姚 森，魏 巍，程水源，王 剛，張晗宇，陳國磊 （北京工業(yè)大學區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124）

輕型汽油車VOCs排放特征及其大氣反應活性

姚 森，魏 巍*，程水源*，王 剛，張晗宇，陳國磊 （北京工業(yè)大學區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室，北京 100124）

采用車載式尾氣測量系統(tǒng)對國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ輕型汽油車在實際道路排放的尾氣進行樣品采集，并采用GC-MS、GC-FⅠD對尾氣中烷烴、烯烴、苯系物進行測試分析.結果表明輕型汽油車的VOCs排放因子隨排放標準的提高顯著降低，國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ3種車型的排放因子分別為49.62、21.65、6.72mg/km.苯系物占測定VOCs組分的比例最高，占到總VOCs的47.43%～60.52%.由排放的VOCs估算獲得不同標準車型的臭氧生成潛勢及二次有機氣溶膠生成潛勢分別為24.64～234.14mg/km和13.24～125.32mg/km.在對國Ⅲ車型進行的不同速度的實驗結果顯示，輕型汽油車尾氣VOCs排放因子及相應的臭氧生成潛勢和二次有機氣溶膠生成潛勢均隨實驗車速的升高而降低.

輕型汽油車；臭氧生成潛勢；二次有機氣溶膠

揮發(fā)性有機化合物（VOCs）化學性質(zhì)活躍，不僅直接影響空氣質(zhì)量［1］，危害人們的身體健康［2］，也是生成O3［3］和二次有機氣溶膠（SOA）［4-5］的重要前體物.近年來，隨著城市化進程的加快，我國機動車保有量急劇增多，截至2014年已達14598萬輛.機動車尾氣已經(jīng)成為城市空氣中VOCs的最主要排放源［6-8］，排放貢獻率為40%～60%［3-4］.

目前國內(nèi)外針對機動車尾氣VOCs排放特征的研究很多，如利用實驗臺架研究了在ECE/EUDC循環(huán)過程中VOCs排放特征，得出機動車在ECE和EUDC循環(huán)下汽油車尾氣中VOCs的排放因子約為0.10～0.25g/km和0.01～0.02g/km［9］.通過開展隧道實驗獲得了天津市機動車VOCs排放特征及其SOA的生成潛勢［10］.但以上實驗均基于臺架實驗或隧道實驗，難以反映機動車在實際道路行駛過程中的VOCs排放特征.隨著車載式尾氣測量系統(tǒng)（PEMS）的發(fā)展，越來越多的研究人員利用PEMS研究機動車在真實路況下的排放特征［11-16］，但多針對常規(guī)污染物如NOx、SO2、THC等.與國外相比，國內(nèi)基于PEMS系統(tǒng)對機動車VOCs排放特征的研究起步較晚，并缺乏對排放因子與行駛速度的關系及VOCs對二次有機氣溶膠貢獻的研究.

為了得到真實道路交通狀態(tài)下的輕型汽油車VOCs排放特征并進一步研究其大氣反應活性，本研究使用自主開發(fā)的車載式尾氣測量系統(tǒng)，選取北方某城市8輛輕型汽油車，利用置于車上的排放分析儀器與工況測試儀器，對國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ汽油車在實際道路行駛工況下排放的尾氣進行采樣和分析，獲取了測試車輛在典型行駛工況下的VOCs排放特征，同時選取3輛國Ⅲ輕型汽油車，以20km/h、40km/h和60km/h車速為例，研究VOCs排放與車速的關系.并進一步估算了不同排放標準車型、不同行駛狀態(tài)輕型汽油車排放VOCs對O3和SOA等二次污染物的貢獻.本研究旨在為城市空氣VOCs排放來源解析、改善城市空氣質(zhì)量及復合型大氣污染防控提供數(shù)據(jù)支撐.

1 實驗部分

1.1 測試車輛選取

本研究選取輕型汽油車8輛，均經(jīng)過正常的維護保養(yǎng)，其詳細信息見表1.

表1 測試車輛基本信息Table 1 General information of tested vehicles

1.2 樣品采集

研究過程中使用課題組自行研制的車載式尾氣測量系統(tǒng)，該系統(tǒng)包括移動源行駛參數(shù)測試系統(tǒng)、稀釋混合系統(tǒng)、采樣系統(tǒng)和在線監(jiān)測系統(tǒng)4個子系統(tǒng).移動源行駛參數(shù)測試系統(tǒng)包括GPS、尾氣流量管、流量計、溫度傳感器和濕度傳感器，用于獲取行駛參數(shù)、尾氣流量、尾氣溫度和尾氣濕度.稀釋混合系統(tǒng)包括零氣發(fā)生器、質(zhì)量流量控制器、加熱管線、混合室溫度傳感器、濕度傳感器，用于模擬車輛尾氣排放到大氣時的混合稀釋降溫過程.采樣系統(tǒng)主要用于采集氣態(tài)污染物和顆粒物樣品.在線監(jiān)測系統(tǒng)主要用于監(jiān)測氣態(tài)污染物濃度.車載排放測試系統(tǒng)采樣示意圖見圖1.機動車尾氣中VOCs樣品，是在VOCs采樣系統(tǒng)出氣口被收集在Tedlar采樣袋中，然后將所采集氣體通過快接頭轉移至3.2LSumma罐（美國Entech公司）中，采集結束后帶回實驗室進行分析.VOCs采樣系統(tǒng)中所有管路均使用Teflon材質(zhì)，以減少管路對尾氣中VOCs組分的吸附.采樣系統(tǒng)的流量計在樣品采集前均進行流量校正，確保采樣流量的穩(wěn)定性和準確性.

圖1 汽車尾氣采樣示意圖Fig.1 Sampling flow chart of exhaust gases from vehicles

每臺測試車輛均在正常行駛測試循環(huán)下采集3～4組平行樣品，為保證測試樣品質(zhì)量，車輛測試前均預先熱車，再進入測試循環(huán).測試循環(huán)包括怠速、加速、等速、減速4種工況，其中各行駛速度時間占比見圖2.受到實際路況影響，整個循環(huán)過程約為300～330s，循環(huán)過程的平均車速為36.3km/h，最高車速60.2km/h，每次測試用時采集1個Summa罐.另選取02#、03#、06#3輛符合國Ⅲ排放標準的測試車輛，在不同行駛速度下（20，40，60km/h）對其排放的尾氣樣品進行采集，每個測試速度每輛車采集3～4組平行樣品.本研究共采集有效樣品58個.

圖2 測試循環(huán)Fig.2 Cycle run for light-duty gasoline vehicles

1.3 樣品分析

采集于Summa罐中的VOCs樣品采用美國EPA推薦的TO-15［14］方法進行分析，分為C2～C4組分和C4～C12組分兩部分.采用德國AMA公司生產(chǎn)的GC5000VOC-FⅠD分析色譜對樣品中的C2～C4組分進行定性和定量分析.以60min的運行周期，連續(xù)自動富集、分析C2～C6的有機物種，最低檢測限0.1ppb級.樣品中C4～C12組分采用預濃縮-GC-MS系統(tǒng)進行定性和定量分析.利用Entech 7100型預濃縮系統(tǒng)（美國ENTECH公司）進行樣品的低溫預濃縮，Agilent 6890氣相色譜（GC）和Agilent 5973四極桿質(zhì)譜檢測器（MSD）聯(lián)用進行VOCs物種定量分析，樣品分析中的質(zhì)譜定量采用總離子掃描（TⅠC）方式.通過以上分析方法本研究獲得了55種VOCs組分信息，其中烷烴29種，烯烴11種，苯系物15種.

排放因子反映了機動車的排放水平，通過系統(tǒng)記錄的采樣體積、采樣溫度、行駛里程等信息，可計算得到汽油車尾氣VOCs的排放因子，具體計算見公式（1）.

式中：EF為測定VOCs的總排放因子，mg/km；V為采樣過程中汽車排放標況下廢氣總體積（273.12K，101.33kPa），m3；Dr為稀釋通道采樣系統(tǒng)稀釋比；Ci為廢氣中第i中物質(zhì)的體積濃度，×10-9；Mi為廢氣中第i中物質(zhì)的相對分子質(zhì)量；R為標況下理想氣體摩爾體積，22.4L/mol；L為測試過程中汽車行駛里程，km.

2 結果與討論

2.1 輕型汽油車VOCs排放因子

表2 3種排放標準下各VOCs物種排放因子及質(zhì)量分數(shù)Table 2 Emission factorsand percentage distribution of VOCs species for 3emission standards

表2展示了不同排放標準汽油車主要VOCs物種的排放因子及其占總VOCs的比例.國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ3種不同排放標準的平均排放因子分別為49.62，21.65，6.72mg/km.與國Ⅲ、國Ⅳ相比，國Ⅱ車輛VOCs的排放因子相對較高，分別是國Ⅲ、國Ⅳ排放因子的2.29和7.38倍.與Cao等［16］的研究結果相比，本研究VOCs排放因子相對較低，可能是由于采樣系統(tǒng)和實際道路行駛工況的差異及本研究沒有對醛酮類化合進行測試造成的.

乙烯、1，2，4-三甲基苯、異戊烷、甲苯、苯、乙苯、間乙基甲苯、鄰-二甲苯、間，對-二甲苯為構成VOCs排放的主要物種，其對VOCs排放因子的貢獻超過了50%.苯系物隨著排放標準提高在總VOCs中的比例呈下降趨勢，但一直居于首位，占到總VOCs的47.43%～60.52%.烯烴與烷烴比例變化趨勢相反，烯烴隨排放標準的提升，質(zhì)量分數(shù)由11.19%上升至33.24%，烷烴則由28.29%下降至19.32%.

圖3 不同行駛里程被測車輛的VOCs排放因子Fig.3 Emission factors of VOCsfrom light-duty gasoline vehicles at variousmileage

排放標準的提高對VOCs各類組分都產(chǎn)生了顯著的控制效果，排放標準從國Ⅱ升至國Ⅳ，烯烴、烷烴、苯系物的排放因子分別從5.55，14.04，30.03mg/km下降至2.23，1.30，3.19mg/km，這與國內(nèi)其他學者對汽油車尾氣的研究獲得變化趨勢相近［16］.另一方面車輛的行駛里程也對其有較大影響［17］，圖3顯示隨著行駛里程的增加，測試車輛的排放因子也相應的提高.圖中01#車采用的是國Ⅱ排放標準，尾氣控制技術落后，所以較相近行駛里程的其它車輛排放因子較高，08#車采用的是國Ⅳ排放標準，排放因子較低.采用國Ⅲ排放標準的測試車輛排放因子與行駛里程呈現(xiàn)明顯的正相關關系，其中行駛里程最高的03#車排放因子達到了41.54mg/km，已經(jīng)與國Ⅱ車型的排放因子相近.隨著機動車行駛里程的增加，發(fā)動機等設備的工作效率將可能下降，尾氣凈化裝置可能由于催化劑的失效而產(chǎn)生高的排放［17］.

2.2 臭氧生成潛勢的估算

本文采用VOCs最大增量反應活性（MⅠR）［18］來估算汽油車排放VOCs對大氣中O3生成的貢獻.VOCs最大增量反應活性計算的是單個VOCs物種的O3生成潛勢（OFP），OFP可以用來簡單估計各VOCs物種在一定條件下能生成的O3量，MⅠR的計算參考Carter［18］的研究結果，具體計算方法見公式（2）.

式中：OFPi為物種i的臭氧生成潛勢量，mg/km；VOCsi為物種i的排放因子，mg/km；MⅠRi為物種i的系數(shù).

圖4給出了由不同標準車輛VOCs排放因子計算獲得的其各類組分O3生成潛勢，國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ車型的O3生成潛勢分別為234.14，89.52，24.64mg/km.由于排放水平較高，且反應活性較強，不同排放標準下苯系物對OFP的貢獻均最高，在國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ的車型中分別占到74.18%、68.47%、79.26%，均高于其對VOCs排放因子的貢獻.不同排放標準下烯烴對OFP的貢獻均大于烷烴，特別是國Ⅱ和國Ⅲ標準下烯烴對VOCs排放因子的貢獻雖然小于烷烴，但是對OPF的貢獻卻大于后者，主要與烯烴反應活性較強MⅠR系數(shù)較高有關.苯系物中，1，2，4-三甲基苯排放濃度貢獻較高（6.44%～8.82%），且反應活性強（MⅠR系數(shù)為8.87），在不同排放標準的汽油樣車中對OFP的貢獻都是最高.烯烴在不同排放標準下對OFP的貢獻為11.08%～18.41%，其中丙烯在烯烴中的對OFP最大為4.22%～7.57%，烷烴對OFP的貢獻為9.51%～9.66%，異戊烷在烷烴中的貢獻最大為1.08%～2.10%.

圖4 不同排放標準下各類VOCs物種O3生成潛勢Fig.4 Average weight percentage of the main VOC groups to the total OFP under different emission standards

2.3 二次有機氣溶膠（SOA）生成潛勢的估算

氣溶膠轉化系數(shù)/（FAC）法［19-20］、煙霧箱法［21-22］、現(xiàn)場檢測法和OC/EC 最小比值法［23-25］是目前大氣環(huán)境中SOA成潛勢常見的估算方法.本研究采用FAC法其來估算輕型汽油車排放的VOCs對SOA的貢獻.研究涉及到的大部分FAC值來自于Grosjean等［19-20］在煙霧箱實驗的基礎上獲得的結果，個別來自呂子峰等［23］估算的結果.由于缺乏相關的FAC系數(shù)或者未測出相關污染物，本研究只對烷烴和苯系物進行了相關討論，具體計算方法見公式（3）.

式中：SOAi為物種i的SOA生成潛勢量，mg/km；VOCsi為表示物種i的排放因子，mg/km；FACi為表示物種i的FAC系數(shù).

隨著排放標準的提高，估算獲得的SOA生成潛勢大幅度下降，國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ相應的SOA生成潛勢為125.32，48.78，13.23mg/km，估算結果見圖5.由于反應活性較低，烷烴雖然在國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ排放標準下對VOCs質(zhì)量濃度的貢獻為28.29%、27.85%、19.32%，但相應對SOA生成潛勢的貢獻僅為2.51%、11.94%、10.87%，其余貢獻均來自苯系物.相應的，累計貢獻大于80%的主導污染物也均為苯系物，其中甲苯的貢獻最高，在不同排放標準下的貢獻為7%～14.3%，這與于艷［10］、Nordin等［26］研究結果中甲苯對SOA生成潛勢的貢獻處于同一水平.

圖5 不同排放標準下輕型汽油車SOA生成潛勢Fig.5 SOA formation potential from light-duty gasoline vehicles underdifferent emission standards

2.4 速度對輕型汽油車VOCs排放的影響

圖6為國Ⅲ汽油車在不同測試速度下獲得的VOCs排放因子，及其相應的OPF和SOA生成潛勢.VOCs是燃油燃燒不完全的產(chǎn)物，低速行駛時燃燒不充分，導致VOCs排放水平隨測試車速的升高而降低.從圖中可以看出，當測試車輛運行速度增大時，VOCs排放因子發(fā)生了明顯的下降，20km/h時的VOCs排放因子為60km/h的2.64倍.當運行速度由20km/h升至40km/h時，VOCs排放因子從30.80mg/km下降至14.78mg/km，其中烯烴下降幅度最大61.1%，苯系物下降了57.5%，烷烴下降了32.9%.當速度由40km/h升至60km/h時，烷烴、烯烴及苯系物分別從5.31，3.49，5.94mg/km，下降至4.79，2.66，4.18mg/km.由于隨速度增加下降幅度的不同，測試車輛不同組分對排放VOCs的貢獻從大到小排列從芳香烴、烯烴、烷烴變?yōu)橥闊N、芳香烴、烯烴.Wang等［9］在ECE和EUDC循環(huán)下開展的實驗中，發(fā)現(xiàn)車速較高的EUDC循環(huán)下機動車排放的苯系物占比較車速較低的ECE循環(huán)明顯下降，而烷烴的占比上升替代苯系物成為主導污染物.

OFP隨測試速度的提高而下降，20km/h的OPF為60km/h的2.41倍.當車速由40km/h上升至60km/h時，雖然烯烴的排放因子降低，但是相應的OPF卻增大，這主要是因為在速度升高時，烯烴中MⅠR系數(shù)較高的1-丁烯、反-2-丁烯質(zhì)量分數(shù)提高，造成了烯烴對OPF的貢獻不降反升.本研究中參與SOA形成的前體物主要為苯系物，隨著車速的升高苯系物排放因子大幅度下降，相應SOA的總生成勢也由20km/h的60.81mg/km下降至60km/h時的18.72mg/km.

圖6 輕型汽油車不同速度下的VOCs排放因子、O3生成潛勢和SOA生成潛勢Fig.6 Emission factors of VOCs、OFP and SOA formation potential from light-duty gasoline vehicles at various speeds

3 結論

3.1 隨著排放標準的提高，測試車輛VOCs排放因子水平呈明顯的下降趨勢，國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ3種不同排放標準下的排放因子分別為49.62，21.65，6.72mg/km.國Ⅱ車型VOCs排放因子為國Ⅲ和國Ⅳ車型的2.26倍和7.38倍.且不同排放標準下，苯系物均為主要污染物，占到總體VOCs排放的47.43%～60.52%.另一方面車輛的行駛里程也對其有較大影響，隨著行駛里程的增加，測試車輛的排放因子也相應的提高.

3.2 本研究采用MⅠR系數(shù)法和FAC系數(shù)法來分別研究輕型汽油車尾氣VOCs在大氣反應中對O3和SOA的貢獻，二者隨排放標準的提高均呈現(xiàn)下降趨勢，從國Ⅱ升至國Ⅳ時獲得的OPF和SOA生成潛勢分別從234.14，125.32mg/km降至24.64，13.24mg/km.

3.3 行駛速度對汽油車VOCs排放因子和成分譜都產(chǎn)生了較大的影響.車速從20km/h升至60km/h，VOCs排放因子從30.80mg/km下降至11.64mg/km，各類組分中苯系物下降幅度最大，VOCs中各類組分順序由芳香烴＞烯烴＞烷烴變?yōu)橥闊N＞芳香烴＞烯烴.相應的OFP和SOA生成潛勢也隨車速升高而降低.

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Emission characteristics and chemical reactivity of volatile organic compounds from light-duty gasoline vehicles.

YAO Sen， WEI Wei*， CHENG Shui-yuan*， WANG Gang， ZHANG Hang-yu， CHEN Guo-lei （Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China）. China Environmental Science， 2016，36（10）：2923～2929

The VOCs samples emitted from light-duty gasoline vehicles ranging from China II to China IV was collected by portableemission measurement system （PEMS）. Alkanes， alkenes and aromatics in the exhaust were analyzed using GC-MS and GC-FID. Results demonstrated that the emission reductions of VOCs from light-duty gasoline vehicles had been achieved as the control technology become more rigorous， China II， China III and China IV vehicles were 49.62，21.65 and 6.72mg/km， respectively. Aromatics were the dominant VOCs with weight percentages of 47.43%～60.52%. The ozone formation potentials and SOA formation potential for different emission standards were 24.64 ～ 234.14mg/km and 13.24 ～125.32mg/km. Driving speeds also influenced the VOCs emissions from the tested China III vehicles， the VOCs emission factors， ozone formation potential （OFP） and SOA formation potential from light-duty gasoline vehicles were dropped with the increase of the speed.

light-duty gasoline vehicles；ozone formation potential；SOA

X734.2

A

1000-6923（2016）10-2923-07

姚 森（1990-），男，河南周口人，博士研究生，主要從事大氣環(huán)境規(guī)劃與管理方面的研究.

2016-02-24

國家自然科學基金資助項目（91544232）；國家環(huán)保公益性行業(yè)科研專項（201409006）；北京市科技計劃課題資助項目（Z141100001014002）

* 責任作者， 魏巍， 副研究員， weiwei@bjwt.edu.cn；程水源， 教授，chengsy@bjut.edu.cn