冉祥濱，劉 軍，于志剛，姚慶禎，郭鴻博,3，陳洪濤**

(1:中國(guó)海洋大學(xué)，海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，青島 266100) (2:國(guó)家海洋局第一海洋研究所，海洋生態(tài)研究中心，青島 266061) (3:天津環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，天津 300191)

典型枯水年長(zhǎng)江干流硅的分布、輸送與滯留*

冉祥濱1,2，劉 軍1，于志剛1，姚慶禎1，郭鴻博1,3，陳洪濤1**

(1:中國(guó)海洋大學(xué)，海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，青島 266100) (2:國(guó)家海洋局第一海洋研究所，海洋生態(tài)研究中心，青島 266061) (3:天津環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，天津 300191)

于特枯水情年對(duì)三峽水庫溶解硅和長(zhǎng)江干流自涪陵至河口段懸浮顆粒物、溶解硅、生物硅和葉綠素a濃度等進(jìn)行調(diào)查. 研究表明，在平水期和汛期末，長(zhǎng)江干流水體溶解硅和生物硅濃度和通量在其上游受大壩“滯留”效應(yīng)的影響呈現(xiàn)沿程降低的趨勢(shì)，中、下游受“兩湖”和漢江等的補(bǔ)充作用有明顯升高. 在枯水年，長(zhǎng)江干流水體生物硅濃度占活性硅(溶解硅和生物硅之和)濃度的2%～5%，顯著低于平水年的比例(13%)，同時(shí)也低于世界河流的平均水平(16%). 三峽水庫在4-12月份減少溶解硅向下游的輸送通量，而在1-3月份增加溶解硅的輸送通量; 水庫在枯水年滯留了大約3%～6%的溶解硅. 三峽水庫內(nèi)低的初級(jí)生產(chǎn)水平和高的生物硅再生速率是其難以對(duì)溶解硅形成有效滯留的主要因素. 大壩下游會(huì)因清水下泄產(chǎn)生潛在的滯留效應(yīng)，不過還需要更多的數(shù)據(jù)去量化.

三峽水庫；溶解硅；生物硅；滯留效應(yīng)；長(zhǎng)江

陸源物質(zhì)自河流向海洋的輸送及其對(duì)海洋環(huán)境的影響一直是陸-海相互作用研究的重要內(nèi)容[1-3]. 河流是海洋獲取陸地來源硅的主要途徑，占陸地向海洋輸入溶解硅總量的80%以上[3-4]. 鑒于河流在區(qū)域和全球環(huán)境問題中的重要作用，各國(guó)均開展了大量關(guān)于河流物質(zhì)輸送及其對(duì)海洋環(huán)境影響方面的研究. 與近年來河流氮通量顯著增加趨勢(shì)不同的是[2,5-6]，世界范圍內(nèi)河流硅的入海通量由于受水庫滯留效應(yīng)的影響呈下降的趨勢(shì)[7-9]；氮硅比值的變化對(duì)近海以硅藻為基礎(chǔ)的生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生了不利的影響[6,8,10].

河道水庫化最為顯著的變化是提高水體的透明度和延長(zhǎng)水力停留時(shí)間，這些變化將有利于游硅藻生物量的增加,而隨后的生物遺骸的沉積與保存過程, 使生物硅臨時(shí)或永久地埋藏于水庫中，從而提高河流溶解硅滯留的總量，即所謂的“水庫滯留效應(yīng)”[7-9]. 提高的水停留時(shí)間是產(chǎn)生水庫滯留效應(yīng)的基礎(chǔ)[7]，其與水庫庫容和徑流量有關(guān)；河流在枯水年具有較常年偏低的徑流量，在庫容穩(wěn)定的前提下，水停留時(shí)間會(huì)較其他年份更長(zhǎng)，并可能增加水庫對(duì)溶解硅的滯留量.

國(guó)內(nèi)外雖然已開展了一些水庫硅滯留的研究[6-9]，但多局限于一般觀測(cè)研究，對(duì)河口段的溶解硅觀測(cè)較多[6,8-9]，對(duì)于流域的研究相對(duì)較少，同時(shí)也缺少水庫效應(yīng)對(duì)大壩下游河道物質(zhì)輸送的影響分析. 因筑壩產(chǎn)生的水庫清水下泄會(huì)改善水庫下游河道的透明度，這可能提高水庫下游河道硅藻的初級(jí)生產(chǎn)力，從而在中下游河道產(chǎn)生潛在的滯留效應(yīng)；這可能也對(duì)河流硅輸送產(chǎn)生重要的影響，但類似的研究極為匱乏，使得我們無法準(zhǔn)確把握河流硅循環(huán)的基本規(guī)律. 無疑，筑壩對(duì)于河流硅的滯留十分重要；定量研究、過程研究以及系統(tǒng)的綜合性研究是十分必要的.

近50年來，長(zhǎng)江溶解硅濃度和通量也呈顯著下降的趨勢(shì)[6,11]，這可能加劇長(zhǎng)江口硅酸鹽限制[6,9]的趨勢(shì)以及影響河口生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定. 河流筑壩[12]、流域富營(yíng)養(yǎng)化[13]以及流域土地利用的改變[14]等人類活動(dòng)是影響長(zhǎng)江硅濃度和入海通量變化的主要因素. 目前長(zhǎng)江流域內(nèi)已建成4.8萬座水庫[15]，流域水庫化進(jìn)程可能改變長(zhǎng)江硅的輸送規(guī)律，特別是三峽工程建設(shè)后. 因此，在長(zhǎng)江開展溶解硅和生物硅的分布與輸送研究，有助于從整體上了解長(zhǎng)江干流的水化學(xué)變化特征，揭示水庫化進(jìn)程對(duì)河流的影響.

近20年來，有關(guān)長(zhǎng)江溶解硅的研究較多[2,5-6,11,15]，但對(duì)于水庫庫容變化對(duì)河流硅輸送影響和水庫效應(yīng)對(duì)河流硅輸送影響的研究還不夠系統(tǒng)，缺少不同水文條件下硅輸送規(guī)律的研究. 因此對(duì)于典型枯水年進(jìn)行研究，有助于系統(tǒng)分析長(zhǎng)江硅輸送的特征，并可為河流水庫化條件下流域和河口環(huán)境變化研究提供科學(xué)依據(jù)，這在長(zhǎng)江硅滯留[11]和長(zhǎng)江口海域硅限制[9]日益增強(qiáng)的今天尤為關(guān)鍵. 本文根據(jù)三峽水庫2006-2007年一個(gè)完整水文年的定點(diǎn)連續(xù)觀測(cè)數(shù)據(jù)和長(zhǎng)江干流兩個(gè)季節(jié)的綜合調(diào)查以及相關(guān)的文獻(xiàn)資料，分析了長(zhǎng)江干流水體溶解硅和生物硅的含量和分布，討論了影響河流硅輸送的主要生物地球化學(xué)循環(huán)過程，計(jì)算了蓄水前后三峽河段在枯水年溶解硅的通量和三峽水庫硅的滯留量，評(píng)估了大壩下游潛在的滯留效應(yīng)，旨在評(píng)估影響河流硅循環(huán)的主要過程，識(shí)別大壩在特枯水文年水庫庫容增加對(duì)長(zhǎng)江物質(zhì)輸送的影響.

1 樣品的采集

1.1 采樣期間流量

由徑流量可知，2006年的長(zhǎng)江水情屬于典型枯水年[16]，宜昌以上河段在汛期來水較常年偏少20%，約為1978年(為典型枯水年，3960×108m3/a[16])的67%. 4月份三峽水庫入庫(寸灘)平均流量為4040 m3/s，出庫(宜昌)平均流量為5400 m3/s，大通段平均流量為18700 m3/s，屬于枯水年中的平水期；9-10月份入庫(寸灘)平均流量為10300 m3/s，出庫(宜昌)平均流量為8300 m3/s，大通段平均流量為17900 m3/s，長(zhǎng)江上、中游處于汛期(豐水期末期)，而下游接近于平水期. 值得說明的是在汛期末(9-10月份)，三峽水庫正在進(jìn)行156 m (三期) 運(yùn)行模式下的初次擴(kuò)容蓄水.

1.2 站點(diǎn)布設(shè)

分別于2006年4月5-13日和9月23日-10月1日對(duì)長(zhǎng)江干流進(jìn)行調(diào)查，自涪陵至江陰段共設(shè)31個(gè)采樣點(diǎn)(圖1). 所有采樣點(diǎn)均通過搭載清河608#運(yùn)輸船在河道中泓線利用聚乙烯水桶采集表層水樣(采樣水深0～0.2 m)；為保證樣品的代表性，每個(gè)采樣點(diǎn)樣品均為3次采樣的混合水樣，即在船行進(jìn)過程中連續(xù)取水3次，采樣的起點(diǎn)和終點(diǎn)縱向跨度約為200 m. 長(zhǎng)江干流的調(diào)查項(xiàng)目包括: 懸浮顆粒物(SPM)、溶解硅(DSi)、生物硅(BSi，由高等植物和浮游植物生長(zhǎng)產(chǎn)生的一類無定形硅)和葉綠素a (Chl.a)濃度. 另外于2006年6月1日-2007年3月31日，分別在三峽水庫上游河段的涪陵(同圖1涪陵(1#)，作為三峽水庫入庫控制點(diǎn))和下游河段的歸州(鄰近圖1秭歸(16#)，作為三峽水庫出庫控制點(diǎn))進(jìn)行逐日定點(diǎn)采樣，采集0～0.2 m表層水樣，分析水體溶解硅.

圖1 長(zhǎng)江干流采樣站位分布(1：涪陵；2：豐都；3：忠縣；4：萬州；5：云陽；6：云陽鎮(zhèn)；7：奉節(jié)； 8：巫山；9：巴東；10：香溪；19：葛州壩下游；20：荊州；21：城陵磯；22：洪湖；23：漢陽；24：黃石； 25：湖口；26：大通；27：南京；28：鎮(zhèn)江29：江陰；GZD：葛洲壩；TGD：三峽大壩；TGR：三峽水庫)Fig.1 Distribution of sampling stations along the main channels of the Yangtze River

1.3 樣品的采集和分析

水樣同時(shí)取兩份，一份用0.45 μm孔徑的醋酸纖維濾膜(預(yù)先用1∶1000 HCl浸泡24 h，并以Milli-Q水洗至中性)過濾于聚乙烯樣品瓶中(樣品瓶預(yù)先在1∶5 HCl中浸泡48 h以上，用Milli-Q水清洗數(shù)遍，然后包上潔凈的塑料袋，備用)，加入氯仿1滴，常溫避光保存，用于溶解硅濃度的測(cè)定；另將濾膜對(duì)折，吸干水分，放入鋁箔中，鋁箔放入封口塑料袋中，加入硅膠干燥，-20℃冷凍保存，用于測(cè)定葉綠素a濃度. 另一份水樣用孔徑0.45 μm聚醚砜濾膜收集(預(yù)先用1∶1000 HCl浸泡24 h，并以Milli-Q水洗至中性，45℃烘箱，72 h烘干稱重，其質(zhì)量計(jì)為w1)并冷凍保存，用于測(cè)定懸浮顆粒物生物硅濃度的濾膜置于45℃烘箱烘干72 h后稱重(質(zhì)量計(jì)為w2)，過濾前后膜重量的差值(w2-w1)即為膜上顆粒物的質(zhì)量(SPM).

溶解硅濃度用營(yíng)養(yǎng)鹽自動(dòng)分析儀(QuAAtro，德國(guó)SEAL公司)進(jìn)行測(cè)定，檢出限為0.03 μmol/L，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<3%. 生物硅用NaOH溶液提取法測(cè)定[17]，并結(jié)合硅鋁校正獲得生物硅濃度，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<10%；葉綠素a用1∶ 9丙酮提取后，采用熒光法分析，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<5%.

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

為減少樣點(diǎn)空間差異對(duì)結(jié)果的影響，采用距離加權(quán)平均值來平滑樣點(diǎn)數(shù)據(jù)特征，各站位的權(quán)重公式為：

Ln=(Ln+1+Ln-1)/2.

(1)

式中，Ln為第n個(gè)站位數(shù)據(jù)的權(quán)重，Ln+1為距上游相鄰站位的距離，Ln-1為距下游相鄰站位的距離.

長(zhǎng)江流量數(shù)據(jù)來源于水利部長(zhǎng)江水利委員會(huì)水文局和文獻(xiàn)[18]，無水文記錄的站位采用線性插值獲取流量數(shù)據(jù). 長(zhǎng)江水體溶解硅的歷史數(shù)據(jù)收集于文獻(xiàn)[18]. 涪陵與歸州兩地溶解硅的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)則采用算術(shù)平均值.

1.5 輸送系數(shù)

為評(píng)價(jià)流量變化對(duì)物質(zhì)輸送的影響，采用輸運(yùn)系數(shù)的概念[19]：

λ=Mo/MI

(2)

式中，λ為輸送系數(shù)(無量綱單位)；Mo為輸出界面的物質(zhì)通量(kg/s、kg/月或kg/a；依據(jù)計(jì)算的時(shí)間尺度而定，下文同)或流量(m3/s、m3/月或m3/a)；MI為輸入界面的物質(zhì)通量(kg/s、kg/月或kg/a)或流量(m3/s、m3/月或m3/a). 當(dāng)λ>1時(shí), 流量變化對(duì)物質(zhì)有添加作用，相反有滯留作用.

1.6 固硅能力的計(jì)算

對(duì)浮游硅藻利用溶解硅酸鹽能力的估算采用葉綠素a與初級(jí)生產(chǎn)力的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系模式[20]，之后用碳硅轉(zhuǎn)化系數(shù)(C∶Si=106∶15)[21]進(jìn)行換算，計(jì)算公式為:

P=Ps·Z·t/2

(3)

式中，P為真光層浮游植物日光合作用固碳量(mg C/(m2·d))；Ps為表層水體中浮游植物的潛在生產(chǎn)力(mg C/(m3·h))；Z為真光層深度(m)；t為每日光照時(shí)間(h/d),t=4～5 h/d.

Ps=Chl.a·T

(4)

式中，Chl.a為葉綠素a的濃度(mg/m3)；T為同化系數(shù)(h-1)，T=1.13 h-1[22].

真光層的深度計(jì)算公式為:

Z=4.605/kd

(5)

式中，kd為漫射衰減系數(shù)(1/m)，在長(zhǎng)江湖泊中為1.74～2.45[23].

1.7 三峽水庫滯留效應(yīng)的計(jì)算

三峽水庫入庫和出庫溶解硅瞬時(shí)通量的計(jì)算公式為:

F=28.09k1·C·k2·Q/k3

(6)

式中，F(xiàn)為入庫和出庫物質(zhì)的通量 (kg/s)，C為溶解硅濃度 (μmol/L)，Q為流量 (m3/s)，并通過時(shí)間累積計(jì)算溶解硅的月通量 (t/月) 和年通量 (t/a)，28.09為硅的原子量 (g/mol)，k1、k2和k3為單位轉(zhuǎn)化系數(shù)，其中k1=10-6mol/μmol，k2=103L/m3，k3=103g/kg.

水庫滯留量的計(jì)算公式為:

LR=(1+q)Fin-Fout

(7)

式中，LR是水庫的滯留量，F(xiàn)in和Fout分別為溶解硅入庫和出庫的通量.Fin和Fout基于公式(5)累加計(jì)算，q代表支流貢獻(xiàn)的部分，計(jì)算公式為：

q= (Qout-Qin)/Qin

(8)

式中，Qin和Qout分別為三峽水庫入庫和出庫水流量(m3/a)，2006年4月-2007年3月期間，q為0.02. 由于缺少支流的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，我們假定三峽水庫支流的溶解硅與其上游的溶解硅水平無顯著差異，因此依據(jù)支流的徑流量計(jì)算其溶解硅的通量，這在長(zhǎng)江溶解硅通量與徑流量呈顯著正相關(guān)(P<0.05)的前提下具有合理性[6].

水庫滯留效率(RTGR，%)的計(jì)算公式為：

RTGR=100[(1+q)Fin-Fout]/(1+q)Fin

(9)

1.8 長(zhǎng)江中、下游滯留效應(yīng)的計(jì)算

長(zhǎng)江中、下游(宜昌以下河段)滯留效率計(jì)算公式為:

Rd TGR=100(λw-λSi)/λw

(10)

式中，Rd TGR為三峽大壩下游的滯留效率(%)，λw和λSi分別為長(zhǎng)江中、下游河段流出段水輸運(yùn)系數(shù)和硅輸運(yùn)系數(shù)，計(jì)算方法見公式(2). 這一估算基于徑流是控制河流物質(zhì)通量的主要因素，這在長(zhǎng)江流量與物質(zhì)通量顯著相關(guān)(P<0.05)的前提下[6]有一定的合理性，可以大致表征不同河段物質(zhì)輸送規(guī)律的變化.

2 結(jié)果

2.1 長(zhǎng)江干流懸浮顆粒物

平水期(4月)，懸浮顆粒物濃度為2.25～59.4 mg/L，平均值為25.5 mg/L. 汛期末(9-10月)，懸浮顆粒物濃度變化范圍為6.75～920 mg/L，平均值為73.6 mg/L. 4月份，懸浮顆粒物入庫(涪陵)通量為83.2 kg/s，出庫(宜昌)為37.5 kg/s，大通段則為960 kg/s；9月底，懸浮顆粒物入庫通量為10800 kg/s，出庫僅為96 kg/s，大通段為1070 kg/s(圖2).

懸浮顆粒物通量沿程變化與懸浮顆粒物濃度變化一致. 平水期，從涪陵至三峽大壩之間，懸浮顆粒物有一個(gè)小幅的下降趨勢(shì)，并在近壩段濃度接近于0；宜昌至洞庭湖河段，懸浮顆粒物濃度小幅升高；洞庭湖以下河段，懸浮顆粒物濃度升高顯著，過鄱陽湖后達(dá)到最高值，而后又有一定程度的下降(圖2a). 在汛期末，懸浮顆粒物的最高值出現(xiàn)在涪陵，而后迅速降低，至大壩附近達(dá)到干流監(jiān)測(cè)范圍的最低值；大壩至洞庭湖之間濃度有所上升；洞庭湖以下河段懸浮顆粒物濃度沿程升高，在大通以下有所降低(圖2b).

圖2 干流長(zhǎng)江懸浮顆粒物濃度的沿程變化 (a: 4月份；b: 9-10月)Fig.2 Concentrations of SPM in the main channels of the Yangtze River (a: April; b: from September to October)

2.2 長(zhǎng)江干流各形態(tài)硅

2.2.1 溶解硅 平水期，溶解硅濃度變化范圍為70.9～110 μmol/L，平均值為89.4 μmol/L；在汛期末為131～148 μmol/L，其平均濃度為135 μmol/L. 4月份，溶解硅入庫通量為11.6 kg/s，出庫為12.3 kg/s，大通段為57.2 kg/s；在9月底，溶解硅入庫通量為44.7 kg/s，出庫為30.8 kg/s，大通段則為65.8 kg/s(圖3).

平水期，長(zhǎng)江干流平水期溶解硅的濃度沿程分布特征表現(xiàn)為: 自涪陵至宜昌之間河段，濃度變化不大；宜昌至荊州間溶解硅濃度明顯下降，此后持續(xù)升高；溶解硅通量在入三峽水庫后變化較小，出庫后溶解硅濃度沿程呈升高趨勢(shì)(圖3a). 汛期末，長(zhǎng)江干流溶解硅濃度變化較??；溶解硅通量則在三峽水庫中沿水流方向上存在下降的趨勢(shì)，而三峽大壩下游則呈現(xiàn)一個(gè)顯著升高的趨勢(shì). 汛期末和平水期宜昌以上河段對(duì)長(zhǎng)江(以大通段為準(zhǔn))溶解硅的貢獻(xiàn)率分別為47.8%和24.0%，低于宜昌以上河段水流量對(duì)大通段的貢獻(xiàn)率(49.9%和26.9%).

圖3 長(zhǎng)江干流溶解硅濃度及通量沿程變化(a: 4月份；b: 9-10月)Fig.3 Concentrations and fluxes of DSi in the main channels of the Yangtze River (a: April; b: from September to October)

2.2.2 生物硅 平水期，生物硅濃度范圍為0.32～12.8 μmol/L，平均值為5.98 μmol/L；在汛期末，生物硅濃度的變化范圍為0.12～7.49 μmol/L，平均值為3.15 μmol/L; 長(zhǎng)江干流水體生物硅濃度占活性硅(溶解硅和生物硅之和)濃度的2%～5%. 4月份，生物硅通量在萬州河段為0.21 kg/s，至宜昌段降為0.05 kg/s，經(jīng)鄱陽湖之后上升為5.06 kg/s，之后有所下降，在大通段的通量為1.45 kg/s；9月份，生物硅通量在云陽河段為0.90 kg/s，而在宜昌僅為0.10 kg/s，至大通段則達(dá)到3.47 kg/s(圖4).

生物硅濃度和通量的沿程變化一致. 平水期，生物硅濃度在三峽大壩以上河段較低，大壩至洞庭湖河段濃度顯著上升，最高值位于洞庭湖出口處，過鄱陽湖后又有一個(gè)相對(duì)高值存在，其后呈下降趨勢(shì)(圖4a). 汛期末，生物硅濃度在水庫內(nèi)沿水流方向逐漸下降，宜昌至洞庭湖河段濃度變化幅度較大，總體呈降低趨勢(shì)；鄱陽湖以下河段濃度逐漸升高，在大通段達(dá)到最高值，而后下降(圖4b). 汛期末和平水期宜昌以上河段對(duì)長(zhǎng)江(以大通段為準(zhǔn))生物硅的貢獻(xiàn)率分別為15.6%和17.2%，低于宜昌以上河段水流量對(duì)大通段的貢獻(xiàn)率.

圖4 長(zhǎng)江干流生物硅濃度及通量沿程變化 (a: 4月份；b: 9-10月)Fig.4 Concentrations and fluxes of BSi in the main channels of the Yangtze River (a: April; b: from September to October)

2.3 葉綠素 a

平水期葉綠素a濃度范圍為0.22～3.24 μg/L，平均值為1.24 μg/L；汛期末水體葉綠素a濃度明顯低于平水期，范圍為0.11～0.89 μg/L，平均值為0.40 μg/L. 葉綠素a濃度總體表現(xiàn)為上游低、下游高的特征(圖5). 平水期，長(zhǎng)江干流葉綠素a濃度在涪陵至宜昌之間變化不大；宜昌至洞庭湖之間先是有一個(gè)明顯的下降過程，在荊州達(dá)到最低值，而后大幅上升，在城陵磯達(dá)到最大值；在洞庭湖以下河段，葉綠素a濃度持續(xù)下降. 值得注意的是，在洞庭湖、鄱陽湖附近均出現(xiàn)了葉綠素a濃度的較高值(圖5a),汛期末，在大壩以上的觀測(cè)河段，葉綠素a濃度自涪陵至萬州呈現(xiàn)出降低的趨勢(shì)，萬州至宜昌則明顯升高；宜昌至荊州河段葉綠素a濃度下降，荊州至洞庭湖河段濃度有所上升；在經(jīng)過漢陽后，葉綠素a濃度有一個(gè)持續(xù)的降低過程(圖5b). 依據(jù)公式(3)可知，硅藻生長(zhǎng)所消耗的溶解硅速率大約為0.66～19.3 mg Si/(m2·d).

圖5 長(zhǎng)江干流葉綠素a濃度的沿程變化 (a: 4月份；b: 9-10月)Fig.5 Contentration of Chl.a in the main channels of the Yangtze River (a: April; b: from September to October)

2.4 三峽水庫溶解硅的變化特征與年滯留量

三峽水庫入庫(涪陵河段)溶解硅濃度介于72.5～140 μmol/L之間，平均值為114 μmol/L；出庫(歸州河段)濃度介于77.7～136 μmol/L之間，平均值為113 μmol/L. 入庫與出庫溶解硅濃度差異不大，均在6-10月間濃度較高；但156 m蓄水過程末期出庫溶解硅濃度低于入庫，在2-3月間出庫溶解硅濃度高于入庫(圖6a).

三峽水庫入庫和出庫溶解硅濃度在同一月份中隨流量的變化(圖6b)也存在較為明顯的波動(dòng)，變化范圍介于13～30 μmol/L之間；相比較而言，在涪陵河段各月溶解硅濃度的變化范圍(月內(nèi)最小值與最大值之間的跨度)大于在歸州河段的變幅，尤其是在7月份和次年的1-2月份.

圖6 三峽水庫涪陵(入庫)和歸州(出庫)兩地溶解硅濃度(a)與流量(b)的逐日變化 (5月份數(shù)據(jù)采用4月和6月1日數(shù)據(jù)的線性插值，這在其他月份數(shù)據(jù)連續(xù)變化的前提下具有合理性)Fig.6 Daily concentrations of DSi (a) and discharge (b) and their relationships at Fuling and Guizhou reaches of the Three Gorges Reservoir

三峽水庫上游涪陵入庫溶解硅總量為88×104t/a，歸州出庫溶解硅總量為87×104t/a，其中6-10月溶解硅的月通量較高，其5個(gè)月份月通量之和分別貢獻(xiàn)了全年入庫通量的67%和出庫通量的65%. 由公式(7)可知，三峽水庫在枯水年滯留了3.0×104t的溶解硅，占入庫溶解硅通量的3.3%. 另外，2-3月份出庫較入庫的通量增加了1.6×104t的溶解硅，約占三峽水庫年滯留溶解硅的53%.

圖7 三峽水庫不同月份水和溶解硅輸送系數(shù)(圖中標(biāo)示的月份為水庫對(duì)溶解硅產(chǎn)生滯留的月份)Fig.7 Monthly transport coefficients of water and dissolved silicate of the Three Gorges Reservoir

由輸運(yùn)系數(shù)可知，三峽水庫在4-12月份減少向下游河段輸送的溶解硅通量，即表現(xiàn)為滯留作用，而在1-3月份則增加溶解硅的通量，即表現(xiàn)為源的作用，特別是在2-3月份，水庫對(duì)溶解硅的添加作用尤為明顯(圖7)，增加的溶解硅部分應(yīng)來自于生物硅的溶解作用.

與徑流相似，2006年大壩所在河段溶解硅的通量?jī)H為1978年(135×104t/a)的65%；不過，兩個(gè)年份溶解硅的年平均濃度都為113 μmol/L，且月徑流量和溶解硅通量具有相似的變化特征. 三峽河段在1978年出流和入流的水輸送系數(shù)為1.02，溶解硅的輸送系數(shù)為1.08. 假定，蓄水前硅藻對(duì)三峽河段的轉(zhuǎn)化與生物硅的溶解作用可以忽略，即滯留為0；根據(jù)收支平衡(公式(7))，水庫河段內(nèi)支流貢獻(xiàn)了10×104t/a的溶解硅，占上游入庫通量的8%，蓄水后三峽水庫對(duì)溶解硅的滯留效率為入庫總量的3%～6%(圖8).

2.5 三峽大壩下游河段的“滯留效應(yīng)”

由通量的沿程變化可知，長(zhǎng)江大通河段溶解硅在平水期主要來自宜昌-漢口段，其次是長(zhǎng)江上游來水的貢獻(xiàn)，而漢口-大通段對(duì)長(zhǎng)江物質(zhì)的添加作用最??；在汛期末則與之相反，長(zhǎng)江上游來水對(duì)溶解硅的貢獻(xiàn)最大，顯著高于中、下游的貢獻(xiàn). 蓄水后溶解硅在平水期的沿程變化與蓄水前相似，且通量極為相近，但在汛期末則差異較大(圖9).

圖8 三峽河段蓄水前后水流量與溶解硅收支(①：由q=0.02計(jì)算得到；②：由蓄水前后支流徑流量與溶解硅通量比得出；斜體數(shù)字為流量(×108 m3/a)；黑體字為溶解硅通量(×104 t/a)；蓄水前數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[5,18]，蓄水后數(shù)據(jù)來自本研究)Fig.8 Budgets of the water and dissolved silicate in the Three Gorges Reservoir channel before and after the filling of the Three Gorges Dam (①: calculated by q with a value of 0.02; ②: estimated by the discharge ratio between 1978 and 2006; Italics numbers mean runoff (×108 m3/a); Bold numbers represent dissolved silicate (×104 t/a))

圖9 長(zhǎng)江溶解硅通量沿程分布(a: 4月份；b: 9-10月份；蓄水前為1978年數(shù)據(jù),來自文獻(xiàn)[5,18];蓄水后干流數(shù)據(jù)來自本研究，支流數(shù)據(jù)來自文獻(xiàn)[25])Fig.9 Fluxes of DSi in the Yangtze River system during two observation months (a: April; b: from September to October; the data for pre-filling is from 1978[5,18]; and the after-filling data is from this study for main channels and Liu et al[25] for tributaries, respectively)

與流量的輸運(yùn)系數(shù)相比，三峽大壩的下游宜昌至大通河段懸浮顆粒物無論在平水期還是在汛期末均表現(xiàn)為微弱的添加作用，生物硅在該河段(汛期末)也表現(xiàn)出添加的趨勢(shì)(表1). 溶解硅在平水期長(zhǎng)江中游宜昌-漢口段表現(xiàn)出滯留(6%，公式(9)). 蓄水前長(zhǎng)江中游宜昌-漢口段表現(xiàn)為添加作用，為18%. 除溶解硅外，大通至江陰段懸浮顆粒物和生物硅均表現(xiàn)出被移出的趨勢(shì). 蓄水前后長(zhǎng)江干流不同河段在平水期溶解硅貢獻(xiàn)比例相對(duì)穩(wěn)定(圖9a)，但蓄水后三峽水庫在汛期末向其下游宜昌-漢口段輸送的溶解硅通量明顯降低(圖9b).

表1 長(zhǎng)江不同河段物質(zhì)輸送系數(shù)

-:無數(shù)據(jù)；↑表示高于水輸送系數(shù)，為添加；↓表示低于水輸送系數(shù)，為滯留. 1)位于長(zhǎng)江上游；2)位于長(zhǎng)江中游；3)位于長(zhǎng)江下游；4)位于長(zhǎng)江河口段.

3 討論

3.1 懸浮顆濃度分布與影響因素

一般而言，長(zhǎng)江懸浮顆粒物濃度具有豐水期高、平水期低的變化特征[24]，這很大程度上受到流域地表侵蝕作用的影響. 由于懸浮顆粒物濃度受到水流量的影響[24]，在汛期末相對(duì)較高的流量致使其水體攜沙能力高于平水期，這便導(dǎo)致汛期末懸浮顆粒物濃度明顯高于平水期；懸浮顆粒物濃度與流量的正相關(guān)關(guān)系(平水期，R2=0.8245，P<0.01；汛期末，R2=0.38)也表明徑流量是控制懸浮顆粒物濃度的重要因素. 與蓄水前(1997年)平水期相比[25]，蓄水后懸浮顆粒物濃度普遍較低，同時(shí)也低于2005年(平水年)同時(shí)期的數(shù)據(jù)[26]，枯水年較常年偏少的水量，使得水體懸浮顆粒物濃度普遍降低.

三峽水庫內(nèi)懸浮顆粒物濃度在4月和9-10月 (涪陵-宜昌)均表現(xiàn)為降低趨勢(shì)，在長(zhǎng)江中、下游河段則表現(xiàn)為升高趨勢(shì)，表明下游河流對(duì)干流懸浮顆粒物的添加作用. 對(duì)比大通和三峽入庫與出庫懸浮顆粒物通量可知，在平水期大通段輸送的懸浮顆粒物主要來自于長(zhǎng)江中下游河段，而在汛期末，三峽水庫上游來沙顯著高于大通的通量，其應(yīng)是長(zhǎng)江輸送泥沙的主要貢獻(xiàn)部分，但三峽水庫對(duì)泥沙的滯留顯著降低了大通泥沙通量. 三峽水庫進(jìn)行135～156 m蓄水時(shí)期，水流流速在入庫后迅速降低，導(dǎo)致水庫的排沙能力急劇降低，大量懸浮顆粒物在水庫內(nèi)“滯留”. 三峽水庫對(duì)懸浮顆粒物的年滯留效率約為60%[24]，導(dǎo)致懸浮顆粒物在宜昌以上的河段對(duì)大通段的貢獻(xiàn)率遠(yuǎn)低于水流量的貢獻(xiàn)率，這必然會(huì)影響長(zhǎng)江硅的輸送.

3.2 硅濃度分布與季節(jié)變化

1) 長(zhǎng)江干流

相比較而言，平水期溶解硅濃度和通量明顯低于汛期，表明風(fēng)化強(qiáng)度的季節(jié)性變化對(duì)溶解硅輸送的顯著影響. 河流水體溶解硅水平主要受流域風(fēng)化作用的影響，在汛期相對(duì)的高溫及豐富的降水致使流域風(fēng)化作用明顯高于平水期，從而提高了汛期溶解硅濃度. 干流溶解硅濃度還與流量呈現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系(平水期，R2=0.255；汛期末，R2=0.710，P<0.01)，表明流量也對(duì)溶解硅濃度產(chǎn)生明顯的影響.

與溶解硅不同，長(zhǎng)江干流生物硅的濃度在平水期較高，汛期末則較低. 在平水期，生物硅濃度與流量之間沒有顯著的相關(guān)關(guān)系，但在汛期末生物硅濃度與流量呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(R2=0.671，P<0.05). 兩個(gè)時(shí)期，生物硅濃度與葉綠素a濃度無顯著的相關(guān)關(guān)系(R2=0.036，n=24，P=0.232)，這說明生物硅除來源于水體生長(zhǎng)的硅藻外，還有來自流域的植物來源的硅質(zhì)顆粒物，如植硅體；汛期末高的水流量和地表侵蝕作用會(huì)致使流域內(nèi)更多的植硅體進(jìn)入水體，并成為水體生物硅的重要部分. 不過，平水期水體透明度的改善會(huì)導(dǎo)致硅藻類生物量在平水期明顯高于汛期，從而使得平水期生物硅濃度普遍高于汛期，因此浮游植物生長(zhǎng)是控制生物硅濃度的重要因素.

在長(zhǎng)江輸送的硅中，生物硅濃度較低，僅為世界河流均值的1/5[10]；生物硅濃度占活性硅(BSi+DSi)濃度的比例也低于世界大河的平均水平(16%[10])，同時(shí)明顯低于2005年平水期的比例 (13%)[26]. 在平水期和汛期，大通段溶解硅的通量分別為宜昌段通量的5倍和2倍，長(zhǎng)江溶解硅沿水流方向顯著增加的通量(圖3)表明中下游兩湖和漢江等大型支流對(duì)河流輸送硅的重要作用. 不過，宜昌以上河段對(duì)大通溶解硅和生物硅的貢獻(xiàn)低于其水流量，表明長(zhǎng)江溶解硅和生物硅的輸送通量還受到三峽水庫滯留效應(yīng)的顯著影響.

2) 三峽水庫

與長(zhǎng)江干流相似，三峽水庫一年的監(jiān)測(cè)資料顯示溶解硅在汛期(6-9月份)具有較高的濃度，顯著高于平水期和枯水期，表明三峽水庫及其之上流域風(fēng)化速率的季節(jié)性差異對(duì)水體溶解硅水平的影響顯著. 除風(fēng)化作用外，地表徑流使得地表分散性的硅酸鹽風(fēng)化產(chǎn)物匯集到河流，也對(duì)三峽水庫溶解硅濃度產(chǎn)生一定的影響. 溶解硅濃度與流量的非線性動(dòng)力學(xué)關(guān)系顯示：在低流量情況下(3000～7500 m3/s)，流量對(duì)溶解硅濃度的影響較為明顯，而當(dāng)流量大于10000 m3/s時(shí)，流量的影響不再顯著(圖10). 可見，控制三峽水庫來水的主要因素應(yīng)是流域風(fēng)化作用和徑流，且風(fēng)化強(qiáng)度起到基礎(chǔ)的作用，硅藻對(duì)溶解硅的吸收和生物硅的溶解作用因其總量較小對(duì)溶解硅的凈調(diào)節(jié)作用在長(zhǎng)時(shí)間尺度上應(yīng)十分有限. 但三峽水庫內(nèi)歸州河段各月溶解硅濃度的變化幅度略低于其上游的涪陵河段，反映了因蓄水增加的水庫水停留時(shí)間對(duì)上游來水的均一化作用.

三峽水庫在豐水期較高的溶解硅(占全年65%以上)通量表明流量的確是控制溶解硅通量季節(jié)變化的最為顯著的因素. 盡管溶解硅濃度在枯水年(本研究)與平水年[26]相近，但由于涪陵以上河段徑流量顯著低于常年(偏少>20%)，入庫端溶解硅年通量?jī)H為平水年(120×104t/a)[27]的73%，再次表明流量對(duì)三峽水庫溶解硅通量的影響最大.

圖10 三峽水庫涪陵河段溶解硅濃度與流量的相關(guān)關(guān)系Fig.10 Relationship of dissolved silicate concentration and discharge at Fuling reach of the Three Gorges Reservoir

3.3 葉綠素a與懸浮顆粒物濃度對(duì)生物硅濃度的影響

葉綠素a與生物硅濃度具有一定的正相關(guān)關(guān)系，表明硅藻類浮游植物生長(zhǎng)對(duì)生物硅水平的影響. 與生物硅濃度相似，葉綠素a濃度在平水期顯著高于汛期(P<0.05)，表明水體濁度(以懸浮顆粒物濃度表示)和水流速(以水流量表示)對(duì)浮游植物的影響顯著，一般而言，汛期水濁度和流速較高，不利于浮游植物的發(fā)育，致使葉綠素a濃度在汛期普遍低于平水期. 另外，在平水期懸浮顆粒物中生物硅含量(BSi/SPM)在涪陵至大壩河段較低，大壩至洞庭湖之間較高，洞庭湖以下河段逐漸降低，這與生物硅的沿程變化規(guī)律相一致，表明懸浮顆粒物來源與濃度也是控制生物硅濃度的重要因素. 如在汛期末，懸浮物中生物硅的含量在萬州以上監(jiān)測(cè)范圍內(nèi)較低，這主要是因?yàn)樯嫌螡q水過程導(dǎo)致大量的泥沙輸入，懸浮顆粒物中硅質(zhì)物質(zhì)含量相對(duì)降低；萬州至大壩河段懸浮物中生物硅含量則較高，這很大程度上是由于水庫水流流速降低，水庫對(duì)泥沙的滯留改善了水體透明度，導(dǎo)致硅藻生物量小幅增加的結(jié)果.

在大壩至洞庭湖河段，葉綠素a濃度和生物硅濃度在平水期和汛期末都有明顯的升高，這很大程度上是由于水庫對(duì)泥沙的滯留致使大壩以下河段水體透明度得到明顯改善，清水下泄使得以硅藻為主[27]的浮游生物得到了大量繁殖，從而提高了葉綠素a濃度和生物硅濃度；提高的硅藻生物量又會(huì)提升懸浮顆粒物濃度，并對(duì)生物硅的組成和濃度產(chǎn)生直接的影響，這應(yīng)是長(zhǎng)江中下游河段懸浮顆粒物、生物硅和葉綠素a濃度普遍高于三峽水庫的重要原因之一.

與2005年同期[26]相比，長(zhǎng)江干流葉綠素a濃度在2006年平水期較高，但生物硅濃度和懸浮顆粒物濃度卻相對(duì)較低. Ran等[26]的研究還表明，長(zhǎng)江輸送的生物硅中僅有大約5.2%是由硅藻構(gòu)成的，可見在河流輸送的生物硅中硅藻的貢獻(xiàn)并不大，干流較低的生物硅濃度也反映了干流較低的生物量水平. 長(zhǎng)江干流生物硅濃度與葉綠素a濃度之間相關(guān)性不顯著(R2=0.036，n=24，P=0.232)，加之葉綠素a濃度普遍較低，從一個(gè)側(cè)面說明硅藻對(duì)長(zhǎng)江溶解硅濃度的影響有限. 由于長(zhǎng)江浮游植物均以硅藻為主[26]，硅藻生長(zhǎng)[20]所消耗溶解硅的速率大約為0.66～19.3 mg Si/(m2·d)，明顯小于水體溶解硅的存量(1990～4140 mg Si/m3)，可見硅藻生物量很難對(duì)長(zhǎng)江溶解硅水平產(chǎn)生實(shí)質(zhì)的影響. 長(zhǎng)江干流生物硅可能的來源為: 1)上游產(chǎn)生的硅藻類生物硅[28]；2)底層沉積物的再懸?。?)陸地土壤中的植硅體[29]. 因此，流域降水的減少會(huì)導(dǎo)致進(jìn)入河流的陸源生物硅總量的減少，這是生物硅濃度在枯水年偏低的原因.

3.4 三峽水庫“滯留效應(yīng)”

在三峽水庫，溶解硅的滯留效率季節(jié)性差異應(yīng)該是水庫水量調(diào)解、生物利用和生物硅溶解綜合作用的結(jié)果，而年滯留量應(yīng)是凈沉積和埋藏作用的結(jié)果. 在枯水年中，三峽水庫對(duì)溶解硅的滯留與平水年[28]的結(jié)果極為接近，且都很有限，說明即便在枯水年上游來水減少以及相應(yīng)的水停留時(shí)間增加的情況下，水庫內(nèi)硅藻對(duì)溶解硅的轉(zhuǎn)化-沉積作用仍然十分有限. 盡管硅藻生長(zhǎng)會(huì)在一定程度上減少溶解硅的通量，但三峽水庫屬于峽谷河道型水庫，水面狹窄且流量較大，這很大程度上限制了硅藻生物量的提高. 三峽水庫干流水體葉綠素a濃度相對(duì)較低，明顯低于庫灣水體[30]，因此難以對(duì)干流水體溶解硅濃度產(chǎn)生實(shí)質(zhì)性的影響. 加之，水庫生物硅的凈滯留(沉積)相對(duì)于初級(jí)生產(chǎn)而言是很小的部分(～3%)[4-5,25]，在生物硅濃度和葉綠素a濃度普遍不高的情況下，三峽水庫對(duì)溶解硅的滯留應(yīng)十分有限. 水庫干流低的初級(jí)生產(chǎn)(公式(2))和埋藏速率[28]以及高的生物硅再生速率[28]是三峽水庫難以對(duì)硅形成有效滯留的主要因素. Zhang等[31]的研究也證實(shí)三峽水庫并沒有顯著改變長(zhǎng)江溶解有機(jī)碳的輸送，這一定程度上反映了長(zhǎng)江低的生物量，本文的研究結(jié)果與其相吻合.

3.5 三峽大壩下游河段的“滯留效應(yīng)”

蓄水前后溶解硅在平水期的沿程變化相似，且通量極為相近，但在汛期末則差異較大(圖9)，結(jié)合三峽水庫對(duì)溶解硅的滯留效率可知水庫會(huì)對(duì)大壩下游物質(zhì)輸送產(chǎn)生短暫的影響. 三峽大壩的下游宜昌至大通河段懸浮顆粒物無論在平水期還是在汛期末均表現(xiàn)為微弱的添加作用，生物硅在該河段(汛期末)也表現(xiàn)出添加的趨勢(shì)(表1)，這與下游相對(duì)較高的生物量(由葉綠素a濃度代表，圖5)有關(guān). 與之相對(duì)應(yīng)，在平水期長(zhǎng)江中游宜昌-漢口段對(duì)溶解硅表現(xiàn)出滯留(6%，公式(9))，這與水庫產(chǎn)生的清水下泄關(guān)系密切，其促進(jìn)了下游浮游植物的發(fā)育，并對(duì)溶解硅產(chǎn)生滯留. 蓄水前長(zhǎng)江中游宜昌-漢口段對(duì)溶解硅的添加作用(+18%)也說明“清水”下泄的確提高了大壩下游河段對(duì)硅的滯留能力. 大通至江陰段懸浮顆粒物和生物硅均表現(xiàn)出被移出的趨勢(shì)，而溶解硅濃度則相對(duì)穩(wěn)定或有所增加，這很可能源于生物硅的溶解.

盡管長(zhǎng)江大通段溶解硅濃度在近50年里有一定幅度的降低[5,11,24]，但近些年的濃度卻極為相近，如1978年[18]與2006年三峽河段溶解硅濃度并未出現(xiàn)顯著的變化，這表明三峽水庫對(duì)溶解硅濃度的影響有限. 不過，三峽大壩蓄水后長(zhǎng)江輸沙量?jī)H為蓄水之前的40%[24]，表明水庫對(duì)泥沙的滯留效應(yīng)顯著高于對(duì)溶解硅的滯留. 通過生物硅和懸浮顆粒物的相關(guān)性可以推斷生物硅的通量和輸沙量具有相似的變化趨勢(shì). 作為潛在的生物可利用的活性硅[24]，水庫所在河段水停留時(shí)間延長(zhǎng)可能增加生物硅在水庫內(nèi)的溶解量，這會(huì)從表觀上降低水庫對(duì)溶解硅的滯留效率，并與下游滯留效應(yīng)一道改變長(zhǎng)江硅的輸送規(guī)律，值得進(jìn)一步研究.

致謝: 中華人民共和國(guó)水利部陳祖華為本研究提供了長(zhǎng)江水流量數(shù)據(jù)，美國(guó)馬里蘭大學(xué)段水旺博士提供了長(zhǎng)江溶解硅的歷史數(shù)據(jù)，荷蘭烏特列支大學(xué)Lex Bouwman教授和德國(guó)漢堡大學(xué)Jens Hartmann教授對(duì)本文撰寫提供了理論上的幫助，在此表示感謝！

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Distribution, transport and retention of silica in the main channels of the Yangtze River in exceptionally low water discharge year

RAN Xiangbin1,2, LIU Jun1, YU Zhigang1, YAO Qingzhen1, GUO Hongbo1,3& CHEN Hongtao1**

(1:KeyLaboratoryofMarineChemistryTheoryandTechnology,MinistryofEducation,OceanUniversityofChina,Qingdao266100,P.R.China) (2:ResearchCenterforMarineEcology,FirstInstituteofOceanography,StateOceanicAdministration,Qingdao266061,P.R.China) (3:TianjinEnvironmentMonitoringCenter,Tianjin300191,P.R.China)

Water samples were obtained in the Three Gorges Reservoir (TGR) and Fuling to Jiangyin reaches of the Yangtze (Changjiang) River from April 2006 to March 2007 after the TGR filling, in order to explore the reservoir influence on silica transport in the Yangtze River. The results reveal that the TGR would affect the silica delivery from the Yangtze River. In April and September-October, the dissolved silicate (DSi) concentration decreases along the reservoir due to the retention by the man-made lake, and increases in downstream reaches of the TGD due to the contributions from tributaries in the middle Yangtze River. The TGR trapped approximately 3%-6% DSi in 2006. The huge reservoir tends to remove DSi from the water column during the period between April and December; while it would add DSi from January to March. Biogenic silica (BSi) accounted for 2%-5% of total reactive silica in the Yangtze River. The diatom production plays a minor role in controlling BSi level in the Yangtze River. The retention of DSi loading in downstream reaches of the TGD was observed after impoundment, which would be concerned in the future.

Three Gorges Reservoir; silica retention; dissolved silica; biogenic silica; Yangtze River

*國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41211120435, 41106073, 30490232)資助. 2016-03-31收稿；2016-08-19收修改稿. 冉祥濱(1980～)，男，博士，副研究員；E-mail：rxb@fio.org.cn.

; E-mail：chenht@ouc.edu.cn.