程 晨，高文婭，胡鵬杰，吳龍華*，劉鴻雁，駱永明, 3

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植物吸取修復及鈍化處理對后茬水稻鎘吸收的影響①

程 晨1, 2，高文婭1, 2，胡鵬杰2，吳龍華2*，劉鴻雁1，駱永明2, 3

(1 貴州大學資源與環(huán)境工程學院，貴陽 550025；2 中國科學院土壤環(huán)境與污染修復重點實驗室（南京土壤研究所），南京 210008；3 中國科學院海岸帶環(huán)境過程重點實驗室（煙臺海岸帶研究所），山東煙臺 264003)

采集湖南湘潭縣某地鎘（Cd）污染酸性農(nóng)田土壤及其經(jīng)伴礦景天分別吸取修復兩季和三季后的土壤，采用盆栽試驗研究了經(jīng)伴礦景天修復及鈍化改良與否對土壤pH、有效態(tài)Cd、Zn以及水稻生長和稻米Cd、Zn濃度的影響。結(jié)果表明：未改良的處理，隨著修復次數(shù)的增加，土壤pH顯著降低，降低幅度為0.26 ~ 0.38 個單位；且修復兩季、三季土壤CaCl2提取態(tài)Cd濃度較未修復土壤分別降低19.4%、24.0%；修復后土壤種植水稻品種W184，其糙米中Cd濃度顯著降低，但依然超標；修復三季土壤種植低積累水稻品種IRA7190，其糙米中Cd由0.47 mg/kg降為0.03 mg/kg。施加鈍化劑海泡石和石灰（10 g/kg + 1 g/kg）后，修復兩季、三季土壤的pH顯著升高，較未施鈍化劑處理土壤pH分別提高0.95、0.72；土壤CaCl2提取態(tài)Cd濃度分別降低79.8%、79.5%；修復兩季、三季土壤上水稻W(wǎng)184糙米的Cd濃度與未施加鈍化劑相比，分別降低27.3%、44.4%，均降至國家食品安全限值0.2 mg/kg 以下；無論是否添加鈍化劑，伴礦景天吸取修復三季的土壤上水稻IRA7190糙米中Cd濃度均僅0.03 mg/kg。

吸取修復；鈍化；海泡石；石灰；酸性土壤；水稻

隨著工業(yè)化、城鎮(zhèn)化的快速發(fā)展，工業(yè)“三廢”通過大氣沉降、污水灌溉和污泥肥料施用等進入土壤環(huán)境，加重了土壤的重金屬污染；為增加作物產(chǎn)量，農(nóng)藥、化肥的大量、不合理施用也會人為地增加土壤中的重金屬[1-2]。近年來，由于工業(yè)污染和含鎘(Cd)肥料大量施用，土壤Cd污染日漸嚴重。因此，修復Cd污染農(nóng)田土壤成為研究工作的重點和難點。重金屬污染土壤的修復是指利用物理、化學和生物的方法將土壤中的重金屬清除出土體或?qū)⑵涔潭ㄔ谕寥乐薪档推溥w移性和生物有效性，降低重金屬的健康風險和環(huán)境風險[3]。其中，利用植物修復技術(shù)因其成本低、不破壞土壤生態(tài)環(huán)境、無二次污染、易被公眾接受等優(yōu)點，受到了研究者的廣泛關(guān)注[4-7]。植物吸取修復技術(shù)可適用于污染程度較低的重金屬污染土壤，連續(xù)種植幾季超積累植物，有望使土壤重金屬濃度降到土壤環(huán)境質(zhì)量標準以下[8]，但糧食作物是否達到安全生產(chǎn)，仍需進一步研究。在利用超積累植物修復土壤的同時，往往可能改變土壤的理化性質(zhì)，比如土壤pH，此時就需要結(jié)合化學調(diào)控，以達到“連續(xù)高效吸取修復”或“邊生產(chǎn)邊修復”的目的?；瘜W鈍化修復技術(shù)簡單易行，常通過添加穩(wěn)定劑，利用吸附或沉淀作用降低土壤中重金屬的生物有效性。石灰和海泡石是常用的改良劑，二者可改變土壤酸堿狀況，降低重金屬的生物有效性，從而實現(xiàn)土壤改良與修復的聯(lián)合效果。已有研究表明，施用這兩種改良劑可降低土壤中Cd的有效性，進而有效降低作物對Cd的吸收性[9-11]。但超積累植物修復吸取污染土壤的同時配合施用石灰和海泡石，其對土壤Cd、Zn(鋅)形態(tài)及后茬作物生長、Cd吸收的影響等方面的報道則很少。伴礦景天()是一種具有Cd、Zn超積累能力的景天科植物新種[12]，本研究擬采用伴礦景天修復不同次數(shù)的污染土壤種植水稻，探討海泡石和石灰配施對土壤重金屬有效性、水稻生長及重金屬吸收性的影響，以為重金屬輕中度污染農(nóng)田的聯(lián)合修復提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自湖南省湘潭縣某Cd污染修復試驗田，土壤類型為水耕人為土，成土母質(zhì)為第四紀紅色黏土。采集伴礦景天未修復、修復兩季、修復三季土壤，其pH分別為5.38、5.00、5.12，土壤全量Cd濃度分別為0.64、0.35、0.29 m/kg，土壤全量Zn濃度分別為96.5、106、88.0 mg/kg(表1)。

供試水稻品種為W184和IRA7190，由中國水稻研究所提供，其中IRA7190為課題組前期篩選的Cd低積累品種。

表1 盆栽試驗土壤pH及全量Cd、Zn濃度(mg/kg)

1.2 試驗設(shè)計

盆栽試驗在中國科學院南京土壤研究所溫室進行。試驗共設(shè)8個處理，每處理4次重復。其中，未修復土壤為對照組，設(shè)有2個處理，即分別種植水稻W(wǎng)184和IRA7190；修復兩季的土壤設(shè)2個處理：未施加鈍化劑 + 種植水稻W(wǎng)184，施加海泡石和石灰(S+L，10 g/kg + 1 g/kg)+ 種植水稻W(wǎng)184；修復三季土壤設(shè)4個處理：未施加鈍化劑 + 種植水稻W(wǎng)184，施海泡石和石灰(S+L，10 g/kg + 1 g/kg)+ 種植水稻W(wǎng)184，未施加鈍化劑 + 種植水稻IRA7190，施海泡石和石灰(S+L，10 g/kg + 1 g/kg) + 種植水稻IRA7190。

將供試土壤風干、過2 mm尼龍篩，裝入塑料盆中，每盆裝土2 kg(烘干基)?；视昧繛椋耗蛩?.5 g/kg，KH2PO40.5 g/kg。2015年8月3日移栽長勢一致的健壯秧苗，每盆4穴，每穴2株。9月18日追肥，施加尿素0.2 g/kg、KH2PO40.2 g/kg；11月11日收獲。試驗期間各處理的栽培管理措施一致，不定期隨機調(diào)換盆的位置，盡量使每一盆的陽光和熱量均勻。除分蘗末期和成熟后期外，每日用去離子水澆灌，使盆中保持2 ~ 4 cm水層。

1.3 樣品采集

水稻成熟后，用不銹鋼剪刀收獲每盆水稻地上部，并用不銹鋼小土鉆每盆取4鉆混合樣作為1個土壤樣品。采集稻穗、秸稈、土壤樣品各32個。

植物樣分別用自來水、去離子水洗滌，再105°C殺青30 min，70°C烘至恒重，稻穗脫粒，脫殼，磨粉，備用。土壤樣品風干，過10目及100目尼龍篩，備用。

1.4 樣品分析與測定

土壤理化性質(zhì)以及土壤pH參照《土壤農(nóng)化分析》進行測定，結(jié)果以土壤烘干基計算。土壤Zn、Cd全量采用10 ml HCl-HNO3(優(yōu)級純，=1: 1)消化，植物Zn、Cd全量采用8 ml HNO3-H2O2(優(yōu)級純，=3:1)消化，分別采用原子吸收分光光度計Varian SpectrAA 220FS(火焰)、220Z(石墨爐)測定Zn、Cd濃度。并采用國家標準參比物質(zhì)(土壤：GBW07406；植物：GBW07603)進行分析質(zhì)量控制。所用試劑均為優(yōu)級純，標準樣品測定結(jié)果均在允許范圍內(nèi)。

Zn、Cd提取態(tài)采用0.1 mol/L CaCl2(pH 7.0)按1︰10的土液比180 r/min連續(xù)振蕩2 h提取，3 000 r/min離心5 min，上清液經(jīng)過濾，原子吸收分光光度計測定。

試驗所得數(shù)據(jù)采用Excel和SPSS軟件進行分析并作圖，不同處理間數(shù)據(jù)的差異性采用方差分析(LSD)，顯著性水平為0.05。

2 結(jié)果與分析

2.1 不同修復次數(shù)和鈍化劑對水稻產(chǎn)量的影響

與未修復土壤相比，連續(xù)吸取修復兩季或三季的土壤上，水稻W(wǎng)184和IRA7190的籽粒產(chǎn)量顯著降低16.5% ~ 22.1% 和47.5%，秸稈生物量顯著下降16.5% ~ 22.0% 和63.9%(表2)。但與連續(xù)吸取修復兩季后的土壤比較，水稻W(wǎng)184的籽粒產(chǎn)量和秸稈生物量與吸取修復三季后土壤上的結(jié)果均無顯著性差異。鈍化劑添加處理下，連續(xù)吸取修復兩季和三季的土壤上水稻W(wǎng)184的籽粒和秸稈生物量間同樣無顯著性的差異(> 0.05)。

表2 不同處理對水稻生物量的影響

注：表中“未施加”是指未施加鈍化劑處理；“S+L”是指施加鈍化劑處理；同列不同小寫字母表示處理間差異在<0.05水平顯著；下同。

2.2 不同修復次數(shù)及鈍化劑對土壤pH的影響

隨著修復次數(shù)的增加土壤pH呈下降趨勢，未經(jīng)伴礦景天修復的土壤pH為5.38，伴礦景天修復兩季、三季后土壤pH分別為5.00、5.12(圖1)，均顯著降低(<0.05)。與未施加鈍化劑土壤相比，修復兩季、三季施加鈍化劑處理土壤pH分別提高0.95、0.72個單位。

2.3 不同修復次數(shù)及鈍化劑對土壤有效態(tài)鎘鋅的影響

圖2為不同修復次數(shù)及不同處理土壤CaCl2提取態(tài)Cd、Zn濃度變化。由圖2可見，與未修復土壤相比，伴礦景天吸取修復兩季和三季土壤CaCl2提取態(tài)Cd濃度分別降低19.4% 和24.0%(<0.05)，CaCl2提取態(tài)Zn則未顯著變化(>0.05)。加入鈍化劑顯著降低了有效態(tài)Cd和Zn濃度(<0.05)，修復兩季、三季土壤CaCl2提取態(tài)Cd分別降低79.8% 和79.5%，CaCl2提取態(tài)Zn分別降低88.8% 和88.5%。這可能是因為海泡石和石灰這兩種物質(zhì)都呈堿性，施加這兩種物質(zhì)提高了土壤pH，改變了土壤酸堿狀況；另一方面，海泡石對Cd、Zn具有較強的吸附作用。

2.4 不同修復次數(shù)及鈍化劑對稻米鎘鋅濃度的影響

未修復土壤中，水稻W(wǎng)184糙米中Cd濃度高達0.90 mg/kg，超過國家食品安全限值(0.2 mg/kg)近4倍(表3)。與未修復土壤相比，連續(xù)吸取修復兩季或三季的土壤上，水稻W(wǎng)184和IRA7190的籽粒Cd濃度顯著降低70.0% ~ 75.6% 和93.6%，秸稈Cd濃度顯著下降65.9% ~ 75.8% 和98.3%(表3)，而吸取修復對兩種水稻Zn濃度降低效果并不顯著(>0.05)(表4)。修復兩季、三季土壤施加鈍化劑處理，W184糙米中Cd濃度降到國家食品安全限值0.2 mg/kg以下，與未施加鈍化劑相比，降低效率分別為27.3%、44.4%。對于低積累水稻品種IRA7190，未修復土壤上糙米中Cd為0.47 mg/kg，超過國家食品安全限值1倍多。無論施加鈍化劑與否，吸取修復三季的土壤上IRA7190糙米中Cd濃度均僅為0.03 mg/kg，說明在伴礦景天吸取修復之后Cd達標的土壤上種植低積累水稻品種，不需施用鈍化劑就可達到安全生產(chǎn)的要求。未修復土壤、修復三季土壤上種植不同水稻品種，低積累水稻品種IRA7190糙米中的Cd濃度均顯著低于水稻品種W184，但糙米中Zn濃度則無顯著差異(>0.05)。

表3 不同修復次數(shù)及鈍化劑對水稻Cd吸收的影響

表4 不同修復次數(shù)及不同穩(wěn)定劑處理對水稻Zn吸收的影響

3 討論

隨著修復次數(shù)的增加，土壤pH均顯著下降(圖1)，但修復兩季與修復三季土壤之間pH差別并不大，說明伴礦景天的根際效應(yīng)對土壤性質(zhì)有一定的影響。李廷強等[13]采用盆栽和模擬試驗研究了Zn超積累植物東南景天根際土壤可溶性有機質(zhì)對土壤Zn吸附解吸的影響，發(fā)現(xiàn)種植東南景天后土壤pH比非根際土壤低得多，這可能是根際微生物能分泌有機酸，酸化根際，同時根際微生物的呼吸作用大于非根際。張季惠等[14]研究發(fā)現(xiàn)，植物根系生長過程中能夠釋放分泌物，影響根區(qū)土壤pH，從而改變Cd的賦存形態(tài)。隨著修復次數(shù)的增加，pH顯著降低的同時，CaCl2提取態(tài)Cd濃度也顯著降低(圖2)，這可能是因為修復之后，土壤全量Cd降低顯著，修復后伴礦景天根際效應(yīng)對土壤Cd的活化作用遠遠小于全量降低對土壤有效態(tài)Cd濃度的影響。修復兩季與修復三季土壤之間CaCl2提取態(tài)Cd濃度無顯著差異，說明與修復兩季土壤相比，修復三季土壤伴礦景天根際效應(yīng)的活化作用平衡了因全量降低引起的有效態(tài)重金屬Cd濃度的降低。伴礦景天修復三季后的土壤，Cd濃度已低于0.3 mg/kg，但由于土壤本身酸性很強，再之根際活化等效應(yīng)，Cd活性依然較高，種植水稻W(wǎng)184、其糙米中Cd濃度超過國家食品安全限值(0.2 mg/kg)；但施加鈍化劑處理后，Cd濃度降到國家食品安全限值以下。無論是否施加鈍化劑，修復三季土壤低積累水稻IRA7190糙米中重金屬Cd濃度都僅為0.03 mg/kg。不同品種水稻生理特性存在一定的差別，因此對土壤Cd的吸收累積能力不同[15-16]。

植物對重金屬的吸收受不同因素的影響，如pH、CEC、土壤自身的結(jié)構(gòu)、土壤重金屬有效態(tài)以及離子間的相互作用等，添加鈍化劑可以改變這些因素，從而影響植物對重金屬的吸收[17]。土壤所有理化性質(zhì)中，pH是影響重金屬有效態(tài)的重要元素，控制著土壤-溶液系統(tǒng)中重金屬的溶解平衡，是影響土壤中重金屬有效性的最重要因子之一[18-19]。施用改良劑可增加土壤pH和降低有效態(tài)Cd含量，顯著降低大白菜中Cd的含量[20]。在本研究中，施加鈍化劑后修復兩季、三季土壤pH升高，土壤重金屬有效態(tài)Cd、Zn濃度降低(圖2)，這與已有的研究結(jié)果基本一致[9-11]。其原因可能是試驗添加的鈍化劑為堿性物質(zhì)，添加后土壤pH升高，土壤顆粒表面負電荷增加，同時促使Cd、Zn等元素形成氫氧化物和碳酸鹽結(jié)合態(tài)沉淀。王林等[21]研究發(fā)現(xiàn)，施用海泡石和磷酸鹽，可以促進污染土壤中的Cd、Pb由活性高的交換態(tài)向活性低的殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化，有效地降低了Cd、Pb的生物有效性和遷移能力。此外，周歆等[22]的研究發(fā)現(xiàn)，土壤中Pb、Cd和Cu交換態(tài)含量與pH之間是冪函數(shù)相關(guān)關(guān)系，交換態(tài)濃度的對數(shù)值(ln)與pH的對數(shù)值(ln( pH) )之間是極顯著的負線性相關(guān)關(guān)系。

鈍化劑對植物生長的影響，一方面減少了土壤有效態(tài)Cd濃度和毒性，另一方面也提供了植物生長所需的營養(yǎng)元素[23]。丁永禎等[24]研究了不同鈍化劑對空心菜吸收Cd的影響，發(fā)現(xiàn)海泡石主要是通過降低土壤Cd毒害促進空心菜的生長，同時對營養(yǎng)元素也有固定作用。本試驗中結(jié)果顯示，施加鈍化劑對水稻的生長影響較小(表2)。在修復三季土壤上施用海泡石和石灰種植水稻品種W184和IRA7190，籽粒和秸稈產(chǎn)量均小幅度下降，這可能是因為土壤Cd污染對水稻生物量的影響并不強。這與羅遠恒等[25]和朱奇宏等[11]試驗結(jié)果相似。羅遠恒等[25]選擇在Cd污染農(nóng)田上種植小麥(第一季)、水稻(第二季)，同時施加鈍化修復材料，并配施石灰，研究發(fā)現(xiàn)施加鈍化劑明顯緩解Cd對小麥的毒害，提高籽粒的產(chǎn)量，但對水稻的增產(chǎn)效果相對較弱。此外，還發(fā)現(xiàn)不同處理水稻秸稈中Cd濃度是糙米中的3 ~ 12倍，這與趙步洪等[26]的研究結(jié)果相似，表明水稻吸收并運輸?shù)降厣喜糠值腃d主要分配于秸稈中，糙米中占的比例較小，這也減少了Cd的食物鏈風險。

4 小結(jié)

未經(jīng)修復的Cd 污染土壤上水稻W(wǎng)184 糙米 Cd 高達0.90 mg/kg，經(jīng)伴礦景天吸取修復兩季和三季后水稻糙米中Cd 顯著降低，下降70% 以上，但依然超過國家食品安全限值。修復兩季、三季的土壤施加鈍化劑海泡石和石灰，水稻 W184糙米中Cd濃度降至0.2 mg/kg以下。對于低積累水稻品種IRA7190，未修復土壤上糙米中 Cd 濃度為0.47 mg/kg，超標1倍多，而修復三季土壤上糙米中Cd濃度僅0.03 mg/kg，說明吸取修復達標的土壤上種植Cd低積累水稻品種，不需施加鈍化劑就可實現(xiàn)安全生產(chǎn)。

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Effects of Phytoextraction and Stabilization on Cd Uptake by Rice

CHENG Chen1, 2, GAO Wenya1,2, HU Pengjie2, WU Longhua2*, LIU Hongyan1, LUO Yongming2,3

(1 College of Resource and Environment Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China; 2 Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 3 Key Laboratory of Coastal Zone Environmental Processes, Yantai Institute of Coastal Zone Research, Chinese Academy of Sciences, Yantai, Shandong 264003, China)

A pot experiment was carried out to study the effects of phytoextracation byand stabilization on soil pH, extractable cadmium (Cd) and zinc (Zn) concentrations in soils, and on rice (L.) growth, uptake of Cd and Zn in a heavy metal contaminated acidic soil. Paddy soils after different phytoextraction times were collected from Xiangtan County of Hunan Province. The results showed that after two and three times of phytoextraction, soil pH decreased by 0.26 and 0.38 units and soil CaCl2-extractable Cd concentration reduced by 19.4% and 24.0%, respectively, compared with unphytoextracted treatment. After phytoextraction, Cd concentration in the brown rice of variety W184 reduced significantly, but still exceeded the national standard of China. Cadmium concentration in brown rice of variety IRA7190 was 0.03 mg/kg in phytoextracted soil, which met the requirement of safety production. After applying sepiolite and lime (10 g/kg + 1 g/kg), soil pH increased by 0.95 and 0.72, soil CaCl2-extractable Cd concentration decreased by 79.8% and 79.5% and Cd concentration in brown rice of variety W184 decreased by 27.3% and 44.4% in the soils after two or three times of phytoextraction, respectively. Whether it was added stabilizer or not, Cd concentration in brown rice of variety IRA7190 was only 0.03 mg/kg when grown on soil phytoextracted three times.

Phytoextraction; Stabilization; Sepiolite; Lime; Acid soil; Rice

10.13758/j.cnki.tr.2017.03.008

X53

A

國家自然科學基金項目(41325003)、國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFD0801104)和江蘇省重點研發(fā)計劃項目(BE2016812)資助。

(lhwu@issas.ac.cn)

程晨(1991—)，女，河南信陽人，碩士研究生，主要從事土壤污染與修復研究。E-mail: 1043596472@qq.com