王錚，劉道銀，劉猛，吳勤瑞，檀凈，陳曉平

（1東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過(guò)程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210096；2南京中船綠洲環(huán)保有限公司，江蘇 南京 210039）

船舶SCR脫硝尿素噴射分解及氨氣分布均勻性的優(yōu)化

王錚1，劉道銀1，劉猛1，吳勤瑞2，檀凈2，陳曉平1

（1東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過(guò)程測(cè)控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210096；2南京中船綠洲環(huán)保有限公司，江蘇 南京 210039）

以某船型柴油機(jī)尾氣選擇性催化還原法（SCR）脫硝工藝為對(duì)象，采用數(shù)值模擬研究噴射管內(nèi)氨氣（NH3）生成過(guò)程及分布均勻性。模型包括尿素液滴的霧化、蒸發(fā)、分解以及與流場(chǎng)的相間作用等。結(jié)果表明，模型可詳細(xì)預(yù)測(cè)煙道內(nèi)氣體速度場(chǎng)、溫度場(chǎng)、NH3等氣體組分場(chǎng)、液滴軌跡等，NH3轉(zhuǎn)化率及分布均勻性受到煙氣溫度、入口湍流強(qiáng)度、擾流器的影響。提高煙氣溫度、提高煙氣入口湍流強(qiáng)度、增加擾流器，均促進(jìn)NH3生成并提高分布均勻性，但是，擾流器的旋片角度過(guò)大，會(huì)導(dǎo)致部分液滴沖擊到管道壁面，不利于NH3生成。對(duì)比擾流器旋片角度為15°、30°和45°的情況，發(fā)現(xiàn)旋片角度30°時(shí)對(duì)提高NH3生成及分布最為有利，其出口NH3分布不均勻性從無(wú)繞流器條件下的39.57% 降低到9.36%。

選擇性催化還原；脫硝；氨分布均勻性；數(shù)值模擬

近年，國(guó)際海事組織（IMO）修訂了船舶排放尾氣氮氧化物（NOx）排放控制標(biāo)準(zhǔn)，加強(qiáng)對(duì)船舶尾氣排放的控制。目前，常用脫硝工藝有選擇性催化還原法（SCR）、選擇性非催化還原法（SNCR）和聯(lián)合脫除等，其中SCR技術(shù)應(yīng)用最為廣泛，且脫硝效率較SNCR技術(shù)高[1]。SCR工藝是溫度300～ 400℃煙氣在催化劑作用下，以氨氣（NH3）作為還原劑，將煙氣中NOx還原成無(wú)害的N2和H2O。

由于尿素溶液具有安全、易于運(yùn)輸?shù)奶攸c(diǎn)，大多數(shù)SCR系統(tǒng)采用尿素作為還原劑，蒸發(fā)分解產(chǎn)生NH3。提高催化反應(yīng)段前NH3濃度和截面分布均勻性是保障NOx高效脫除的關(guān)鍵。如果尿素溶液不能在進(jìn)入催化段前良好地蒸發(fā)、熱解，則NH3生成量不足，造成尿素溶液的浪費(fèi)；若流場(chǎng)分布不均勻，則局部NH3過(guò)多造成NH3泄漏，而局部NH3稀少造成NOx脫除不夠[2]。SCR系統(tǒng)氨分布均勻性在汽車(chē)尾氣排放控制領(lǐng)域中已有較多研究。陳馮等[3]建立柴油機(jī)SCR尿素噴射及催化反應(yīng)器模型，考察了煙氣速度和溫度等參數(shù)對(duì)尿素液滴及組分濃度分布均勻性的影響，發(fā)現(xiàn)在管道內(nèi)安裝繞流轉(zhuǎn)子有效改善氨濃度均勻性及轉(zhuǎn)化效率。陳鎮(zhèn)等[4]采用數(shù)值模擬研究柴油機(jī)SCR系統(tǒng)的流動(dòng)和尿素噴霧，表明安裝混合器提高NH3分布均勻性，NOx轉(zhuǎn)化率相應(yīng)地提高約10%，但是沒(méi)有詳細(xì)描述混合器的形式。王謙等[5-6]模擬了安裝擋板式和葉片式混合器的柴油機(jī)SCR系統(tǒng)，結(jié)果表明兩種混合器都可以改善NH3的均勻性。溫苗苗等[7]對(duì)SCR排氣后處理系統(tǒng)進(jìn)行數(shù)值模擬，結(jié)果表明加裝混合器可以延長(zhǎng)尿素?zé)峤鈺r(shí)間，增加催化劑前NH3分布均勻性，提高NOx轉(zhuǎn)化效率。唐韜等[8]利用柴油機(jī)試驗(yàn)臺(tái)研究真實(shí)排氣條件下尿素水溶液噴射后的分解過(guò)程，發(fā)現(xiàn)煙氣溫度、流量、尿素溶液噴射速率、噴嘴布置對(duì)尿素分解產(chǎn)物和分解率均有重要影響。譚丕強(qiáng)等[9]建立了柴油機(jī)SCR系統(tǒng)的仿真模型，發(fā)現(xiàn)隨著排氣流速的減小和排氣溫度的增加，尿素分解效率增加。

目前，針對(duì)船舶柴油機(jī)尾氣SCR系統(tǒng)氨分布均勻性的研究尚較少。船舶柴油機(jī)排氣管道直徑大，排氣量大，相比于汽車(chē)柴油機(jī)SCR系統(tǒng)中通常設(shè)置1個(gè)尿素噴嘴，在本文研究的某船舶柴油機(jī)SCR系統(tǒng)中設(shè)置有4個(gè)尿素噴嘴。本文采用數(shù)值模擬考察有無(wú)旋片、煙氣入口湍流強(qiáng)度、煙氣溫度對(duì)SCR系統(tǒng)噴射管中NH3生成及分布均勻性的影響。

1 研究對(duì)象及數(shù)值模型

1.1 研究對(duì)象描述

該船用尾部煙氣SCR系統(tǒng)主要包括煙氣進(jìn)口、尿素噴射管、擴(kuò)張管、混合管、收縮管以及出氣口等，如圖1所示。還原劑尿素溶液經(jīng)霧化器噴入，隨后尿素液滴經(jīng)過(guò)蒸發(fā)、熱解等過(guò)程變成氨氣，并與煙氣充分混合，在進(jìn)入催化反應(yīng)區(qū)域前，氨氣必須與煙氣達(dá)到完全、均勻混合。氨氣在混合管內(nèi)催化劑的作用下將NOx還原成N2，從而降低排氣中的氮氧化物濃度。表1為柴油機(jī)100%負(fù)荷時(shí)煙氣的特性。

噴射系統(tǒng)采用4個(gè)雙流體空氣霧化噴嘴，均勻分布于管道截面，如圖2所示。噴嘴中間為尿素溶液，外環(huán)為壓縮空氣，霧化氣液比為3，初始液滴平均直徑采用Rosin-Rammler分布，表2為噴嘴出口條件。

1.2 數(shù)值模型

研究尿素溶液在噴射管中霧化、蒸發(fā)、分解生成NH3及NH3在煙氣管道中的混合與分布，作如下簡(jiǎn)化和假設(shè)：①煙氣流量、溫度等參數(shù)不隨時(shí)間變化；②霧化液滴均勻分布于霧化噴嘴出口；③尿素溶液中水分蒸發(fā)瞬間完成。

圖1 船舶尾氣脫硝SCR裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)圖

圖2 四噴嘴布置及噴嘴進(jìn)口示意圖

表1 柴油機(jī)性能參數(shù)及排放數(shù)據(jù)

表2 噴嘴出口計(jì)算條件

采用Realizable湍流模型模擬煙氣流動(dòng)，DPM模型描述液滴運(yùn)動(dòng)和蒸發(fā)，隨機(jī)軌道模型對(duì)液滴進(jìn)行追蹤，組分輸運(yùn)方程描述氣相組分守恒。

1.2.1 氣體輸運(yùn)和反應(yīng)模型

氣相組分的守恒一般形式如式(1)。

式中，Yi為組分i的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；u為氣相速度；Di為組分i的擴(kuò)散系數(shù)；Ri是化學(xué)反應(yīng)引起的i組分的凈生成率。

Ri采用有限速率模型計(jì)算，如式(2)～式(5)所示。

式中，Wi,r為組分i在反應(yīng)r中生成/消耗的速率；NR為組分i參與的化學(xué)反應(yīng)總數(shù)。將反應(yīng)r寫(xiě)成式(3)形式，Wi,r的計(jì)算如式(4)所示。

式中，Mi為第i種組分分子量；N為反應(yīng)r中的化學(xué)物質(zhì)數(shù)量；vi′和vi′為反應(yīng)r中組分i反應(yīng)和生成的化學(xué)當(dāng)量系數(shù)；k為反應(yīng)r的速率常數(shù)；Cj為反應(yīng)r中反應(yīng)物或生成物j的摩爾濃度；ηj′和ηj′′為反應(yīng)r中組分j的反應(yīng)和生成的速率指數(shù)。

反應(yīng)速率常數(shù)k根據(jù)Arrhenius公式計(jì)算得到，如式(5)。

式中，Ru為摩爾氣體常量，J/(kmol·K)；T為熱力學(xué)溫度，K；E為表觀活化能，J/kmol；A為指前因子。具體各參數(shù)如表3所示[10-12]。

表3 化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)

根據(jù)假設(shè)③將噴霧設(shè)置為純尿素液滴，使用蒸發(fā)模型描述尿素液滴的蒸發(fā)過(guò)程。當(dāng)液滴溫度達(dá)到

蒸發(fā)溫度Tvap以上蒸發(fā)即開(kāi)始，尿素蒸發(fā)速率由濃度梯度擴(kuò)散規(guī)律控制，蒸發(fā)速率Ni根據(jù)式(6)計(jì)算。

式中，kc為傳質(zhì)系數(shù)，m/s；Ci,s為液滴表面蒸汽i的濃度，kmol/m3；Ci,∞為當(dāng)?shù)貧庀嗾魵鈏的濃度，kmol/m3。

假設(shè)液滴表面的蒸氣分壓力等于液滴溫度Tp下的飽和蒸氣壓力Psat；Ci,s、Ci,∞分別根據(jù)式(7)、式(8)計(jì)算。

式中，Xi為組分i在連續(xù)相中的當(dāng)?shù)啬柗謹(jǐn)?shù)；T∞為當(dāng)?shù)剡B續(xù)相溫度；P為當(dāng)?shù)亟^對(duì)壓力。

式(6)中的傳質(zhì)系數(shù)kc由Sherwood關(guān)聯(lián)式計(jì)算，見(jiàn)式(9)。

式中，Di,m為組分i蒸氣在連續(xù)相中的擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；Sc為施密特?cái)?shù)。

1.2.2 離散相模型

采用歐拉-拉格朗日方程模擬流場(chǎng)中尿素液滴的運(yùn)動(dòng)，將液滴當(dāng)作離散顆粒，先計(jì)算連續(xù)場(chǎng)，再結(jié)合流場(chǎng)求解每個(gè)顆粒的受力情況，獲得顆粒的速度，從而追蹤每個(gè)顆粒的軌道及各參數(shù)沿軌道變化。顆粒作用力平衡方程如式(10)所示。

式中，u為連續(xù)相速度；up為顆粒相速度；μ為流體黏度；ρ為流體密度；ρp為顆粒密度；dp為顆粒直徑。Fx為湍流脈動(dòng)對(duì)顆粒作用力，采用隨機(jī)游走模型（discrete random walk model）。采用隨機(jī)碰撞、合并模型和TAB破碎模型模擬液滴運(yùn)動(dòng)過(guò)程中的合并與破碎。

1.3 NH3分布均勻性指標(biāo)

定義相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差RSD描述截面NH3分布均勻程度，如式(12)。

式中，S為標(biāo)準(zhǔn)偏差；為組分X在截面上的平均值。S的求取見(jiàn)式(13)。

式中，Xi組分X在界面上各節(jié)點(diǎn)的測(cè)量值；n為節(jié)點(diǎn)數(shù)。

2 網(wǎng)格及邊界條件的設(shè)置

SCR系統(tǒng)噴射直徑1m，管長(zhǎng)9m，共180萬(wàn)個(gè)六面體結(jié)構(gòu)網(wǎng)格。加入擾流旋片后，在旋片周?chē)捎梅墙Y(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，其余部分仍為結(jié)構(gòu)網(wǎng)格。噴嘴附近的網(wǎng)格尺寸較小，遠(yuǎn)離噴嘴處網(wǎng)格尺寸逐漸增大。煙氣和噴嘴入口均采用速度入口邊界條件，出口采用壓力出口邊界條件，壁面絕熱，部分網(wǎng)格示意圖如圖3。

圖3 部分網(wǎng)格示意圖

3 結(jié)果與分析

為了檢驗(yàn)?zāi)Ｐ秃侠硇裕紫葘⒛M得到的NH3沿管程的生成率與簡(jiǎn)化一維模型對(duì)比。由于霧化風(fēng)流量相對(duì)于煙氣量很小，其動(dòng)量很快衰減，與煙氣近似。因此簡(jiǎn)化一維模型中假設(shè)煙氣為平推流，忽略軸向混合且氣體濃度在徑向截面均勻。液滴速度與煙氣流速相等，液滴蒸發(fā)瞬間完成，反應(yīng)受化學(xué)反應(yīng)速率控制，取煙溫為霧化風(fēng)與入口煙氣均勻混合溫度600K，表2中化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)k1、k2為600K時(shí)代入Arrhenius公式計(jì)算得到，分別為60s–1和35s–1。計(jì)算得到各組分沿管程摩爾質(zhì)量變化。結(jié)果如圖4所示，簡(jiǎn)化模型與模擬計(jì)算結(jié)果吻合較好，差別可能是由于管內(nèi)存在返混，化學(xué)反應(yīng)常數(shù)隨溫度發(fā)生變化引起的。

圖5為管程前500mm內(nèi)平均霧化液滴粒徑的變化。隨著軸向距離的增大，噴霧液滴的直徑先減小后增大，與文獻(xiàn)[13]規(guī)律一致，表明本文數(shù)值模擬能夠正確預(yù)測(cè)液滴霧化過(guò)程。這是由于液滴在氣流的作用下，產(chǎn)生了二次霧化，隨后液滴直徑變大，主要是霧化液滴相互碰撞合并造成的。

圖4 簡(jiǎn)化模型與Fluent模擬各組分摩爾流量隨軸向距離變化比較

3.1 標(biāo)準(zhǔn)工況

將煙氣溫度610K、入口湍流強(qiáng)度5%、無(wú)擾流器作為標(biāo)準(zhǔn)工況，研究各影響因素對(duì)NH3生成量及分布的影響。圖6為沿管程不同截面的溫度云圖，總體而言，溫度分布較均勻，煙氣和噴霧達(dá)到熱平衡。圖7為兩噴嘴出口速度沿軸向變化圖，霧化氣體射流卷吸周?chē)鸁煔?，速度很快衰減，與煙氣流速平衡。

圖8為沿軸線各截面HCNO與NH3濃度云圖。在某一截面上，產(chǎn)物從噴嘴位置，逐漸向四周擴(kuò)散。沿不同截面，中間產(chǎn)物HCNO濃度先增大后減小，在管出口截面，中間產(chǎn)物已經(jīng)基本反應(yīng)完成。終態(tài)產(chǎn)物NH3濃度逐漸增加，出口截面分布不均勻，在中間區(qū)域濃度較高，邊壁區(qū)域濃度較低。圖9為液滴的典型運(yùn)動(dòng)軌跡圖，液滴沿管程從噴嘴向四周擴(kuò)散。

圖5 噴霧平均直徑隨軸向距離變化規(guī)律

圖6 沿軸向不同截面氣相溫度云圖

圖7 噴嘴出口沿軸向速度變化云圖

圖8 沿軸向不同截面HCNO、NH3的濃度分布

3.2 擾流器的影響

在距離煙道入口1m處增加擾流器，考察在旋流作用下，NH3的生成和分布。3種結(jié)構(gòu)的旋片，分別是含3個(gè)15°、30°和45°旋片的擾流器，如圖10所示。沿軸方向，噴霧液滴的典型運(yùn)動(dòng)軌跡圖如圖11所示，管內(nèi)各截面HCNO與NH3摩爾濃度云圖如圖12所示，其混合均勻程度較標(biāo)準(zhǔn)工況有所提升。加入旋片后，噴霧液滴沿管程向四周擴(kuò)散，同時(shí)也產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)，加速了液滴與煙氣的混合接觸，液滴蒸發(fā)時(shí)間縮短。

圖9 液滴隨時(shí)間變化的運(yùn)動(dòng)軌跡

圖10 15°（左）、30°（中）、45°（右）3旋片結(jié)構(gòu)示意圖

圖11 15°、30°、45°旋片條件下霧化液滴隨時(shí)間的運(yùn)動(dòng)軌跡

圖12 15°旋片、30°旋片條件下，沿軸向不同截面氣相HCNO、NH3濃度分布

圖13為NH3沿管程的平均濃度變化規(guī)律，圖14為3m、5m、9m處截面NH3分布均勻性對(duì)比結(jié)果。對(duì)比發(fā)現(xiàn)，增加旋片擾流器后，NH3生成速率增加，流場(chǎng)整體混合均勻性改善。增加15°旋片繞流器，管道3m截面處不均勻度較標(biāo)準(zhǔn)工況增加微弱，但截面整體均勻程度均得到顯著提升。增加30°旋片，9m處截面不均勻度降低至9.4%。增加45°旋片，9m處截面不均勻度降低至14.0%，因?yàn)樵黾訑_流器促進(jìn)了尿素液滴與高溫?zé)煔獾幕旌辖佑|，加快液滴蒸發(fā)，使管內(nèi)混合程度改善。雖然加入15°旋片（圖12）的截面局部NH3濃度高于30°旋片（圖13），但是NH3截面平均濃度較30°旋片少，這是因?yàn)榛旌喜痪鶆蚴狗磻?yīng)物不能充分接觸反應(yīng)，產(chǎn)生NH3的量也較30°旋片少，所以增加30°旋片效果最好。進(jìn)一步增加旋轉(zhuǎn)角度發(fā)現(xiàn)，45°旋片效果較30°旋片差，所以旋轉(zhuǎn)角度過(guò)大，離心作用可能使顆粒甩到壁面附近，造成壁面附近濃度較高，從而產(chǎn)生不均勻的現(xiàn)象。董建勛等[14]通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，也發(fā)現(xiàn)了增加導(dǎo)流板混合器可以將管內(nèi)流場(chǎng)不均勻度降低到10%。CHOI等[15]通過(guò)數(shù)值模擬結(jié)合實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)增加?xùn)鸥袷綌_流器可以提高湍流度和NH3分布均勻度，從而提高NOx脫除效率。

圖13 擾流器對(duì)NH3軸向平均濃度變化的影響

3.3 煙氣溫度的影響

煙氣溫度對(duì)分解反應(yīng)速率的影響較大。通常為了達(dá)到最佳反應(yīng)溫度，在煙氣進(jìn)入噴射管之前，還需先將其加熱至最佳分解溫度窗口。煙氣入口溫度分別為500K、700K、800K，其余條件均不變，與標(biāo)準(zhǔn)工況610K相比。結(jié)果如圖15和圖16所示，NH3濃度和截面均勻度均隨入口煙溫升高而升高。當(dāng)入口煙溫為800K時(shí)，管道4m處尿素分解率接近100%，且出口截面NH3混合不均勻度降低至34.8%。這一方面是因?yàn)殡S著煙氣溫度的增加，尿素溶液蒸發(fā)時(shí)間縮短，且溫度越高分子擴(kuò)散速度越快，增強(qiáng)了尿素蒸氣與煙氣的混合。另一方面提高溫度，化學(xué)反應(yīng)速率k1和k2也會(huì)加快，NH3產(chǎn)生速率加快且產(chǎn)量有所增加。ASIF等[16]通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)同樣規(guī)律，溫度在523～723K，尿素分解生成NH3的效率最高。GAN等[17]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)煙氣溫度從573K提高到673K時(shí)，尿素溶液分解效率明顯提高。

3.4 煙氣入口湍流強(qiáng)度的影響

入口湍流強(qiáng)度為1%、7%、10%，與標(biāo)準(zhǔn)工況5%相比，結(jié)果如圖17和圖18所示。入口湍流強(qiáng)度越高，出口NH3的濃度越高，且均勻性越高。當(dāng)入口湍流強(qiáng)度為10%時(shí)，出口截面NH3混合不均勻度降低至17.0%。這是因?yàn)殡S著湍流強(qiáng)度的增加，尿素液滴升溫速度加快，同時(shí)增大了尿素液滴有效接觸面積，從而加速了尿素分解反應(yīng)，使NH3產(chǎn)生速度加快，但最終產(chǎn)量差別不大，說(shuō)明當(dāng)湍流強(qiáng)度超過(guò)5%時(shí)，化學(xué)反應(yīng)速率成為決定NH3產(chǎn)量的主要因素。湍流強(qiáng)度的增加也加強(qiáng)了尿素液滴與煙氣的混合，因此NH3在管中的分布均勻性得到提升。

圖15 煙氣溫度對(duì)NH3軸向平均濃度變化的影響

圖16 煙氣溫度對(duì)NH3典型截面分布不均勻的影響

圖17 入口湍流強(qiáng)度對(duì)NH3軸向平均濃度變化的影響

圖18 入口湍流強(qiáng)度對(duì)NH3典型截面分布不均勻的影響

4 結(jié)論

對(duì)某船舶發(fā)動(dòng)機(jī)煙氣管道中尿素分解進(jìn)行了數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)擾流器、煙氣溫度、入口湍流強(qiáng)度對(duì)NH3的產(chǎn)生和管內(nèi)混合程度均有明顯影響。增加擾流器、提高煙氣溫度、提高入口湍流強(qiáng)度，均提高NH3生成量，并提高管內(nèi)混合程度。增加擾流器對(duì)提高NH3分布均勻性的效果最為明顯。旋片角度為15°、30°和45°時(shí)，管出口處不均勻度從無(wú)繞流器條件下的39.6%分別減小到25.3%、9.4%和17.0%，其中旋片角度30°時(shí)改善效果最佳。

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Optimization of uniformity of NH3distribution and thermolysis of urea in the SCR marine process

WANG Zheng1，LIU Daoyin1，LIU Meng1，WU Qinrui2，TAN Jing2，CHEN Xiaoping1
（1Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education，Southeast University，Nanjing 210096，Jiangsu，China；2CSSC Nanjing Environment Protection Co.，Ltd.，Nanjing 210039，Jiangsu，China）

The distribution process of NH3in the SCR marine mixing chamber was investigated by numerical simulation. The simulation model considered atomization，evaporation，and thermolysis of urea，and its interaction with gas turbulence. This model provides the detailed information of velocity field，temperature field，component field，and trajectories of the droplets. Production and distribution of NH3was affected by flue gas temperature，inlet turbulent intensity，and swirl mixing. It is found that，by increasing the flue gas temperature，inlet turbulent intensity or adding a swirl mixer，the evaporation and thermolysis of urea solution accelerated，and the distribution uniformity increased. However，if the swirl angle was too large，some drops would impact the wall of the pipe，which would decrease the NH3production. Comparing the cases of swirl angle with 15°，30°and 45°，it is found that the 30°swirl mixer yielded the best performance，which decreased NH3distribution non-uniformity from 39.57% to 9.36%.

SCR；de-NOx；NH3distribution uniformity；numerical simulation

TK09

：A

：1000–6613（2017）02–0742–08

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.02.047

2016-07-05；修改稿日期：2016-09-13。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51306035）。

王錚（1993—），女，碩士研究生。E-mail：15957280656@163. com。聯(lián)系人：劉道銀，副研究員，多相流及數(shù)值模擬。E-mail：dyliu@ seu.edu.cn。