趙方凱，楊 磊，喬 敏，李守娟，孫 龍

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土壤中抗生素的環(huán)境行為及分布特征研究進(jìn)展①

趙方凱1,2，楊 磊1*，喬 敏1，李守娟1,2，孫 龍1

(1 中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心，城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100085；2 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

抗生素被廣泛應(yīng)用于治療和控制人類及其他動物的細(xì)菌感染性疾病，并且可以作為飼料添加劑或生長促進(jìn)劑用于禽畜養(yǎng)殖。大量抗生素通過有機(jī)肥施用、污水灌溉等途徑持續(xù)進(jìn)入土壤，導(dǎo)致土壤環(huán)境中抗生素種類不斷增加、含量逐年增高?？股匚廴緯ν寥乐形⑸?、動物、植物等產(chǎn)生直接或間接的影響，誘導(dǎo)耐藥菌株及抗性基因的產(chǎn)生，并且抗生素還可以被植物吸收，通過食物鏈影響人類健康。本文系統(tǒng)介紹了近20年來土壤中抗生素的相關(guān)研究，并著重就土壤中抗生素的來源歸趨、環(huán)境行為以及時(shí)空分布情況進(jìn)行了總結(jié)。研究認(rèn)為土壤中抗生素的環(huán)境行為受抗生素種類和土壤性質(zhì)的強(qiáng)烈影響，并且土壤中抗生素的時(shí)空分布與其環(huán)境行為和人類活動密切相關(guān)。

土壤；抗生素；吸附；遷移轉(zhuǎn)化；降解；時(shí)空分布

抗生素是細(xì)菌、真菌等微生物所產(chǎn)生的或者人工化學(xué)合成的一類具有抗病原體和其他活性的物質(zhì)?？股刈园l(fā)現(xiàn)以來，已被廣泛應(yīng)用于治療和控制人類及其他動物的細(xì)菌感染性疾病。還有一些抗生素具有促進(jìn)動物生長的作用，作為飼料添加劑應(yīng)用于畜牧業(yè)和漁業(yè)養(yǎng)殖生產(chǎn)活動中。然而，抗生素?zé)o法被機(jī)體充分吸收，大部分會隨排泄物排出體外。這部分抗生素會隨污水處理廠污泥或有機(jī)肥施用，以及滲漏、灌溉、魚塘底泥施用等途徑進(jìn)入土壤環(huán)境中[1]。目前已在世界多個(gè)國家和地區(qū)的土壤中檢測出抗生素，其中檢出率較高的主要有四環(huán)素類(TCs)、磺胺類(SAs)、大環(huán)內(nèi)酯類(MLs)、喹諾酮類(FQs)[1-3]。

土壤作為地球表層最活躍的圈層之一，不僅為人類提供食物、纖維，與人類生存、生產(chǎn)活動息息相關(guān)，而且是控制物質(zhì)、能量、信息流動循環(huán)的重要節(jié)點(diǎn)，在諸多方面都發(fā)揮了不可替代的作用[4]。隨著抗生素濫用與不合理施用，大量抗生素通過各種途徑進(jìn)入到土壤中，由于土壤對抗生素的吸附特性，造成抗生素在土壤中累積。并且抗生素的持續(xù)輸入，導(dǎo)致土壤中抗生素的“假持久性”，對土壤中微生物、動物、植物產(chǎn)生直接或間接毒害作用，并且誘導(dǎo)抗性細(xì)菌及抗性基因出現(xiàn)，從而導(dǎo)致特殊的生態(tài)毒理效應(yīng)，最終抗生素可以通過飲用水源以及植物吸收進(jìn)入食物鏈威脅人類健康[1-3]。

近年來，抗生素作為一種新型污染物受到廣泛關(guān)注，各國學(xué)者對其在土壤環(huán)境中的類型、分布、含量和遷移轉(zhuǎn)化過程相繼開展了研究。本文系統(tǒng)總結(jié)和梳理了抗生素在土壤環(huán)境中的吸附、遷移、轉(zhuǎn)化、降解等行為以及其時(shí)空分布特征，并在此基礎(chǔ)上對以后的重要研究方向進(jìn)行了展望。

1 土壤中抗生素的來源

土壤中抗生素主要來源于人類活動，主要是醫(yī)用抗生素和獸用抗生素。統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)顯示，2013年我國抗生素生產(chǎn)總量達(dá)24.8萬t，其中國內(nèi)消耗16.2萬t，磺胺類、四環(huán)素類、氟喹諾酮類、大環(huán)內(nèi)脂類、β-內(nèi)酰胺類及其他分別占總用量的5%、7%、17%、26%、21% 和24%，而消耗的抗生素中48% 是醫(yī)用抗生素，52% 是獸用抗生素[5]。

1) 醫(yī)用抗生素：研究數(shù)據(jù)顯示我國醫(yī)用抗生素濫用較為嚴(yán)重，2006—2007年度我國抗生素使用率高達(dá)74%，相比而言西方發(fā)達(dá)國家僅為22% ~ 25%[6]。醫(yī)用抗生素的主要使用場所為醫(yī)院和居民家庭。相比居民家庭的零散使用，醫(yī)院中抗生素的使用集中且頻繁、種類較為單一，以通過化學(xué)合成法合成或者半合成的磺胺類和喹諾酮類為主，而且濃度較高[7]。由于抗生素不能完全被人體吸收或者代謝，未吸收的部分經(jīng)由人體排泄物進(jìn)入污水系統(tǒng)，此外，醫(yī)用器具的清洗以及固體廢物的丟棄也會使抗生素進(jìn)入到水環(huán)境中去，進(jìn)入水體中的抗生素通過灌溉等途徑污染土壤。另一方面，雖然相關(guān)文獻(xiàn)較少，但有研究表明醫(yī)藥生產(chǎn)企業(yè)廢水廢渣的排放也是土壤中抗生素的重要來源之一[8]。

2) 獸用抗生素：我國農(nóng)村存在一定數(shù)量自行購買抗生素用于禽畜養(yǎng)殖的情況。這類抗生素主要通過口服或肌肉注射進(jìn)入牲畜體內(nèi)，同樣不能被充分吸收，約有30% ~ 90% 的抗生素以母體或代謝物的形式隨尿液和糞便排出體外[9]。大量未經(jīng)無害化處理或經(jīng)簡單堆肥處理的含有抗生素殘留的禽畜糞便作為有機(jī)肥施用于農(nóng)田，是土壤環(huán)境中獸用抗生素的主要來源之一[1]。另外，抗生素用于水產(chǎn)養(yǎng)殖會聚積于底泥，將底泥施用于土壤作為調(diào)節(jié)劑，也會使抗生素進(jìn)入土壤[9]。

2 土壤中抗生素的環(huán)境行為

抗生素通過各種途徑持續(xù)進(jìn)入土壤環(huán)境，經(jīng)過一系列物理、化學(xué)和生物反應(yīng)，發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化，主要有3種途徑：①通過吸附作用持久存在于土壤中；②被植物吸收并通過食物鏈進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng)；③在土壤中直接降解。如圖1所示。

2.1 土壤中抗生素的吸附遷移

抗生素在土壤中的吸附對其遷移轉(zhuǎn)化具有重要影響。吸附使得抗生素在土壤中能夠存留累積，吸附能力的差異則使抗生素的去向有所不同。

抗生素是一類可離子化極性有機(jī)化合物，在土壤中的吸附機(jī)制多樣。既可以通過氫鍵、范德華力、色散力、誘導(dǎo)力等分子間作用力作用于土壤中有機(jī)質(zhì)和無機(jī)顆粒物表面吸附位點(diǎn)，也可以經(jīng)由陽離子交換、靜電、鍵橋、配位或絡(luò)合等多種作用，使抗生素分子官能基團(tuán)與土壤有機(jī)物等發(fā)生反應(yīng)[1, 10]?？股卦谕寥乐械奈阶饔檬艿街T多因素影響，當(dāng)前研究表明吸附作用主要取決于抗生素種類和土壤性質(zhì)(pH、礦物質(zhì)、陽離子交換能力等)[11-12]。

2.1.1 抗生素種類的影響 抗生素自身性質(zhì)是影響其吸附的重要因素[13]，由于不同類型抗生素的分子結(jié)構(gòu)和官能基團(tuán)的不同，導(dǎo)致土壤對不同種類抗生素的吸附能力有所不同。已有研究表明，不同抗生素在土壤中吸附強(qiáng)弱順序?yàn)椋核沫h(huán)素類＞氟喹諾酮類＞大環(huán)內(nèi)酯類＞磺胺類[7, 13]。當(dāng)前研究中常使用吸附分配系數(shù)()來表征抗生素等污染物的吸附能力，值越大，表征該污染物吸附強(qiáng)度越大[17-18]。

如表1所示，相關(guān)研究表明氟喹諾酮類和四環(huán)素類在土壤中的吸附現(xiàn)象和機(jī)理較為相似，其值高于大環(huán)內(nèi)酯類、磺胺類等其他幾類抗生素。這與它們含有更多極性/離子型官能團(tuán)的分子結(jié)構(gòu)有關(guān)，在離子交換、鍵橋、氫鍵等多種過程的共同作用下，使得四環(huán)素類和喹諾酮類抗生素具有較強(qiáng)的被吸附能力[11, 18, 20-21]。Nowara等[14]研究發(fā)現(xiàn)含羧基的幾種喹諾酮類抗生素的值相近，同時(shí)發(fā)現(xiàn)脫羧基后的恩諾沙星在同種吸附劑上的值降低了兩個(gè)數(shù)量級，由496.0 L/kg降為7.7 L/kg，可以認(rèn)為官能團(tuán)對抗生素的吸附能力具有強(qiáng)烈的影響。氟喹諾酮類和四環(huán)素類的吸附過程中存在多種作用，Gu 和 Karthikeyan[15]通過分析環(huán)丙沙星的紅外圖譜，推測其與水合鐵鋁氧化物的吸附存在弱氫鍵、配位等多種作用；而四環(huán)素類抗生素中-NH(CH3)2官能團(tuán)帶正電，可與帶負(fù)電的土壤吸附位點(diǎn)通過靜電作用結(jié)合，也可通過與土壤表面的陽離子發(fā)生交換作用而被吸附[16]。

表1 文獻(xiàn)報(bào)道的土壤中抗生素的分配系數(shù)Kd

相比而言，大環(huán)內(nèi)酯類的官能團(tuán)雖然與四環(huán)素類相似，但其在單位質(zhì)量內(nèi)所含活性官能團(tuán)較少，可能是導(dǎo)致其在土壤中吸附較弱的原因[18]。而磺胺類抗生素因其只含有苯胺基和酰胺基兩個(gè)離子型官能團(tuán)的分子結(jié)構(gòu)，土壤對它的吸附能力較弱[18]。

對于大環(huán)內(nèi)酯類的吸附機(jī)理，有研究認(rèn)為在其吸附過程中靜電作用起重要作用，并且存在氫鍵作用[19]。Gao和Pedersen[20]認(rèn)為磺胺類與黏土礦物的吸附過程中存在鍵橋及陽離子交換等作用。這些化學(xué)作用的強(qiáng)弱均與其官能團(tuán)含量相關(guān)，官能團(tuán)越少作用越弱，導(dǎo)致其吸附能力越差。陳昦等[21]發(fā)現(xiàn)磺胺類在水稻土中的吸附自由能小于–40 kJ/mol，認(rèn)為其以物理吸附作用為主，進(jìn)一步證明了在其吸附過程中，化學(xué)作用較弱。

以上研究表明，離子性強(qiáng)、含有更多活性官能團(tuán)的抗生素更易存留在土壤中。但由于土壤環(huán)境的復(fù)雜性，土壤中含有多種組分及污染物，它們會同抗生素爭奪吸附位點(diǎn)，有關(guān)其他物質(zhì)與抗生素競爭吸附的研究相對較少，尚需進(jìn)一步開展研究。

2.1.2 土壤性質(zhì)的影響 影響抗生素吸附能力的土壤屬性主要有土壤類型、pH、陽離子、腐殖質(zhì)等。

土壤類型可以影響抗生素的吸附能力。研究發(fā)現(xiàn)，四環(huán)素類和氟喹諾酮類在土壤中的吸附主要是由于陽離子交換作用，而土壤中電荷主要來自于土壤黏粒、有機(jī)質(zhì)和氧化鐵，這些物質(zhì)在黏壤質(zhì)土壤中含量更高，因而這兩類抗生素在有機(jī)質(zhì)含量高的黑土中具有更強(qiáng)的吸附能力[22]。也有對比研究表明，磺胺類抗生素在不同土壤中的吸附強(qiáng)度為：東北黑土≈無錫水稻土＞江西紅壤＞南京黃棕壤≈陜西潮土[66]；而泰樂菌素(屬M(fèi)Ls)在土壤中的吸附強(qiáng)度順序?yàn)椋杭?xì)有機(jī)黏土>細(xì)無機(jī)黏土>粗有機(jī)黏土>粗無機(jī)黏土[23, 50]。

土壤pH既可以決定土壤礦物表面的電荷性質(zhì)，也可以影響抗生素的形態(tài)，這兩者在很大程度上影響抗生素的吸附。例如，Sassman和Lee[24]發(fā)現(xiàn)隨著pH的增高，土壤對四環(huán)素類的吸附作用呈降低趨勢。而ter Laak等[25]則研究發(fā)現(xiàn)抗生素的吸附系數(shù)隨pH升高而降低是由于抗生素的存在形態(tài)發(fā)生了改變。

陽離子可能與抗生素發(fā)生競爭吸附，而不同陽離子對抗生素吸附的影響也不相同。通過比較鉀、鈉、鈣3種離子對土霉素在褐土與紅壤土中的吸附行為，發(fā)現(xiàn)含K+的褐土和紅壤中對土霉素的吸附強(qiáng)度均最大，在含Ca2+的褐土和含Na+的紅壤中對其吸附強(qiáng)度最弱[26]。多價(jià)態(tài)陽離子(如：Cu2+、Ca2+等)除競爭吸附外，可能通過共價(jià)鍵與抗生素形成絡(luò)合物，從而促進(jìn)吸附作用[18, 27]。例如，F(xiàn)igueroa等[16]發(fā)現(xiàn)堿性條件下Ca2+能夠促進(jìn)四環(huán)素類在蒙脫石中的吸附。

腐殖質(zhì)能夠掩蓋黏粒表面的吸附位點(diǎn)，從而抑制土壤吸附能力。但劉玉芳[28]的研究發(fā)現(xiàn)土壤對抗生素的吸附量隨土壤腐殖質(zhì)含量增加而增加，因?yàn)楦迟|(zhì)中含有大量羥基、羧基等，提供了更多的吸附位點(diǎn)。因而對于土壤有機(jī)質(zhì)影響抗生素吸附能力的作用還需要進(jìn)一步研究和探討。

2.2 土壤中抗生素的遷移

抗生素在土壤中遷移行為與吸附作用關(guān)系密切，另一方面也取決于其本身的光穩(wěn)定性、降解速率、淋洗和吸附特性等。

農(nóng)田土壤中土霉素和泰樂菌素在砂質(zhì)土壤中的下移較大，而在黏壤土中較小，并且土霉素垂直遷移要小于泰樂菌素[29]。這與上述抗生素在土壤中的吸附結(jié)果相適應(yīng)，抗生素在土壤中的遷移同樣受到抗生素種類和土壤性質(zhì)的影響。土壤吸附能力強(qiáng)的抗生素遷移能力差，而不易吸附的抗生素則容易發(fā)生遷移。Ostermann等[30]和Blackwell等[31]得到相似結(jié)果，在40 ~ 60 cm較深層土壤的滲濾液中仍然可以檢測到磺胺類抗生素，而不能檢測出泰樂菌素和氧四環(huán)素。

張旭等[32]采用柱淋濾的方式對土柱中喹諾酮類抗生素進(jìn)行人工淋濾，結(jié)果表明pH、淋濾時(shí)間、土壤微生物以及抗生素濃度均會影響抗生素在土壤中的遷移，酸性條件下(pH = 5)、長時(shí)間淋濾以及高濃度污染都會導(dǎo)致其遷移性較強(qiáng)。而經(jīng)無菌處理后的土柱中檢測到的抗生素濃度更高這是由于土壤微生物會對抗生素進(jìn)行生物降解，降低抗生素遷移量[33]；并且在土壤表層也會受到光解作用影響，從而減少遷移量，但相關(guān)研究比較少。

通過對華南赤紅壤進(jìn)行柱淋濾實(shí)驗(yàn)，大環(huán)內(nèi)酯類在不同pH下遷移能力沒有明顯變化[33]，這與其分子結(jié)構(gòu)有關(guān)，大環(huán)內(nèi)酯類本身含有內(nèi)酯結(jié)構(gòu)的14元環(huán)或16元環(huán)，酸性和堿性對其影響均不明顯?；前奉惪股卦谒嵝院蛪A性條件下，比在中性條件下遷移能力強(qiáng)[33]，這是因?yàn)槠渌瑑蓚€(gè)官能團(tuán)一個(gè)呈弱酸性，一個(gè)呈弱堿性，導(dǎo)致其在酸性和堿性條件下更易溶解，因此更易遷移。

2.3 土壤中抗生素的植物吸收

抗生素進(jìn)入到土壤中后，經(jīng)過一系列生化和物理反應(yīng)，可以被植物吸收富集。相關(guān)研究發(fā)現(xiàn)，許多種類的抗生素可被植物根部吸收，然后轉(zhuǎn)移至植物可食用的莖葉和果實(shí)中[34]。并且許多常見農(nóng)作物，如小麥、玉米、馬鈴薯、萵苣、菜豆、白菜和黃瓜等，已被證明可以吸收和累積抗生素，其吸收能力則受農(nóng)作物器官、抗生素種類以及土壤性質(zhì)的影響[35-37, 67]，如表2 所示。對于植株而言，由于直接接觸土壤，植物根部是富集抗生素的主要部位。蘿卜及馬鈴薯的塊莖和塊根中抗生素的含量較高，并且以外皮中的含量最高[36-37]。相比塊莖類作物而言，水稻各器官中抗生素的積累量大小順序?yàn)椋焊?葉片>莖稈>籽粒[38]。被植物吸收的抗生素，可能通過食物鏈、食物網(wǎng)最終進(jìn)入人體，對人體健康造成影響。

表2 不同植物對抗生素的吸收

但也有研究表明蔬菜吸收土壤中的抗生素，其含量均低于10 ng/g，并不足以對人體健康造成威脅，推測是由于：①糞肥在施用之前經(jīng)過堆肥處理；②糞肥要在種植蔬菜之前，先一步在土壤中施用一定時(shí)間，這兩個(gè)過程都會導(dǎo)致抗生素的降解，由此蔬菜中抗生素含量較低[68]。因此在農(nóng)田土壤施用含抗生素的肥料時(shí)，經(jīng)過一定技術(shù)處理，可以有效降低抗生素的危害。

目前植物對土壤中抗生素吸收方面的研究主要集中在不同植物或者植物不同器官抗生素含量的分析比較方面，關(guān)于植物吸收抗生素生理過程已經(jīng)開展了相關(guān)研究，但相對較少。例如，Boxall等[36]認(rèn)為獸藥抗生素的植物吸收行為并非依賴于植物的疏水性，二者之間無相關(guān)性；Kong等[39]研究發(fā)現(xiàn)了紫花苜蓿主動吸收土霉素，且吸收過程需要能量。

2.4 土壤中抗生素的降解

土壤中抗生素的降解速率與其污染程度緊密相關(guān)，并影響著抗生素在土壤中的持久性和穩(wěn)定性。抗生素的降解是一個(gè)復(fù)雜的過程，受到諸多因素影響，包括抗生素化學(xué)特性、土壤性質(zhì)和土壤中的初始濃度等，主要與土壤黏粒含量和氧化鐵含量呈負(fù)相關(guān)[42]。土壤中可能存在多種抗生素降解方式共同作用的情況，其相互之間的共同作用機(jī)理尚不明確。抗生素在土壤中主要降解方式分為非生物降解和微生物降解。

2.4.1 非生物降解 土壤中抗生素的非生物降解主要有水解和光解2種主要過程。

1) 水解?？股卦谕寥乐邪l(fā)生遷移，可能進(jìn)入到土壤間隙水等水體中，并發(fā)生水解。水解是抗生素降解的重要途徑，對其影響因素的研究主要集中在pH方面。不同種類抗生素在土壤中水解作用受到pH影響不同，水解機(jī)制也存在差異。研究表明磺胺嘧啶在土壤中的水解受pH影響，只在酸性條件下水解[43]。而阿維菌素(屬M(fèi)Ls)在中性條件下穩(wěn)定性強(qiáng)，在酸性和堿性條件下水解速率都很快[44]。不同的是，β-內(nèi)酰胺類在弱酸至弱堿條件下水解速率更快[45]。四環(huán)素類同樣受pH 的影響，四環(huán)素、土霉素和金霉素在不同pH條件下水解速率具有顯著差異[46]。并且在不同pH條件下，抗生素水解產(chǎn)物也可能不一樣，在酸性條件下，泰樂菌素A水解成泰樂菌素B；在中性及堿性條件下，水解成泰樂菌素A-丁間醇醛和其他分解產(chǎn)物[47]。

2) 光解。由于抗生素存在可光降解、水溶性和非易失性，光降解也是其降解的重要途徑。光解作用主要發(fā)生在土壤表層，當(dāng)表層的土壤受到光照時(shí)，會產(chǎn)生大量的自由基、過氧化物和單重態(tài)氧，這些物質(zhì)能加速抗生素的降解，大部分隨禽畜糞肥或城市污水進(jìn)入土壤表層的抗生素較易發(fā)生光解[48-50]?？股氐墓饨馀c自身分子特性有關(guān)，分為直接光解和間接光解。直接光解發(fā)生在能夠吸收光子的抗生素降解過程中，如阿維菌素的光化學(xué)降解過程屬于直接光解[44]；間接光解指環(huán)境中的吸光物質(zhì)吸收光子達(dá)到激發(fā)態(tài)，然后把能量傳遞給抗生素，發(fā)生降解的過程，如阿奇霉素的光降解主要是間接光解[51]。此外，如土壤中含有一定的水分則有利于光解[52]。例如，Hailing- Scrensen等[53]通過研究土壤間隙水中獸藥抗生素的降解，發(fā)現(xiàn)多種獸藥抗生素在水體中易發(fā)生光解。在不同pH、溫度條件下，土壤中抗生素的光解速率差異顯著，甚至可以達(dá)到一個(gè)數(shù)量級的差異[54-55]。

2.4.2 微生物降解 雖然大多數(shù)抗生素容易發(fā)生光解，但這一過程在深層土壤中不起主要作用，此時(shí)微生物降解則是影響抗生素降解的關(guān)鍵過程[56]。

在微生物的作用下抗生素可降解為小分子物質(zhì)，最后分解為CO2和H2O。土壤微生物降解作用受pH、養(yǎng)分、溫度、氧氣等條件以及抗生素自身的影響。Yang等[43]研究發(fā)現(xiàn)厭氧條件下土壤微生物對磺胺嘧啶降解起的作用不大。而溫度和養(yǎng)分都是影響微生物生長繁殖的重要因素之一，在一定范圍內(nèi)升溫和添加養(yǎng)分(如施用有機(jī)肥等)，可以使微生物活性加強(qiáng)，導(dǎo)致抗生素降解速率加快[57-58]。由于抗生素本身可為微生物提供碳源，促進(jìn)微生物群落增長，因此隨抗生素濃度增加其降解速率加快，而隨著培養(yǎng)時(shí)間增加，抗生素的生物可利用率降低，降解速率隨之下降[59]。

3 土壤中抗生素時(shí)空分布特征

人類活動對生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和過程的干擾越來越強(qiáng)烈，而土壤抗生素殘留取決于一定時(shí)間和空間尺度上的生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和生態(tài)過程，揭示其環(huán)境濃度水平及分布特征，對于理解其歸趨和控制其污染狀況具有十分重要的意義。當(dāng)前抗生素時(shí)空分布的研究主要集中在水體中，土壤環(huán)境中雖然已經(jīng)開展了相關(guān)研究，但仍然缺乏系統(tǒng)的探討[3]。

研究表明，土壤環(huán)境中抗生素在不同介質(zhì)、同介質(zhì)不同層次或者不同季節(jié)具有不同的存在狀況和分布特征，即具有時(shí)空分異特征[3]。在時(shí)間尺度上，冬季土壤中抗生素濃度高于夏季土壤中的濃度，可能是由于夏季溫度高并且降雨較多，導(dǎo)致生物降解作用強(qiáng)烈的原因[40-41,60]。而在土壤垂直梯度上，抗生素隨土壤深度的增加總體呈下降趨勢[61, 63]，但Hamscher等[62]發(fā)現(xiàn)施肥后土壤不同層次中，四環(huán)素的濃度反而在0 ~ 10 cm的表層土壤中最小，這可能是由于表層土壤中物理化學(xué)反應(yīng)及生物活動強(qiáng)烈，加上光解效應(yīng)，導(dǎo)致其抗生素含量降低。

在小尺度上，通過對有機(jī)蔬菜基地的土壤抗生素殘留進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)在露天田地土壤的抗生素含量高于溫室土壤[77-78]。通過對養(yǎng)殖場周圍土壤抗生素殘留的分析，發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖場排出的禽畜糞便以及廢水會導(dǎo)致抗生素進(jìn)入土壤，并且通過垂直運(yùn)動和徑流等沿坡向發(fā)生遷移，導(dǎo)致隨著距堆肥場地距離的增加，土壤中抗生素殘留反而增高[79-80]。

在大尺度上，張濤等[73]通過對流域尺度上土壤中四環(huán)素類抗生素空間分布特征進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)其總濃度主要表現(xiàn)為上游>下游，因?yàn)橥寥赖奈阶饔?，抗生素遷移量較少，其空間分布并未呈現(xiàn)向下游逐漸累積的現(xiàn)象；不同土地利用類型的土壤中抗生素濃度也存在差異，表現(xiàn)為耕地>林地>草地>其他用地(如建設(shè)用地)[63, 73]。

土壤中抗生素的環(huán)境行為與其時(shí)空分布關(guān)系密切，抗生素種類、土壤類型與性質(zhì)、氣候條件、光照等，都會影響土壤中抗生素的環(huán)境行為，從而導(dǎo)致流域土壤中的抗生素分布特征各不相同[60-63, 73]。同時(shí)經(jīng)濟(jì)水平與人類活動也會影響土壤中抗生素的時(shí)空分布，Zhang等[5]得到的中國抗生素排放清單顯示，我國抗生素排放密度最大的地區(qū)集中在經(jīng)濟(jì)水平發(fā)達(dá)、人口稠密的京津冀、長三角和珠三角地區(qū)，現(xiàn)有研究結(jié)果顯示，這些地區(qū)土壤中抗生素殘留水平較高，污染問題嚴(yán)重[3, 75-76]，可能是由于在這些地區(qū)抗生素使用量較大且使用范圍廣；而人類活動如城市化、耕種方式(作物種類、施肥量、有機(jī)肥種類、堆肥等)、廢水廢渣處理等，可以調(diào)節(jié)土壤中抗生素的排放量和環(huán)境行為，進(jìn)而影響其時(shí)空分布[63, 73-74]，通過對不同處理的城市表層土壤抗生素含量的研究，發(fā)現(xiàn)再生水灌溉的城市土壤中抗生素含量低于污泥處理的城市土壤，但是比城郊蔬菜基地的土壤高，甚至比城郊農(nóng)田土壤更高[81]。

為了更準(zhǔn)確地掌握土壤中抗生素的時(shí)空分布特征，不僅需要了解抗生素在不同介質(zhì)、不同層次或者不同季節(jié)的分布差異，還需要深入探索氣候條件、土壤性質(zhì)、土地利用、管理方式等對其時(shí)空分布影響的機(jī)理。

4 研究展望

土壤環(huán)境中抗生素及其環(huán)境效應(yīng)已經(jīng)得到廣泛關(guān)注，但作為一種新興有機(jī)污染物，對其開展的研究工作仍亟待加強(qiáng)。當(dāng)前的研究較為關(guān)注抗生素在水環(huán)境中的歸趨和環(huán)境行為，對復(fù)雜土壤環(huán)境中的抗生素遷移轉(zhuǎn)化研究相對比較缺乏[3]。由于土壤環(huán)境復(fù)雜多樣，并且抗生素種類繁多，化學(xué)結(jié)構(gòu)也差異較大，要闡明抗生素在土壤中遷移轉(zhuǎn)化機(jī)理和過程存在一定的難度，尚需開展大量研究予以明確。今后應(yīng)加強(qiáng)以下幾方面的研究：

1) 進(jìn)一步系統(tǒng)研究抗生素及其代謝產(chǎn)物在土壤中的吸附、遷移、轉(zhuǎn)化、降解的研究，以明確其過程、機(jī)理和影響因素，并將土壤與植物、地表水、地下水聯(lián)系起來，在更大范圍內(nèi)嘗試揭示其遷移規(guī)律，以便更好地了解其來源和歸趨。

2) 抗生素的傳播必然會對土壤生態(tài)系統(tǒng)的服務(wù)功能產(chǎn)生影響，如食物安全、生物多樣性維持等，對抗生素在土壤和植物之間的遷移轉(zhuǎn)化過程、以及其在食物鏈中的遷移途徑和機(jī)理進(jìn)行研究，探明抗生素污染對土壤微生物、動植物以及人體健康的影響，揭示其對土壤安全影響，探索減緩抗生素污染的技術(shù)和方法，對維護(hù)土壤安全和人體健康具有重要意義。

3) 土壤作為抗生素的重要?dú)w宿，需要加強(qiáng)對土壤的管理，揭示土壤中抗生素的時(shí)空分布格局，是科學(xué)管理抗生素的基礎(chǔ)和前提。開展流域尺度土壤抗生素時(shí)空分異規(guī)律研究，闡明土地利用、土壤屬性、管理方式等對抗生素時(shí)空分異的影響，對于控制抗生素污染、維護(hù)土壤安全和土地可持續(xù)利用具有重要意義。

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Environmental Behavior and Distribution of Antibiotics in Soils: A Review

ZHAO Fangkai1,2, YANG Lei1*, QIAO Min1, LI Shoujuan1,2, SUN Long1

(1 State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; 2 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Antibiotics are widely used for the treatment and control of the bacterial infections for human and other animals, and they are used also as growth promotors and additives in livestock production. The consumption of antibiotics used in medical care, animal husbandry has an increasing trend in recent decades. Large amount of antibiotics was introduced into soils from organic fertilizer and wastewater irrigation. Antibiotics in soils may have directly and indirectly influences on soil microorganisms, animals and plants, and induce the antibiotics-resistance strains and genes. Furthermore, antibiotics can be introduced also into the food chain through absorption of crop roots, and this may threaten to human health. This review focused on the sources, environmental behavior, spatial distribution, and seasonal variation of antibiotics in soil environment. Recent studies revealed that the environmental behavior of antibiotics in soil was strongly influenced by the types of antibiotics and soil properties, and the spatial-temporal variability of antibiotics in soil environment was related to the environmental behavior of antibiotics and human activities.

Soil; Antibiotics; Sorption; Migration and transformation; Degradation; Spatial-temporal variation

10.13758/j.cnki.tr.2017.03.002

X53；X592；S154.1

A

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41571130064)資助。

(leiyang@rcees.ac.cn)

趙方凱(1993—)，男，河南焦作人，碩士研究生，主要研究方向?yàn)榫坝^格局與生態(tài)過程、土壤污染與風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。E-mail: fkzhao_ st@rcees.ac.cn