朱傳輝，李保國(guó)

(上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200093)

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相變蓄熱材料應(yīng)用于太陽(yáng)能采暖的研究現(xiàn)狀

朱傳輝，李保國(guó)

(上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200093)

李保國(guó)

隨著太陽(yáng)能的不斷開發(fā)，其相關(guān)材料的產(chǎn)品也在不斷升級(jí)革新，其中應(yīng)用于采暖的蓄熱材料成為目前業(yè)界關(guān)注的熱點(diǎn)之一。相變蓄能材料因具有蓄熱密度高、高耐熱性、高傳導(dǎo)性、低膨脹性、易控制等優(yōu)點(diǎn)，在建筑節(jié)能、余熱的回收以及太陽(yáng)能供暖系統(tǒng)中被廣泛應(yīng)用。文章概述了相變蓄熱材料應(yīng)用于太陽(yáng)能采暖的研究進(jìn)展，以及中低溫相變蓄熱材料的劃分、應(yīng)用領(lǐng)域，同時(shí)介紹了一種適宜配合太陽(yáng)能應(yīng)用的相變蓄熱材料，并介紹了有關(guān)復(fù)合相變蓄熱材料和相變蓄熱材料微膠囊化的種類及發(fā)展趨勢(shì)。并就相變蓄熱材料的研究熱點(diǎn)進(jìn)行了分析。相變蓄熱技術(shù)是解決太陽(yáng)能不穩(wěn)定、間歇性問題的關(guān)鍵技術(shù)，是未來(lái)太陽(yáng)能采暖技術(shù)推廣應(yīng)用的發(fā)展方向。

太陽(yáng)能采暖供熱；相變蓄熱材料；蓄熱技術(shù)

1 前 言

全球能源利用日益加劇的今天，開發(fā)更節(jié)能的產(chǎn)品，利用更普遍、更清潔、更可持續(xù)應(yīng)用的太陽(yáng)能，成為世界各國(guó)關(guān)注的重點(diǎn)。太陽(yáng)能具有不可估量的儲(chǔ)量、分布廣泛、清潔無(wú)污染、經(jīng)濟(jì)性等優(yōu)勢(shì)，是最具潛力的一種能源資源。目前開發(fā)利用太陽(yáng)能的主要方式有光熱發(fā)電、光伏發(fā)電、光化學(xué)反應(yīng)和光熱直接利用等。其中，光轉(zhuǎn)化為熱直接利用的技術(shù)，可應(yīng)用于太陽(yáng)能采暖方向，該技術(shù)通過太陽(yáng)能真空管收集太陽(yáng)能。但是太陽(yáng)能熱利用受到太陽(yáng)光照的間歇性和季節(jié)性影響以及熱利用效率低等因素的制約[1]。為了能夠有效持續(xù)的進(jìn)行采暖，需要把多余的熱量存儲(chǔ)起來(lái)，在光照不足的時(shí)候再釋放出來(lái)，彌補(bǔ)能量的不足，顯然蓄熱技術(shù)可以很好的解決儲(chǔ)熱這一關(guān)鍵性問題。相變蓄熱材料具有較大的蓄熱密度、相對(duì)恒定的相變溫度且容易控制等優(yōu)點(diǎn)，因此其潛在應(yīng)用前景非常廣闊，成為目前的研究熱點(diǎn)[2]。相變蓄熱技術(shù)的核心是相變蓄熱材料PCM(Phase Change Material)，相變蓄熱材料的工作原理是依靠物質(zhì)相變過程(固/液態(tài)轉(zhuǎn)化)中，必須吸收或放出大量的相變潛熱，而進(jìn)行能量的存儲(chǔ)和釋放[3]，最常見的PCM就是“冰/水”如圖1。

圖1 固/液相變材料的相互轉(zhuǎn)化Fig.1 The interconversion of solid / liquid phase change material

2 相變蓄熱材料研究現(xiàn)狀

由于相變蓄能材料因蓄熱密度高、易控制等優(yōu)點(diǎn)，而在建筑節(jié)能、余熱的回收以及太陽(yáng)能供暖系統(tǒng)中被廣泛應(yīng)用。相變蓄熱技術(shù)的研究方向可以概述為兩類：一類是對(duì)材料本身的研究，包括其物理、化學(xué)性質(zhì)、穩(wěn)定性和使用壽命等。其熱物性參數(shù)包括相變潛熱、比熱容、相變溫度、膨脹系數(shù)、導(dǎo)熱系數(shù)等。以及對(duì)相變傳熱機(jī)理的分析和如何提高相變材料的傳熱性能等 的研究。另一類是研究?jī)?yōu)化換熱裝置，包括數(shù)值模擬優(yōu)化相變蓄熱器、強(qiáng)化蓄熱器的換熱效率以及對(duì)各種工況的模擬控制等[4]。

20世紀(jì)80年代，我國(guó)才開始有關(guān)于相變蓄熱材料的研究—無(wú)機(jī)水合鹽類相變材料，但無(wú)機(jī)水合鹽相變材料大多具有腐蝕性，且相分離現(xiàn)象明顯，嚴(yán)重制約了儲(chǔ)熱容器的應(yīng)用，因此新型復(fù)合相變蓄熱材料進(jìn)入了人們的視野。近年來(lái)，關(guān)于石蠟/膨脹石墨復(fù)合相變蓄熱材料的研究增多，張正國(guó)等人對(duì)其物化性質(zhì)做了深入研究[6～8]。其研究結(jié)果表明，復(fù)合相變蓄熱材料相比于單一的相變蓄熱材料，可提高15%～25%的相變速率。高分子材料學(xué)的飛速發(fā)展為研究高分子石蠟復(fù)合材料提供了強(qiáng)有力的支持，研究高性能的高分子石蠟復(fù)合材料將成為今后的研究熱點(diǎn)[9]。無(wú)機(jī)鹽/陶瓷基復(fù)合相變蓄熱材料的研究也取得了較多成果。目前，國(guó)內(nèi)外研究比較多的材料有Na2SO4/SiO2、Na2CO3-BaCO3/MgO和NaNO3/MgO等[10]；陶瓷蓄熱體大部分被制成小球或蜂窩結(jié)構(gòu)，其原料主要包括堇青石、沸石、尖晶石、莫來(lái)石、鋰輝石、膨脹土、氧化鋁、鈦酸鋁、碳化硅、硅藻土等，這些材料根據(jù)其化學(xué)性質(zhì)的不同，可以用來(lái)制備不同功能的蓄熱體。近年來(lái)蜂窩陶瓷蓄熱體的研究熱點(diǎn)是提高其在高溫時(shí)的穩(wěn)定性[11]。以原位聚合法制備石蠟為芯材，聚丙烯酸為壁材的MCPCMs微膠囊相變蓄熱材料，也是目前研究的熱點(diǎn)之一[12]。

有關(guān)相變材料研究的先驅(qū)以美國(guó)、德國(guó)為代表。1983年，美國(guó)Telkes博士對(duì)Na2SO4.10H2O的相變次數(shù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)，并以此為基礎(chǔ)，建立了第一座相變蓄熱被動(dòng)式太陽(yáng)房。德國(guó)Gawron K等對(duì)-65～0 ℃的相變材料進(jìn)行了大量的相變性研究。美國(guó)Terry等成功合成了Na2CO3-BaCO3-MgO復(fù)合材料，其在高溫下比較穩(wěn)定，可以應(yīng)用在余熱回收和建筑節(jié)能方面。德國(guó)Hame等以Na2CO3-SiO2為材料，制成能夠應(yīng)用在太陽(yáng)能蓄熱系統(tǒng)中的高溫傳熱磚[13]。歐洲以及日本對(duì)化學(xué)蓄熱體系的研究較為深入，而國(guó)內(nèi)研究則集中在相變儲(chǔ)能領(lǐng)域[14]。

3 太陽(yáng)能蓄能芯

高性能相變蓄熱材料PCM110ZN具有高蓄能密度、高耐熱性、高傳導(dǎo)性、低膨脹性、無(wú)腐蝕性、無(wú)毒無(wú)害環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，其最高耐熱溫度為240 ℃左右，固/液體積變化率小于3%，單位體積貯熱量大于508 kg/L，固態(tài)導(dǎo)熱系數(shù)為0.9 W/(m·k)，并且反復(fù)使用無(wú)衰減[15]。圖2所示為以PCM110ZN制成的蓄能芯體。

圖2 PCM110ZN制成的蓄能芯體Fig.2 Storage core production by phase change material PCM110ZN

將PCM110ZN制成不同形狀的蓄能芯體，置于太陽(yáng)能真空管內(nèi)，可直接將太陽(yáng)能集熱器收集的太陽(yáng)能儲(chǔ)存在該蓄熱芯體內(nèi)。該相變蓄熱材料密度為1600 kg/m3，相變溫度89～93 ℃，潛熱為260 kJ/L，比熱容為2.2 kJ/(kg·k)，總蓄熱能力可達(dá)338.5 kJ/kg。該體系的相變蓄熱技術(shù)已在內(nèi)蒙古滿洲里邊防哨所、包頭漢諾威、新疆南山生產(chǎn)力基地以及天津商業(yè)大學(xué)辦公大樓采暖熱水工程中得到應(yīng)用。該技術(shù)還被推廣應(yīng)用到農(nóng)副產(chǎn)品的干燥、溫室大棚的供熱保溫、谷電蓄熱等領(lǐng)域[16]。

4 復(fù)合相變蓄熱材料

相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)一般較小，相變時(shí)存在液體流動(dòng)性問題[17]，因此需要對(duì)其進(jìn)行密封處理并提高導(dǎo)熱性。目前，將高導(dǎo)熱無(wú)機(jī)基質(zhì)與相變材料復(fù)合，制備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的復(fù)合相變材料成為研究熱點(diǎn)。

4.1 膨脹石墨基復(fù)合相變材料

膨脹石墨(Expanded Graphite，EG)基復(fù)合相變材料具有蓄熱密度大、導(dǎo)熱系數(shù)高以及相變過程無(wú)液體泄漏等優(yōu)點(diǎn)。膨脹石墨是多孔結(jié)構(gòu)蠕蟲狀的物質(zhì)，如圖3所示[18]，它既有天然石墨耐腐蝕、耐高溫及導(dǎo)熱性良好的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)又具有密度小、壓縮性強(qiáng)、體積表面積比較大、吸附性強(qiáng)等特性，被廣泛應(yīng)用在催化反應(yīng)、軍工生產(chǎn)、環(huán)境治理等領(lǐng)域[19]。

圖3 膨脹石墨掃描電鏡圖：(a)放大100倍，(b)放大3000倍Fig.3 SEM photographs of expanded graphite：(a) magnified 100 times and (b) magnified 3000 times

以膨脹石墨為吸附基質(zhì)，吸附加熱的熔融液態(tài)相變材料，即可制備出膨脹石墨基復(fù)合相變材料。液態(tài)相變材料在膨脹石墨微孔毛細(xì)管吸附力和表面張力共同作用下，被吸附至微孔內(nèi)，并鎖定在微孔中[20]，因此解決了相變材料在相變過程中的泄漏問題。膨脹石墨是碳材料的一種，導(dǎo)熱性能好，經(jīng)強(qiáng)壓處理后，可進(jìn)一步提高新形成的復(fù)合相變材料的導(dǎo)熱性。

Zhang等以多孔膨脹石墨為吸附基，吸附熔融態(tài)石蠟，可得到石蠟/膨脹石墨復(fù)合相變材料，經(jīng)實(shí)驗(yàn)分析石蠟最大吸附量可達(dá)91%[21]。經(jīng)DSC(Differential Scanning Calorimeter)測(cè)試，證實(shí)該復(fù)合材料的相變溫度為52.2 ℃，相變潛熱為170.3 J/g。Zhang等[22]還合成了一種儲(chǔ)熱水泥砂漿。該水泥砂漿中含有正十八烷/膨脹石墨復(fù)合相變材料，其中復(fù)合相變材料內(nèi)正十八烷的最大量可達(dá)90%，熔融溫度為 26.37 ℃，熔融焓值為184.8 J/g。Xia等以膨脹石墨作為基，制備了乙酰胺質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 90%的乙酰胺/膨脹石墨復(fù)合相變材料。該復(fù)合材料的導(dǎo)熱性是純乙酰胺的5倍[23]?？刀〉纫耘蛎浭珵槲交讲煌肿恿康木垡叶?Polyethylene Glycol ，PEG)得到的聚乙二醇/膨脹石墨復(fù)合相變材料有多種，其中工作介質(zhì)PEG2000、PEG4000、PEG6000的最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為62%、54%以及43%，它們的熔融溫度分別為63.94, 64.57, 65.96℃，冷卻溫度分別為41.63, 42.54, 43.10℃[24]。馬烽等以低共熔物的癸酸-月桂酸為相變材料，膨脹石墨為吸附劑，研制出癸酸-月桂酸/膨脹石墨復(fù)合相變材料[25]。孟新等將癸酸、月桂酸及棕櫚酸共混，膨脹石墨作為吸附劑，制備了三元脂肪酸/膨脹石墨復(fù)合相變材料[26]。Huang等制備了LiNO3/KCl-膨脹石墨復(fù)合相變材料，可應(yīng)用于太陽(yáng)能蓄熱系統(tǒng)[27]。

以膨脹石墨作為吸附劑的復(fù)合相變材料，不但可以改善相變材料導(dǎo)熱性差的缺陷，還可以定形封裝相變材料，解決了相變材料相變?yōu)橐合酄顟B(tài)時(shí)的流行性問題，極大地完善了相變儲(chǔ)能材料的應(yīng)用范圍。膨脹石墨基復(fù)合相變材料尚待深入研究的方向，主要包括：膨脹石墨的微孔結(jié)構(gòu)，對(duì)不同種類相變材料的吸附性強(qiáng)弱規(guī)律；以膨脹石墨為基質(zhì)，壓縮而成的復(fù)合相變材料，其密度對(duì)導(dǎo)熱性能及材料穩(wěn)定性的影響；膨脹石墨基復(fù)合相變材料在相變過程中的體積變化特性等。

4.2 陶瓷基復(fù)合相變材料

陶瓷基復(fù)合相變儲(chǔ)熱材料具有較高的儲(chǔ)熱密度、高穩(wěn)定性等特點(diǎn)，在太陽(yáng)能光熱利用和廢熱回收中應(yīng)用較廣。其中以無(wú)機(jī)鹽/陶瓷復(fù)合相變材料的研究最為熱門，由陶瓷基和無(wú)機(jī)鹽構(gòu)成的復(fù)合儲(chǔ)能材料所組成的儲(chǔ)熱系統(tǒng)，可同時(shí)利用熔融鹽的潛熱以及陶瓷與無(wú)機(jī)鹽材料的顯熱來(lái)儲(chǔ)存熱能，既擁有顯熱與潛熱兩項(xiàng)儲(chǔ)能能力，又不會(huì)過冷或者出現(xiàn)相分離現(xiàn)象。且其使用的溫度范圍為450～1400 ℃，可用于工業(yè)鍋爐的蓄熱器、煉鐵熱風(fēng)爐，還有太陽(yáng)能電站的中央接受塔等領(lǐng)域[28]。Gluck、Tamme等制備的陶瓷基Na2SO4/SiO2復(fù)合儲(chǔ)熱材料，潛熱約為81 kJ/kg，儲(chǔ)能密度可達(dá)201 kJ/kg。Tamme通過建立儲(chǔ)熱系統(tǒng)儲(chǔ)熱性能評(píng)價(jià)體系，發(fā)現(xiàn)含20%無(wú)機(jī)鹽的陶瓷體的蓄熱量比相同體積的純陶瓷高2.5倍[29]。

4.3 石蠟基復(fù)合相變材料

石蠟也是復(fù)合相變材料常用的基質(zhì)，其優(yōu)點(diǎn)是具有較高的相變潛熱，儲(chǔ)熱密度大，不存在析出及過冷現(xiàn)象、熔化時(shí)蒸汽壓力低，石蠟化學(xué)性能穩(wěn)定，在反復(fù)吸收、放熱后相變溫度和相變潛熱變化較小，且其無(wú)毒性和防腐蝕性，成本低。缺點(diǎn)是導(dǎo)熱系性差，儲(chǔ)熱密度小。

為了解決單一石蠟材料存在的問題，復(fù)合石蠟相變材料已經(jīng)進(jìn)入人們的視野。在石蠟中添加高導(dǎo)熱性材料，如鋁、銅、石墨等，可以形成高效的復(fù)合相變儲(chǔ)能材料。形成新的復(fù)合相變材料既擁有了石蠟穩(wěn)定的化學(xué)性能，同時(shí)熱物性也得到了有效地提高。目前，已有較多研究中的石蠟復(fù)合相變材料：AIN/石蠟復(fù)合材料、石蠟/SiO2氣凝膠復(fù)合相變材料、Cu/石蠟復(fù)合材料、碳纖維/石蠟/膨脹石墨復(fù)合相變材料、石墨/石蠟復(fù)合材料、聚乙烯/石蠟相變儲(chǔ)能材料、棕桐酸/石蠟復(fù)合相變儲(chǔ)能材料等[9]。

5 相變蓄熱材料微膠囊化

微膠囊是一種粒徑在1～300 μm左右，以成膜材料為壁材包覆固體或液滴芯材而成的微小顆粒。將微膠囊技術(shù)應(yīng)用于制備相變蓄熱材料領(lǐng)域，可制備能夠蓄、放熱的微控微膠囊。其成囊結(jié)構(gòu)為內(nèi)外兩部分，內(nèi)部為相變蓄熱材料，稱為囊芯；外部為成膜材料，稱為囊壁。作為囊芯的相變材料在相變過程中會(huì)釋放出大量潛熱。目前可在室溫下使用的相變材料可分為脂肪族烴類、醇類、酯類、脂肪酸類、無(wú)機(jī)水合鹽類。作為囊壁的材料有聚乙烯、聚脲、聚酰胺、三聚氰胺-甲醛樹脂、聚苯乙烯、環(huán)氧樹脂等。此外，有些含有成核劑的微膠囊相變材料，可用來(lái)改善相變材料的導(dǎo)熱性。作為囊芯的材料應(yīng)具有相變潛熱大，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定且不與囊壁反應(yīng)等特點(diǎn)。目前制備方法主要有原位聚合法、噴霧干燥法、界面聚合法等。

隨著對(duì)相變儲(chǔ)熱微膠囊研究的不斷深入，相關(guān)性能檢測(cè)手段也日趨完善，但是仍有許多方面需要做進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)研究，如相變的潛熱量、相變溫度范圍的控制以及囊壁強(qiáng)度控制等方面[30]。

6 相變蓄熱材料的研究熱點(diǎn)分析

在相變蓄熱過程中，雖然相變材料具有較多優(yōu)點(diǎn)，但大多數(shù)相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)較低，小于1 W/(m·k)，故以高導(dǎo)熱性材料作為基質(zhì)的復(fù)合新材料，成為目前研究相變蓄熱材料的熱點(diǎn)，如硅基載體復(fù)合相變蓄熱材料、有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合相變材料、納米有機(jī)復(fù)合材料等。對(duì)于相變蓄熱材料的微膠囊化，機(jī)械強(qiáng)度和密封性是其主要的兩個(gè)性能指標(biāo)。機(jī)械強(qiáng)度差就意味著壽命短，密封性差則會(huì)導(dǎo)致某些有毒囊芯材料的泄漏。這兩個(gè)成為研究改進(jìn)相變蓄熱材料微膠囊化的主要方向。同時(shí)研究調(diào)制出無(wú)毒、相變次數(shù)足夠多、適用性強(qiáng)的相變蓄熱材料也是該領(lǐng)域的研究方向之一[31-41]。

7 結(jié) 語(yǔ)

相變蓄熱材料作為一種新型的功能型材料，在太陽(yáng)能利用與資源環(huán)境保護(hù)方面發(fā)揮著重要的作用。經(jīng)過國(guó)內(nèi)外學(xué)者的不斷探索，相變蓄熱材料及相變蓄熱技術(shù)已取得了一些進(jìn)展，但在實(shí)際應(yīng)用中還有待探索綠色廉價(jià)高效的相變蓄熱材料，相變儲(chǔ)能封裝技術(shù)，以及適用于高海拔、高寒太陽(yáng)能豐富地區(qū)的新材料新技術(shù)。相變蓄熱材料被應(yīng)用在太陽(yáng)能采暖系統(tǒng)中，為太陽(yáng)能光熱直接利用指明了發(fā)展方向。隨著對(duì)相變蓄熱材料研究和開發(fā)的不斷深入，相信相變蓄熱材料在太陽(yáng)能光熱直接利用中將充當(dāng)更加重要的角色，使人類能夠更加高效地利用太陽(yáng)能。

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(編輯 蓋少飛)

Research Status of Phase Change Thermal Storage Material Applied for Solar Heating

ZHU Chuanhui, LI Baoguo

(College of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093,China)

With the continuing development of solar energy, related productions of solar energy and materials innovation are escalating, and materials applied to the heating storage become the focus of attention in the industry. Due to high storage density, high heat resistance, high conductivity which, low expansion, easy to control, etc., phase change energy storage materials are widely used in building energy efficiency, waste heat recovery and solar heating systems. In this paper，the research progress on phase-change thermal storage materials used in solar energy heating and their classifications and performances were summarized. At the same time, a suitable solar energy application with phase-change thermal storage materials was introduced. The developing trends about phase-change composites materials and phase-change materials microencapsulated were presented, and research focus of the phase-change thermal storage materials qas analyzed. The phase-change thermal storage technology is the key to solve the solar energy instability and intermittent problems, and it is the future direction of the solar energy heating technology in promotion applications.

solar energy; phase-change thermal storage materials; thermal storage technology

2016-03-05

上海市教委科研創(chuàng)新項(xiàng)目(14ZZ133)；上海市聯(lián)盟計(jì)劃資助(LM201364)

朱傳輝，男，1988年生，碩士研究生

李保國(guó)，男，1961年生，教授，博士生導(dǎo)師， Email:lbaoguo@126.com

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.03.12

TK512.4

A

1674-3962(2017)03-0236-05