劉樹根，寧 平，李 婷

(昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，昆明 650500)

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· 試驗研究 ·

燒結(jié)(球團)工藝過程氮氧化物產(chǎn)生及控制

劉樹根，寧 平，李 婷

(昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，昆明 650500)

對某大型鋼鐵企業(yè)三條燒結(jié)生產(chǎn)線與一條球團生產(chǎn)線NOx產(chǎn)生情況進(jìn)行了對比研究，提出了燒結(jié)(球團)煙氣NOx控制策略。燒結(jié)(球團)煙氣中的氮氧化物均以NO為主，占NOx總量的比例不低于94%。在溫度降低、混合時間延長的特定環(huán)境下，高溫?zé)煔庵械腘O能轉(zhuǎn)化為其他含氮氣體組分，NOx總量呈下降趨勢。球團生產(chǎn)時，因高爐煤氣、焦?fàn)t煤氣含氮而產(chǎn)生的燃料型NOx占煙氣氮氧化物排放總量的16.5%，以溫度型NOx產(chǎn)生為主；燒結(jié)生產(chǎn)工藝中，固體燃料煤或焦末中氮含量高達(dá)0.83%～1.26%，煙氣中氮氧化物產(chǎn)生以燃料型NOx為主，占煙氣中NOx總量的比例不低于80%。燒結(jié)(球團)煙氣中NOx濃度隨燒結(jié)機上料量增加呈明顯上升趨勢。鑒于我國目前仍缺乏成熟的燒結(jié)(球團)煙氣脫硝末端治理技術(shù)與工程應(yīng)用案例，加強生產(chǎn)過程控制是實現(xiàn)燒結(jié)(球團)煙氣氮氧化物達(dá)標(biāo)排放的重要舉措。

燒結(jié)；球團；煙氣脫硝；溫度型NOx；燃料型NOx

目前，我國鋼鐵行業(yè)氮氧化物控制面臨嚴(yán)峻壓力。一方面，《鋼鐵燒結(jié)、球團工業(yè)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB28662-2012)規(guī)定：自2015年1月1日起，現(xiàn)有及新建鋼鐵企業(yè)燒結(jié)(球團)設(shè)備執(zhí)行更嚴(yán)格的氮氧化物排放濃度限值300 mg/m3；另一方面，我國現(xiàn)有鋼鐵企業(yè)雖已基本建成煙氣脫硫設(shè)施，但燒結(jié)(球團)煙氣脫硝方面的基礎(chǔ)研究及工程應(yīng)用明顯滯后[1～3]。

整體來講，煙氣脫硝技術(shù)可分為催化還原法[4～6]、物理吸附法[7～9]、氧化—吸收法[10～13]、循環(huán)流化床法[14]、高能電子氧化法等主要類型。鋼鐵產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá)的國家如日本、美國和德國較多采用活性炭吸附法、循環(huán)流化床法、半干噴霧法這類技術(shù)處理燒結(jié)煙氣[3, 15]。我國太原鋼鐵引進(jìn)日本公司開發(fā)的活性炭吸附床干式脫硫脫硝技術(shù)，于2006年建成國內(nèi)首套450m2燒結(jié)機煙氣脫硫脫硝一體化裝置，其煙氣處理量為140萬Nm3/h，SO2、NOx脫除率分別達(dá)到95%與33%，同時對煙氣中的二噁英、HF、重金屬等污染物有良好的去除效果[9]；采用活性炭技術(shù)進(jìn)行燒結(jié)煙氣脫硫脫硝時，存在投資與運行費用高、反應(yīng)過程緩慢等不足，從而限制了該技術(shù)大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。目前，我國燒結(jié)煙氣脫硝另一工程案例為臺灣中鋼集團，應(yīng)用SCR(選擇性催化還原)技術(shù)對脫硫設(shè)施處理后的煙氣進(jìn)行脫硝處理，采用的板式SCR雙效觸媒由V2O5/WO3/TiO2組成，加熱至290 ℃～310 ℃的煙氣與氨氣充分混合后流經(jīng)SCR觸媒層進(jìn)行脫硝、脫二噁英[6]；該工藝的脫硝效率可高達(dá)80%以上，但也存在系統(tǒng)復(fù)雜、催化劑易中毒而失效等局限性，因此，該技術(shù)也沒有在我國燒結(jié)煙氣脫硝中得到快速推廣與應(yīng)用。

燒結(jié)煙氣NOx濃度并非很高，一般為150～300 mg/m3，最高可達(dá)700 mg/m3左右[16]；此外，也具有流量大、成分復(fù)雜、溫度較低且波動幅度大等明顯特征。受燒結(jié)煙氣自身固有的復(fù)雜性和特殊性，各種脫硝技術(shù)在燒結(jié)領(lǐng)域的應(yīng)用尚不成熟；加之現(xiàn)有的活性炭脫硝、選擇性催化還原工藝脫硝均存在初期投資及運行成本較高的不足，這就導(dǎo)致我國鋼鐵企業(yè)極少采用氮氧化物末端治理技術(shù)進(jìn)行煙氣脫硝處理，NOx超標(biāo)排放的情況時有發(fā)生。因此，鋼鐵生產(chǎn)企業(yè)必須加強工藝過程控制，從源頭有效降低氮氧化物的產(chǎn)生。但截至目前為止，鮮有燒結(jié)(球團)工藝過程氮氧化物產(chǎn)生來源及控制這方面的研究報道。

本研究首次以鋼鐵企業(yè)實際生產(chǎn)工藝為對象，研究不同生產(chǎn)線NOx濃度變化情況，探討燒結(jié)(球團)工藝NOx產(chǎn)生源以及生產(chǎn)負(fù)荷與煙氣中NOx濃度高低的關(guān)聯(lián)性，提出了燒結(jié)(球團)煙氣NOx控制的措施與途徑。研究成果為現(xiàn)階段我國鋼鐵行業(yè)燒結(jié)(球團)煙氣NOx過程控制提供理論參考價值與實踐指導(dǎo)作用。

1 試驗部分

1.1 燒結(jié)(球團)生產(chǎn)工藝

選擇某大型鋼鐵企業(yè)典型的三條燒結(jié)生產(chǎn)線(編號分別為燒結(jié)1#、2#、3#)與一條球團生產(chǎn)線(編號為球團1#)為研究對象，根據(jù)四條生產(chǎn)線已建配套脫硫設(shè)施的在線監(jiān)測設(shè)備(CEMS)運行數(shù)據(jù)，分析各脫硫設(shè)施進(jìn)口與出口煙氣中NOx濃度、煙氣流量等主要指標(biāo)，并結(jié)合原燃料含氮組分測試、脫硫系統(tǒng)進(jìn)口煙氣中NO與NO2含量分析以及實際生產(chǎn)工況，闡述燒結(jié)(球團)煙氣中NOx的產(chǎn)生源及主要影響因素。

在燒結(jié)溫度、料層高度基本不變的情況下改變1#燒結(jié)機與1#球團生產(chǎn)線的上料量，考察生產(chǎn)負(fù)荷對煙氣中NOx濃度的影響。

1.2 分析測試方法

采用元素分析儀(德國Elementar公司生產(chǎn)，型號：micro cube)測試固態(tài)原、燃料(礦石、煤、焦末)中氮含量，采用次氯酸鈉-水楊酸分光光度法與異煙酸-吡唑啉酮分光光度法分別測試氣態(tài)燃料中NH3與HCN含量；從脫硫設(shè)施CEMS伴熱管后引出燒結(jié)(球團)煙氣，采用煙氣分析儀(德國ECOM公司，型號：ECOM-J2KN)測試煙氣中NO與NO2含量。為保證測試結(jié)果的準(zhǔn)確性，使用標(biāo)樣氣對ECOM-J2KN煙氣分析儀進(jìn)行校正。

脫硫設(shè)施均采用島津公司CEMS監(jiān)測設(shè)備(蘇州，型號：NSA-3080A)，主要監(jiān)測指標(biāo)有：NOx、SO2、煙氣流量、氧含量、煙氣溫度。CEMS監(jiān)測設(shè)備采用非色散紅外線吸收法測定煙氣中NO濃度，并最終轉(zhuǎn)換為NOx含量。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 煙氣中NOx成分測試

采用ECOM-J2KN煙氣分析儀測定1#、2#、3#燒結(jié)工藝與1#球團工藝脫硫設(shè)施進(jìn)口煙氣中NO與NO2含量，經(jīng)換算得到煙氣中NOx總量，并與脫硫設(shè)施CEMS在線監(jiān)測數(shù)據(jù)小時均值進(jìn)行比對分析。樣品測試前，先用標(biāo)樣氣(佛山科的氣體化工公司生產(chǎn))對煙氣分析儀進(jìn)行校準(zhǔn)，以保證測試結(jié)果的可靠性。從不同測試方法核算的NOx濃度(表1)可以看出：煙氣分析儀測定的NOx總量低于脫硫設(shè)施CEMS在線監(jiān)測數(shù)據(jù)小時均值，但最大相對誤差不超過6.3%。這也表明，只要脫硫設(shè)施CEMS在線監(jiān)測設(shè)施定期維護得當(dāng)，測試結(jié)果能較為準(zhǔn)確的反映煙氣中NOx濃度。

就煙氣中NOx具體成分而言，燒結(jié)(球團)生產(chǎn)線煙氣中NO占NOx總量的比例均高于94.1%，最高達(dá)97.5%；NO2占NOx總量的比例為2.5%～5.8%。這與已有經(jīng)驗報道“燒結(jié)煙氣排出的氮氧化物主要是一氧化氮和二氧化氮，其中又以一氧化氮為主”[3]基本一致。

表1 煙氣中NOx濃度Tab.1 The concentration of NOx in flue gas

2.2 停留時間對NOx組分及濃度的影響

以3#燒結(jié)線為研究對象，將煙氣從脫硫設(shè)施進(jìn)口CEMS伴熱管后引出至鋁箔氣體采樣袋，在燒結(jié)機上料量為175 t/h的工況條件下考察停留時間對煙氣中NOx組分及濃度的影響(圖1)。煙氣采集2 min后，NO與NOx濃度分別為186.7、289.0 mg/m3，NO(以NO2核計，以下類同)占氮氧化物總量的比例為98.9%；10 min后，NOx總量下降為250.1 mg/m3，NO/NOx比例僅為88.5%；當(dāng)氣體放置5 h或者23 h后再進(jìn)行測試時，NOx總量分別為139.5、59.5 mg/m3，煙氣中的NO濃度下降至41 mg/m3以下。燒結(jié)煙氣放置時間延長時，煙氣中NOx總量(按NO與NO2折算)呈現(xiàn)明顯的下降趨勢；而NO2濃度有一定增長，其最大檢測值(放置5h時)達(dá)到78.0 mg/m3，占NOx總量的比例為55.9%。研究表明：在溫度降低、時間延長的特定環(huán)境下，燒結(jié)煙氣中的NO能轉(zhuǎn)化為其

他含氮氣體組分，且NOx總量呈下降趨勢。因此，可考慮利用現(xiàn)有燒結(jié)煙氣濕法脫硫系統(tǒng)實現(xiàn)一定的脫硝效果，其必要措施為：降低煙氣溫度并且延長煙氣在集氣管道內(nèi)的停留時間。

圖1 不同測試時間條件下煙氣中NOx組分及其濃度變化Fig.1 Variations of NOx composition and its concentration in flue gas under different testing time

表2 物料含氮量測試結(jié)果Tab.2 Test results of nitrogen content in different materials

2.3 煙氣中NOx來源分析

鑒于定量分析的需要，將燃燒過程NOx的產(chǎn)生分為溫度型NOx與燃料型NOx兩種類型。本研究結(jié)合生產(chǎn)過程原燃料消耗與含氮成分測試(見表2)以及脫硫系統(tǒng)CEMS反饋的NOx濃度等相關(guān)指標(biāo)，分析煙氣中NOx的主要來源，為燒結(jié)(球團)生產(chǎn)工藝NOx來源及其控制提供重要參考依據(jù)。

2.3.1 球團生產(chǎn)線

1#球團生產(chǎn)線采用鏈篦機—回轉(zhuǎn)窯工藝，設(shè)計產(chǎn)能為120萬t/a。測試期間(6 h)實際工況條件如下：球團礦產(chǎn)能120 t/h，回轉(zhuǎn)窯火焰溫度約1 320～1 400 ℃，高爐煤氣、焦?fàn)t煤氣消耗量分別為5 000 m3/h與6 100 m3/h；煙氣流量為98.6～103.4 m3/s，NOx濃度為148～166 mg/m3(數(shù)據(jù)源于1#球團線脫硫系統(tǒng)進(jìn)口煙氣CEMS監(jiān)測值)。將煙氣流量與NOx濃度折算為平均值，分別為101 m3/s與157 mg/m3，核算球團生產(chǎn)線每小時排放NOx總量。

101×157×3600×10-6=57.2kgNOx/h

(1)

由焦?fàn)t煤氣帶入的燃料型NOx總量核算如下(氣態(tài)燃料中NH3與HCN中的N按100%轉(zhuǎn)化為NO核算)：

(2)

同樣，可核算高爐煤氣因含NH3與HCN而帶入的燃料型NOx總量為5.1 kg/h。球團煙氣每小時排放57.2 kg NOx，由焦?fàn)t煤氣、高爐煤氣帶入的燃料型NOx合計為9.4 kg，占NOx排放總量的16.5%。核算結(jié)果表明：球團生產(chǎn)過程中，產(chǎn)生的NOx以溫度型NOx為主。

2.3.2 燒結(jié)生產(chǎn)線

2#、3#燒結(jié)線分別采用300 m2與260 m2燒結(jié)機。試驗測試期間(5 h)，2#、3#燒結(jié)線上料量分別為235、175 t/h，平均煙氣流量分別為198、160 m3/s，煙氣中NOx平均濃度分別為279、269 mg/m3。根據(jù)燒結(jié)過程原燃料配比以及混合進(jìn)料、燒成礦、無煙煤、焦粉氮含量情況(見表2)，可按質(zhì)量守衡原理核算出燒結(jié)過程固體燃料中總氮有55%轉(zhuǎn)化至煙氣中。以2#燒結(jié)線為例，燒結(jié)煙氣NOx排放總量為：

198×279×3600×10-6=198.9kgNOx/h

(3)

2#燒結(jié)線上料量為235 t/h，每噸混合進(jìn)料中配入39 kg無煙煤，由無煙煤帶入的燃料型NOx總量為：

=168.5kgNOx/h

(4)

因此，2#燒結(jié)線燃料型NOx占總氮氧化物的比例為84.7%。同樣，可核算出3#燒結(jié)線煙氣中NOx排放總量為155.0 kg/h，由無煙煤帶入的燃料型NOx總量為128.3 kg/h，占煙氣中氮氧化物總量的比例為82.7%。

對2#、3#燒結(jié)線而言，燃料型NOx占煙氣中NOx總量的比例均不低于80%。可見，燒結(jié)煙氣中氮氧化物的產(chǎn)生以燃料型NOx為主，這與球團生產(chǎn)過程以溫度型NOx為主存在明顯差異。

2.4 上料量對煙氣中NOx排放情況的影響

以1#燒結(jié)線為對象，在主體工藝參數(shù)基本不變的情況下調(diào)整上料量，并保持燒結(jié)機連續(xù)運行24 h，考察生產(chǎn)負(fù)荷對煙氣中NOx濃度高低的影響。1#燒結(jié)線的燒結(jié)機為130 m2，料層高度為56～62 cm，點火溫度約1 050 ℃～1 150 ℃。不同上料量條件下燒結(jié)設(shè)施脫硫系統(tǒng)出口煙氣NOx濃度變化情況見圖2。燒結(jié)生產(chǎn)線上料量增加時，外排煙氣中NOx濃度隨之升高；當(dāng)混合物料的投料量為150 t/h時，出口煙氣中NOx濃度已達(dá)到305.2 mg/m3；投料量增加至180 t/h時，出口煙氣中NOx濃度已高達(dá)348.5 mg/m3，明顯高于行業(yè)排放標(biāo)準(zhǔn)。鑒于燒結(jié)煙氣流量及組分有時波動較大，130 m21#燒結(jié)機生產(chǎn)線投料量為140 t/h，以控制脫硫系統(tǒng)出口煙氣中NOx濃度低于300 mg/m3。就不同產(chǎn)能(或規(guī)模)的燒結(jié)機而言，雖然燒結(jié)煙氣中NOx產(chǎn)生均與燃料直接相關(guān)，但煙氣中NOx濃度也受燒結(jié)過程料層高度[17]、主抽風(fēng)機功率等因素影響。因此，需要在實踐生產(chǎn)中摸索適宜的燒結(jié)機上料量，在不明顯增加燒結(jié)礦單位產(chǎn)品生產(chǎn)成本的基礎(chǔ)上通過低負(fù)荷運行以實現(xiàn)燒結(jié)煙氣NOx達(dá)標(biāo)排放。

圖2 不同上料量條件下脫硫系統(tǒng)出口煙氣中NOx濃度變化Fig.2 Variation of NOx concentration in outlet gas under different feeding rate

就1#球團工藝而言，在球團礦產(chǎn)能為120、135、150 t/h的三種工況下連續(xù)運行48 h，球團煙氣中NOx濃度波動范圍分別為152.3～232.6、238.2～306.3、277.6～331.2 mg/m3。當(dāng)球團礦產(chǎn)能達(dá)到150 t/h時，回轉(zhuǎn)窯火焰溫度高達(dá)1 410 ℃～1 480 ℃。與燒結(jié)工藝類似，當(dāng)球團生產(chǎn)線上料量增加時，煙氣中氮氧化物濃度也呈明顯上升趨勢，這與高溫條件下溫度型NOx快速增加密切相關(guān)。鑒于氮氧化物生產(chǎn)過程控制的客觀要求，設(shè)計產(chǎn)能為120萬t/a的球團生產(chǎn)線按產(chǎn)能120～130 t/h的水平組織生產(chǎn)過程較為適宜。

3 生產(chǎn)過程NOx控制措施分析

目前，我國鋼鐵行業(yè)仍然缺乏經(jīng)濟合理、技術(shù)成熟的煙氣脫硝技術(shù)。燒結(jié)(球團)煙氣要實現(xiàn)NOx達(dá)標(biāo)排放，只能以加強生產(chǎn)過程控制為主。

已有燒結(jié)過程模擬試驗[17]證明：焦炭與熱解氣耦合燃燒可使NOx排放量降低10%，燒結(jié)煙氣返回至焦炭燃燒帶可減少NOx排放近16%。但現(xiàn)有燒結(jié)機臺車上部基本為敞開空間，難以通過燒結(jié)煙氣循環(huán)這一方式來降低燒結(jié)過程NOx排放。鑒于燃料型NOx占燒結(jié)煙氣中NOx總量的比例達(dá)到80%以上，選用含氮量相對較低的無煙煤或焦粉是有效降低燒結(jié)煙氣中NOx的首要途徑。其次，可通過降低燒結(jié)機料層高度、加大生石灰配比等手段優(yōu)化燒結(jié)操作工序，有效降低燒結(jié)過程燃料的耗用量。本研究中，1#燒結(jié)機進(jìn)料生石灰配比由2.0%提高至3.0%與3.5%時，燒結(jié)礦產(chǎn)量分別為1 932t、2 184t、2 352 t，煙氣中NOx平均濃度分別為270、271.1、282.2 mg/m3。適當(dāng)增大進(jìn)料中生石灰配比時，燒結(jié)礦產(chǎn)量相應(yīng)增大，但煙氣中NOx并沒有明顯增加。另外，也要根據(jù)煙氣中NOx濃度、燃料配比、物料含氮量等具體情況，摸索出適宜的燒結(jié)機上料量，實現(xiàn)較高生產(chǎn)負(fù)荷以降低單位產(chǎn)品生產(chǎn)成本，同時又不至于外排煙氣中氮氧化物濃度明顯偏高。

就球團生產(chǎn)工藝而言，煙氣中氮氧化物的產(chǎn)生以溫度型NOx為主。因此，應(yīng)通過優(yōu)化燃?xì)馀浔?、采用低NOx燃燒器等方式優(yōu)化燃燒過程控制，在滿足球團回轉(zhuǎn)窯供熱的同時，避免燃燒火焰局部高溫而產(chǎn)生較多的溫度型NOx。此外，現(xiàn)有球團生產(chǎn)工藝可實施局部改造，通過煙氣再循環(huán)技術(shù)[17]來降低球團生產(chǎn)過程NOx的產(chǎn)生。

4 結(jié) 論

4.1 燒結(jié)(球團)煙氣中的氮氧化物均以NO為主，占NOx總量的比例不低于94%。球團生產(chǎn)線的氮氧化物以溫度型NOx為主；燒結(jié)工藝中，燃料型NOx占煙氣中NOx總量的比例不低于80%，燒結(jié)煙氣氮氧化物的產(chǎn)生以燃料型NOx為主。

4.2 高溫?zé)Y(jié)煙氣中的NO在溫度明顯降低、混合時間延長的特定環(huán)境下能轉(zhuǎn)化為其他含氮氣體組分，且NOx總量呈下降趨勢，這為燒結(jié)煙氣濕法脫硫系統(tǒng)部分脫除氮氧化物提供了有利條件。

4.3 燒結(jié)(球團)生產(chǎn)線上料量增加時，煙氣中NOx濃度隨之升高。不同產(chǎn)能(或規(guī)模)的燒結(jié)機(球團生產(chǎn)線)需要在實踐生產(chǎn)中摸索出適宜的上料量，從而將降低燒結(jié)(球團)礦生產(chǎn)成本與生產(chǎn)過程控制氮氧化物有機結(jié)合。

4.4 現(xiàn)有工藝條件下，加強生產(chǎn)過程控制是實現(xiàn)燒結(jié)(球團)煙氣氮氧化物達(dá)標(biāo)排放的重要舉措。

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Production and Control of NOx in Sintering or Pelletizing Process

LIU Shu-gen，NING Ping，LI Ting

(FacultyofEnvironmentalScience&Engineering,KunmingUniversityofScience&Technology,Kunming650500,China)

The comparative research was made to analyze the production of NOx during sintering or pelletizing process in one iron and steel industry, and the control strategy of NOx was proposed in this article. NO was the main form of NOx during sintering or pelletizing process, and the ratio of NO/NO2was more than 94%. Under the specific circumstance of temperature reduction and prolonged mixing time, NO would convert into other nitrogenous gas compositions and the total NOx showed the decreasing tendency. For pelletizing process, the percentage of fuel NOx generated by coking oven gas and blast furnace gas accounted for 16.5% of the total NOx and the main source of Nox was thermal NOx. However, for sintering process, the content of nitrogen in solid fuel coal or fine coke was up to 0.83%～1.26%, the production of NOx was mainly related to fuel NOx and occupied not less than 80% of total NOx in flue gas. As the inventory rating increased, the NOx concentration of emission gas showed obvious increasing trend correspondingly. In view of China was still lack of practical De-Nox treatment technology and engineering application cases, this article proposed that strengthening the production processing control was the significant measurement for up-to-standard release of flue gas NOx during sintering or pelletizing process.

Sintering; pelletizing; flue gas denitrification; thermal NOx; fuel NOx

2016-01-26

西部典型行業(yè)環(huán)境污染控制協(xié)同創(chuàng)新中心開放基金(XTCX2014-04)。

劉樹根(1975- )，男，湖南湘陰人，2012年畢業(yè)于上海交通大學(xué)環(huán)境工程專業(yè),博士，副教授，主要從事污染控制、環(huán)境生物技術(shù)方面研究工作。

X511

A

1001-3644(2016)03-0017-06