)測等多個領(lǐng)域[1-3]。近年來，海水生態(tài)環(huán)境安全日益受到關(guān)注，海水放射性環(huán)境監(jiān)測是其中一項(xiàng)重要工作[4-5]。目前海水放射性環(huán)境長期監(jiān)測主要使用海水原位伽馬能譜測量方法[6]，但是海水原位伽馬能譜儀中的NaI（Tl）閃爍晶體、光電倍增管和電子元器件等零部件在長期連續(xù)工作過程中容易受到環(huán)境溫度變化的影響[7-8]，從而使測量得到的伽馬能譜產(chǎn)生漂移，給海水中放射性核素的活度分析帶來困難[9]。因此，為了保證海水原位伽馬能譜儀海上長期自動監(jiān)測結(jié)果的準(zhǔn)確性和有效性，必須對海水原位伽馬能譜儀測量得到的伽馬能譜進(jìn)行溫度漂移校正。

目前的穩(wěn)譜方法研究主要集中在陸地環(huán)境測量的伽馬能譜儀，通常是對儀器的高壓和增益等硬件參數(shù)進(jìn)行調(diào)節(jié)[10-13]，以消除溫度變化對伽馬能譜產(chǎn)生的影響。大部分穩(wěn)譜方法都需要引入?yún)⒖荚矗绶派湫詤⒖荚碵14]、LED 參考源等[15-16]，參考源會在伽馬能譜中形成參考峰從而作為溫度漂移校正的基準(zhǔn)。但是，海水放射性含量是低水平或極低水平的[17]，引入?yún)⒖荚磿豢杀苊獾貙ＫゑR能譜產(chǎn)生一定程度的干擾[18]，影響伽馬能譜解析。

本文通過實(shí)驗(yàn)研究伽馬能譜的溫度漂移規(guī)律和增益對伽馬能譜的影響，形成定性和定量關(guān)系。在此基礎(chǔ)上，根據(jù)海水原位伽馬能譜儀的實(shí)際工作環(huán)境和測量得到的海水伽馬能譜特征，研究建立了一種基于天然特征峰的伽馬能譜穩(wěn)定方法，對海水原位伽馬能譜儀的實(shí)測伽馬能譜進(jìn)行溫度漂移校正。

1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

實(shí)驗(yàn)使用自研的基于NaI（Tl） 閃爍晶體探測方法的海水原位伽馬能譜儀，主要由NaI（Tl） 閃爍晶體、光電倍增管、前置放大器、數(shù)字多道脈沖分析器、控制模塊、電源模塊和接口模塊組成（圖1）。當(dāng)海水中的伽馬射線照射到NaI（Tl） 閃爍晶體時，晶體會發(fā)出熒光，光電倍增管收集熒光并轉(zhuǎn)換成脈沖電壓，通過前置放大和整形，然后進(jìn)入數(shù)字脈沖多道分析器進(jìn)行分析從而產(chǎn)生伽馬能譜數(shù)據(jù)[19]。由于在多道中某一通道計(jì)數(shù)值的不同，在伽馬能譜中會產(chǎn)生能峰，即核素的特征峰。根據(jù)放射性核素固有的伽馬能譜特征峰，通過對實(shí)測伽馬能譜進(jìn)行分析就可以得到海水中放射性核素的詳細(xì)情況[20]。

圖1 自研海水原位伽馬能譜儀結(jié)構(gòu)組成Fig. 1 Structure composition of self-developed seawater in-situ Gamma spectrometer

為開展海水原位伽馬能譜儀的溫度漂移實(shí)驗(yàn)，將溫度測量模塊安裝于海水原位伽馬能譜儀的內(nèi)部，緊貼NaI（Tl） 閃爍晶體表面固定，能夠?qū)崟r和準(zhǔn)確地監(jiān)測海水原位伽馬能譜儀內(nèi)部測量環(huán)境的溫度變化。上位機(jī)軟件設(shè)計(jì)具有調(diào)節(jié)海水原位伽馬能譜儀的硬件參數(shù)設(shè)置等功能，方便對海水原位伽馬能譜儀的增益進(jìn)行調(diào)節(jié)。

1.1 溫度對能譜峰位道址的影響實(shí)驗(yàn)

自然環(huán)境當(dāng)中廣泛分布著放射性物質(zhì)，包括從地球起源時就存在的天然放射性核素和人類核試驗(yàn)產(chǎn)生的人工放射性核素[21]。其中40K 和208Tl 核素相對含量較高，因此能夠在能譜中產(chǎn)生較為明顯的天然特征峰[22]，所以，在溫度實(shí)驗(yàn)箱中進(jìn)行溫度漂移規(guī)律實(shí)驗(yàn)時，設(shè)計(jì)使用40K 和208Tl 天然特征峰來觀察和研究溫度對能譜峰位道址的影響[23]。海水原位伽馬能譜儀能量標(biāo)定時的環(huán)境溫度為25 ℃，所以，設(shè)定25 ℃為參考溫度點(diǎn)，此溫度條件下的測量能譜作為參考能譜，特征峰的峰位道址為參考峰位道址。實(shí)驗(yàn)過程中，溫度變化范圍設(shè)置為—5～50 ℃，溫度變化梯度為5 ℃。將溫度變化分為降溫和升溫兩個過程，降溫過程溫度從50 ℃開始，按照溫度梯度降至—5 ℃時結(jié)束，升溫過程溫度從—5 ℃開始，按照溫度梯度升至50 ℃時結(jié)束。

實(shí)驗(yàn)過程中，使用扎帶將海水原位伽馬能譜儀固定在實(shí)驗(yàn)箱內(nèi)部，保持海水原位伽馬能譜儀在實(shí)驗(yàn)過程中相對位置不發(fā)生變化[24]?？紤]海水原位伽馬能譜儀內(nèi)部測量的環(huán)境溫度與外部溫度實(shí)驗(yàn)箱的設(shè)置溫度存在緩慢變化的差異，所以，當(dāng)海水原位伽馬能譜儀內(nèi)部溫度變化至溫度實(shí)驗(yàn)箱設(shè)置的溫度點(diǎn)附近且穩(wěn)定時間大于1 h 后，則認(rèn)為海水原位伽馬能譜儀的測量環(huán)境溫度達(dá)到實(shí)驗(yàn)設(shè)置的溫度點(diǎn)，此時進(jìn)行能譜連續(xù)1 h 的測量。

1.2 增益對能譜峰位道址的影響實(shí)驗(yàn)

海水中40K 核素含量較高[25]，并且當(dāng)海水環(huán)境發(fā)生變化時，其含量保持相對穩(wěn)定，不會發(fā)生顯著變化。海水原位伽馬能譜儀在使用時完全浸沒在海水中，實(shí)測能譜中會形成非常明顯的40K 天然特征峰[26]。所以，設(shè)計(jì)使用40K 天然特征峰觀察和研究增益對能譜峰位道址的影響。為了研究建立增益與能譜峰位道址的定性和定量關(guān)系，在不同溫度下開展增益調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)，溫度變化范圍設(shè)置為0～50 ℃，溫度變化梯度為5 ℃，溫度范圍內(nèi)共設(shè)置11 個溫度點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)過程中，每到達(dá)一個溫度點(diǎn)，初始增益為能量刻度時的增益12 000。為了細(xì)致和準(zhǔn)確地研究增益與能譜峰位道址的關(guān)系，分別增大或減小增益開展實(shí)驗(yàn)，設(shè)置增益調(diào)節(jié)梯度為100，增益調(diào)節(jié)范圍為9 000～15 000。

1.3 穩(wěn)譜方法驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

為了更加真實(shí)地模擬海水原位伽馬能譜儀的水體工作環(huán)境，充分驗(yàn)證穩(wěn)譜方法的準(zhǔn)確性與有效性，在水浴式溫度實(shí)驗(yàn)箱中進(jìn)行穩(wěn)譜方法的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)[23]。溫度變化范圍設(shè)置為0～50 ℃，同樣將溫度變化分為降溫和升溫兩個過程，溫度變化梯度為5 ℃，溫度范圍內(nèi)共設(shè)置11 個溫度點(diǎn)。當(dāng)實(shí)驗(yàn)到達(dá)每一個溫度點(diǎn)附近時，穩(wěn)定時間大于1 h 再進(jìn)行能譜的測量，每次能譜的測量時間為20 min。開展該驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)時，采用的海水原位伽馬能譜儀已經(jīng)具備了自動測量環(huán)境溫度和自動實(shí)施穩(wěn)譜的功能，即已經(jīng)將本文研究建立的溫度漂移穩(wěn)定方法以代碼的方式寫入了海水原位伽馬能譜儀的上位機(jī)軟件。為了使實(shí)驗(yàn)過程中海水原位伽馬能譜儀的相對位置不發(fā)生改變，使用鋼架配重的方式將海水原位伽馬能譜儀固定在水浴式溫度實(shí)驗(yàn)箱內(nèi)部[24]。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 溫度對能譜峰位道址的影響

將海水原位伽馬能譜儀整體放入溫度實(shí)驗(yàn)箱內(nèi)，完成了包括降溫過程和升溫過程的多組重復(fù)溫度實(shí)驗(yàn)。同一溫度點(diǎn)40K 和208Tl 特征峰的峰位道址取各自平均值，得到的內(nèi)部環(huán)境溫度與40K 和208Tl特征峰平均峰位道址的關(guān)系如圖2 所示。受海水原位伽馬能譜儀器件運(yùn)行發(fā)熱、溫度模塊測量誤差和外殼傳熱效率等綜合因素影響，內(nèi)部測量得到的準(zhǔn)確環(huán)境溫度和實(shí)驗(yàn)設(shè)置的外部環(huán)境溫度存在細(xì)微差異。

圖2 實(shí)驗(yàn)設(shè)置溫度點(diǎn)的溫度與40K 和208Tl 特征峰平均峰位道址之間的關(guān)系Fig. 2 Relationship between the temperature of the experiment set temperature point and the average peak channel address of the 40K and 208Tl characteristic peaks

分析溫度與特征峰平均峰位道址的關(guān)系可以發(fā)現(xiàn)，以25 ℃為參考溫度，—5～50 ℃溫度范圍內(nèi)，峰位道址隨溫度的變化存在拐點(diǎn)。即溫度低于15 ℃時，峰位道址隨溫度的升高而增大；溫度高于15 ℃時，峰位道址隨溫度的升高而減小。處于同一溫度時，2 個特征峰的峰位道址相較于各自參考峰位道址的變化量并不相同，但總體變化趨勢一致。

為了更好地分析不同溫度40K 和208Tl 峰位道址相對于各自參考峰位道址的變化，通過計(jì)算得到了不同內(nèi)部環(huán)境溫度平均峰位道址相對于參考峰位道址的比值，如圖3 所示。

圖3 不同溫度40K 和208Tl 平均峰位道址相對于參考峰位道址的比值關(guān)系Fig. 3 Ratio relationship between 40K and 208Tl average peak channel address of different temperature and reference temperature

結(jié)合圖3 和前文分析可知，雖然40K 和208Tl 峰位道址的具體變化值不同，但是相對于各自參考峰位道址的變化比例和趨勢是一致的。因此，只要確定了測量能譜中一個特征峰的峰位道址穩(wěn)定關(guān)系，就可以對2 個特征峰的峰位道址及整個能譜范圍內(nèi)全部特征峰的峰位道址漂移進(jìn)行校正，從而對特征峰及能譜進(jìn)行校正。

2.2 增益對能譜峰位道址的影響

在設(shè)置的11 個溫度點(diǎn)分別進(jìn)行了多組重復(fù)實(shí)驗(yàn)，相同溫度點(diǎn)且相同增益值測量的多組40K 峰位道址數(shù)據(jù)取平均值，對增益值與40K 平均峰位道址進(jìn)行擬合，結(jié)果符合良好的線性函數(shù)關(guān)系。不同溫度點(diǎn)得到的增益值與40K 平均峰位道址的擬合關(guān)系如表1 所示。雖然不同溫度點(diǎn)40K 峰位道址具體數(shù)值不同，但是40K 峰位道址的變化量與增益變化量的比值近似，即擬合關(guān)系斜率k 值近似。為了校正方法的簡便性，使用參考溫度下的k 值作為增益條件的參考值。

表1 不同溫度增益值與平均峰位道址擬合關(guān)系Table 1 The fitting relationship between the gain value and the average peak channel address at different temperatures

參考溫度點(diǎn)25 ℃的增益與40K 平均峰位道址的擬合關(guān)系如圖4 所示。由圖4 可以看出，增益與40K 峰位道址具有良好的線性關(guān)系（線性相關(guān)系數(shù)R2=0.999 9）。當(dāng)增益值增大時，40K 峰位道址隨之增大；當(dāng)增益值減小時，40K 峰位道址隨之減小。由于40K 與208Tl 峰位道址及整個能譜范圍道址變化比例和漂移趨勢具有一致性，所以，增益對整個能譜范圍的道址均具有和40K 峰位道址相同的影響關(guān)系。

圖4 參考溫度點(diǎn)增益與40K 平均峰位道址的關(guān)系Fig. 4 Relationship between gain and 40K average peak channel address of reference temperature point

3 穩(wěn)譜方法與流程

3.1 穩(wěn)譜方法

針對海水原位伽馬能譜儀的能譜溫度漂移現(xiàn)象，通過調(diào)節(jié)海水原位伽馬能譜儀增益的方式對其進(jìn)行校正。能譜的穩(wěn)定方法以增益與能譜峰位道址的關(guān)系作為基礎(chǔ)，由溫度變化引起的能譜漂移，可以通過調(diào)整海水原位伽馬能譜儀的增益使能譜向反方向移動，從而消除能譜溫度漂移，達(dá)到穩(wěn)定能譜的目的。

道址偏移量為當(dāng)前實(shí)測能譜峰位道址與參考峰位道址的差值，即：

式中：CHD為道址偏移量，其正負(fù)值表示能譜漂移方向；PS為實(shí)測能譜峰位道址；PC為參考峰位道址。

由增益調(diào)整量與道址偏移量的關(guān)系得：

式中：GAD為增益變化量；k 為參考溫度點(diǎn)增益與40K 峰位道址關(guān)系的斜率。

結(jié)合式（1）和式（2），以及增益實(shí)際變化情況，得出最終校正公式：

當(dāng)GAD為正值時，表示當(dāng)前增益增大；當(dāng)GAD為負(fù)值時，表示當(dāng)前增益減小。

3.2 穩(wěn)譜流程

穩(wěn)譜流程如圖5 所示。首先進(jìn)行一個周期的能譜測量，能譜測量周期的選擇以能夠在能譜中準(zhǔn)確地搜索到40K 特征峰為準(zhǔn)。計(jì)算當(dāng)前能譜40K 峰位道址與參考峰位道址的偏移量，根據(jù)校正公式計(jì)算增益調(diào)整量，重新設(shè)置海水原位伽馬能譜儀的增益值。設(shè)置新增益值后，重新進(jìn)行一個周期的能譜測量，尋峰后計(jì)算當(dāng)前能譜40K 峰位道址與參考峰位道址的偏移量，若道址偏移量大于1 道，則利用校正公式重新計(jì)算并設(shè)置新的增益值，再次進(jìn)行后續(xù)穩(wěn)譜工作流程；若道址偏移量小于1 道，則穩(wěn)譜結(jié)束。

圖5 穩(wěn)譜方法流程Fig. 5 Flow of spectrum stabilization method

4 穩(wěn)譜方法驗(yàn)證

將已經(jīng)寫入穩(wěn)譜方法的海水原位伽馬能譜儀放入水浴式溫度實(shí)驗(yàn)箱，實(shí)驗(yàn)箱溫度設(shè)置為50 ℃，開始降溫過程實(shí)驗(yàn)。當(dāng)溫度降至0 ℃時，結(jié)束降溫過程實(shí)驗(yàn)并開始升溫過程實(shí)驗(yàn)；當(dāng)溫度升至50 ℃時，結(jié)束升溫過程實(shí)驗(yàn)。降溫和升溫整體的過程作為一個溫度循環(huán)。多次溫度循環(huán)中，關(guān)閉海水原位伽馬能譜儀的穩(wěn)譜功能，得到降溫過程典型的能譜漂移情況（圖6），以及升溫過程典型的能譜漂移情況（圖7）；開啟海水原位伽馬能譜儀的穩(wěn)譜功能，得到降溫過程典型的能譜漂移情況（圖8），以及升溫過程典型的能譜漂移情況（圖9）。

圖6 穩(wěn)譜前降溫過程的能譜漂移Fig. 6 Spectrum drift of cooling process before stabilization

圖7 穩(wěn)譜前升溫過程的能譜漂移Fig. 7 Spectrum drift of heating process before stabilization

圖8 穩(wěn)譜后降溫過程的能譜漂移Fig. 8 Spectrum drift of cooling process after stabilization

圖9 穩(wěn)譜后升溫過程的能譜漂移Fig. 9 Spectrum drift of heating process after stabilization

從圖6 和圖7 可以看出，穩(wěn)譜前，不論是在降溫還是在升溫過程中，各溫度的測量能譜與參考能譜相比，均發(fā)生了較大的漂移。通過觀察放大的40K 和208Tl 特征峰可知，漂移后的能譜由于峰位道址位置發(fā)生了較大的偏移，造成識別核素困難，并且可能會因干涉其他核素的特征峰道址區(qū)間，引起核素識別的誤判，給能譜的解析工作帶來不利影響。此外，海水原位伽馬能譜儀在海上長期運(yùn)行期間，需要將長期能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行合成，如果能譜發(fā)生漂移，將會給能譜的合成工作造成困難，降低能譜合成的準(zhǔn)確性，進(jìn)而影響海水中多種放射性核素的定量解析。

從圖8 和圖9 可以看出，穩(wěn)譜后，降溫和升溫過程中因測量環(huán)境溫度變化產(chǎn)生的能譜漂移已經(jīng)基本消除，不同溫度的測量能譜都與參考能譜重合在一起。對于能譜解析重要的道址區(qū)間（如40K 和208Tl 特征峰道址區(qū)間），能譜的重合性較好。這給長期能譜的合成帶來極大的便利性，從而使長期能譜的合成以及解析更加準(zhǔn)確。

穩(wěn)譜前后典型的40K 和208Tl 峰位道址隨溫度變化情況如表2 所示。關(guān)閉穩(wěn)譜功能時，在整個溫度變化范圍內(nèi)，40K 和208Tl 峰位道址均產(chǎn)生了較大的漂移。開啟穩(wěn)譜功能時，40K 峰位道址已經(jīng)完全消除了漂移，208Tl 峰位道址最大漂移量為—1～＋1 道。結(jié)果表明，穩(wěn)譜方法能夠有效地校正40K 和208Tl 峰位道址及整個能譜范圍內(nèi)的溫度漂移。

表2 穩(wěn)譜前后能譜峰位道址隨溫度變化情況Table 2 Changes of spectrum peak channel address with temperature before and after spectrum stabilization

5 結(jié) 論

本文利用實(shí)驗(yàn)分析方法研究和討論了海水原位伽馬能譜儀的能譜溫度漂移規(guī)律以及增益對能譜的影響規(guī)律，在此基礎(chǔ)上，建立了基于天然特征峰調(diào)整增益的能譜溫度漂移穩(wěn)定方法，得到以下主要結(jié)論。

1）當(dāng)溫度發(fā)生變化時，能譜峰位道址是溫度的二次函數(shù)，能譜峰位道址變化的拐點(diǎn)為15 ℃，即溫度低于15 ℃時，能譜峰位道址隨溫度的升高而增大；溫度高于15 ℃時，能譜峰位道址隨溫度的升高而減小。

2）當(dāng)海水原位伽馬能譜儀增益發(fā)生變化時，能譜峰位道址變化與增益變化呈線性關(guān)系，即當(dāng)增益值增大時，能譜峰位道址隨之增大；當(dāng)增益值減小時，能譜峰位道址隨之減小。

3）使用穩(wěn)譜方法后，不同溫度能譜的重合性較好，能譜峰位道址最大漂移道數(shù)為—1～＋1 道。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表明，穩(wěn)譜方法能夠?qū)Ｋ毁ゑR能譜儀測量得到的伽馬能譜進(jìn)行有效的溫度漂移校正。