陳麗椿， 查曉雄

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 深圳研究生院， 廣東 深圳 518055)

?

規(guī)整填料內(nèi)乙醇胺吸收CO2的計(jì)算流體力學(xué)模擬

陳麗椿， 查曉雄

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 深圳研究生院， 廣東 深圳 518055)

為模擬規(guī)整填料單元內(nèi)乙醇胺吸收煙氣二氧化碳的過程，利用計(jì)算流體力學(xué)(CFD)，考慮包含化學(xué)反應(yīng)氣液質(zhì)量傳遞過程，建立伴有二級化學(xué)反應(yīng)的氣液兩相流動(dòng)模型.通過改變吸收過程的操作條件，如氣液入口流量比、CO2入口質(zhì)量分?jǐn)?shù)、乙醇胺入口摩爾分?jǐn)?shù)、壓強(qiáng)等，分析吸收塔規(guī)整填料單元內(nèi)碳捕捉過程的影響因素.CFD模擬結(jié)果表明：CO2吸收率隨乙醇胺濃度與壓強(qiáng)的增大而升高；隨煙氣CO2濃度與氣液流量比的增大而下降；對各影響因素影響定量排序，乙醇胺濃度對吸收效率影響最突出，其次依次是CO2入口濃度、氣液入口流量比、壓強(qiáng).模擬與試驗(yàn)結(jié)果相吻合，得出了相應(yīng)的最優(yōu)參數(shù).

二氧化碳捕集；規(guī)整填料；計(jì)算流體力學(xué)；氣液質(zhì)量傳遞；一維非穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散

CO2捕集主要有3種方法：燃燒后捕集、燃燒前捕集與富氧燃燒捕集[1].其中燃燒后捕集方法指從化石燃料燃燒后產(chǎn)生的混合煙氣中捕獲CO2氣體.燃燒后二氧化碳捕獲技術(shù)具體又分為以下幾種：溶劑吸收法、物理吸附法、低溫蒸餾法與膜分離法[2].燃煤電廠煙氣中的CO2含量較低，適合的CO2捕捉方法主要為化學(xué)溶劑吸收法與膜分離方法.目前最主要的捕獲方法是化學(xué)溶劑吸收法，也是目前工業(yè)上最常用的方法[3].

常用的化學(xué)吸收劑有有機(jī)胺溶液、氨水、強(qiáng)堿溶液等[4].其中乙醇胺(MEA)吸收酸性氣體速率快，吸收能力強(qiáng)，價(jià)格低廉，廣泛應(yīng)用于工業(yè)二氧化碳吸收過程[5-6].

隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，利用計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)對CO2碳捕捉過程進(jìn)行模擬成為新的研究方向[7-9].將CFD理論與實(shí)際工程相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)CO2捕集過程的模擬，對改進(jìn)和完善當(dāng)前的吸收反應(yīng)設(shè)備，實(shí)現(xiàn)CO2高效率吸收起到重要的指導(dǎo)作用.目前的CFD模型僅限于在填料單元上模擬氣液兩相流動(dòng)情況，很少涉及氣液兩相間的化學(xué)反應(yīng).

本文運(yùn)用溶劑吸收法，加入化學(xué)反應(yīng)與質(zhì)量傳遞過程，利用Fluent模擬填料單元內(nèi)MEA溶液吸收CO2的過程.塔內(nèi)采用Montz-pak B1 250.45型規(guī)整填料，通過建立三維周期單元模型模擬中尺度下填料層內(nèi)乙醇胺吸收CO2的化學(xué)反應(yīng)過程，近似得到在該填料單元內(nèi)CO2的吸收率.隨后改變吸收過程的操作條件(如改變?nèi)肟跉庖毫髁勘?、CO2入口質(zhì)量分?jǐn)?shù)、乙醇胺摩爾分?jǐn)?shù)、壓強(qiáng)等)，得到不同操作條件下CO2吸收率，分析碳捕集過程的影響因素.

1 CFD模擬過程

1.1 數(shù)學(xué)模型

1.1.1 基本方程

設(shè)氣相為理想氣體，液相為不可壓縮流體，瞬態(tài)流動(dòng)，且流動(dòng)過程為恒溫，則質(zhì)量守恒方程為

▽·(αkρkuk)=Sk,

動(dòng)量守恒方程為

▽2(αkμkuk)+αkρkgk+Fk,

能量守恒方程為

▽·(λk▽Tk)+Qk+Se,k.

式中：uk為速度向量，ρk為第k相的密度，Sk為質(zhì)量源項(xiàng)，p為靜壓，μk為動(dòng)力黏度，gk為重力體積力，F(xiàn)k為相間相互作用力, hk為第k種物質(zhì)的比焓，λk為熱導(dǎo)系數(shù)，Qk為相間熱傳導(dǎo)強(qiáng)度，Se,k為化學(xué)反應(yīng)中焓源項(xiàng).

1.1.2 湍流模型

采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型，湍動(dòng)能k與耗散率ε是兩個(gè)基本未知量.

式中：

C1ε=1.44, C2ε=1.92,

σk=1.00, σε=1.30.

1.1.3 化學(xué)組分守恒方程

第k (k=1, 2)相流體的化學(xué)組分守恒方程采用以下通用形式:

其中Yi為第i種物質(zhì)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，Ri為化學(xué)反應(yīng)的凈產(chǎn)生速率，Si為離散相或者自定義源項(xiàng)產(chǎn)生的速率.在系統(tǒng)中出現(xiàn)N種物質(zhì)時(shí)，各種物質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和為1.

湍流質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù)為

ｖ▽Yi,

式中Di,m是第i種物質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)，Sct是湍流施密特?cái)?shù)，默認(rèn)值為0.7.

1.2 物理模型

采用Montz-pak B1 250.45型規(guī)整填料，填料板傾角為45°，幾何參數(shù)見表1.本文從填料層中提取出周期性填料單元，在ICEM CFD中建立三維模型，如圖1所示，由于填料單元內(nèi)部彎曲折角較多，故采用非結(jié)構(gòu)化方法進(jìn)行網(wǎng)格劃分.網(wǎng)格劃分最大尺寸為8 mm，整個(gè)模型生成300多個(gè)網(wǎng)格單元.

表1 Montz-pak B1-250.45填料幾何參數(shù)

(a)幾何模型 (b)網(wǎng)格劃分

1.3 乙醇胺吸收CO2的化學(xué)反應(yīng)

采用通用有限速率模型來模擬乙醇胺與CO2的吸收反應(yīng).在Fluent中設(shè)置通用有限速率模型模擬化學(xué)反應(yīng)時(shí)，首先定義反應(yīng)物和生成物各組分及其相關(guān)物性；其次定義化學(xué)反應(yīng)；最后給出相關(guān)化學(xué)反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù).

MEA吸收CO2的反應(yīng)過程比較復(fù)雜，模擬過程中將反應(yīng)簡化，假定為二級不可逆反應(yīng)，總的反應(yīng)方程式為

(1)

CO2在MEA溶液中的擴(kuò)散系數(shù)與溶解度可采用文獻(xiàn)[10]數(shù)據(jù)，分別為8.39×10-10m2/s，0.808 mol/mol；乙醇胺的擴(kuò)散系數(shù)為1.1×10-10m2/s[11].由于Fluent數(shù)據(jù)庫中沒有MEA以及相關(guān)產(chǎn)物的數(shù)據(jù)，通過Aspen數(shù)據(jù)庫得到它們的基本物理性質(zhì)數(shù)據(jù)見表2.

式(1)中正向反應(yīng)速率常數(shù)k2由阿倫尼烏斯公式計(jì)算：

k2=Ae-Ea/RT.

其中A是指數(shù)前因子，Ea是反應(yīng)活化能，R是理想氣體常數(shù).本文根據(jù)Aboudheir等[12]總結(jié)前人的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，對其進(jìn)行半對數(shù)擬合，擬合結(jié)果如圖2所示.

表2 主要物質(zhì)基本物性

圖2 反應(yīng)速率與溫度的半對數(shù)擬合

Fig.2 Semi-log fitting of reacting rate vs.temperature

圖2中，以103/T為橫坐標(biāo)，ln(k2)為縱坐標(biāo)，ln A為圖中的截距，-(Ea/R)×10-3為斜率，可以依此求出A與Ea，分別為2.678×1010與3.798 2×104.

1.4 質(zhì)量傳遞模型

在實(shí)際傳質(zhì)過程中，氣液兩相在高度湍動(dòng)狀態(tài)下互相接觸，此時(shí)不存在穩(wěn)定的相界面.Higbit[13]在建立的溶質(zhì)滲透模型中指出:在填料塔中，氣液兩相接觸時(shí)間很短，故應(yīng)根據(jù)非穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散模型來處理[14].圖3為溶質(zhì)滲透模型的示意圖.本文采用溶質(zhì)滲透模型，編寫用戶自定義函數(shù)(UDF)，導(dǎo)入至Fluent中進(jìn)行編譯計(jì)算.

圖3 溶質(zhì)滲透模型示意

溶質(zhì)在流體單元內(nèi)進(jìn)行的是一維非穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散過程.CO2的吸收模擬過程，在CO2從氣相擴(kuò)散至氣液界面時(shí)伴有二級化學(xué)反應(yīng)，CO2與MEA的生成速率分別為

rCO2=-k2cCO2cMEA,

rMEA=-2k2cCO2cMEA;

CO2的傳質(zhì)微分方程可表示為

由于反應(yīng)速率很大，是瞬間反應(yīng)，且假設(shè)二者的擴(kuò)散系數(shù)相等，根據(jù)溶質(zhì)滲透理論得到傳質(zhì)系數(shù)[15]：

將傳質(zhì)系數(shù)代入質(zhì)量源項(xiàng)Sm，

Sm=MkL, CO2ACL(cCO2, i-cCO2, 0)/V.

式中M為CO2的摩爾質(zhì)量，A為單元接觸面積，CL為溶液總的摩爾濃度，cCO2,i與cCO2,0分別表示二氧化碳在界面與液相主體的濃度，V為單元體積.

1.5 邊界條件

邊界條件參考華能碳捕集試驗(yàn)研究文獻(xiàn)[6].邊界條件具體設(shè)置如圖4所示.

圖4 周期單元邊界條件

將氣相設(shè)為主相，液相設(shè)為第二相.基本壓力設(shè)為1 kPa.由于液相的加入，考慮重力的影響，且重力大小為9.8，方向?yàn)閥軸負(fù)方向.

1) 氣相入口，采用速度入口，方向垂直進(jìn)口面.氣體入口流量為2 250 m3/h，塔徑為1.2 m，轉(zhuǎn)化成氣體入口速度為0.552 6 m/s.進(jìn)口煙氣簡化為CO2與N2的混合氣體，其中CO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%.

2) 液相入口，采用速度入口，方向垂直于進(jìn)口面.入口流量為3×104L/h,轉(zhuǎn)化成液體入口速度為0.007 37 m/s.進(jìn)口組分為MEA與水，其中MEA的摩爾分?jǐn)?shù)為5%，文中MEA濃度均由摩爾分?jǐn)?shù)來表示.

3) 出口設(shè)置，設(shè)置兩邊出口均為壓力出口，大小設(shè)為1 kPa.

4) 壁面設(shè)置，設(shè)置壁面為無滑移壁面，忽略流體與填料之間的相互作用.

5) 化學(xué)反應(yīng)，采用組分輸運(yùn)模型和通用有限速率模型，操作溫度為300 K，操作壓強(qiáng)為1 kPa.

6) 湍流模型，采用標(biāo)準(zhǔn)k-ε模型.

7) 其他設(shè)置，壓力速度耦合采用簡單算法，離散化方法中壓力項(xiàng)采用標(biāo)準(zhǔn)算法，動(dòng)量、湍動(dòng)能、耗散率離散格式均采用一階迎風(fēng)標(biāo)準(zhǔn)，松弛因子及殘差均為默認(rèn)值，設(shè)置單位步長為0.001 s，模擬1.5 s的反應(yīng)過程.

2 乙醇胺吸收二氧化碳模擬結(jié)果

2.1 CO2吸收率

CO2氣相傳至液相，然后與液相中的MEA發(fā)生反應(yīng)，生成MEACOO-與MEAH+，由總反應(yīng)化學(xué)方程式可知，1摩爾CO2對應(yīng)生成1摩爾MEACOO-，MEACOO-的量可以代表CO2吸收的情況.不同時(shí)刻MEACOO-在壁面與出口的平均摩爾分?jǐn)?shù)如圖5所示.

圖5 MEACOO-在壁面與出口的平均摩爾分?jǐn)?shù)

Fig.5 Mean mole fraction of MEACOO-at wall and outlet

隨著流體的流動(dòng)與反應(yīng)的進(jìn)行，MEACOO-濃度不斷增加，隨后趨于穩(wěn)定.初始時(shí)刻，氣液兩相接觸發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成產(chǎn)物MEACOO-，在0 ～ 1.0 s的時(shí)間內(nèi)MEACOO-在填料表面與出口面均逐漸增加，此時(shí)間段內(nèi)大量生成MEACOO-，在1.0 s以后，增長速率減緩，開始趨于穩(wěn)定，此時(shí)填料內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)也達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài).

單元內(nèi)生成的MEACOO-主要集中在填料壁面，兩個(gè)出口面的平均摩爾分?jǐn)?shù)少于壁面，表明每一時(shí)刻會(huì)有產(chǎn)物移出填料單元，且濃度占總體的1/5左右，不可忽略.故CO2的吸收率定義為壁面的MEACOO-與兩個(gè)出口面平均的MEACOO-濃度之和.

不同氣速下填料單元內(nèi)液相分布如圖6所示，液相體積分?jǐn)?shù)代表液相分布，氣體流速影響液相分布，氣體流速越慢，則液體受氣體的影響越小，流動(dòng)狀態(tài)波動(dòng)也越小，從而在填料表面流動(dòng)的面積越大.

(a)V_gas=0.055 26 m/s；1.5 s

(b)V_gas=0.552 6 m/s；1.5 s

2.2 不同操作條件下乙醇胺吸收CO2的化學(xué)反應(yīng)模擬

2.2.1 煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)

為分析煙氣CO2濃度對吸收效率的影響，設(shè)定液體流量3×104L/h,煙氣流量為2 250 m3/h,MEA摩爾分?jǐn)?shù)為0.05,壓強(qiáng)與溫度分別為1 kPa與300 K，僅改變煙氣CO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，依次取煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.08、0.10、0.12、0.14、0.16和0.18.模擬結(jié)果見圖7.

圖7 不同CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)下的煙氣CO2吸收率

Fig.7 CO2absorptivity versus CO2mass fraction

由圖7可知，CO2吸收率隨入口質(zhì)量分?jǐn)?shù)的升高而降低.將模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果[16]進(jìn)行了對比，試驗(yàn)中設(shè)定反應(yīng)溫度為303 K，MEA摩爾分?jǐn)?shù)為26%，以4 L/min的流量向反應(yīng)器內(nèi)通入CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為9%、12%、15%和18%的煙氣.模擬結(jié)果趨勢與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致.

CO2質(zhì)量濃度增大，則乙醇胺與二氧化碳的摩爾比值減小，從化學(xué)平衡角度來看，正向反應(yīng)推動(dòng)力減小，不利于CO2吸收.煙氣中CO2濃度升高，氣相分壓提高，進(jìn)入液相主體中的CO2的量增大，但抵消其對初始濃度的增大作用，所以隨著煙氣濃度的升高，吸收效率反而降低.

2.2.2 乙醇胺摩爾分?jǐn)?shù)

為分析MEA摩爾分?jǐn)?shù)對二氧化碳吸收效率的影響，僅改變MEA摩爾分?jǐn)?shù)，其他邊界條件不變，設(shè)定流量3×104L/h,煙氣流量2 250 m3/h為液體75倍,煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%,壓強(qiáng)與溫度分別為1 kPa與300 K，乙醇胺摩爾分?jǐn)?shù)依此取0.02、0.05、0.10、0.15、0.20和0.30.

模擬結(jié)果如圖8所示，CO2吸收率隨MEA摩爾分?jǐn)?shù)的增加而明顯上升.

圖8 不同乙醇胺摩爾分?jǐn)?shù)下CO2吸收率

Fig.8 CO2absorptivity versus MEA mole fraction

文獻(xiàn)[16]試驗(yàn)中設(shè)定反應(yīng)溫度為303 K，將CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的模擬煙氣以4 L/min的流量通入MEA摩爾分?jǐn)?shù)分別為8%、17%、26%與35%的吸收溶液中，模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果趨勢相同.隨MEA濃度的增加，CO2吸收速率升高.因?yàn)镸EA摩爾濃度的增加，增大了其與CO2的摩爾比，使得CO2從氣相傳至液相馬上與之反應(yīng)，氣液界面與液相主體的傳質(zhì)推動(dòng)率增強(qiáng)，從而使得CO2吸收效率升高.

2.2.3 氣液流量比

為分析氣液流量比對CO2吸收效率的影響，設(shè)定液體流量3×104L/h,煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%,MEA溶液摩爾分?jǐn)?shù)為5%,操作溫度300 K與壓強(qiáng)1 kPa，僅改變?nèi)肟跓煔饬髁?，依此選取煙氣流量為液體流量的7.50、75.00、150.00、181.25與212.50倍.模擬結(jié)果如圖9所示，CO2吸收率隨氣液流量比的增大而降低.將模擬結(jié)果與文獻(xiàn)[16]的試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比，試驗(yàn)采用通氣式攪拌釜作為主體反應(yīng)器，溫度為303 K，吸收溶液摩爾分?jǐn)?shù)為26%，模擬煙氣中CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12%時(shí)，隨煙氣流量的增加，CO2脫除率降低，與本文模擬結(jié)果趨勢一致.

氣液流量比增大意味著氣液兩相在填料單元內(nèi)停留的時(shí)間減少，且氣體會(huì)將吸收劑帶出填料單元，所以CO2吸收率隨氣液流量比的增大而降低.氣液流量比還關(guān)系到填料層的充分浸潤，氣液流量比過高，會(huì)導(dǎo)致液體流不下來，進(jìn)而導(dǎo)致液泛.

圖9 不同氣液流量比下CO2吸收率

Fig.9 CO2absorptivity versus ratio of gas-liquid flow

2.2.4 環(huán)境壓強(qiáng)

為分析壓強(qiáng)對CO2吸收效率的影響，僅改變壓強(qiáng)，其他邊界條件不變，煙氣流量為2 250 m3/h、液體流量3×104L/h、煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%、乙醇胺摩爾分?jǐn)?shù)為5%、操作溫度300 K，結(jié)果如圖10所示.

圖10 不同環(huán)境壓強(qiáng)下二氧化碳吸收率

CO2吸收量隨壓強(qiáng)增大而增多，原因在于壓強(qiáng)的增大，使化學(xué)平衡朝正向移動(dòng)，反應(yīng)推動(dòng)力增大，化學(xué)反應(yīng)更加充分，吸收率也就升高了.在實(shí)際操作中，發(fā)電廠煙氣量大，會(huì)帶來很多的能源消耗，并且增壓需要耐壓設(shè)備，費(fèi)用較大，極不經(jīng)濟(jì).

2.2.5 影響因素排序

為定量分析各個(gè)影響因素及其交互作用對CO2吸收影響的大小，分別用A、B、C、D代表煙氣CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)、MEA摩爾分?jǐn)?shù)、氣液流量比與環(huán)境壓強(qiáng)，兩兩因素的交互作用分別用A*B、A*C、A*D、B*C、B*D、C*D表示，交互作用的吸收效率由對應(yīng)的影響因素的吸收效率乘積得到.選取每個(gè)因素的高低兩個(gè)水平值，并進(jìn)行組合得到24=16種模擬方案.16種模擬方案參數(shù)設(shè)置及模擬得到對應(yīng)的CO2吸收率，如表3所示.

對每個(gè)因素影響大小進(jìn)行極差分析并進(jìn)行排列，如圖11所示.

表3 模擬方案與結(jié)果

圖11 不同因素影響大小排列圖

影響因素B，即MEA質(zhì)量分?jǐn)?shù)對吸收影響最大(占比38%)，其次依次是MEA摩爾分?jǐn)?shù)與CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)交互作用、CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氣液流量比、MEA摩爾分?jǐn)?shù)與氣液流量比交互作用、氣液流量比與壓強(qiáng)交互作用.以上影響因素及其交互作用對吸收的影響累積達(dá)到96%，剩余的4個(gè)因素或交互作用對吸收影響忽略不計(jì).

2.3 最優(yōu)參數(shù)

實(shí)際應(yīng)用中，在滿足工藝要求的前提下，還需綜合考慮CO2的吸收效率、胺降解、運(yùn)營成本等問題.本文中，當(dāng)煙氣流量為2 250 m3/h，CO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%時(shí)，選取MEA溶液為煙氣流量的1/10，即225 m3/h，MEA摩爾分?jǐn)?shù)選取20%～30%，溫度為300 K，壓強(qiáng)為常壓，才使模擬得到的CO2吸收效率是最高的.

3 結(jié) 論

1)模擬了中尺度下吸收塔規(guī)整填料單元內(nèi)乙醇胺吸收CO2的傳質(zhì)與吸收過程，并通過填料表面MEACOO-在壁面與出口面的平均摩爾分?jǐn)?shù)值近似計(jì)算得到CO2的吸收率.MEA吸收CO2的過程，屬于帶化學(xué)反應(yīng)的氣液兩相流動(dòng)過程，氣液兩相接觸時(shí)間越長，反應(yīng)越充分，則生成的MEACOO-越多.

2)模擬分析了不同操作條件下規(guī)整填料單元內(nèi)MEA吸收CO2的化學(xué)反應(yīng)，并得到不同操作條件對CO2吸收率的影響.

3)對因素影響大小進(jìn)行定量分析，MEA摩爾分?jǐn)?shù)對吸收效率影響最突出，其次依次是CO2入口濃度、氣液入口流量比、壓強(qiáng).在實(shí)際碳捕集過程中，電廠燃燒煙氣中CO2初始濃度是確定的，需要根據(jù)操作條件確定合理的氣液流量、乙醇胺濃度，從而保證CO2最大脫除率.

本文模擬是在局部填料單元模型上進(jìn)行的，未考慮吸收塔塔壁與材質(zhì)對吸收過程的影響.該方法是利用Fluent軟件對碳捕集過程模擬的一種嘗試.在該方法的基礎(chǔ)上，將來在計(jì)算機(jī)性能允許的條件下，利用CFD可以實(shí)現(xiàn)在規(guī)整填料塔整體模型上的碳捕集過程模擬.

[1] MACDOWELL N, FLORIN N, BUCHARD A, et al.An overview of CO2capture technologies[J].Energy & Environmental Science, 2010,3(11): 1645-1669.DOI:10.1039/c004106h.

[2] WHITE C M, STRAZISAR B R, GRANTIE E J, et al.Separation and capture of CO2from stationary sources and sequestration in geological formations coalbeds and deep saline aquifers[J].Journal of the Air & Waste Management Association, 2003, 53(6): 645-715.DOI:10.1080/10473289.2003.10466206.

[3] 黃斌, 許世森, 郜時(shí)旺, 等.華能北京熱電廠CO2捕集工業(yè)試驗(yàn)研究[J].中國機(jī)電工程學(xué)報(bào), 2009, 29(17): 14-20.

HUANG Bin, XU Shisen S, GAO Shiwang, et al.Industrial test of CO2capture in Huaneng Beijing coal-fired power station[J].Proceedings of the CSEE, 2009, 29(17):14-20.DOI:10.3321/j.issn:0258-8013.2009.17.003.

[4] PENG Y, ZHAO B, LI L.Advance in post combustion CO2capture with alkaline solution: a brief review[J].Energy Procedia, 2012, 14(1): 1515-1522.DOI:10.1016/j.egypro.2011.12.1126.

[5] KITTEL J, IDEM R, GELOWITZ, et al.Corrosion in MEA units for CO2capture: pilot plant studies[J].Energy Procedia, 2009, 1(1): 791-797.DOI:10.1016/j.egypro.2009.01.105.

[6] LEPAUMIER H, DA SILVA E F, EINBU A, et al.Comparison of MEA degradation in pilot-scale with lab-scale experiments[J].Energy Procedia, 2011, 4(1): 1652-1659.DOI:10.1016/j.egypro.2011.02.037.

[7] ASENDRYCH D, NIEGODAJEW P,DROBNIAK S.CFD modeling of CO2capture in a packed bed by chemical absorption[J].Chemical and Process Engineering, 2013, 34(2): 269-282.DOI:10.2478/cpe-2013-0022.

[8] 徐斌.面向建材應(yīng)用的二氧化碳捕獲過程CFD模擬[D].哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2014.

XU Bin.CFD simulation of carbon dioxide capture reactors for architectural materials application[D].Harbin: Harbin institute of technology, 2014.

[9] 代成娜, 項(xiàng)銀, 雷志剛.規(guī)整填料塔中離子液體吸收CO2的傳質(zhì)與流體力學(xué)性能[J].化工學(xué)報(bào), 2015, 66(8): 2953-2961.

DAI Chengna, XIANG Yin, LEI Zhigang G.Mass transfer and hydraulic performance of CO2absorption by ionic liquids over structured packings[J].Journal of Chemical Industry and Engineering, 2015, 66(8): 2953-2961.DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20150753.

[10]VERSTEE G F, VANSWAAIJ W P M.Solubility and diffusivity of acid gases (CO2, N2O) in aqueous alkanolamine solution[J].Journal of Chemical & Engineering Data, 1988, 33(1): 29-34.DOI:10.1021/je00051a011.

[11]DANCKWERT L K, SHARMA M M.The absorption of carbon dioxide into solutions of alkalis and amines[J].Chemical Engineering, 1966, 44: 244-280.

[12]TONTIWACHWUTHIKUL P, ABOUDHEIR A, IDEM R, et al.Kinetics of the reactive absorption of carbon dioxide in high CO2-loaded, concentrated aqueous monoethanolamine solutions[J].Chemical Engineering Science, 2003, 58(23):5195-5210.DOI:10.1016/j.ces.2003.08.014.

[13]HIGBIE R.The rate of absorption of a pure gas into a still liquid during shortperiod of exposure[J].Transactions of the American Institute of Chemical Engineers, 1935, 1(1): 365-389.

[14]賈紹義, 柴誠敬.化工傳質(zhì)與分離過程[M].北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2007: 32-36.

JIA Shaoyi, CHAI Chengjing.Chemical mass transfer and separation process[M].Beijing: Chemical Industry Press, 2007: 43-46.

[15]曾作祥.傳遞過程原理[M].上海: 華東理工大學(xué)出版社, 2013: 300-302.

ZENG Zuoxiang.Transfer process principle[M].Shanghai: East China University of Science and Technology press, 2013: 300-302.

[16]司南.乙醇胺(MEA)溶液吸收CO2的試驗(yàn)研究[D].哈爾濱: 哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2009: 27-32.

SI Nan.Experimental study on absorption of CO2in aqueous monoethenolamine (MEA) solution[D].Harbin: Harbin institute of technology,2009: 27-32.

(編輯 楊 波)

CFD simulation of carbon dioxide in flue gas with monoethanolamine in structured packing

CHEN Lichun, ZHA Xiaoxiong

(Shenzhen Graduate School, Harbin Institute of Technology, Shenzhen 518055, Guangdong, China)

The method of computational fluid dynamics (CFD) containing reactive mass transfer is adopted to simulate the process of carbon dioxide capture from flue gases with MEA in structured packing.The simulation of complex flows with second order reaction of CO2with MEA is built in representative elementary units (REU) of structured packed column.Various operating conditions including ratio of gas inlet flow to liquid inlet flow, CO2inlet mass fraction, MEA mole fraction and pressure on CO2capture process are examined.The absorption efficiency increases with the addition of MEA concentration and operating pressure, but decreases with CO2concentration and gas-liquid flow ratio.The influences of different factors on the absorption are ordered as MEA mole fraction, CO2mass fraction, ratio of gas inlet flow to liquid inlet flow and pressure.The CFD results of CO2absorption rate at different operating parameters are consistent with the reported ones, and the optimal parameters are got.

CO2capture; structured packing; CFD; gas-liquid mass transfer; one dimensional unsteady diffusion

10.11918/j.issn.0367-6234.2017.01.014

2015-11-22

深圳市科技計(jì)劃(JCYJ20150513155236762)

陳麗椿(1991—)，女，碩士研究生； 查曉雄(1968—)，男，教授，博士生導(dǎo)師

查曉雄，zhaxx@hit.edu.cn

O362

A

0367-6234(2017)01-0101-07