黃杰，丁銘

(哈爾濱工程大學(xué) 核安全與仿真技術(shù)國防重點學(xué)科實驗室, 黑龍江 哈爾濱 150001)

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先進柱狀高溫堆Th/U-MOX型組件釷含量影響分析

黃杰，丁銘

(哈爾濱工程大學(xué) 核安全與仿真技術(shù)國防重點學(xué)科實驗室, 黑龍江 哈爾濱 150001)

釷含量對釷基先進模塊化柱狀高溫堆燃料組件的性能有著重要的影響，是一個關(guān)鍵參數(shù)。為了確定Th/U-MOX型燃料組件的基本性能，使用DRAGON程序和JEFF-3.1.1 SHEM-295群截面庫分析了釷含量對其無限增殖系數(shù)、轉(zhuǎn)換比和燃耗的影響，并比較了熔鹽冷卻與氦氣冷卻時燃料組件核特性的差別。利用修正的四因子公式可以定量地描述釷含量對初始無限增殖系數(shù)的影響。結(jié)果表明隨著釷含量的增加，組件的初始無限增殖系數(shù)先降低后升高，轉(zhuǎn)換比則先增大后減小。當(dāng)燃耗低于60 GWd/tHM時，初始無限增殖系數(shù)對燃耗的影響強于轉(zhuǎn)換比的，因此組件的卸料燃耗隨釷含量的增加也先降低后升高。當(dāng)釷含量高于60%時，釷基燃料的卸料燃耗才能大于全鈾燃料的。

釷含量；Th/U-MOX型組件；修正四因子公式；先進柱狀高溫堆

全球已探明的釷資源在地殼中的儲量是鈾資源的3倍左右[1]。鑒于釷豐富的儲量，各國研究人員正積極地重新評價釷資源在現(xiàn)有核工業(yè)體系下的利用問題[1-5]。雖然釷基燃料在高溫氣冷堆(HTGR)、輕水堆(LWR)、壓力管式重水堆(PHWR)、液態(tài)金屬冷卻快堆(LMFBR)和熔鹽堆(MSBR)上的應(yīng)用都是可行的[1,5]。然而，由于受到燃耗的限制(一般釷基燃料的設(shè)計卸料燃耗深度高達80～100 GWd/tHM[6-7])，釷基燃料在水冷堆上的利用潛力受到一定的影響。而先進柱狀高溫堆(AHTR)采用石墨慢化、熔鹽(Flibe)冷卻，設(shè)計卸料燃耗高達100 GWd/tHM[8]。釷基燃料與先進高溫堆的結(jié)合能發(fā)揮兩者的優(yōu)勢，具有廣闊的應(yīng)用前景。

釷基燃料在反應(yīng)堆內(nèi)的利用形式主要可分為MOX型(彌散型)和S&B型(分離型)兩種[1]。已有的分析表明，S&B型設(shè)計不利于提高釷鈾循環(huán)的轉(zhuǎn)換效率[9]。而且，分離的釷燃料棒在輻射早期的反應(yīng)性基本為零，使堆芯功率公布嚴(yán)重不均勻。而MOX型設(shè)計在釷燃料中均勻地混合了一定量的鈾燃料，不僅有利于提高釷鈾循環(huán)的轉(zhuǎn)換效率，而且使堆芯功率分布易于控制。雖然對Th/U-MOX型燃料組件已有了一定的研究[1,9-10]，但是在這些研究中釷含量(釷占重金屬裝量的百分比)的變化范圍比較有限，主要集中在40%～80%。因此，本文針對先進柱狀高溫堆Th/U-MOX型燃料組件，詳細(xì)地研究了大范圍內(nèi)釷含量對其無限增殖系數(shù)、轉(zhuǎn)換比和燃耗的影響，為最終確定釷含量這一關(guān)鍵參數(shù)提供了依據(jù)。

1 計算模型及研究對象

典型的先進柱狀高溫堆燃料組件對邊距為36 cm，高度為79.3 cm，共有216個燃料棒通道，其中6個為可燃毒物棒通道，直徑為1.27 cm；108個冷卻劑通道，直徑為0.953 cm[8]。為減弱熔鹽對中子的有害吸收，在保證堆芯冷卻的前提下，后面的計算中將冷卻劑孔道直徑由原來的0.953 cm縮小為0.80 cm。鑒于Th/U-MOX型燃料組件是關(guān)于30°角旋轉(zhuǎn)對稱的，故只需對1/12組件進行計算以減小計算代價，如圖1所示。為了公正地比較不同釷含量下MOX型燃料組件的卸料燃耗，重金屬初始裝量(釷和鈾)和易裂變核素裝量(235U)被分別固定為6 760 g和408 g。由于組件重金屬裝量和易裂變物質(zhì)裝量不變，釷含量的增加會引起235U富集度的快速增加，如圖2所示。

所有MOX型燃料組件的輸運計算均采用DRAGON 4[11]柵元計算程序搭載JEFF-3.1.1 SHEM-295群截面庫[12]。DRAGON程序由加拿大蒙特利爾大學(xué)核工程研究所開發(fā)，它能精確描述反應(yīng)堆的多種復(fù)雜幾何組件，能夠利用多種截面數(shù)據(jù)庫，具有良好的計算速度和計算精度[11-14]。文獻[8]中采用DRAGON和MCNP4C程序?qū)ο冗M高溫堆燃料組件進行了臨界計算，結(jié)果表明兩者相差小于200 pcm。因此，DRAGON程序可以用于先進高溫堆燃料組件的輸運計算。輸運計算時燃料組件無可燃毒物；溫度均勻分布，為700 ℃；邊界條件為全反射邊界條件。

圖1 Th/U-MOX型燃料組件的1/12組件計算模型Fig.1 Th/U-MOX fuel block with 1/12 symmetry

圖2 Th/U-MOX型燃料組件的初始無限增殖系數(shù)Fig.2 Initial infinite multiplication factors of Th/U-MOX fuel blocks

2 釷含量對Th/U-MOX型組件性能的影響

2.1 初始無限增殖系數(shù)

Th/U-MOX型燃料組件的初始無限增殖系數(shù)隨釷含量的變化如圖2所示。由圖2中曲線可知，無論是熔鹽冷卻還是氦氣冷卻，組件的初始無限增殖系數(shù)均隨著釷含量的增加先降低后升高，極小值在釷含量為55%左右；而且釷基燃料的初始無限增殖系數(shù)始終低于全鈾燃料的。當(dāng)釷含量相同時，熔鹽冷卻時的初始無限增殖系數(shù)始終比氦氣冷卻時低500～700 pcm。

在反應(yīng)堆物理分析中，四因子公式能簡潔地解釋各種參數(shù)變化對無限增殖系數(shù)的影響，而且各項物理意義清晰[8]。因此本文也采用四因子公式對上述結(jié)果進行簡化分析。由于四因子公式的適用條件至少是兩群均勻裸堆，而圖1所示的組件為非均勻組件，并且輸運計算采用295群，因此需要對輸運計算結(jié)果進行空間均勻化和并群才能應(yīng)用四因子公式。并群時熱群中子能量為0～4.22 eV，快群為4.22～20 MeV。

對于Th/U-MOX型燃料，經(jīng)典的四因子公式把UO2和ThO2均視為燃料，熱中子裂變系數(shù)η及熱中子利用系數(shù)f同時含有UO2和ThO2對其的貢獻，如式(1)所示。因此它不能有效地區(qū)分UO2和ThO2各自對初始無限增殖系數(shù)的貢獻。

(1)

式中:ν、Σf、Σa、φ、V分別是每次熱裂變放出的中子數(shù)，熱群宏觀裂變截面，熱群宏觀吸收截面，熱群平均中子通量密度，物質(zhì)體積；上標(biāo)U代表UO2，T代表ThO2，B代表整個燃料組件(包括燃料、慢化劑和冷卻劑)；下標(biāo)1代表快群，2代表熱群。

但是，如果只把UO2視為燃料，η、f則只含有UO2對其的貢獻，從而簡化分析。為此，定義UO2熱中子裂變系數(shù)ηU及UO2熱中子利用系數(shù)fU：

(2)

逃脫共振吸收概率p和快中子增殖系數(shù)ε則仍按照經(jīng)典的四因子公式定義[15]：

(3)

式中:ΣR, ΣS12分別為燃料組件的分出截面和快群散射到熱群的宏觀截面。

由式(2)、(3)可得修正的四因子公式為

(4)

Th/U-MOX型燃料組件的修正四因子計算結(jié)果如表1所示。其中，E(kinf)為由修正四因子公式計算得到的無限增殖系數(shù)與由輸運理論得到的無限增殖系數(shù)的誤差。它均小于15 pcm，這表明修正四因子的計算結(jié)果正確可信。為了定量地描述各因子對無限增殖系數(shù)變化的貢獻，定義各因子的價值為

(5)

Th/U-MOX型燃料組件各因子的價值如表2所示。1-2對比是低釷含量燃料與全鈾燃料的對比以表明釷鈾燃料的差異；2-3對比是高釷含量燃料與低釷含量燃料的對比以表明釷含量的差異；4-2對比是熔鹽冷卻劑與氦氣冷卻劑的對比以表明冷卻劑的差異。

表1 Th/U-MOX型燃料組件的修正四因子

表2 Th/U-MOX型燃料組件四因子的價值

由1-2對比可知，當(dāng)釷含量低于60%時，與全鈾燃料相比：1)由于235U富集度的增加，UO2熱中子裂變系數(shù)ηU增大，其貢獻了+68%；2)232Th的熱中子吸收截面大約是238U的3倍，這使得UO2熱中子利用系數(shù)fU顯著減小，其貢獻了-170%；3)雖然232Th的共振吸收弱于238U(二者共振積分RI分別為85,275)，但是當(dāng)釷含量低于60%時，燃料中仍含有大量238U，所以逃脫共振吸收概率p僅僅貢獻了+1%；4)釷基燃料組件的能譜略微變硬，快中子通量密度變大，如圖3所示，因此快中子增殖系數(shù)ε貢獻了+1%。

由2-3對比可知，當(dāng)釷含量為90%時：雖然UO2熱中子利用系數(shù)fU繼續(xù)減小，貢獻了-103%，但是由于大量的232Th代替了238U，致使逃脫共振吸收概率p顯著增加，貢獻了+165%，因而組件的無限增殖系數(shù)kinf增大了3 698 pcm。綜合1-2和2-3的比較可知，當(dāng)釷含量低于60%時，UO2熱中子利用系數(shù)的減小導(dǎo)致了無限增殖系數(shù)的降低；當(dāng)釷含量高于60%時，逃脫共振吸收概率的增大致使無限增殖系數(shù)升高。

圖3 Th/U-MOX型燃料組件壽期初的中子能譜Fig.3 Neutron spectra of Th/U-MOX fuel blocks at beginning of life

由4-2對比可知熔鹽冷卻劑與氦氣冷卻劑在核特性方面的差異。熔鹽冷卻劑與氦氣冷卻劑相比：1)二者的UO2熱中子裂變系數(shù)ηU相同，因為ηU只與UO2的組成有關(guān)；2)熔鹽的熱中子吸收截面遠大于氦氣的(Flibe的為0.026 b，He的約為0)，因此熔鹽冷卻時UO2熱中子利用系數(shù)ηU顯著減小，貢獻了-169%；3)熔鹽對中子的慢化能力明顯強于氦氣的(Flibe的慢化比為60，He的約為0)，因此熔鹽冷卻時燃料組件的能譜變軟，如圖3所示，快中子增殖系數(shù)ε相對減小，但僅貢獻了-27%；4)較軟的能譜意味著裂變中子在通過共振能區(qū)時被吸收的概率減小，因此熔鹽冷卻時逃脫共振吸收概率p增大，貢獻了+96%。所以，熔鹽冷卻劑對中子的有害吸收強于其慢化效應(yīng)導(dǎo)致燃料組件的無限增殖系數(shù)比氦氣冷卻劑的低。

2.2 轉(zhuǎn)換比

燃料的轉(zhuǎn)換比可以衡量可裂變物質(zhì)轉(zhuǎn)變成易裂變物質(zhì)的情況，高轉(zhuǎn)換比有利于增加組件的卸料燃耗深度。圖4展示了不同燃耗下燃料組件的轉(zhuǎn)換比隨釷含量的變化規(guī)律。

圖4 Th/U-MOX型燃料組件的轉(zhuǎn)換比Fig.4 Conversion ratio of Th/U-MOX fuel blocks

當(dāng)燃耗低于10 GWd/tHM時，組件的轉(zhuǎn)換比隨釷含量的增加而減小。因為鈾-钚循環(huán)過程中239Np的半衰期為2.3 d，而釷-鈾循環(huán)過程中233Pa的半衰期為27 d。這意味著需要經(jīng)過長達150 d的時間98%的233Pa才能衰變?yōu)?33U，而239Np只需13 d。因此，低燃耗時釷基燃料中233U含量較低，轉(zhuǎn)換比隨釷含量的增加反而減小。隨著燃耗的加深，233Pa不斷衰變成233U，釷基燃料中233U含量逐漸升高，但是高釷含量組件中含有大量的釷，其轉(zhuǎn)換過程仍然較慢，因此在10～60 GWd/tHM燃耗內(nèi)，轉(zhuǎn)換比隨釷含量的增加先增大后減小。當(dāng)燃耗進一步加深時，釷鈾轉(zhuǎn)換已經(jīng)比較充分，組件內(nèi)233U含量較高，因此當(dāng)燃耗高于60 GWd/tHM時，轉(zhuǎn)換比隨釷含量的增加而增加。這種由233Pa長半衰期造成的釷基燃料轉(zhuǎn)換比的遲滯效應(yīng)說明釷基燃料需要達到更深的燃耗才能實現(xiàn)高轉(zhuǎn)換比，尤其當(dāng)釷含量大于60%時遲滯效應(yīng)更加明顯。當(dāng)釷含量相同時，熔鹽冷卻與氦氣冷卻時燃料組件的轉(zhuǎn)換比相差不大，因為由表1可得二者的UO2熱中子裂變系數(shù)ηU相同。

2.3 燃耗

采用單批次卸料方案時，燃料組件的卸料燃耗深度隨釷含量的變化如圖5所示。當(dāng)釷含量低于30%時，釷基燃料的卸料燃耗深度隨釷含量的增加而略微降低，釷含量為30%時燃料組件的卸料燃耗深度比全鈾組件的低2.6%。當(dāng)釷含量高于30%時，釷基燃料的卸料燃耗深度隨釷含量的增加而顯著增加，釷含量為90%時燃料組件的卸料燃耗深度比全鈾組件的高5.1%。釷含量相同，熔鹽冷卻時燃料組件的卸料燃耗深度比氦氣冷卻時的低3.6%～5.3%。

卸料燃耗深度隨釷含量的變化是由初始無限增殖系數(shù)和轉(zhuǎn)換比隨釷含量的變化共同決定的。一方面初始無限增殖系數(shù)的降低不利于燃耗的增加，另一方面轉(zhuǎn)換比的增加有利于燃耗的增加，這兩方面因素的相互競爭決定了卸料燃耗深度的變化。為了確定初始無限增殖系數(shù)和轉(zhuǎn)換比對燃耗的影響程度，圖6給出了4種不同釷含量下Th/U-MOX型燃料組件的無限增殖系數(shù)隨燃耗的變化。

圖6 MOX型燃料組件的無限增殖系數(shù)隨燃耗的變化Fig.6 kinf of MOX fuel blocks as a function of burnup

對比圖6中Flibe-U和Flibe-Th30%兩條曲線可知，當(dāng)釷含量低于30%時，初始無限增殖系數(shù)降低的貢獻大于轉(zhuǎn)換比增加的貢獻，因此燃料組件的卸料燃耗深度隨釷含量的增加而減小。對比Flibe-Th60%和Flibe-Th30%可知，當(dāng)釷含量在30%～60%范圍內(nèi)時，轉(zhuǎn)換比增加的貢獻又高于初始無限增殖系數(shù)的降低，因此燃料組件的卸料燃耗深度隨釷含量的增加而小幅增加，但是由于初始無限增殖系數(shù)降低得太多，釷基燃料的卸料燃耗深度仍低于全鈾燃料的。對比分析Flibe-Th90%和Flibe-Th60%可得，當(dāng)釷含量高于60%時，初始無限增殖系數(shù)增加的貢獻大于轉(zhuǎn)換比的降低，因此燃料組件的卸料燃耗深度隨釷含量的增加而增加，并且高于全鈾燃料的。當(dāng)釷含量相同，熔鹽冷卻時燃料組件的初始無限增殖系數(shù)比氦氣冷卻時的低500～700 pcm，但是它們的轉(zhuǎn)換比相差不大，因此熔鹽冷卻時燃料組件的卸料燃耗深度總是低于氦氣冷卻時的。綜合以上對比可以認(rèn)為，當(dāng)卸料燃耗低于60 GWd/tHM燃耗時，由于轉(zhuǎn)換比隨釷含量的變動范圍較小(見圖4)，因此初始無限增殖系數(shù)對卸料燃耗的影響程度更大，即卸料燃耗深度隨釷含量的變化趨勢更接近于初始無限增殖系數(shù)隨釷含量的變化趨勢，如圖2和圖5所示。

需要說明的是，上述計算和分析僅僅采用單批換料方案，這導(dǎo)致燃料組件的卸料燃耗深度偏低。雖然釷基燃料組件的卸料燃耗深度已經(jīng)比全鈾燃料組件增加了5.1%，但是高釷含量燃料組件高轉(zhuǎn)換比的優(yōu)點并未完全發(fā)揮出來。如果采用多批換料方案，燃料組件卸料燃耗深度將大幅增加，這有利于發(fā)揮高釷含量燃料組件高轉(zhuǎn)換比的優(yōu)點，預(yù)計優(yōu)化的換料方案下的釷基燃料的卸料燃耗深度將更加優(yōu)于全鈾燃料。

3 結(jié)論

1)初始無限增殖系數(shù)隨釷含量的增加先降低后升高。利用修正的四因子公式分析可知，當(dāng)釷含量低于60%時，UO2熱中子利用系數(shù)的減小導(dǎo)致了無限增殖系數(shù)的降低；當(dāng)釷含量高于60%時，逃脫共振吸收概率的增大致使無限增殖系數(shù)升高。

2)233Pa長半衰期導(dǎo)致了釷基燃料轉(zhuǎn)換比的遲滯效應(yīng)，這使得釷基燃料需要達到更深的燃耗才能實現(xiàn)高轉(zhuǎn)換比，而且越高的初始釷裝量需要越深的燃耗，所以在60 GWd/tHM燃耗內(nèi)轉(zhuǎn)換比隨釷含量的增加先增大后減小。

3)組件的單批卸料燃耗深度隨釷含量的增加先降低后升高，這是因為初始無限增殖系數(shù)對卸料燃耗的影響程度大于轉(zhuǎn)換比對卸料燃耗的影響程度。當(dāng)釷含量高于60%時，釷基燃料的卸料燃耗才能大于全鈾燃料的。

4)與氦氣冷卻劑相比，熔鹽冷卻劑Flibe對中子的有害吸收強于慢化作用導(dǎo)致組件的初始無限增殖系數(shù)降低，這使得熔鹽冷卻時組件的燃耗總是比氦氣冷卻時的低3 GWd/tHM左右。

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Analysis of the influence of thorium content for Th/U-MOX fuel block of advanced high temperature reactor

HUANG Jie, DING Ming

(National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Safety and Simulation Technology, Harbin Engineering University, Harbin 150001, China)

The thorium content is a key parameter which has a great effect on the performance of fuel block. In order to study the basic performance for Th/U -MOX fuel block of advanced high temperature reactor(AHTR), the code DRAGON and JEFF-3.1.1 SHEM-295 group cross section library were used to analyze the effects of thorium content on infinite multiplication factor, conversion ratio and burnup, and to compare the differences between molten salt and helium coolant on nuclear physical performance. The modified four-factor formula was adapted to quantitatively describe the influence of thorium content on the initial infinite multiplication factor. The analyses show that the initial infinite multiplication factor decreases first and then increases with the increase of thorium content, however, the conversion ratio increases first and then decreases. Moreover, when the burnup is below 60 GWd/tHM, the initial infinite multiplication factor has a stronger influence on the discharged burnup than the conversion ratio. Thus the discharged burnup decreases first and then increases with the increase of thorium content. If the discharged burnup of thorium-based fuel aims to be greater than the uranium fuel′s, the thorium content of Th/U -MOX fuel block must be higher than 60%.

thorium content; Th/U-MOX fuel block; the modified four-factor formula; advanced high temperature reactor

2015-08-08.

日期：2016-08-28.

國家自然科學(xué)基金項目(11405036)；黑龍江省留學(xué)歸國科基金項目(LC2012C05).

黃杰(1991-)，男，碩士研究生；

丁銘(1980-)，男，副教授.

丁銘，E-mail: dingming@hrbeu.edu.cn.

10.11990/jheu.201508017

網(wǎng)絡(luò)出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.u.20160829.1421.036.html

TL32

A

1006-7043(2016)10-1443-05

黃杰，丁銘. 先進柱狀高溫堆Th/U-MOX型組件釷含量影響分析[J]. 哈爾濱工程大學(xué)學(xué)報， 2016, 37(10): 1443-1447.

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