臧　杰，徐　輝

(1. 中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 資源與安全工程學(xué)院，北京 100083;2. 中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 煤炭資源與安全開采國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083; 3. 中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 共伴生能源精準(zhǔn)開采北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083)

數(shù)字出版日期： 2017-04-21

0　引言

煤層中的瓦斯是在成煤過程中產(chǎn)生的伴生氣體[1-2]。由于瓦斯具有爆炸性，在煤礦開采過程中涌出的瓦斯是導(dǎo)致瓦斯爆炸、煤與瓦斯突出等煤礦災(zāi)害事故的主要原因之一[1-3]，所以世界各國通常將煤層瓦斯作為危險(xiǎn)源對(duì)待，并采取各種治理措施以降低瓦斯的災(zāi)害特性，保障煤礦的安全生產(chǎn)[1-3]。

瓦斯抽采是煤礦瓦斯災(zāi)害治理的關(guān)鍵技術(shù)手段。在抽采過程中，瓦斯經(jīng)解吸、擴(kuò)散和滲流3個(gè)階段運(yùn)移至抽采鉆孔[4]。擴(kuò)散作為3個(gè)流動(dòng)階段的中間環(huán)節(jié)，對(duì)瓦斯抽采有重要影響。擴(kuò)散系數(shù)是瓦斯擴(kuò)散過程的關(guān)鍵影響參數(shù)。國內(nèi)外諸多學(xué)者研究了各種因素，如粒度[5-7]、含水率[8-9]、氣壓[10]、氣體類型[10]和溫度[11]等因素對(duì)瓦斯擴(kuò)散系數(shù)的影響規(guī)律。

但是，目前對(duì)擴(kuò)散系數(shù)—?dú)鈮旱年P(guān)系缺乏統(tǒng)一的認(rèn)識(shí)。例如，Charriere等[12]的研究結(jié)果表明擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈正比例關(guān)系，而Cui等[9，13]和Staib等[14]的研究結(jié)果則表明兩者呈反比例關(guān)系。Clarkson和Bustin[10]的擬合結(jié)果是在低壓階段擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈正比例關(guān)系，在高壓階段兩者呈反比例關(guān)系。

本文首先利用自主搭建的煤巖吸附瓦斯實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行不同氣壓條件下的煤粒瓦斯擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)，再分別應(yīng)用單孔和雙孔擴(kuò)散模型擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，得到不同氣壓條件下的擴(kuò)散系數(shù)，分析擴(kuò)散系數(shù)對(duì)氣壓的依賴性，并嘗試解釋其他文獻(xiàn)中擴(kuò)散系數(shù)—?dú)鈮宏P(guān)系的非一致性。

1　煤粒瓦斯擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)

1.1　實(shí)驗(yàn)煤樣

實(shí)驗(yàn)煤樣取自山西長治余吾煤業(yè)2#煤層，煤質(zhì)為無煙煤。將塊煤裝入球磨機(jī)研磨，篩選出粒徑為60～80目的粉煤，將約300 g粉煤裝入廣口瓶密封供煤粒瓦斯擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)使用。從剩余的60～80目粉煤中取一部分進(jìn)行煤樣基礎(chǔ)參數(shù)測(cè)試，結(jié)果如表1所示。

表1　煤樣基礎(chǔ)參數(shù)

1.2　實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)采用自主搭建的煤巖吸附瓦斯實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，如圖1所示。整套實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要由充氣單元、瓦斯吸附單元、數(shù)據(jù)采集單元、控溫單元和脫氣單元5個(gè)子單元組成。充氣單元由高壓氣瓶組成，其作用是為實(shí)驗(yàn)過程提供氣源。吸附單元由緩沖罐和樣品罐組成，是整個(gè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的核心，其作用是為吸附和擴(kuò)散過程提供場(chǎng)所。數(shù)據(jù)采集單元由質(zhì)量流量計(jì)(SevenStar D07)、緩沖罐和樣品罐內(nèi)的氣壓傳感器(UNIK5000)、數(shù)據(jù)采集器(DataTaker DT800)和電腦組成，其作用是自動(dòng)記錄實(shí)驗(yàn)過程中的參數(shù)變化?？販貑卧珊銣厮∠浣M成，其作用是在實(shí)驗(yàn)過程中使緩沖罐和樣品罐內(nèi)的溫度保持恒定。脫氣單元由真空泵、負(fù)壓真空計(jì)和真空規(guī)管組成，其作用是系統(tǒng)死空間標(biāo)定和瓦斯吸附實(shí)驗(yàn)前的煤樣真空脫氣，以及檢查系統(tǒng)氣密性。上述5個(gè)子單元由管路連接在一起，并安設(shè)閥門控制系統(tǒng)內(nèi)的氣體流動(dòng)。

圖1　實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意Fig.1　Schematic of the experimental apparatus

1.3　實(shí)驗(yàn)步驟

整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程分為如下幾個(gè)步驟：

1)系統(tǒng)氣密性檢查。先將整個(gè)系統(tǒng)抽真空，再給系統(tǒng)充入一定壓力的氦氣(約1.0 MPa)，觀測(cè)2個(gè)氣壓傳感器的讀數(shù)。若48 h后讀數(shù)不變，則整個(gè)系統(tǒng)密閉性良好，可以開始后續(xù)實(shí)驗(yàn)；若讀數(shù)變化(下降)，則系統(tǒng)未完全密封，檢查所有接頭和閥門，并重復(fù)上述抽真空—充氣過程，直至系統(tǒng)密封性達(dá)到要求。

2)填裝煤樣前的死空間測(cè)定。關(guān)閉緩沖罐與樣品罐之間的閥門，打開緩沖罐與氣瓶之間的閥門，打開氣瓶，為緩沖罐充入一定量的氦氣，關(guān)閉緩沖罐與氣瓶之間的閥門，記錄平衡后緩沖罐內(nèi)的氣壓和質(zhì)量流量計(jì)的累積質(zhì)量，根據(jù)真實(shí)氣體狀態(tài)方程計(jì)算緩沖罐的死空間。打開緩沖罐與樣品罐之間的閥門，記錄平衡后樣品罐內(nèi)的氣壓，根據(jù)真實(shí)氣體狀態(tài)方程計(jì)算填裝煤樣前樣品罐的死空間。

3)填裝煤樣后的死空間測(cè)定。打開出氣閥放空系統(tǒng)內(nèi)的氦氣，將煤樣裝入樣品罐。按照步驟(1)重新檢查系統(tǒng)的氣密性，再按照步驟(2)測(cè)定填裝煤樣后樣品罐的死空間。

4)煤粒瓦斯擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)。將系統(tǒng)抽真空后關(guān)閉出氣閥和緩沖罐與樣品罐之間的閥門，打開緩沖罐與氣瓶之間的閥門，為緩沖罐充入瓦斯氣體(甲烷)至1.0 MPa，關(guān)閉緩沖罐與氣瓶之間的閥門。打開緩沖罐與樣品罐之間的閥門，為煤樣充氣，記錄緩沖罐和樣品罐內(nèi)氣壓傳感器的讀數(shù)。待吸附平衡后，關(guān)閉緩沖罐與樣品罐之間的閥門，打開緩沖罐與氣瓶之間的閥門，繼續(xù)為緩沖罐充入瓦斯氣體至1.0 MPa，并為樣品罐內(nèi)的煤樣充氣，如此重復(fù)充氣4次。4次充氣過程中樣品罐內(nèi)的最大氣壓與平衡氣壓如表2所示。

5)數(shù)據(jù)處理。實(shí)驗(yàn)記錄的是樣品罐內(nèi)的氣壓變化，需要將氣壓轉(zhuǎn)換成吸附量才能表征煤吸附瓦斯的動(dòng)力學(xué)過程。數(shù)據(jù)處理方法見文獻(xiàn)[10]，這里不再贅述。經(jīng)過數(shù)據(jù)處理，得到每次充氣過程中吸附率隨時(shí)間的變化曲線。

表2　4次充氣過程中樣品罐內(nèi)的最大氣壓與平衡氣壓

1.4　實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖2描述了4次充氣過程中吸附率曲線的對(duì)比情況。從圖中可以看出，隨著充氣逐次進(jìn)行，同一時(shí)刻的吸附率逐漸增大，吸附達(dá)到平衡的時(shí)間逐漸縮短。由表2可知，隨著充氣次數(shù)的增加，樣品罐內(nèi)的初始?xì)鈮汉推胶鈿鈮阂苍诓粩嘣龃?，因此圖2間接說明吸附率與氣壓呈正比例關(guān)系，而吸附平衡時(shí)間與氣壓呈反比例關(guān)系。

圖2　4次充氣過程的吸附率曲線對(duì)比Fig.2　Comparison of fractional sorption curve between the four times of injection

2　單孔和雙孔擴(kuò)散模型與煤粒瓦斯擴(kuò)散數(shù)據(jù)擬合分析

2.1　單孔和雙孔擴(kuò)散模型簡介

單孔擴(kuò)散模型假設(shè)煤粒是半徑相同的均質(zhì)圓球，且擴(kuò)散系數(shù)為常數(shù)，其表達(dá)式如式(1)所示[15]：

(1)

雙孔擴(kuò)散模型假設(shè)煤粒是由大球構(gòu)成，而大球內(nèi)部又包含小球，因此煤粒內(nèi)部有大孔和小孔2種類型的孔隙，瓦斯在大孔內(nèi)的擴(kuò)散系數(shù)大于在小孔內(nèi)的擴(kuò)散系數(shù)。雙孔擴(kuò)散模型的表達(dá)式如式(2)～(5)所示[16]：

(2)

(3)

(4)

(5)

2.2　擬合結(jié)果與分析

模擬擬合由OriginLab軟件包完成，該軟件包的擬合算法是Levenberg-Marquardt法。由于單孔和雙孔擴(kuò)散模型包含無窮級(jí)數(shù)，進(jìn)行擬合時(shí)需應(yīng)用OriginLab軟件包的C語言接口通過迭代算法將模型中的技術(shù)編譯成計(jì)算機(jī)語言。2個(gè)模型與4組吸附率曲線的擬合情況如圖3所示，擬合參數(shù)如表3所示。

從圖3中可以看出，雙孔擴(kuò)散模型曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)十分吻合，而單孔擴(kuò)散模型曲線則與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)出現(xiàn)顯著偏差，說明雙孔擴(kuò)散模型的擬合效果好于單孔擴(kuò)散模型。從表3中可以看出雙孔擴(kuò)散模型的擬合度明顯高于單孔擴(kuò)散模型，表現(xiàn)為雙孔擴(kuò)散模型的擬合度均高于99.0%，而單孔擴(kuò)散模型的擬合度則低于80.0%。單孔擴(kuò)散模型和雙孔擴(kuò)散模型擬合結(jié)果的差異說明實(shí)驗(yàn)所用煤樣具有雙重孔隙結(jié)構(gòu)，即煤粒內(nèi)包含比重相當(dāng)?shù)拇罂缀托】住?/p>

從表3中還可以看出，隨著平衡氣壓的升高，單孔和雙孔擴(kuò)散模型的表觀擴(kuò)散率都逐漸增大。由于煤粒直徑可視為常數(shù)，此結(jié)果說明表觀擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈正比例關(guān)系，而經(jīng)典擴(kuò)散理論則認(rèn)為擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈反比例關(guān)系。表面上，表3中反映的擴(kuò)散系數(shù)—?dú)鈮宏P(guān)系與經(jīng)典的擴(kuò)散系數(shù)—?dú)鈮宏P(guān)系相矛盾，但這種矛盾實(shí)際上反映了表觀擴(kuò)散系數(shù)和真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)的不同物理意義。

圖3　單孔和雙孔擴(kuò)散模型與吸附率曲線的擬合情況Fig.3　Fit curves of the unipore model and bidisperse model to the fractional sorption curves

平衡氣壓/MPa單孔擴(kuò)散模型擬合De/R2/s擬合度/%α雙孔擴(kuò)散模型擬合Dae/R2/sDie/R2/s擬合度/%0．307．55×10-563．460．536．85×10-42．35×10-599．250．621．16×10-475．650．547．41×10-44．20×10-599．740．805．47×10-439．620．576．02×10-31．63×10-499．040．869．88×10-479．090．381．15×10-25．55×10-499．85

在低壓階段，煤粒瓦斯擴(kuò)散狀態(tài)由努森擴(kuò)散主導(dǎo)。隨著氣壓升高，煤粒瓦斯擴(kuò)散狀態(tài)由努森擴(kuò)散轉(zhuǎn)為分子擴(kuò)散。努森擴(kuò)散系數(shù)可由式(6)表示，分子擴(kuò)散系數(shù)可由式(7)表示。努森擴(kuò)散系數(shù)與氣壓無關(guān)，而分子擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈反比例關(guān)系。

(6)

式中:Dk為努森擴(kuò)散系數(shù)；dp為孔隙直徑；R為普適氣體常數(shù)；T為氣體溫度；Mg為氣體的摩爾質(zhì)量。

(7)

(8)

式中：Dm為分子擴(kuò)散系數(shù)；λ為分子平均自由程；kb為玻爾茲曼常數(shù)；p為氣壓；dm為氣體分子直徑。

由于甲烷在煤中具有吸附性，表3中的擴(kuò)散系數(shù)實(shí)際上是表觀擴(kuò)散系數(shù)，其與真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系可由式(9)表示。對(duì)于同一組煤樣，式(9)中孔隙度φ和孔隙表面積S是常數(shù)。由于煤粒瓦斯等溫吸附線具有非線性，式(9)中的等溫吸附線的斜率H則隨氣壓的升高而減小。由式(9)[10]可知，表觀擴(kuò)散系數(shù)反應(yīng)了真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)和煤粒瓦斯等溫吸附線斜率的共同變化。

(9)

式中：D為真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)；φ為煤粒的孔隙度；S為煤粒中孔隙的表面積；H為煤粒甲烷等溫吸附線的斜率。

由于本文實(shí)驗(yàn)氣壓較低(<1.0 MPa)，此時(shí)煤粒內(nèi)的擴(kuò)散以努森擴(kuò)散為主，即真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)與氣壓無關(guān)。且低壓階段等溫吸附線的非線性較強(qiáng)，斜率隨氣壓升高下降較快，因此表觀擴(kuò)散系數(shù)隨氣壓的升高而增大。

在高壓階段，煤粒瓦斯等溫吸附線趨于線性化，即等溫吸附線的斜率H近似于常數(shù)，此時(shí)表觀擴(kuò)散系數(shù)只與真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)有關(guān)。高壓階段，擴(kuò)散狀態(tài)由努森擴(kuò)散轉(zhuǎn)為分子擴(kuò)散，真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)隨氣壓升高而減小(式(7))，表觀擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈反比例關(guān)系。

3　結(jié)論

1)對(duì)同一組煤粒瓦斯擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，雙孔擴(kuò)散模型的擬合結(jié)果優(yōu)于單孔擴(kuò)散模型。這說明實(shí)驗(yàn)煤樣的孔隙結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，具有雙重孔隙結(jié)構(gòu)，即煤粒內(nèi)包含比重相當(dāng)?shù)拇罂缀托】住?/p>

2)由于煤粒對(duì)瓦斯具有吸附性，導(dǎo)致模型擬合得到的擴(kuò)散系數(shù)是表觀擴(kuò)散系數(shù)而不是真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)。表觀擴(kuò)散系數(shù)反應(yīng)了真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)和煤粒瓦斯等溫吸附線斜率的非線性。表觀擴(kuò)散系數(shù)與真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)呈正比例關(guān)系，與等溫吸附線斜率呈反比例關(guān)系。

3)在低壓階段，煤粒瓦斯擴(kuò)散由努森擴(kuò)散主導(dǎo)，此時(shí)真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)與氣壓無關(guān)，而等溫吸附線斜率隨氣壓升高而減小。因此在低壓階段表觀擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈正比例關(guān)系。

4)在高壓階段，煤粒瓦斯擴(kuò)散由分子擴(kuò)散主導(dǎo)，此時(shí)真實(shí)擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈反比例關(guān)系，而等溫吸附線斜率趨于常數(shù)。因此在高壓階段表觀擴(kuò)散系數(shù)與氣壓呈反比例關(guān)系。

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