王 虎，武永鑫，王 聰

(1.中國(guó)大唐集團(tuán)科學(xué)技術(shù)研究院有限公司， 北京 昌平 102206；2.北京航空航天大學(xué) 物理學(xué)院，北京 海淀 100191)

槽式太陽(yáng)能集熱器用光譜選擇性吸收涂層的研究進(jìn)展

王 虎1，武永鑫1，王 聰2

(1.中國(guó)大唐集團(tuán)科學(xué)技術(shù)研究院有限公司， 北京 昌平 102206；2.北京航空航天大學(xué) 物理學(xué)院，北京 海淀 100191)

槽式太陽(yáng)能熱發(fā)電系統(tǒng)使用中高溫集熱管來收集太陽(yáng)光并將其轉(zhuǎn)換為高溫?zé)崃恳詫?shí)現(xiàn)熱發(fā)電。作為集熱管上的關(guān)鍵材料之一，太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層被制備在集熱管上以實(shí)現(xiàn)和提高光熱轉(zhuǎn)換效率。制備出具有優(yōu)良光學(xué)特性和熱穩(wěn)定性的新型中高溫太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層，對(duì)于集熱管及太陽(yáng)能光熱發(fā)電產(chǎn)業(yè)的發(fā)展具有重要意義。文中對(duì)國(guó)內(nèi)外有關(guān)太陽(yáng)能光譜選擇性吸收涂層的相關(guān)工作進(jìn)行了介紹，綜述了中高溫光譜選擇性涂層的研究進(jìn)展與現(xiàn)狀,并對(duì)太陽(yáng)能光譜選擇性吸收涂層的未來發(fā)展趨勢(shì)做了展望。

光譜選擇性吸收涂層；吸收率；發(fā)射率

0 引言

太陽(yáng)能作為綠色可持續(xù)能源，其開發(fā)和利用對(duì)治理大氣污染和保持自然生態(tài)平衡具有積極的作用[1]。太陽(yáng)能利用的方法有多種，其中最直接的方法是將太陽(yáng)能直接轉(zhuǎn)換成熱能來加以利用，即太陽(yáng)能的熱利用。太陽(yáng)能熱發(fā)電是太陽(yáng)能熱利用的主要發(fā)展方向，是使用聚焦太陽(yáng)輻射的方式來獲取熱能，將所獲得的熱能用于加熱液體，使其形成高溫蒸汽以驅(qū)動(dòng)蒸汽輪機(jī)發(fā)電。根據(jù)集熱方式的不同可將太陽(yáng)能熱發(fā)電技術(shù)分為4類，分別為：槽式、菲涅爾式、塔式和碟式。其中，槽式太陽(yáng)能熱發(fā)電技術(shù)是最早實(shí)現(xiàn)商業(yè)運(yùn)行的太陽(yáng)能熱發(fā)電系統(tǒng)，其成本低、技術(shù)相對(duì)成熟、工藝相對(duì)較為簡(jiǎn)單。槽式太陽(yáng)能熱發(fā)電系統(tǒng)的關(guān)鍵部件是中高溫真空集熱管，該集熱管由玻璃套管和涂覆特殊涂層的不銹鋼管組成。集熱管上的這種特殊涂層被稱為太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層，具有對(duì)太陽(yáng)光較高的吸收率(α)，同時(shí)保持盡可能低的熱發(fā)射率(ε)[2]，其作用是將拋物鏡聚焦的太陽(yáng)光吸收，轉(zhuǎn)化為熱能傳導(dǎo)給不銹鋼管道內(nèi)的工質(zhì)。適合集熱管使用的太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層必須擁有對(duì)太陽(yáng)光高的吸收能力、低的紅外輻射性能和高溫穩(wěn)定性，涂層的性能直接決定了集熱管的性能及使用壽命。

1 太陽(yáng)能光譜選擇性吸收涂層的光學(xué)性能評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)

太陽(yáng)輻射可以看作溫度為6 000 K的黑體輻射，其輻射的能量90%主要集中在0.3～2.5 μm波長(zhǎng)范圍內(nèi)。而普通物體的溫度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于黑體，普通物體向外輻射的能量主要集中在2.5～25 μm波長(zhǎng)范圍，這與太陽(yáng)熱輻射的波長(zhǎng)相差較大。因此，從理論上可以獲得一種在太陽(yáng)輻射能量密集的0.3～2.5 μm波長(zhǎng)范圍具有高的吸收，同時(shí)在自身向外輻射的2.5～25μm波長(zhǎng)范圍具有低的發(fā)射率的選擇表面，即太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層。

吸收率(α)和發(fā)射率(ε)是對(duì)太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層性能的評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)之一，如果獲得了涂層在0.3～25 μm波長(zhǎng)范圍內(nèi)反射率隨波長(zhǎng)變化的曲線就可通過計(jì)算獲得其相應(yīng)的吸收率與發(fā)射率。

涂層對(duì)太陽(yáng)光譜的吸收率α，計(jì)算公式如下所示[2]：

(1)

式中：λ1和λ2為太陽(yáng)輻射的波長(zhǎng)，通常選擇0.3～2.5 μm波長(zhǎng)范圍；R(λ)為涂層反射率隨波長(zhǎng)變化曲線；eλ,s為涂層表面的太陽(yáng)輻射光譜隨波長(zhǎng)的分布函數(shù)。

根據(jù)基爾霍夫定律獲得的涂層的發(fā)射率表達(dá)式為：

(2)

式中：2.5～25 μm為太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層的紅外輻射波段；eλ,b(T)為相應(yīng)溫度下的普朗克黑體輻射的光譜能量隨波長(zhǎng)變化的函數(shù)關(guān)系；T為黑體輻射溫度。

公式(2)可用于計(jì)算光譜選擇性吸收涂層不同溫度下的發(fā)射率。光譜選擇性吸收涂層的吸收率與發(fā)射率是相互制約的兩個(gè)參數(shù)，這就要求在優(yōu)化涂層吸收率的同時(shí)還要考慮發(fā)射率的變化，一味地追求較高的吸收率有可能造成發(fā)射率的升高，而降低發(fā)射率的同時(shí)也會(huì)造成吸收率減小。目前已經(jīng)商業(yè)化的中高溫光熱轉(zhuǎn)換涂層要求α≥95%，ε≤10%(400 ℃)，這就要求涂層不但具有優(yōu)良的光學(xué)特性，同時(shí)還要具有良好的熱穩(wěn)定性能。這與涂層結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)與材料的選取存在重要聯(lián)系。

2 中高溫太陽(yáng)能光譜選擇性吸收涂層的研究進(jìn)展及現(xiàn)狀

自19世紀(jì)50年代，以色列科學(xué)家Tabor提出太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層的概念之后，這種涂層在光熱轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的應(yīng)用備受關(guān)注。研究者們?cè)谕繉庸鈱W(xué)性能、使用溫度和熱穩(wěn)定性的改善方面開展了大量的研究工作，使用不同材料，研發(fā)出很多具有不同結(jié)構(gòu)的涂層。依據(jù)涂層結(jié)構(gòu)和吸收機(jī)理的不同，可將太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層分為以下六類：(1)本征吸收涂層；(2)光干涉吸收涂層；(3)金屬陶瓷吸收涂層；(4)雙金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收涂層；(5)微不平表面吸收涂層；(6)類黑體吸收體上的選擇太陽(yáng)透過涂層。根據(jù)使用溫度，可將太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層可劃分為3個(gè)使用領(lǐng)域，分別為：低溫(T<100 ℃)、中溫(100 ℃400 ℃)。根據(jù)以上劃分，槽式太陽(yáng)能熱真空集熱管工作溫度屬于中高溫領(lǐng)域。因此，涂覆在其表面上的涂層被稱為中高溫太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層。目前，被報(bào)道的中高溫光譜選擇性吸收涂層多為光學(xué)干涉吸收涂層、金屬陶瓷吸收涂層和雙金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收涂層。

2.1 光學(xué)干涉吸收涂層

這種涂層通常是由若干層具有確定光學(xué)常數(shù)和規(guī)定厚度的光學(xué)薄膜堆疊而成。該膜系會(huì)在可見-近紅外波段形成2個(gè)反射率極小點(diǎn)[3]。這2個(gè)反射率極小值導(dǎo)致了涂層在可見-近紅外波段具有高的吸收率。

近年來，這種結(jié)構(gòu)在光譜選擇性吸收涂層被多次報(bào)道，如：2009年Selvakumar和Barshilia等人在高紅外反射基底上分別沉積AlxOy/Al/AlxOy選擇性吸收涂層。涂層沉積在Cu基底上的吸收率為90%，發(fā)射率為6%。在大氣環(huán)境下400 ℃熱時(shí)效處理2 h后光學(xué)性能保持穩(wěn)定。涂層沉積在Mo基底上，真空中處理800 ℃熱時(shí)效處理2 h后光學(xué)性能穩(wěn)定，吸收率和發(fā)射率分別為93%、5%[4]。2010年Barshilia課題組又報(bào)道了HfOx/Mo/HfO2太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層，涂層被分別沉積在Cu和SS基底之上。涂層沉積在Cu基底上的吸收率為90%～92%，發(fā)射率為7%～9%；涂層沉積在不銹鋼基底上的吸收率為90%～92%，發(fā)射率為15%～17%。熱時(shí)效處理前后的測(cè)試結(jié)果顯示，在Cu基底上制備的涂層在大氣中400 ℃、2 h熱時(shí)效處理之后性能穩(wěn)定，當(dāng)溫度高于400 ℃時(shí)，Cu出現(xiàn)擴(kuò)散和氧化，這導(dǎo)致了涂層光學(xué)性的退化嚴(yán)重[5]。HfOx/Mo/HfO2涂層沉積在濺射Mo紅外反射層的不銹鋼基底之上，分別在大氣中500 ℃熱時(shí)效處理2 h和真空中800 ℃熱時(shí)效處理2 h后保持穩(wěn)定。

光學(xué)干涉涂層具有較高的吸收率、低的發(fā)射率和較為理想的熱穩(wěn)定性，但是由于這種涂層的結(jié)構(gòu)復(fù)雜、膜層較多，要獲得理想的光學(xué)特性就必須嚴(yán)格控制每層膜層的厚度及光學(xué)常數(shù)，這就造成了涂層制備難度較大、成本較高，不適于工業(yè)化生產(chǎn)。

2.2 金屬陶瓷吸收涂層

為了獲得優(yōu)良的熱穩(wěn)定性，金屬陶瓷材料被廣泛應(yīng)用于光譜選擇性吸收涂層制備。金屬陶瓷吸收層由包含金屬含量統(tǒng)一或金屬含量梯度變化的耐高溫材料構(gòu)成，由于小顆粒共振和金屬中的帶間躍遷使得這種涂層在太陽(yáng)光譜范圍具有很高的吸收率?？梢酝ㄟ^調(diào)節(jié)金屬含量、涂層厚度、粒子濃度、尺寸、形狀和取向等方法來優(yōu)化涂層的性能，還可以通過選擇適合的減反射層和基底來提高吸收率和降低發(fā)射率。

Vien等人分別在不銹鋼和高溫合金基底上成功制備了Pt-Al2O3金屬陶瓷吸收涂層[6]。該涂層的吸收率為92%，300 ℃下的發(fā)射率為14%。研究者們還報(bào)道了使用電腦輔助實(shí)驗(yàn)，使用射頻濺射方式制備的中高溫Pt-Al2O3和Al2O3/MoSi2多層結(jié)構(gòu)金屬陶瓷吸收涂層[7]，所制備的Al2O3/MoSi2多層結(jié)構(gòu)涂層的吸收率達(dá)到92%，發(fā)射率為17%(1 100 K)。

Sella等人研發(fā)出了面向中高溫光熱轉(zhuǎn)換設(shè)備，且成本低廉的Fe-Al2O3金屬陶瓷太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層。涂層使用Al2O3作為減反射層[8]，涂層沉積在鍍Mo的不銹鋼基底上，在室溫環(huán)境下其展現(xiàn)了高的吸收率(95%)和低的發(fā)射率(6%)。涂層沉積在沒有Mo層的不銹鋼基底上在400～500 ℃下穩(wěn)定，如果濺射在高溫合金基底上在Ar+H2氣氛下600 ℃保持穩(wěn)定。雖然Fe-Al2O3涂層成本低廉，但是其熱穩(wěn)定性卻無(wú)法與Pt-Al2O3相比。

Farooq等人使用共濺射的方式在Al和Cu基底上制備了梯度變化的Ni-SiO2太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層[9]。其中與基底接觸的吸收層的金屬含量為90%，表層金屬的含量為10%。使用SiO2作為減反射層后，涂層的吸收率為90%～96%，發(fā)射率為3%～14%。添加減反射層后涂層的吸收率上升了約4%，吸收率從92%上升到96%。隨后他們又制備了一系列具有金屬-電介質(zhì)梯度的多層結(jié)構(gòu)選擇吸收涂層，從表面到基底，涂層中的金屬含量逐漸增加[10-12]。

金屬陶瓷材料中的金屬粒子的氧化溫度決定了金屬陶瓷吸收涂層的使用溫度。由于具有優(yōu)良的抗氧化特性，很多過渡金屬如Mo、Zr、W、Cr等被作為金屬陶瓷吸收層中的金屬摻雜材料廣泛使用。金屬陶瓷吸收涂層制備方式簡(jiǎn)單，尤其是使用磁控濺射技術(shù)制備的涂層，其吸收率和發(fā)射率均達(dá)到了理想水平，并且這種吸收涂層已經(jīng)被商業(yè)化生產(chǎn)。

2.3 雙金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收涂層

澳大利亞悉尼大學(xué)的Zhang Q C等人通過計(jì)算機(jī)模擬輔助實(shí)驗(yàn)的方法成功研發(fā)出了雙層金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收涂層[13]，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。該吸收涂層從基底到表面由紅外反射金屬層、高體積分?jǐn)?shù)吸收層、低體積分?jǐn)?shù)吸收層和減反射層構(gòu)成。其各層的折射率和消光系數(shù)從基底到涂層表面逐漸減小。這種雙層結(jié)構(gòu)吸收涂層相比單一吸收層或梯度吸收層具有更加優(yōu)良的光譜選擇吸收性。涂層中兩金屬陶瓷吸收層產(chǎn)生相互干涉效應(yīng)，使得太陽(yáng)光輻射被進(jìn)一步吸收，同時(shí)雙吸收層結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)使得整體膜層的厚度進(jìn)一步減小，有利于發(fā)射率的降低。并且雙層結(jié)構(gòu)的制備要比梯度結(jié)構(gòu)光譜選擇涂層更加簡(jiǎn)便。

圖1 雙層金屬陶瓷吸收涂層結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 The structure of double-cermet solar selective absorbing coating

北京航空航天大學(xué)王聰教授課題組的杜心康等人使用磁控濺射技術(shù)，使用直流和射頻電源制備了Mo-Al2O3雙層金屬陶瓷太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層。使用Mo作為紅外反射層，使用Al2O3作為減反射層，涂層沉積在不銹鋼基底上時(shí)吸收率為0.92，發(fā)射率為0.19。涂層在500 ℃真空環(huán)境下熱時(shí)效處理2 h后保持穩(wěn)定[14]。隨后薛亞飛等人又報(bào)道了具有雙層金屬陶瓷結(jié)構(gòu)的AlNi-Al2O3和MoSi2-Al2O3選擇吸收涂層。AlNi-Al2O3涂層使用Al2O3層作為減反射層，沉積在Cu基底上的吸收率為94%，發(fā)射率為7%；涂層沉積在濺射Mo層的不銹鋼基底上其吸收率為95%，發(fā)射率為7.8%，并且在500 ℃高溫下熱時(shí)效處理后光學(xué)性能穩(wěn)定[15]。MoSi2-Al2O3光譜選擇吸收涂層沉積在濺射Mo金屬膜的銹鋼基底上其吸收率和反射率分別為95%和7%[16-17]，熱時(shí)效處理結(jié)果表明，該涂層在400 ℃真空環(huán)境下光學(xué)性能保持穩(wěn)定。

雙金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收涂層是對(duì)金屬陶瓷吸收涂層的進(jìn)一步優(yōu)化，其展現(xiàn)了高的吸收率、低的反射率及優(yōu)良的熱穩(wěn)定性能。這種結(jié)構(gòu)涂層目前存在的問題是，隨溫度的升高，涂層中金屬原子的擴(kuò)散會(huì)對(duì)涂層的光學(xué)性能產(chǎn)生影響，造成涂層吸收率的下降、發(fā)射率的升高。

2.4 過渡金屬氮化物與氮氧化物光譜選擇性吸收涂層

Barshilia與Selvakumar等人使用磁控濺射技術(shù)，采用反應(yīng)濺射方法制備了一種新型的TiAlN/TiAlON/Si3N4太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層[18-19]，這種涂層沉積在Cu基底上展現(xiàn)了高的吸收率(95%)和低的發(fā)射率(6%)，在大氣中550 ℃熱時(shí)效處理2 h后光學(xué)性能保持穩(wěn)定[20]。這種涂層在結(jié)構(gòu)上與金屬電介質(zhì)復(fù)合涂層結(jié)構(gòu)類似，從基底到表面相關(guān)單層的折射率和消光系數(shù)逐漸降低，使用過渡金屬氮化物代替HMVF層，使用過渡金屬氮氧化物代替LMVF層，相比于金屬-電介質(zhì)復(fù)合太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層，其制備方式更加簡(jiǎn)便。金屬-電介質(zhì)復(fù)合涂層需要通過調(diào)整兩個(gè)吸收層中金屬的含量來改變其光學(xué)特性，而過渡金屬光譜選擇吸收涂層只要通過反應(yīng)濺射中反應(yīng)氣體的流量就可以對(duì)各層的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行調(diào)整，這種方法更便于工業(yè)生產(chǎn)，這種涂層同樣表現(xiàn)出了優(yōu)良的光譜選擇性和高溫?zé)岱€(wěn)定性。

圖2 NbAlN/NbAlON/Si3N4太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 The structure of NbAlN/NbAlON/Si3N4solar selective absorbing coating

隨后，Barshilia等人又報(bào)道了使用過渡金屬氮化物和氮氧化物作為吸收層的TiAlN/CrAlON/Si3N4[21]和NbAlN/NbAlON/Si3N4太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層[22]。NbAlN/NbAlON/Si3N4涂層使用磁控反應(yīng)濺射技術(shù)沉積在銅基底上，涂層結(jié)構(gòu)如圖2所示，該涂層展現(xiàn)了高的吸收率(0.956)和低的發(fā)射率(0.07)，在大氣中熱時(shí)效處理116 h后涂層依然保持著優(yōu)良的光譜選擇性。該課題組還報(bào)道了HfMoN/HfON/Al2O3光譜選擇性涂層，涂層沉積在不銹鋼基底上吸收率和發(fā)射率分別為0.95和0.13。該涂層在600 ℃真空中450 h和650 ℃、125 h熱時(shí)效處理后，展現(xiàn)了穩(wěn)定的光學(xué)性能。

使用過渡金屬氮化物和氮氧化物作為吸收層的設(shè)計(jì)源于雙金屬陶瓷結(jié)構(gòu)吸收層結(jié)構(gòu)。這種優(yōu)化在保證涂層的光學(xué)性能及熱穩(wěn)定性能的同時(shí)，還使得涂層的制備方式更加簡(jiǎn)單，有益于涂層制備成本的降低。

3 結(jié)論和展望

理想的太陽(yáng)光譜選擇性吸收涂層應(yīng)具備良好的光學(xué)特性，在中高溫環(huán)境下具有長(zhǎng)期的穩(wěn)定，制備成本低廉，制備技術(shù)成熟。隨著薄膜制備技術(shù)及材料研發(fā)技術(shù)的不斷提高，加之電腦模擬被用于涂層結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)之中，使得中高溫光譜選擇吸收涂層結(jié)構(gòu)被進(jìn)一步優(yōu)化，性能得到提升，制備方式更加簡(jiǎn)便。太陽(yáng)能熱發(fā)電技術(shù)日趨成熟，國(guó)際上對(duì)太陽(yáng)能的利用規(guī)模也在不斷擴(kuò)大，作為太陽(yáng)能集熱器上的關(guān)鍵技術(shù)，光譜選擇性吸收涂層性能的提升，必將進(jìn)一步推動(dòng)槽式太陽(yáng)能熱發(fā)電技術(shù)的大力發(fā)展。

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[20]SELVAKUMAR N, MANIKANDANATH N, BISWAS A, et al. Design and fabrication of highly thermally stable HfMoN/HfON/Al2O3tandem absorber for solar thermal power generation applications[J]. Solar Energy Materials and Solar Cells, 2012, 102(4): 86-92.

[21]SELVAKUMAR N, BARSHILIA H C, RAJAM K S, et al. Spectrally selective TiAlN/CrAlON/Si3N4tandem absorber for high temperature solar applications[C]//Solor Energy Materials and Solar Cells Development, Narosa Publishing House, 2008: 469-477.

[22]BARSHILIA H C, SELVAKUMAR N, RAJAM K S, et al. Spectrally selective NbAlN/NbAlON/Si3N4tandem absorber for high-temperature solar applications[J]. Solar Energy Materials and Solar Cells, 2008, 92(4): 495-504.

Research Progress of Solar Selective Absorbing Coatings Used in Parabolic Trough Solar Collector

WANG Hu1， WU Yongxin1， WANG Cong2

(1. China Datang Corporation Science and Technology Research Institute Co., Ltd., Changping District, Beijing 102206, China;2. Department of Physics, Beihang University, Haidian District, Beijing 100191, China)

Parabolic trough concentrated solar power systems use the solar collectors to convert sunlight to thermal electric power. As the key technology of solar collector, solar selective absorbing coatings are used in solar collector to enhance the efficiency of photo-thermal conversion. Therefore, the solar selective absorbing coatings with good optical properties and excellent thermal stability have a significant meaning to develop solar collector industry. This paper introduces the development and research actuality of the solar absorbing coating in domestic and abroad. Also the future development of the solar selective absorbing coating is presented.

solar selective absorbing coatings; absorptance; emittance

王虎

TK51

A

2096-2185(2016)01-0052-05

中國(guó)大唐集團(tuán)公司科研項(xiàng)目(多能互補(bǔ)冷熱電聯(lián)供分布式能源系統(tǒng)關(guān)鍵技術(shù)研究)

2016-04-18

王虎(1973—)，男，博士，高級(jí)工程師，主要研究方向?yàn)闊崮芄こ?，wanghu@cdt-kxjs.com；

武永鑫(1981—)，男，博士，主要研究方向?yàn)樘?yáng)能熱發(fā)電技術(shù)，wuyongxin@cdt-kxjs.com；

王聰 (1966—)，男，博士，教授，主要研究方向?yàn)楸∧の锢?、?fù)膨脹功能材料、太陽(yáng)能能源材料、晶體結(jié)構(gòu)分析、納米材料生長(zhǎng)，congwang@buaa.edu.cn。

Project support by China Datang Corporation Research Program(the Key Research on Distributed Energy System of Combined Cooling and Heating Power)