李小剛，占長(zhǎng)林,2*，王 路，李 雪，張家泉,2，左華澤，劉先利,2

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 黃石 435003；2湖北理工學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石 435003)

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大冶鐵礦尾礦庫(kù)區(qū)土壤重金屬垂直分布特征及污染評(píng)價(jià)

李小剛1，占長(zhǎng)林1,2*，王 路1，李 雪1，張家泉1,2，左華澤1，劉先利1,2

(1湖北理工學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 黃石 435003；2湖北理工學(xué)院 礦區(qū)環(huán)境污染控制與修復(fù)湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 黃石 435003)

為深入了解湖北省黃石市大冶鐵礦尾礦庫(kù)區(qū)土壤重金屬垂直分布特征與污染狀況，分層采集了6個(gè)典型剖面(0～80 cm)，分析了不同深度土壤中重金屬元素(Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Ni)的含量水平，并采用單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅指數(shù)法對(duì)土壤的重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明：尾礦區(qū)土壤中重金屬含量高于外圍區(qū)。尾礦區(qū)土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Ni的含量明顯高于湖北省土壤背景值，超標(biāo)嚴(yán)重，垂向污染也達(dá)到一定的深度。外圍區(qū)土壤重金屬也有一定程度積累。單因子指數(shù)和內(nèi)梅羅指數(shù)評(píng)價(jià)顯示，尾礦區(qū)土壤重金屬污染水平已經(jīng)處于重度污染級(jí)別，其中Pb和Cr為安全級(jí)別，Cd和Cu的污染最為嚴(yán)重，Zn和Ni的污染主要集中在土壤表層，也應(yīng)當(dāng)引起關(guān)注。

大冶鐵礦；尾礦庫(kù)；重金屬；垂直分布；污染評(píng)價(jià)

土壤是人類生存和發(fā)展所依賴的物質(zhì)基礎(chǔ)，也是重要的自然資源。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展，人類對(duì)土壤的破壞行為愈演愈烈，土壤受到的污染日益嚴(yán)重。而土壤重金屬污染現(xiàn)已經(jīng)成為一個(gè)全球性的環(huán)境問(wèn)題[1]。重金屬是一類具備潛伏性、長(zhǎng)期性、累積性和不可逆性等特征的持久性有毒污染物[2]。相關(guān)研究表明，受重金屬污染后的土壤不僅治理成本高，而且還很難恢復(fù)到原來(lái)的狀態(tài)，使得土壤質(zhì)量下降，進(jìn)而影響農(nóng)作物的品質(zhì)和產(chǎn)量，甚至危及人類的健康和生命[3]。

我國(guó)礦區(qū)土壤中重金屬的污染狀況比較嚴(yán)重[4]，特別是在礦山開(kāi)采及冶煉過(guò)程當(dāng)中，產(chǎn)生的酸性礦山廢水和尾礦渣，在受到雨水淋溶的情況下，會(huì)流失大量有毒重金屬元素，這是礦山及周邊地區(qū)土壤中重金屬污染的主要來(lái)源。因此，很多學(xué)者針對(duì)不同礦區(qū)土壤重金屬污染進(jìn)行了大量的研究，研究重點(diǎn)集中于污染特征及評(píng)價(jià)、重金屬污染生態(tài)修復(fù)、污染機(jī)制等[5]方面。

大冶鐵礦開(kāi)采歷史悠久、文化底蘊(yùn)深厚，自三國(guó)時(shí)期(公元226年)開(kāi)采迄今已有1 700余年，曾是武漢鋼鐵(集團(tuán))公司主要的礦石供應(yīng)基地。大冶鐵礦經(jīng)過(guò)多年的開(kāi)采，產(chǎn)生了很多礦山環(huán)境問(wèn)題：①形成大面積的尾礦庫(kù)，礦山環(huán)境恢復(fù)治理難度大；②形成了長(zhǎng)2.2 km、最寬處達(dá)500 m、邊坡垂直高度達(dá)444 m的亞洲最大的露天采礦坑；③滑坡及塌方等地質(zhì)災(zāi)害時(shí)有發(fā)生[6]。20世紀(jì)80年代開(kāi)始，大冶鐵礦積極進(jìn)行礦山環(huán)境恢復(fù)治理，經(jīng)過(guò)多年的礦山復(fù)墾，周邊環(huán)境得到很大的改善，但是露天堆放的尾礦還是存在一定的安全隱患，可能導(dǎo)致周邊土壤的重金屬污染狀況嚴(yán)重。

目前，針對(duì)大冶鐵礦尾礦庫(kù)周邊土壤重金屬含量分布、來(lái)源等污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究較少，因此，本研究在野外調(diào)查和室內(nèi)分析的基礎(chǔ)上，對(duì)大冶鐵礦尾礦庫(kù)區(qū)周邊土壤中重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，分析其垂直分布特征；同時(shí)利用單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法對(duì)該區(qū)域的重金屬污染狀況進(jìn)行評(píng)價(jià)，以期更全面地了解尾礦庫(kù)對(duì)周邊土壤環(huán)境質(zhì)量的影響，旨在為當(dāng)?shù)卣贫ㄗ顑?yōu)生態(tài)環(huán)境綜合防治對(duì)策和礦區(qū)土壤的生態(tài)修復(fù)工作提供基礎(chǔ)資料。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本次采樣的地點(diǎn)位于黃石市鐵山區(qū)國(guó)家礦山地質(zhì)公園附近的大冶鐵礦尾礦庫(kù)。該地區(qū)為典型的亞熱帶大陸性季風(fēng)氣候，冬冷夏熱，年平均氣溫17 ℃，年均降水量1 382.6 mm，常年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)向，年平均風(fēng)速為2.17 m/s。尾礦庫(kù)主要堆放大冶鐵礦和大冶有色金屬冶煉廠生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生的尾礦廢渣，占地面積約97公頃。由于尾礦渣中的金屬硫化物在氧化過(guò)程中產(chǎn)生大量的酸，能腐蝕礦物并能釋放出大量重金屬元素，經(jīng)雨水的沖刷及長(zhǎng)時(shí)間的淋濾作用，可導(dǎo)致重金屬隨地表徑流進(jìn)入周邊環(huán)境，或直接滲透到地下水，給環(huán)境帶來(lái)嚴(yán)重污染。

本次研究共采集6個(gè)土壤剖面：在尾礦庫(kù)壩下采集3個(gè)剖面(S4、S5、S6)，定義為尾礦區(qū)；在距尾礦庫(kù)底部垂直距離約500 m外的區(qū)域采集3個(gè)剖面(S1、S2、S3)作為對(duì)照，定義為外圍區(qū)。所有剖面的采樣深度均為80 cm，每個(gè)剖面分4層采樣，第Ⅰ層0～20cm，第Ⅱ?qū)?0～40cm，第Ⅲ層40～60cm，第Ⅳ層為60～80cm。

1.2 樣品處理與分析

采集后的土壤樣品于室內(nèi)通風(fēng)處自然風(fēng)干后，剔除根莖、砂礫等異物，用木棒碾壓后再經(jīng)過(guò)瑪瑙研缽研磨，過(guò)孔徑為(15 μm)100目尼龍網(wǎng)篩后裝袋備用。

采用HCl-HNO3-HF-HClO4高溫分解法對(duì)土壤樣品進(jìn)行消解，利用火焰原子吸收分光光度計(jì)(美國(guó) Varian AA240)測(cè)定土壤樣品中Cu、Zn、Cr、Ni的含量，Pb和Cd用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中每個(gè)樣品做3個(gè)平行樣，測(cè)量值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均在10%以內(nèi)。在樣品消解過(guò)程中所用的試劑均為優(yōu)級(jí)純，并加入國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品(GSS-3、GSS-5)進(jìn)行分析質(zhì)量控制，各元素回收率均在國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)的允許范圍內(nèi)。

1.3 重金屬污染評(píng)價(jià)

本次土壤污染評(píng)價(jià)采用《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618-1995)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(pH<6.5)。土壤污染程度采用單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法進(jìn)行評(píng)價(jià)[7]。

1.3.1 單因子指數(shù)法

單因子指數(shù)法一般用污染指數(shù)表示，即重金屬含量的實(shí)測(cè)值與土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值的比值[2]，其計(jì)算公式如下：

(1)

式(1)中：Pi為重金屬元素i的單項(xiàng)污染指數(shù)；Ci為土壤重金屬元素i的實(shí)測(cè)濃度(mg/kg)；Si為i種重金屬的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值(mg/kg)。

1.3.2 內(nèi)梅羅指數(shù)法

單因子指數(shù)和內(nèi)梅羅指數(shù)土壤污染分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表1。內(nèi)梅羅指數(shù)法能夠通過(guò)單項(xiàng)污染指數(shù)中的最大值和單因子指數(shù)平均值，計(jì)算出綜合污染指數(shù)，再依據(jù)表1中的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，便可以得出該地區(qū)的綜合環(huán)境質(zhì)量狀況[2]。其計(jì)算公式如下：

(2)

表1 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

2 結(jié)果與討論

2.1 表層土壤重金屬元素含量

大冶鐵礦尾礦庫(kù)周邊表層土壤中(0～20 cm)各重金屬元素含量的統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表2。表2中的統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，尾礦區(qū)土壤中Cu、Pb、Cd、Zn、Cr和Ni的平均含量分別為348.42，85.53，3.81，612.08，223.96和253.58 mg/kg。與湖北省土壤背景值[26]相比較，尾礦區(qū)土壤中各重金屬元素均嚴(yán)重超標(biāo)，Cu、Pb、Cd、Zn、Cr和Ni的超標(biāo)倍數(shù)分別為11.3，3.2，22.2，7.3，2.6和6.8倍。與尾礦區(qū)相比，外圍區(qū)土壤中Cu、Pb、Cd、Zn、Cr、Ni的平均含量要明顯偏低，說(shuō)明其重金屬富集污染程度較輕。除Cr以外，其他元素的平均含量均超出湖北省土壤背景值，Cu、Pb、Cd、Zn、Ni的超標(biāo)倍數(shù)分別為1.8，1.3，7.7，3.7和4.5倍，說(shuō)明這些重金屬元素也有一定程度的累積性污染。有研究表明，隨采樣點(diǎn)離礦區(qū)的距離增大，土壤中重金屬元素的含量呈逐漸減小的趨勢(shì)[8]。這也與本研究的結(jié)果相似。

有研究認(rèn)為，變異系數(shù)小于10%為弱變異性，變異系數(shù)在10%～100%為中等變異性，大于100%為強(qiáng)變異性[9-10]。從標(biāo)準(zhǔn)差和變異系數(shù)來(lái)看，尾礦區(qū)和外圍區(qū)土壤中各重金屬元素的變異系數(shù)分布于10%～100%之間，屬中等變異性，說(shuō)明在一定程度上可能受到人為活動(dòng)的干擾。

表2 尾礦庫(kù)周邊土壤(0～20 cm)中各重金屬元素含量

2.2 土壤重金屬元素垂直分布

大冶鐵礦尾礦庫(kù)周邊土壤中重金屬Cu、Pb、Cd、Zn、Cr、Ni的垂直分布特征如圖1所示。整體來(lái)看，尾礦區(qū)和外圍區(qū)土壤中重金屬含量的垂直變化比較明顯，但規(guī)律不是特別清晰。

不同土層重金屬平均含量垂直分布見(jiàn)表3。由表3可知，不同深度土壤層中各元素含量呈現(xiàn)較大的差異。在尾礦區(qū)土壤剖面中，重金屬在Ⅰ、Ⅱ?qū)拥暮恳话愀哂冖?、Ⅳ層，且Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ層含量變化趨?shì)較為平緩。Cu和Cd的含量呈現(xiàn)隨深度增加逐漸降低的變化趨勢(shì)，Pb含量變化趨勢(shì)則剛好相反。Zn、Cr和Ni的含量在剖面土壤中變化有波動(dòng)，呈先降低后增加的變化趨勢(shì)。由表3可見(jiàn)，尾礦區(qū)土壤剖面中除了Pb和Cr含量平均值未超過(guò)國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)外，Cu、Cd和Ni均超標(biāo)，其中Cd超標(biāo)最為嚴(yán)重。Ⅰ層土壤中Zn超標(biāo)，但Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ層中Zn均未超標(biāo)。

在外圍區(qū)(見(jiàn)表3)土壤剖面中，6種重金屬元素在所有土層中的含量一般低于尾礦區(qū)，可能是由于外圍區(qū)距離尾礦庫(kù)有一定的距離，受尾礦廢渣露天堆放的影響較小。外圍區(qū)土壤剖面中不同重金屬含量隨深度的變化存在一定差異。Cu、Pb、Cd和Ni含量均呈現(xiàn)先升高后降低的變化趨勢(shì)。Zn元素隨深度增加其含量遞減，最低值出現(xiàn)在40～60 cm處。Cr元素隨深度增加含量遞增，最大值出現(xiàn)在60～80 cm處。導(dǎo)致以上重金屬含量垂直分布存在差異的原因可能是：①外圍區(qū)土壤靠近村莊，可能經(jīng)過(guò)人為翻墾，使得深層土壤遷移至表層，加之雨水的沖刷作用，導(dǎo)致表層土壤中重金屬含量稍高于下層土壤；②土壤中有機(jī)質(zhì)含量、土壤酸堿性、土壤膠體電荷正負(fù)以及土壤的理化性質(zhì)等一系列因素也可能導(dǎo)致重金屬含量垂直分布的差異性[11]。蘇耀明等[12]對(duì)韶關(guān)鐵龍鎮(zhèn)境內(nèi)多金屬礦區(qū)土壤重金屬的研究發(fā)現(xiàn)，區(qū)域土壤中重金屬Cu、Zn、Cr、Pb、Cd和Ni的含量隨深度的增加呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢(shì)，垂向污染也達(dá)到了一定的深度。劉娟等[13]研究發(fā)現(xiàn)，云浮硫鐵礦區(qū)沖積土壤重金屬不僅富集在土壤表層，而且在土壤深部也有遷移和蓄積。由此可見(jiàn)，重金屬的垂直遷移與分布可能存在多方面的原因，具體原因仍有待進(jìn)一步深入地研究。

表3 不同土層重金屬平均含量垂直分布 mg/kg

采樣區(qū)域采樣深度/cmCuPbCdZnCrNi尾礦區(qū)0～2020～4040～6060～80348.42340.88271.43186.9355.80130.34133.33136.673.812.842.451.31498.42163.20184.33116.2252.6049.0040.1048.92253.58116.6161.57165.96外圍0～2020～4040～6060～8056.0061.8242.5340.3135.93131.18111.81119.471.331.520.850.68424.63129.46117.72118.4342.7749.1351.2051.75169.06178.10112.75106.38國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)502500.320015040

2.3 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

根據(jù)大冶鐵礦尾礦庫(kù)周邊土壤中6種重金屬的平均含量和評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，采用單因子指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)價(jià)土壤重金屬污染狀況，尾礦庫(kù)周邊土壤重金屬污染評(píng)價(jià)指數(shù)和污染等級(jí)見(jiàn)表4。

表4 尾礦庫(kù)周邊土壤重金屬污染評(píng)價(jià)指數(shù)和污染等級(jí)

根據(jù)表4中的單因子指數(shù)可知，尾礦區(qū)和外圍區(qū)不同深度土壤都受到重金屬Cu、Cd、Zn和Ni不同程度的污染，而Pb和Cr的污染等級(jí)為安全。就尾礦區(qū)而言，Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ層土壤中Cu和Cd單因子指數(shù)均大于5.0，屬重度污染級(jí)別；Ⅳ層土壤中Cu和Cd屬中度污染。I層土壤中Zn的單因子指數(shù)為2.49，處于2.0～3.0之間，為輕度污染；Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ層土壤Zn的污染等級(jí)為安全。I層土壤Ni的單因子指數(shù)為6.34，為重度污染；Ⅱ、Ⅲ層土壤Ni的污染等級(jí)分別為輕度污染、警戒級(jí)和中度污染。與尾礦區(qū)相比，外圍區(qū)不同深度土壤中重金屬污染等級(jí)相對(duì)較低。Ⅰ、Ⅱ?qū)油寥乐蠧d和Ni的污染等級(jí)達(dá)到中度以上，Ⅲ、Ⅳ層土壤污染等級(jí)也達(dá)到輕度污染。其他重金屬元素基本處于輕度污染或安全等級(jí)。這表明尾礦的長(zhǎng)年堆積已經(jīng)導(dǎo)致周邊土壤中重金屬不同程度的富集。

由內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)可以看出(表4)，尾礦區(qū)不同深度土壤的污染水平均已達(dá)到重度污染。外圍區(qū)土壤Ⅰ、Ⅱ?qū)泳C合污染指數(shù)均大于3.0，屬重度污染；Ⅲ、Ⅳ層綜合污染指數(shù)處于2.0～3.0之間，污染水平為中度污染。

由以上結(jié)果可以看出，礦區(qū)內(nèi)礦石的開(kāi)采以及尾礦長(zhǎng)期的露天堆放，可能致使礦物巖石表面的化學(xué)形態(tài)和存在形式發(fā)生改變，加大重金屬向環(huán)境的釋放通量，進(jìn)而加劇區(qū)域內(nèi)土壤的重金屬污染。雖然相關(guān)部門已經(jīng)針對(duì)尾礦庫(kù)土壤進(jìn)行了生態(tài)植被修復(fù)，但重金屬污染問(wèn)題依然嚴(yán)峻，因此應(yīng)加強(qiáng)對(duì)礦區(qū)土壤質(zhì)量的監(jiān)測(cè)，做好礦山環(huán)境的保護(hù)、治理及恢復(fù)工作，避免對(duì)周邊環(huán)境造成更大范圍的影響。

3 結(jié)論

1)與湖北省土壤背景值相比，大冶鐵礦尾礦庫(kù)土壤中Cu、Zn、Pb、Ni、Cr的平均含量均超過(guò)湖北省土壤背景值，其中Cd超標(biāo)最為嚴(yán)重；尾礦區(qū)土壤重金屬含量明顯高于外圍區(qū)；變異系數(shù)反映人為活動(dòng)對(duì)重金屬分布有一定的影響。

2)不同的重金屬以及不同剖面深度土壤中重金屬元素的垂直分布存在一定差異，可能與礦石開(kāi)采以及人類活動(dòng)的干擾有關(guān)。尾礦庫(kù)土壤中Cu、Cd、Zn和Ni元素垂向污染也達(dá)到一定深度，且平均含量均超過(guò)國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

3)單因子指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果表明，尾礦區(qū)和外圍區(qū)土壤中Cd的污染最為嚴(yán)重，Cu、Zn和Ni的污染也應(yīng)當(dāng)引起充分關(guān)注，Pb、Cr的污染程度處于安全等級(jí)。

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(責(zé)任編輯 高 嵩)

Distribution Characteristic and Assessment of Heavy Metal Pollution in Soils of Daye Iron Ore Tailings

LiXiaogang1,ZhanChanglin1,2*,WangLu1,LiXue1,Zhangjiaquan1,2,ZuoHuaze1,LiuXianli1,2

(1School of Environmental and Engineering,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003;2Hubei Key Laboratory of Mine Environmental Pollution Control and Remediation,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003)

To better understand the vertical distribution and pollution problems of heavy metals in soils,six soil profiles about 0～80 cm depth near tailing reservoir of Daye Iron Ore located in Huangshi were collected.The contents of heavy metals (Cu,Pb,Zn,Cd,Cr,and Ni) in soils were investigated.The single factor pollution index and Nemerow integrated pollution index were employed to evaluate the soil heavy metal pollution levels.The results showed that soils around iron mine tailing were contaminated at different degrees with heavy metals.Generally,the contents of metals in soils of the mine tailings were higher than those in the outskirt.The contents of Cu,Pb,Zn,Cd,Cr,and Ni in the soils of the mine tailings were higher than the Hubei background values,and Cd was the most serious.The pollution of heavy metals was accumulated in a deeper soil layer to some extent.The single factor pollution index and Nemerow integrated pollution index indicated that the soils of the mine tailings were at severe pollution,especially for Cd and Cu,and no pollution for Pb and Cr.The pollution level of Zn and Ni was mainly concentrated in the topsoil,and more attention must be paid.

Daye Iron Ore;mine tailing;heavy metal;vertical distribution;pollution assessment

2017-02-15

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào)：41603117)。

李小剛，本科生。

*通訊作者：占長(zhǎng)林，講師，博士，研究方向：環(huán)境地球化學(xué)。

10.3969/j.issn.2095-4565.2017.03.007

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2095-4565(2017)03-0028-06