李 璐 張競宇 郭慶洋 陳義學(xué)

（華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 北京 102206）

水冷聚變堆主回路活化產(chǎn)物源項計算分析

李 璐 張競宇 郭慶洋 陳義學(xué)

（華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 北京 102206）

水冷聚變堆中結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑活化產(chǎn)物是正常運行工況下的最主要放射性來源，也是反應(yīng)堆運行及維護過程中工作人員輻照劑量的直接來源。本文使用CATE V2.1程序?qū)H熱核聚變實驗堆(International Thermonuclear Experimental Reactor, ITER) LIM-OBB (Limiter-Out-Board Baffle)冷卻回路的活化腐蝕產(chǎn)物和水活化產(chǎn)物進行模擬計算，并根據(jù)CATE模擬得到的放射性活度通過點核積分程序分別計算正常運行1.2 a及停堆15 d的劑量率。計算結(jié)果表明，反應(yīng)堆運行期間冷卻劑活化產(chǎn)物比活度和劑量率遠大于結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物，而停堆后冷卻劑活化產(chǎn)物迅速衰變完，結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物成為比活度和劑量率的主要來源。

結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物，冷卻劑活化產(chǎn)物，國際熱核聚變實驗堆，CATE 2.1

壓水堆一回路中，放射性核素的主要來源有：水及水中雜質(zhì)核素受到中子輻照的活化、元件包殼及結(jié)構(gòu)材料的腐蝕產(chǎn)物受到中子輻照的活化、元件棒中裂變產(chǎn)物的泄漏[1]。

水冷聚變堆中，由于不存在裂變產(chǎn)物，因此冷卻回路結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑的活化產(chǎn)物成為正常運行工況下的最主要放射性來源，也是反應(yīng)堆運行及維護過程中工作人員輻照劑量的直接來源。反應(yīng)堆冷卻回路結(jié)構(gòu)材料的腐蝕產(chǎn)物(Corrosion Product, CP)釋放并在冷卻回路內(nèi)發(fā)生沉積，冷卻劑中及管壁上的腐蝕產(chǎn)物吸收中子后被活化成為具有放射性的活化腐蝕產(chǎn)物(Activated corrosion products, ACPs)。這些ACPs在管壁或冷卻劑中衰變并放出γ射線，其中Fe-55、Mn-56、Cr-51、Mn-54、Co-57、Co-58等是對輻射場貢獻較大的幾種核素，尤其是Fe-55、Cr-51、Mn-54等長壽命核素，在停堆一段時間后依然會對設(shè)備檢修工作人員造成輻照傷害，而且一旦發(fā)生失水事故(Lost of coolant accident, LOCA)，ACPs隨冷卻劑泄漏到冷卻回路以外會污染工作區(qū)域并構(gòu)成安全威脅。在反應(yīng)堆運行期間，受高能中子的照射，反應(yīng)堆冷卻劑水中的16O和17O吸收中子主要發(fā)生以下活化反應(yīng)：16O(n,p)16N、17O(n,p)17N等。16N和17N衰變時可以放出γ射線，成為反應(yīng)堆內(nèi)冷卻劑系統(tǒng)放射性的重要來源。在反應(yīng)堆運行期間接近一回路設(shè)備及部件的工作人員會受到活化產(chǎn)物16N和17N的γ輻射影響；在發(fā)生瞬態(tài)事故，如LOCA事故時，16N和17N也會隨冷卻劑在破口位置泄漏。這些放射性源項是水冷聚變反應(yīng)堆冷卻回路輻射場的重要來源。

國際上對于活化產(chǎn)物的研究最早見于壓水堆[2]，經(jīng)過近50年的不斷發(fā)展，開發(fā)出了十幾個機理模型和計算程序，并且大都經(jīng)過實驗數(shù)據(jù)或電廠運行數(shù)據(jù)的驗證。然而，目前對水冷聚變堆活化腐蝕產(chǎn)物的研究尚處于初步階段，僅有法國原子能委員會(The French Alternative Energies and Atomic Energy Commission, CEA)開發(fā)的PACTITER[3]程序和英國原子能管理局(UK Atomic Energy Authority, UKAEA)開發(fā)的TRACT[4]程序，這些程序僅具備結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕計算功能，并且授權(quán)使用范圍受到了嚴格限制[2]。然而國際上尚無公開發(fā)行的可用版本可以同時計算結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑的活化產(chǎn)物。為滿足國際熱核聚變實驗堆(International Thermonuclear Experimental Reactor, ITER)、中國聚變實驗試驗堆(China Fusion Experiment Test Reactor, CFETR)等聚變設(shè)施對水冷回路活化產(chǎn)物源項分析的需求，華北電力大學(xué)在CATE V1.0[5]程序的基礎(chǔ)上進行升級開發(fā)，將均勻模型修改為三節(jié)點模型，冷卻劑、輻照區(qū)和非輻照區(qū)作為三個節(jié)點，可以更真實地模擬冷卻回路結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕的行為機理，計算冷卻回路管壁內(nèi)表面腐蝕產(chǎn)物及活化產(chǎn)物的量，并與國際上已有的程序進行了比對驗證，結(jié)果與其他程序基本吻合，具有一定的可信度[5-6]。另外增加冷卻劑活化計算模塊，計算16N 和17N的放射性活度，從而使聚變堆放射性源項計算分析更全面更準確。

1 計算模型

CATE V2.1程序具備了結(jié)構(gòu)材料的腐蝕活化和冷卻劑活化的計算功能，下面將分別詳述結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕計算模塊和冷卻劑活化計算模塊的計算模型。

1.1結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物計算模型

圖1給出了節(jié)點劃分及物質(zhì)遷移過程，對結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生及遷移過程建模，做假設(shè)如下：

1) 根據(jù)主回路的溫度、中子通量密度等將主回路管壁分為兩個區(qū)域。溫度高、受到中子輻照的位置，如第一壁、包層、偏濾器等，稱為“輻照區(qū)”；溫度低、未受到中子輻照的位置，稱為“非輻照區(qū)”。

2) 冷卻劑的流速很快，數(shù)十秒即可以在冷卻劑回路中循環(huán)一周，冷卻劑中的活化腐蝕產(chǎn)物核素的半衰期遠大于冷卻劑在回路中的循環(huán)時間，可以認為冷卻劑在回路中會迅速被打混，所以假設(shè)冷卻劑沿回路是處處相同的，所以把冷卻劑設(shè)定為第三個區(qū)域。因此該模型也可稱為三節(jié)點模型。

3) 假設(shè)計算管壁附近的飽和溶解度時采用的是管壁的溫度。

4) 在活化腐蝕產(chǎn)物的計算過程中，由于放射性核素的數(shù)量和活化截面都遠小于穩(wěn)定核素，因而由活化腐蝕產(chǎn)物核素再活化生成放射性核素的數(shù)量遠小于由腐蝕產(chǎn)物核素直接活化生成的量，所以放射性核素的產(chǎn)生項中忽略由其他活化腐蝕產(chǎn)物吸收中子發(fā)生再活化反應(yīng)生成的部分。腐蝕產(chǎn)物的質(zhì)量平衡方程如下：輻照區(qū)：

圖1 活化腐蝕產(chǎn)物遷移過程Fig.1 Transport process of ACPs.

非輻照區(qū)：

冷卻劑：

活化產(chǎn)物的濃度平衡方程如下：

輻照區(qū)：

非輻照區(qū)：

冷卻劑：

式中：rC是腐蝕率，g·m-2·s-1；S是節(jié)點的內(nèi)表面積，m2；α是腐蝕釋放比例；K是傳質(zhì)系數(shù)，m3·s-1；S(T)是飽和溶解度，g·m-3；σ是活化截面，barn；φ是中子通量密度，n·m-2·s-1；Q是過濾器旁路流量，m3·s-1，ω是過濾系數(shù)；VF是過濾器體積，m3；R是冷卻劑在輻照區(qū)停留時間與總時間的比值；λ是衰變常數(shù)，s-1；x是衰變分支比。

1.2水活化計算模型

假定冷卻劑只有在流經(jīng)輻照區(qū)時會受到中子輻照，發(fā)生活化反應(yīng)，因此與結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕模型一樣將冷卻劑回路分為輻照區(qū)和非輻照區(qū)，但由于冷卻劑活化產(chǎn)物中的16N、17N的半衰期只有數(shù)秒，在冷卻劑循環(huán)一周的過程中已經(jīng)歷過多次衰變，因此不能像活化腐蝕產(chǎn)物的計算模型將冷卻劑打混。

圖2 冷卻劑循環(huán)示意圖Fig.2 Sketch of coolant circulation.

冷卻劑通過輻照區(qū)產(chǎn)生的活化產(chǎn)物的濃度平衡方程如下：

在輻照區(qū)考慮中子活化和再吸收，在非輻照區(qū)考慮衰變和凈化作用。

運行t=n(tr+tw)時間后冷卻劑中的放射性核素的濃度可以用式(8)表示。

t時刻，輻照區(qū)及其出口處的濃度：

其中：

非輻照區(qū)任意位置的活化核濃度：

式中：N(t)是輻照區(qū)及出口處活化核的濃度，m3；Nc(t,x)是距離輻照區(qū)出口處x處活化核素的濃度，m3；N0是靶核的初始濃度，m3；σc是靶核的活化截面，m2；σ'α是活化核的中子吸收截面，m2；σα是靶核的中子吸收截面；ε是凈化裝置去除靶核的效率；v是冷卻劑平均流速，m·s-1；V是一回路總冷卻劑體積，m3。

2 算例及結(jié)果

2.1 ITER LIM-OBB回路描述

本文將基于聚變堆ITER的包層回路[4]對兩種源項進行分析。表1是包層回路的運行參數(shù)。

ITER包層回路使用的材料是SS316[4]，文獻[4]給出了元素及含量。SS316材料在140-180 oC的腐蝕率為：

在能量為14.1 MeV的中子輻照下，ITER包層冷卻回路中的腐蝕產(chǎn)物所涉及到的截面數(shù)據(jù)以及衰變數(shù)據(jù)，如衰變分支比、衰變常數(shù)等來自于European Activation File EAF-2007[7-8]，截面數(shù)據(jù)以一定能群數(shù)的形式儲存，在本文的計算中使用的是適用于聚變堆的175群VITAMIN-J結(jié)構(gòu)的截面數(shù)據(jù)。

表1 包層回路的運行參數(shù)Table 1 The operation parameters of blanket loop.

2.2放射性活度

使用CATE程序模擬包層回路運行1.2 a，分別給出結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑活化產(chǎn)物的放射性活度。

2.2.1 結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物計算結(jié)果

表2給出了活化腐蝕產(chǎn)物總和的計算結(jié)果，并與當前國際上已有的同類程序PACTITER[3]/ TRACT[4]進行比對。由對比結(jié)果可以看出，CATE程序的計算結(jié)果與同類程序的結(jié)果相比，處在同一個數(shù)量級并結(jié)果相對保守，在源項領(lǐng)域可以認為CATE程序具有一定的可靠性。CATE程序的計算結(jié)果中，對于腐蝕產(chǎn)物，由于冷卻劑飽和溶解度的限制，不能承載過多的腐蝕產(chǎn)物，冷卻劑中腐蝕產(chǎn)物的量遠小于管壁表面氧化層和沉積層腐蝕產(chǎn)物的量，這與腐蝕產(chǎn)物在冷卻回路中遷移的方向是一致的。對于活化產(chǎn)物，非輻照區(qū)由于不存在中子，活化產(chǎn)物是由輻照區(qū)的ACPs釋放進入冷卻劑，由冷卻劑攜帶在冷卻回路遷移到非輻照區(qū)并通過同位素交換進入管壁表面，所以輻照區(qū)的活化產(chǎn)物會遠大于非輻照區(qū)。

表3給出了主要放射性核素的比活度。對管壁內(nèi)表面和冷卻劑的放射性活度貢獻較大的核素有：56Mn、51Cr、55Fe、58Co、60Co、58mCo、60mCo等，占活化腐蝕產(chǎn)物總量的80%左右。

表2 活化腐蝕產(chǎn)物計算結(jié)果Table 2 The results of ACPs.

表3 冷卻劑和管壁上的主要放射性核素的比活度Table 3 The major composition and special activity of ACPs both in coolant and on pipe surface.

2.2.2 冷卻劑活化計算結(jié)果

表4給出了冷卻劑受輻照后產(chǎn)生的活化產(chǎn)物16N和17N的總活度。從CATE程序的計算結(jié)果來看，在反應(yīng)堆運行1.2 a后會產(chǎn)生大量的16N和17N，而且放射性活度很大，然而由于16N和17N的半衰期極短，大約10個半衰期后，即100 s之內(nèi)，其放射性活度降低99.9%以上，1000 s之后可以認為完全衰變完了。

表4 冷卻劑活化產(chǎn)物比活度Table 4 The specific activity of coolant activation products.

反應(yīng)堆正常運行期間，與結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物相比，16N和17N的放射性活度更大，是總的放射性活度的主要貢獻者。而停堆后，16N和17N快速衰變，可以在1000 s之內(nèi)衰變完，而結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物半衰期在數(shù)百秒到數(shù)年不等，其中的長壽命核素衰變得很慢，這時結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物成為冷卻劑中放射性活度的主要貢獻者。

2.3劑量率

為比較兩種活化產(chǎn)物的輻照危害，下面將對兩種活化產(chǎn)物的劑量率進行計算。這里使用的計算工具是點核積分程序ARShield，由CATE程序計算的非輻照區(qū)的比活度導(dǎo)入ARShield，由ARShield程序?qū)⒈然疃绒D(zhuǎn)換為劑量率，計算公式如下：

式中：D是由ARShield程序計算得到的劑量率；s是源項，是由CATE程序計算得到的比活度轉(zhuǎn)換而來的。

由于結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物核素種類多達一百余種，這里不再給出每種活化腐蝕產(chǎn)物的劑量率。表5中給出了運行1.2 a、停堆放置15 d后的結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑活化產(chǎn)物的劑量率。

表5 兩種活化產(chǎn)物的劑量率Table 5 The dose rate of the two kinds of activation products

由表5可知，反應(yīng)堆運行期間，冷卻劑活化產(chǎn)物16N產(chǎn)生的劑量率遠大于ACPs，而反應(yīng)堆停堆后，冷卻劑活化產(chǎn)物迅速衰變完，不會對劑量率再有貢獻，結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物核素種類多，半衰期長短不等，停堆15 d后，相比于冷卻劑活化產(chǎn)物16N和17N，結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物中仍有壽命相對較長的放射性核素存在，他們成為了劑量率的主要貢獻者。根據(jù)ITER設(shè)計標準要求，停堆后可進入?yún)^(qū)域的劑量率要小于100 μSv·h-1[9]，從表5中數(shù)據(jù)可知，停堆15 d后的劑量率達到了99.8 μSv·h-1，15 d后劑量率可滿足設(shè)計標準的規(guī)定。根據(jù)國際輻射防護委員會規(guī)定的每個工作人員每年接受的劑量不超過20 mSv的要求[10]，只考慮活化產(chǎn)物產(chǎn)生的輻射場時，由停堆15 d的接觸劑量率可知，保守估計工作人員每年至少可以工作200 h。

3 結(jié)語

本文對原有的水冷聚變堆源項分析程序CATE進行了升級，并應(yīng)用新版的CATE程序分別計算了ITER 包層回路中由結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕和冷卻劑的活化所產(chǎn)生的放射性產(chǎn)物。接著，使用點核積分程序ARShield將“非輻照區(qū)”的結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物和冷卻劑活化產(chǎn)物的比活度轉(zhuǎn)換為劑量。結(jié)果表明，反應(yīng)堆運行期間冷卻劑活化產(chǎn)物的比活度和劑量率遠大于結(jié)構(gòu)材料活化腐蝕產(chǎn)物，而停堆后冷卻劑活化產(chǎn)物迅速衰變完，結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物成為比活度和劑量率的主要來源。

1 劉原中. 輕水堆一迥路中放射性核素濃度的計算方法及計算機程序[J]. 輻射防護, 1986,6: 409-424

LIU Yuanzhong. A method and computer code for calculating radionuclide concentration in primary coolant circuit of LWRs[J]. Radiation Protection, 1986,6: 409-424

2 Rafique M, Mirza N M, Mirza S M, et al. Review of computer codes for modeling corrosion product transport and activity build-up in light water reactors[J]. Nukleonika, 2010,55(3): 263-269

3 Di Pace L, Dacquait F, Schindler P, et al. Development of the PACTITER code and its application to safety analyses of ITER primary cooling water system[J]. Fusion Engineering and Design, 2007,82(3): 237-247. DOI: 10.1016/j.fusengdes.2006.11.002

4 Karditsas P J. Activation product transport using TRACT: ORE estimation of an ITER cooling loop[J]. Fusion Engineering and Design, 1999,45(2): 169-185. DOI: 10.1016/S0920-3796(99)00004-6

5 Li L, Zhang J Y, Song W, et al. CATE: a code for activated corrosion products evaluation of water-cooled fusion reactor[J]. Fusion Engineering and Design, 2015,100: 340-344. DOI: 10.1016/j.fusengdes.2015.06.193

6 Zhang J Y, Li L, He S X, et al. Development of a three-zone transport model for activated corrosion products analysis of tokamak cooling water system[J]. Fusion Engineering and Design, 2016,109-111: 407-410. DOI: 10.7538/yzk.2015.49.S0.0068

7 Forrest R A. The european activation file: EAF-2007 decay data library[M]. UK: Euratom/Ukaea Fusion Association, 2007: 8-40

8 Forrest R A, Kopecky J, Sublet J C. The european activation file: EAF-2007 neutron-induced cross section library[M]. UK: Euratom/Ukaea Fusion Association, 2007: 19-21

9 ITER EDA. Documentation series No.24: ITER technical basis[M]. Vienna: International Atomic Energy Agency, IAEA, 2002: 445-446

10 Valentin J. The 2007 recommendations of the international commission on radiological protection[M]. Oxford, UK: Elsevier, 2007: 1-332

Calculation and analysis of activation products source term in water-cooled fusion reactor primary circuit

LI Lu ZHANG Jingyu GUO Qingyang CHEN Yixue
(School of Nuclear Science and Engineering,North China Electric Power University,Beijing 102206,China)

Background：Activated corrosion products (ACPs) from structure materials and coolant activation products are the dominant radiation hazard in water-cooled fusion reactor under normal operation conditions, and directly determine the occupational radiation exposure (ORE) during operation and maintenance.Purpose：The aim is to quantitatively analysis source term of activation products in International Thermonuclear Experimental Reactor (ITER).Methods：CATE V2.1 is used to simulate the ACPs from structure materials and coolant activation products in the ITER blanket circuit, and then the dose rate of the LIM-OBB (Limiter-Out-Bboard Baffle) cooling loop operating for 1.2 a, and 15 d after shutdown is calculated by point kernel code ARShield.Results & Conclusion：Under operation conditions, the specific activity and dose rate of the coolant activation products are much higher than those of ACPs from structure material, while after shutdown, the coolant activation products decay out rapidly, and the ACPs from structure material become the main contributor to specific activity and dose rate.

Activated corrosion products from structure materials, Coolant activation products, ITER, CATE 2.1

LI Lu, female, born in 1988, graduated from University of South China in 2012, doctoral student, focusing on the analysis of radioactive

ZHANG Jingyu, E-mail: poptnt@163.com

TL929

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.110603

國家自然科學(xué)基金(No.11605058)、國際熱核聚變實驗堆計劃專項(No.2014GB119000)資助

李璐，女，1988年出生，2012年畢業(yè)于南華大學(xué)，現(xiàn)為博士研究生，研究領(lǐng)域為核電廠放射性源項分析

張競宇，E-mail: poptnt@163.com

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.11605058), National Special Project for Magnetic Confined Nuclear Fusion Energy

(No.2014GB119000)

source term in the nuclear plant

2016-08-11，

2016-09-12