王 旭,肖 葵,2 ,程學(xué)群,2,董超芳,2,吳俊升,2,易 盼,毛成亮,蔣 立,李曉剛,2,3
(1 北京科技大學(xué) 腐蝕與防護(hù)中心,北京 100083;2 腐蝕與防護(hù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083;3 中國科學(xué)院 寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江 寧波 315201)
Q235鋼的污染海洋大氣環(huán)境腐蝕壽命預(yù)測(cè)模型
王 旭1,肖 葵1,2,程學(xué)群1,2,董超芳1,2,吳俊升1,2,易 盼1,毛成亮1,蔣 立1,李曉剛1,2,3
(1 北京科技大學(xué) 腐蝕與防護(hù)中心,北京 100083;2 腐蝕與防護(hù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083;3 中國科學(xué)院 寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江 寧波 315201)
采用周浸加速實(shí)驗(yàn)?zāi)MQ235鋼在我國青島、萬寧兩種污染海洋大氣環(huán)境的腐蝕行為,用失重法、X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)等方法分析Q235鋼在室內(nèi)模擬大氣環(huán)境的腐蝕形貌、腐蝕產(chǎn)物、腐蝕動(dòng)力學(xué)。研究室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)與室外暴曬實(shí)驗(yàn)的相關(guān)性。結(jié)果表明:周浸加速實(shí)驗(yàn)后Q235鋼與實(shí)際污染海洋大氣環(huán)境暴曬實(shí)驗(yàn)結(jié)果相關(guān)性較好。結(jié)合灰色關(guān)聯(lián)法建立Q235鋼在兩種污染海洋大氣環(huán)境下的腐蝕壽命預(yù)測(cè)模型:TQD=137.002t1.093,TWN=102.398t0.952。
Q235鋼;污染海洋大氣;腐蝕;壽命評(píng)估
隨著我國向海洋探索的步伐逐漸加快,海洋經(jīng)濟(jì)發(fā)展中帶來的腐蝕與污染問題也越來越受到人們的重視。世界各國每年因各類腐蝕帶來的直接經(jīng)濟(jì)損失高達(dá)其國民生產(chǎn)總值的2%~4%[1]。同時(shí),隨著金屬尤其是鋼鐵被越來越多地應(yīng)用到海上裝備和工作設(shè)施中,金屬材料的海洋腐蝕和防護(hù)問題也逐漸暴露出來。
工業(yè)的發(fā)展在帶來經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí),環(huán)境污染也逐年嚴(yán)重,其中二氧化硫、硫化氫等可導(dǎo)致鋼的嚴(yán)重腐蝕。近年來一些學(xué)者也對(duì)環(huán)境污染對(duì)鋼的腐蝕影響做了一定的研究[2,3]。青島的海洋大氣環(huán)境為我國最早出現(xiàn)污染的,最新數(shù)據(jù)表示,萬寧的海洋大氣環(huán)境現(xiàn)在也已出現(xiàn)污染[4]。當(dāng)今工業(yè)污染的海洋環(huán)境下的腐蝕研究并不十分廣泛,相關(guān)壽命預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)?zāi)P鸵膊⑽闯墒臁?/p>
結(jié)構(gòu)鋼是鋼結(jié)構(gòu)中長期暴露在大氣中使用的主要的鋼。Q235鋼由于其低廉的價(jià)格被長時(shí)間應(yīng)用于橋梁和建筑物中,并且由于表面涂層體系和建筑混凝土環(huán)境的不同造成Q235鋼基體的腐蝕失效時(shí)間不同,為了進(jìn)一步研究室外結(jié)構(gòu)腐蝕失效與室內(nèi)研究的相關(guān)性,有必要對(duì)Q235鋼在不同環(huán)境下的腐蝕進(jìn)行分類研究。Q235鋼由于其使用的廣泛性常被用來作為參照組,并且由于其典型性常被用來評(píng)估環(huán)境與設(shè)立標(biāo)準(zhǔn)[5]。周期浸潤實(shí)驗(yàn)由于很好地重現(xiàn)室外干濕交替的過程,從而具有較好的相關(guān)性[6]。Montoya等[7]發(fā)現(xiàn)利用10-4M Na2SO4,0.2L SO2進(jìn)行干濕循環(huán)實(shí)驗(yàn)可以模擬工業(yè)大氣和熱帶海洋大氣中耐候鋼表層腐蝕產(chǎn)物的形成過程,并對(duì)其腐蝕情況進(jìn)行預(yù)測(cè)。
本工作以Q235鋼為研究對(duì)象,通過周浸加速腐蝕實(shí)驗(yàn)?zāi)M青島、萬寧兩種不同污染海洋大氣環(huán)境,采用腐蝕動(dòng)力學(xué)、X射線衍射、腐蝕形貌、灰色關(guān)聯(lián)等方法,建立了 Q235鋼在青島、萬寧兩種污染海洋大氣環(huán)境下的腐蝕壽命預(yù)測(cè)模型。
材料為Q235碳鋼,其化學(xué)成分如表1所示。試樣線切割尺寸為50mm×25mm×3mm。切割后的試樣依次用150#,240#,400#,800#砂紙打磨,再用去離子水沖洗,乙醇溶液脫水,吹風(fēng)機(jī)吹干,然后放置于干燥器中保存。使用前用游標(biāo)卡尺測(cè)量試樣實(shí)際尺寸,并用精度為0.1mg 的天平稱初始質(zhì)量。
表1 Q235鋼的主要化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)
周浸實(shí)驗(yàn)參照國標(biāo)GB/T 19746-2005《金屬和合金的腐蝕鹽溶液周浸試驗(yàn)》,實(shí)驗(yàn)儀器為北京科技大學(xué)自行設(shè)計(jì)和制造的周浸腐蝕加速實(shí)驗(yàn)箱。實(shí)驗(yàn)溶液參考污染海洋環(huán)境的地理特點(diǎn)、氣候氣象條件,滿足Cl-與SO2共同作用的特點(diǎn)。表2為近年青島、萬寧海洋大氣實(shí)驗(yàn)站按照環(huán)境觀測(cè)因子分級(jí)結(jié)果[4]。
本實(shí)驗(yàn)通過調(diào)整Cl-濃度來模擬不同海洋大氣環(huán)境下的腐蝕行為,設(shè)置有1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同),2%,3.5%,5%,7% 5種濃度的NaCl溶液來模擬Cl-沉降量的差異性。為了模擬污染海洋大氣環(huán)境下的腐蝕行為,在溶液中添加NaHSO3(0.02mol/L,pH=4)以完成模擬。實(shí)驗(yàn)一個(gè)循環(huán)周期為 60min, 其中15min 浸潤和45min 干燥。周浸水浴溫度為(40±2)℃,周浸箱內(nèi)空氣溫度設(shè)定為(40±2)℃。周浸實(shí)驗(yàn)的取樣周期為24,48,96,192,360,720h。
表2 青島、萬寧海洋大氣試驗(yàn)站腐蝕等級(jí)
根據(jù)國標(biāo)GB/T 19746-2005《金屬和合金的腐蝕 腐蝕試樣上腐蝕產(chǎn)物的清除》,選用除銹液對(duì)試樣表面的腐蝕產(chǎn)物進(jìn)行清洗。除銹液的成分為:500mL鹽酸+500mL蒸餾水+3.5g六次甲基四胺。除銹后用去離子進(jìn)行清洗,再在乙醇溶液中浸泡,隨后取出吹干,置于干燥器中保存。放置24h后進(jìn)行稱重,每組取3個(gè)平行試樣,分別測(cè)定失重值,計(jì)算平均值。
采用X 射線衍射(XRD)分析腐蝕產(chǎn)物的化學(xué)成分。采用 Quanta-250 型掃描電子顯微鏡(SEM) 觀察形貌。
2.1 腐蝕形貌
圖1為Q235鋼在不同濃度NaCl+NaHSO3(0.02mol/L)中實(shí)驗(yàn)不同周期后的掃描電子顯微鏡下的典型形貌。實(shí)驗(yàn)前期形成的銹層表面形貌多為層片狀和團(tuán)簇狀,銹層組成疏松,擁有很多空隙和孔洞。
圖1 Q235鋼在不同環(huán)境周浸實(shí)驗(yàn)的腐蝕形貌(a)1%NaCl+NaHSO3;(b)3.5%NaCl+NaHSO3;(c)5%NaCl+NaHSO3;(1)192h;(2)360hFig.1 Surface morphologies of corrosion products formed on Q235 steel after cyclic immersion experiment in different accelerated environments(a)1%NaCl+NaHSO3;(b)3.5%NaCl+NaHSO3;(c)5%NaCl+NaHSO3;(1)192h;(2)360h
隨著NaCl濃度升高銹層形貌未見明顯變化,但隨著時(shí)間的延長,層片狀減少,團(tuán)簇狀變多,后期基本為團(tuán)簇狀組成。后期團(tuán)簇狀產(chǎn)物部分相連,形成類似網(wǎng)狀,空隙依舊存在,腐蝕速率有所降低,但腐蝕依舊會(huì)進(jìn)一步發(fā)生。
圖2 Q235鋼在不同溶液周浸實(shí)驗(yàn)360h后腐蝕產(chǎn)物XRD圖譜Fig.2 XRD results of the corrosion products on Q235 steel after 360h cyclic immersion experiment in different simulated solutions
2.2 腐蝕產(chǎn)物化學(xué)成分分析
圖2為Q235鋼在不同濃度NaCl+NaHSO3溶液中周浸實(shí)驗(yàn)360h后腐蝕產(chǎn)物的XRD圖譜。從XRD分析結(jié)果可以看出,主要由Fe3O4,α-FeOOH,γ-FeOOH和β-FeOOH組成,這與實(shí)際污染海洋環(huán)境下Q235鋼的腐蝕產(chǎn)物相同[8]。
2.3 腐蝕動(dòng)力學(xué)分析
圖3為根據(jù)失重率計(jì)算公式,畫出不同濃度NaCl+NaHSO3中Q235鋼的失重曲線。通過對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,失重與時(shí)間的關(guān)系符合冪指數(shù)規(guī)則[11]:ΔW=Atn,表3為公式中相關(guān)參數(shù)。從R2看出曲線擬合度較好, 一定程度上說明設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)與實(shí)際環(huán)境下的腐蝕有著很好的相關(guān)性。由n值及整體曲線走勢(shì)看出,在720h的實(shí)驗(yàn)周期內(nèi)銹層對(duì)基體提供一定的保護(hù)作用,腐蝕速率逐漸降低。
圖3 Q235鋼在不同模擬溶液中的周浸實(shí)驗(yàn)失重曲線Fig.3 Mass loss curves of Q235 steel corroded by cyclic immersion experiment in different simulated solutions
表3 周浸實(shí)驗(yàn)腐蝕動(dòng)力學(xué)擬合值
濃度對(duì)腐蝕速率的影響表現(xiàn)為在1%NaCl+NaHSO3中的腐蝕速率升高,在2%與3.5%NaCl+NaHSO3中腐蝕速率達(dá)到最高,而隨后5%與7%NaCl+NaHSO3中的腐蝕速率降低。Cl-濃度的變化會(huì)引起溶液電導(dǎo)、含氧量與銹層成分的變化[10],失重曲線的規(guī)律表現(xiàn)出了這些因素的綜合影響結(jié)果。
2.4 室內(nèi)外相關(guān)性分析
腐蝕壽命預(yù)測(cè)模型的建立是以室內(nèi)模擬加速腐蝕實(shí)驗(yàn)和室外暴曬實(shí)驗(yàn)的相關(guān)性為基礎(chǔ)[12]。依據(jù)灰色關(guān)聯(lián)度計(jì)算方法[13-15],不同數(shù)據(jù)列x1,x2,x3…與參考數(shù)據(jù)列x0之間的灰色關(guān)聯(lián)度γ可以描述兩個(gè)統(tǒng)計(jì)量的關(guān)聯(lián)程度:
(1)
(2)
式中,標(biāo)準(zhǔn)化序列為:
(3)
(4)
絕對(duì)差序列為:
(5)
(1)指定參考數(shù)據(jù)列和比較數(shù)據(jù)列
將Q235鋼在青島、萬寧海洋大氣環(huán)境暴曬不同時(shí)間的腐蝕失重?cái)?shù)據(jù)(g·m-2)作為參考序列x0(k),以加速實(shí)驗(yàn)不同濃度NaCl(NaCl+NaHSO3溶液中)的腐蝕失重?cái)?shù)據(jù)作為比較序列xi(k),k=1,…,6。室外大氣環(huán)境暴曬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[4]對(duì)應(yīng)的時(shí)間序列為(1,2,4,8,12,16a),將原始數(shù)據(jù)中的失厚(mm/a)利用公式換算為失重(g·m-2)。在加速實(shí)驗(yàn)環(huán)境譜作用中失重?cái)?shù)據(jù)對(duì)應(yīng)的時(shí)間序列,青島為(216,432,864,1728,2592,3456h),萬寧為(120,240,480,960,1440,1920h) 。利用灰色關(guān)聯(lián)分析法計(jì)算室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)方法與室外大氣暴曬實(shí)驗(yàn)之間的關(guān)聯(lián)度。表4、表5為Q235碳鋼室內(nèi)外實(shí)驗(yàn)原始失重統(tǒng)計(jì)量。
表4 青島地區(qū)腐蝕失重的統(tǒng)計(jì)量
表5 萬寧地區(qū)腐蝕失重的統(tǒng)計(jì)量
(2) 對(duì)原始腐蝕數(shù)據(jù)進(jìn)行初值化處理
表6,7為青島、萬寧地區(qū)腐蝕失重的預(yù)處理結(jié)果。
(3) 得出絕對(duì)差序列
根據(jù)表6,7求絕對(duì)差,得絕對(duì)差序列,見表8,9。
表6 青島地區(qū)腐蝕失重的預(yù)處理結(jié)果
表7 萬寧地區(qū)腐蝕失重的預(yù)處理結(jié)果
表8 青島地區(qū)腐蝕失重的絕對(duì)差
Note:Δ01-1%NaCl;Δ02-2%NaCl;Δ03-3.5%NaCl;Δ04-5%NaCl;Δ05-7%NaCl.
Q235鋼在青島環(huán)境下的絕對(duì)差值中最大值Δmax=4.1070,最小值Δmin=0。
表9 萬寧地區(qū)腐蝕失重的絕對(duì)差
Note:Δ01-1%NaCl;Δ02-2%NaCl;Δ03-3.5%NaCl;Δ04-5%NaCl;Δ05-7%NaCl.
Q235鋼在萬寧環(huán)境下的絕對(duì)差值中最大值Δmax=3.1320,最小值Δmin=0。
最后根據(jù)式(1)與式(2)計(jì)算出青島、萬寧不同濃度NaCl+NaHSO3溶液下室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)與室外暴曬實(shí)驗(yàn)的灰色關(guān)聯(lián)度,如表10所示。
表10 室內(nèi)外實(shí)驗(yàn)的灰色關(guān)聯(lián)度
表10表明,模擬青島、萬寧的大氣環(huán)境時(shí),5種 NaCl 濃度的模擬溶液的灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)均大于0.60。采用濃度為2%NaCl+NaHSO3溶液模擬青島的關(guān)聯(lián)度為0.83,采用濃度為3.5%NaCl+NaHSO3溶液模擬萬寧的關(guān)聯(lián)度為0.89。這說明采用周浸實(shí)驗(yàn)方法對(duì)青島、萬寧污染海洋大氣環(huán)境下的Q235鋼的腐蝕情況進(jìn)行加速實(shí)驗(yàn),符合腐蝕動(dòng)力學(xué)一致性原則。
建立一個(gè)有實(shí)用性的腐蝕加速模型,需要在具有良好模擬性的同時(shí),也要有一定的加速性[16]。定義加速比K為達(dá)到相同腐蝕量時(shí)室外暴曬實(shí)驗(yàn)和室內(nèi)加速腐蝕實(shí)驗(yàn)所用時(shí)間之比,則可得到式(6)。
(6)
式中:A0,n0為室外加速腐蝕實(shí)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)曲線中的材料常系數(shù)和材料常指數(shù);A,n分別是室內(nèi)加速腐蝕實(shí)驗(yàn)動(dòng)力學(xué)曲線中的材料常系數(shù)和材料常指數(shù);T表示室內(nèi)加速腐蝕實(shí)驗(yàn)時(shí)間。
從式(6)可以看出K不是一個(gè)常數(shù),而是隨室內(nèi)加速腐蝕時(shí)間增加或下降的變量。本實(shí)驗(yàn)采用室外暴曬4年時(shí)計(jì)算所得的加速比作為環(huán)境加速比。圖4、圖5為不同模擬溶液的周浸加速實(shí)驗(yàn)?zāi)M青島、萬寧海洋大氣環(huán)境的灰色關(guān)聯(lián)度和加速比。
圖5 不同溶液模擬萬寧海洋大氣環(huán)境的灰色關(guān)聯(lián)度和加速比Fig.5 Grey correlation degree and acceleration ratio of Wanning marine atmospheric environment in different simulated solutions
根據(jù)室外暴曬實(shí)驗(yàn)與室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)的灰色關(guān)聯(lián)度與加速比,再結(jié)合實(shí)際海洋大氣環(huán)境,最終確定加速方法。對(duì)于青島海洋大氣環(huán)境,采用2%NaCl+NaHSO3(0.02mol/L, pH=4)的綜合加速效果最好。對(duì)于萬寧海洋大氣環(huán)境,采用3.5%NaCl+NaHSO3(0.02mol/L, pH=4)的綜合加速效果最好。式(7)、式(8)為青島、萬寧的室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)的腐蝕動(dòng)力學(xué)方程:
(7)
(8)
式(9)、式(10)為青島、萬寧[4]的室外暴露實(shí)驗(yàn)的腐蝕動(dòng)力學(xué)方程:
(9)
ΔWWN=560.412t0.621
(10)
2.5 腐蝕預(yù)測(cè)模型建立
根據(jù)以上分析,利用周浸腐蝕加速實(shí)驗(yàn)方法,采用2%NaCl+NaHSO3(0.02mol/L, pH=4)來模擬Q235鋼在青島海洋大氣環(huán)境腐蝕情況;采用3.5%NaCl+NaHSO3(0.02mol/L, pH=4)來模擬Q235鋼在萬寧海洋大氣環(huán)境腐蝕情況。建立腐蝕壽命預(yù)測(cè)模型的方法為,取與室外暴露實(shí)驗(yàn)腐蝕失重相同時(shí)的室內(nèi)模擬加速時(shí)間:
ΔWQD=669.605t0.743=23.519T0.680
ΔWWN=560.412t0.621=27.403T0.652
整理后結(jié)果為:
TQD=137.002t1.093
(11)
TWN=102.398t0.952
(12)
式(11),式(12)建立了Q235鋼周浸加速腐蝕實(shí)驗(yàn)時(shí)間與室外暴露實(shí)驗(yàn)時(shí)間的相關(guān)性。其中TQD,TWN為模擬青島、萬寧的周浸腐蝕實(shí)驗(yàn)時(shí)間,單位為h;t為室外暴曬實(shí)驗(yàn)時(shí)間,單位為a。實(shí)驗(yàn)所總結(jié)出的相關(guān)性為周浸實(shí)驗(yàn)條件和室外實(shí)際條件兩種環(huán)境的相似性分析。通過上述分析,可以認(rèn)為得到的預(yù)測(cè)模型適用于一般的非耐候型低合金鋼。表11是按照預(yù)測(cè)模型得到的Q235鋼在青島、萬寧海洋大氣環(huán)境的室內(nèi)加速實(shí)驗(yàn)時(shí)間。
表11 預(yù)測(cè)模型得出的Q235鋼在青島、萬寧環(huán)境的室內(nèi)加速時(shí)間
(1)腐蝕動(dòng)力學(xué)規(guī)律、腐蝕產(chǎn)物化學(xué)成分、表面形貌及室內(nèi)外實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比,表明實(shí)驗(yàn)采用的周浸加速腐蝕方法與室外污染海洋大氣的實(shí)際情況具有良好的模擬與相關(guān)性。
(2)采用周浸加速腐蝕實(shí)驗(yàn)?zāi)M污染海洋大氣腐蝕的灰色關(guān)聯(lián)分析表明,采用濃度為 2%NaCl+NaHSO3溶液模擬青島的關(guān)聯(lián)度為 0.83,采用濃度為3.5%NaCl +NaHSO3溶液模擬萬寧的關(guān)聯(lián)度為0.89,符合要求。
(3)腐蝕壽命預(yù)測(cè)方法得到了 Q235碳鋼在青島、萬寧兩種污染海洋大氣環(huán)境下的室內(nèi)模擬加速時(shí)間模型分別為:TQD=137.002t1.093,TWN=102.398t0.952。
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(本文責(zé)編:高 磊)
Corrosion Prediction Model of Q235 Steel in Polluted Marine Atmospheric Environment
WANG Xu1,XIAO Kui1,2,CHENG Xue-qun1,2,DONG Chao-fang1,2,WU Jun-sheng1,2,YI Pan1,MAO Cheng-liang1,JIANG Li1,LI Xiao-gang1,2,3
(1 Corrosion and Protection Center,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China;2 Key Laboratory of Corrosion and Protection (MOE),Beijing 100083,China;3 Ningbo Institute of Material Technology & Engineering,Chinese Academy of Sciences,Ningbo 315201,Zhejiang,China)
The corrosion behaviour of Q235 steel in Qingdao and Wanning of China,the two kinds of polluted marine environment were simulated by cyclic immersion test, and the correlation of indoor cyclic immersion test and outdoor marine atmospheric corrosion test of Q235 steel were studied. The corrosion morphologies, corrosion products, corrosion kinetics of Q235 steel were investigated with methods of scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD) and mass loss. The results reveal that the corrosion morphologies and compositions of corrosion products after cyclic immersion test agree with those after the real atmospheric test. Corrosion prediction model of Q235 steel in two kinds of marine atmospheric environment was built combined with Grey correlation method:TQD=137.002t1.093,TWN=102.398t0.952.
Q235 steel;polluted marine atmosphere;corrosion;life prediction
10.11868/j.issn.1001-4381.2015.001414
TG172.3+3
A
1001-4381(2017)04-0051-07
國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(2014CB643300)
2015-11-20;
2017-01-15
肖葵(1969-),男,博士,副教授,主要研究方向:大氣腐蝕,聯(lián)系地址:北京市海淀區(qū)學(xué)院路30號(hào)北京科技大學(xué)腐蝕與防護(hù)中心(100083),E-mail:xiaokui@sina.com