歐清東，唐建新

(蘇州大學 功能納米與軟物質(zhì)研究院 蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 蘇州 215123)

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有機發(fā)光器件的光學調(diào)控研究進展

歐清東，唐建新

(蘇州大學 功能納米與軟物質(zhì)研究院 蘇州納米科技協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 蘇州 215123)

唐建新

有機發(fā)光器件已經(jīng)在全彩顯示屏、可穿戴設備以及環(huán)境友好的室內(nèi)照明領域獲得了越來越多的關注。近年來，材料設計、器件結(jié)構(gòu)以及制備工藝的革新，推動OLED器件性能在大面積、高效率、長壽命和高顯色指數(shù)方面取得了一系列突破性進展。光學耦合效率是影響OLED器件中光電轉(zhuǎn)換過程的關鍵因素之一，如何調(diào)控光學耦合、避免器件內(nèi)部的光子流失、提高出光效率，對于發(fā)展高效率、高穩(wěn)定的OLED技術具有重要意義。本文將圍繞光學調(diào)控技術在波長依賴性、出光角度敏感性以及制備工藝兼容性方面，系統(tǒng)分析OLED器件中光學損耗機制，綜述近年來國內(nèi)外在OLED微納結(jié)構(gòu)光學調(diào)控的研究進展，并介紹最新發(fā)展的軟納米壓印仿生微納結(jié)構(gòu)光學耦合調(diào)控方法。此光調(diào)控技術實現(xiàn)了綠光OLED器件效率達到366 cd·A-1、白光OLED效率達到123.4 lm·W-1、柔性白光OLED效率達到106 lm·W-1，為新型OLED的光學調(diào)控提供了新思路。

有機發(fā)光器件；光學調(diào)控；光損耗模型；光取出；軟納米壓印

1　前　言

21世紀以來，經(jīng)濟和社會快速發(fā)展，對半導體器件的要求迅速提高，傳統(tǒng)單元功能的無機半導體器件已經(jīng)很難滿足社會需求。以有機發(fā)光器件(organic light-emitting diode，OLED)為代表的有機功能器件在新型平板顯示、柔性顯示、固態(tài)照明以及可穿戴電子設備等領域顯示出極為廣闊的應用潛力，受到了科學界和工業(yè)界的廣泛關注[1-5]。

OLED是有機電子器件中最早問世的器件之一，由于OLED技術具有低功耗、主動發(fā)光、全固態(tài)、發(fā)光亮度高、色彩豐富和易于實現(xiàn)柔性顯示等諸多優(yōu)點，被業(yè)界認為是最具有發(fā)展前景的下一代平板顯示和照明技術之一。OLED技術已在商業(yè)產(chǎn)品中應用并表現(xiàn)出了強勁的發(fā)展勢頭，在科學研究上已逐步向更高、更深的層次發(fā)展。然而，OLED還存在許多問題尚待進一步的深入研究，諸如高效率、大面積、長壽命、低成本和柔性可彎折等，而這些問題的解決需要對OLED器件的材料、結(jié)構(gòu)設計、器件機理等進行深入研究。

與此同時，OLED器件在納米尺度下表現(xiàn)出獨特的現(xiàn)象和規(guī)律，使人們對物質(zhì)世界的認識進入到了嶄新的階段。納米科學技術已經(jīng)成為當今科學領域的研究熱點和重點，并已成為推動經(jīng)濟發(fā)展和科技進步的主要驅(qū)動力之一。而納米科學技術的長足進步，為我們實現(xiàn)OLED器件的高效結(jié)構(gòu)設計和優(yōu)化提供了契機。

2　光損耗模式

OLED器件的發(fā)光效率可以分為量子效率、電流效率和功率效率。其中，量子效率是器件向外發(fā)射的光子數(shù)與注入的電子空穴對數(shù)量之比。量子效率又分為內(nèi)量子效率和外量子效率。內(nèi)量子效率是在器件內(nèi)部由復合產(chǎn)生輻射的光子數(shù)與注入的電子空穴對數(shù)之比。外量子效率是指在觀測方向，由器件表面出射的光子數(shù)與注入電子數(shù)的比。外量子效率不但與所用材料的特性有關，還與器件的構(gòu)筑結(jié)構(gòu)等關系密切。由于OLED器件是多層結(jié)構(gòu)，有機發(fā)光層發(fā)出的光經(jīng)由波導效應或再吸收而損失，在界面處還有一部分光被反射。

隨著新型高效磷光[6-7]與熱延遲熒光[8]材料的研發(fā)，OLED器件的內(nèi)量子效率已經(jīng)接近100%。然而，由于器件內(nèi)部界面層之間存在嚴重的波導效應，OLED器件外量子效率通常只能達到20%左右[9]，這在很大程度上制約著 OLED器件的實際應用。為此，如何提高 OLED器件外量子效率成為該領域的熱點, 研究方向也從重點改進材料轉(zhuǎn)向改進器件結(jié)構(gòu)以提高外量子效率。

對于傳統(tǒng)OLED器件，有機層(n≈1.7)與ITO電極(n=1.8～2.1)、玻璃基底(n=1.5)和空氣(n=1.0)之間的折射率差異，導致在有機/ITO-玻璃基底界面和玻璃-空氣界面會發(fā)生內(nèi)部全反射現(xiàn)象。折射率的差異造成只有少部分發(fā)光能從基底出射，而大部分光以基底模式陷于玻璃或塑料基板，或以波導模式陷于器件功能層，或從器件的邊緣射出。

圖1所示為薄層OLED器件結(jié)構(gòu)中光學損耗模式的物理模型[10]。根據(jù)理論計算，傳統(tǒng) OLED器件中基底模式、波導模式、表面等離子體模式以及金屬吸收損失的比例分別約為23%、15%、40%和4%。這意味著只有18%的光可以從玻璃基底表面發(fā)射出來。

圖1　常規(guī)OLED器件中耦合出光損耗示意圖[10]Fig.1　Schematic of various light out-coupling loss channels in traditional OLEDs[10]

3　光調(diào)控方法

基于光學理論模擬，通過優(yōu)化結(jié)構(gòu)參數(shù)，傳統(tǒng)OLED器件可以實現(xiàn)近極限性能。然而，不可否認，器件的構(gòu)筑方式依然為平面化三明治結(jié)構(gòu)，因此終究存在嚴重的光學損耗，阻礙了傳統(tǒng)器件向更高的光提取效率突破。為了更有效地抑制器件中不同模式的光損耗強度，研究人員提出了大量有針對性的光提取手段，以增強光提取效率，實現(xiàn)高性能OLED器件。

3.1增強基底光取出

通常認為，最簡易可行的光提取方法就是增強基底出光。據(jù)上所述，陷于玻璃基底中的光總量相當于發(fā)射到空氣中的光，因此，諸如基底粗糙化、微透鏡等技術，都被應用在玻璃基底的外側(cè)，以改進基底-空氣臨界面特性，削弱基底由全反射帶來的陷光性。

2002年，F(xiàn)orrest S等[11]首先提出使用有序微透鏡陣列來提取OLED器件的基底模式。其實驗結(jié)果證明外量子效率從9.5%提升到14.5%，增長了1.5倍。而后2010年，Tang J X課題組[12]繼續(xù)對微透鏡光提取技術進行研究，如圖2a所示。他們以納米壓印技術制作不同形貌微透鏡陣列，通過改變微透鏡的幾何構(gòu)型，調(diào)控其覆蓋面的填充因子，實現(xiàn)了比傳統(tǒng)半球形微透鏡更高的光提取效率。實驗證明，隨著微透鏡填充因子增加，器件的發(fā)光效率也相應提高。事實上，文獻報道中的微透鏡結(jié)構(gòu)涵蓋正方形，橢圓形，圓柱狀，棱錐形及中空型等各式微透鏡，并且都在OLED器件中取得一定應用。圖2b所示在玻璃基底構(gòu)建宏觀玻璃半球以充分抑制基底模式。2013年，Li N等人[4]在單層石墨烯基底上構(gòu)建宏觀(毫米級)玻璃半球，從而大大減小基底模式損耗，所制備的白光OLED在10000 cd·m-2時EQE超過42%，在1000 cd·m-2時功率效率提升達到90 lm·W-1。此外，在基底外側(cè)涂布散射層，貼合納米圖案和納米多孔膜，構(gòu)建粗糙表面(圖2c)，或者引入微米級金字塔結(jié)構(gòu)陣列(圖2d)，均可以不同程度地改善OLED器件光提取性能。

圖2　典型的OLED外部光調(diào)控結(jié)構(gòu)示意圖：(a)微透鏡陣列[12]，(b)半球[4]，(c)粗糙表面[13]，(d)金字塔結(jié)構(gòu)[14]Fig.2　Schematic of external light manipulation structures for OLEDs: (a) micro-lens array[12], (b) half sphere lens[4], (c) textured surface[13], (d) micro pyramid array[14]

3.2抑制ITO及有機層波導模式

為了提取ITO波導模式，Reineke S等[5]在2009年采用與ITO折射率相匹配的高折射率且具有光柵結(jié)構(gòu)的玻璃基底制備白光OLED器件，并結(jié)合半球形光提取結(jié)構(gòu)，極大地抑制了ITO波導模式和基底模式。實驗所制作的白光器件超過了商業(yè)化熒光燈的性能(通常為90 lm·W-1)，創(chuàng)下當時報道的效率記錄。然而，一方面此高效率器件的光提取方法將帶來生產(chǎn)成本的大幅提高。另一方面，考慮到光子晶體在LED領域的成功應用，那么它應該能提取被限制在ITO波導模式中的光，從而在OLED器件中發(fā)揮重要作用[15]。圖3所示為基于二維光子晶體結(jié)構(gòu)的OLED器件結(jié)構(gòu)示意圖。在ITO與玻璃臨界面采用高折射率材料SiNx構(gòu)建布拉格散射結(jié)構(gòu)，利用光子晶體的表面光柵特性，或者晶格的多重散射特性，導出ITO/有機層波導模式或者玻璃基底模式。顯然，該方法使ITO電極和玻璃基底之間基本不存在全反射，削弱了波導效應，甚至部分抑制了基底模式。

圖3　基于光子晶體提取波導模式的器件結(jié)構(gòu)示意圖[5]Fig.3　OLED devices based on photonic crystals[5]

為了提取有機層波導模式，在有機層與ITO電極界面引入圖案化光學結(jié)構(gòu)，可以有效調(diào)控其界面的光反射與全發(fā)射特性。2008年，F(xiàn)orrest S等[9]在ITO和有機功能層之間引入低折射率網(wǎng)格，并理論計算出網(wǎng)格折射率和增強因子之間的關系，如圖4所示?；趦?yōu)化后的內(nèi)置低折射率網(wǎng)格和外部微透鏡陣列，所得到的白光OLED器件的外量子效率可達55%，相比傳統(tǒng)器件提升了約2.3倍。

圖4　內(nèi)置低折射率網(wǎng)格提取波導模式的器件結(jié)構(gòu)示意圖[9]Fig.4　OLED devices with embedded low-index grids[9]

3.3減小表面等離子體損失

為了削弱表面等離子體損失，最顯而易見的手段就是增加發(fā)光體和金屬陰極之間的距離。因為表面等離子體耦合是通過光學近場發(fā)生的。然而有機層厚度的增加會帶來更顯著的波導作用。相比之下，由于非各向異性發(fā)射體分子存在平行于基板平面的過渡態(tài)占主導的時刻，使用這類發(fā)射體尤其可以減少表面等離子體的耦合。由于橫向主導的偶極子僅分離出很小一部分能量轉(zhuǎn)化為表面等離子體，因此光提取效率可以達到1.5倍。

圖5所示為Brutting W等[16]在模擬計算下，通過調(diào)控發(fā)光分子取向，控制OLED器件出光受各種光學模式的影響程度。不難發(fā)現(xiàn)，分子取向的變化，對表面等離子體模式分布的影響最為顯著。近幾年，韓國Kim J J研究小組[17-20]多次利用發(fā)光分子的偶極取向調(diào)控，在不采用額外光提取技術的前提下，開發(fā)出外量子效率超過30% 理論極限的OLED器件。因此，分子的取向性調(diào)控將對提升OLED器件出光效率具有重要意義。

圖5　分子取向?qū)Φ入x子體模式影響的理論計算[16]Fig.5　Effect of molecular orientation on manipulating surface plasmon modes[16]

盡管發(fā)射體分子取向研究顯現(xiàn)出巨大優(yōu)勢，但現(xiàn)實表明目前應用于OLED器件中的眾多發(fā)射體很少有優(yōu)勢取向。因此，依然有必要研究新方法將表面等離子體轉(zhuǎn)化為可見光，從而較好地利用因表面等離子體而損失的光能。

重新利用表面等離子體的一個有前景的手段是引入周期性表面結(jié)構(gòu)。其中一種方法是在OLED中引入一維或者二維布拉格光柵結(jié)構(gòu)。這些光柵可以被復制到任何一層，比如ITO陽極、有機層或者聚合物層，還可以引入到光刻膠上，然后在圖案化基底上制備OLED器件[21-26]。2002年， Gifford D K等[27]利用周期性布拉格光柵結(jié)構(gòu)耦合金屬電極表面等離子體基元，增強綠光OLED器件出光，如圖6所示。

除此以外，近年來由貴金屬納米顆粒的光學近場增強，引起的局域表面等離子體增強效應有大量的研究報道[28-32]。Tang J X課題組[30]通過化學方法合成Au納米顆粒，并將其與PEDOT:PSS水溶液共混，作為OLED器件的空穴傳輸層(如圖7所示)。通過控制顆粒尺寸、摻比濃度，優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)。器件的電學性質(zhì)以及光譜并未發(fā)生改變，但Au納米顆粒的器件電流效率提高了25%。實驗結(jié)果表明，器件效率的提高是由于Au納米顆粒的表面等離子體局域增強效應，使得激子輻射發(fā)光的速率加快，從而引起發(fā)光強度增強。而后，又利用溶液制程獲得MoOx與Au納米顆粒的混合物作為器件陽極界面修飾層[33]。將該修飾層引入混合界面層，由于空穴注入改善，器件的驅(qū)動電壓明顯降低；納米顆粒散射和表面等離子體增強效應提升了光耦合輸出，從而器件發(fā)光效率增強了近100%。進一步研究發(fā)現(xiàn)[31]，將納米合金顆粒(如Pt3Co)引入到ITO電極表面，優(yōu)化退火工藝，有效增強了合金顆粒局域場的光散射和表面等離子體效應，器件的發(fā)光效率獲得了近兩倍的提升。

圖6　基于周期性光柵結(jié)構(gòu)提取金屬電極表面等離子體基元模式[27]Fig.6　Periodic gratings for extracting surface plasmon modes[27]

圖7　基于Au納米顆粒引起的表面等離子體增強電致發(fā)光[30]Fig.7　Surface plasmon-enhanced electroluminescence caused by Au nanoparticles[30]

3.4微腔技術

研究表明，設計合理的諧振腔結(jié)構(gòu)可以增強OLED器件的光提取效率[34-36]。在OLED器件中，微腔共振單元就是在ITO與基底間引入多層介質(zhì)膜構(gòu)成的布拉格反射鏡(DBR)結(jié)構(gòu)，如圖8所示。典型的微腔器件通常為反射鏡/發(fā)光層/反射鏡結(jié)構(gòu)。一般引入 DBR 單元可以有效改善金屬反射鏡透射率不足的缺陷。目前已證明，微腔結(jié)構(gòu)可重新分布光場，改變激子量子效率，并能夠窄化光譜，增強正向發(fā)光。

1997年， Jordan R H等人[37]證實基于微腔結(jié)構(gòu)的OLED器件在特定角度的增強高達4倍。2006年， Wu C C等[38]制作出基于雙重微腔單元的疊層OLED器件，使發(fā)光亮度提升了5倍。進一步的優(yōu)化，實現(xiàn)了65%的電流效率提升和35%的光提取效率增強，而且在140°觀測角度下無明顯色散。2010年， Zhang H Z等[39]研究了不同金屬材料作為反射鏡對微腔效能的影響，為后續(xù)高效微腔單元的設計奠定了良好基礎。

圖8　基于雙重微腔單元的OLED器件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.8　Resonant structure of typical microcavity for OLED devices

3.5仿生微納結(jié)構(gòu)光調(diào)控技術

隨著微納加工技術的發(fā)展，在微納結(jié)構(gòu)材料中發(fā)現(xiàn)的新穎奇特的光電效應給有機光電器件研究帶來了新一輪熱潮，微納結(jié)構(gòu)也越來越多地被應用到OLED器件的光學調(diào)控中。近年來，蛾眼納米結(jié)構(gòu)獨特的光學增透減反特性，引起了研究人員的廣泛關注[40-46]。而其具備的三個基本特征——寬波段減反、全視角減反及偏振不敏感特性，均契合OLED高效光調(diào)控結(jié)構(gòu)的需要。憑借蛾眼納米結(jié)構(gòu)的特效， Tang J X課題組[47-51]開發(fā)了與OLED制備工藝兼容的軟納米壓印技術，實現(xiàn)了高性能單色和白光器件，并闡釋了光調(diào)控機制，為構(gòu)筑新穎的器件結(jié)構(gòu)提供了新方法。

基于蛾眼納米光調(diào)控結(jié)構(gòu)，通過模板轉(zhuǎn)移壓印的方法將納米圖案復制到器件的功能界面上。采用商業(yè)化的ITO玻璃基板，在其上下表面各引入納米結(jié)構(gòu)，并以此作為襯底，構(gòu)筑OLED器件。圖9a所示為本課題組設計并提出的一種基于仿生納米光調(diào)控結(jié)構(gòu)的新穎圖案化OLED器件結(jié)構(gòu)。為了實現(xiàn)如圖9a所示的納米圖案化器件結(jié)構(gòu)，我們采取熱輔助軟納米壓印技術，在ITO表面上制作PEDOT:PSS倒置納米蛾眼陣列(圖9b)；采取紫外輔助軟納米壓印技術，在玻璃表面上制作紫外樹脂正置納米蛾眼陣列結(jié)構(gòu)(圖9c)。

圖9　(a) 仿生納米結(jié)構(gòu)化OLED器件結(jié)構(gòu)示意圖，(b)倒置與(c)正置蛾眼結(jié)構(gòu)形貌圖[47,51]Fig.9　Light manipulation with biomimetic moth-eye nanostructures: (a) device architecture, (b) concave structures, (c) convex structures[47,51]

仿生納米蛾眼結(jié)構(gòu)的成功引入，實現(xiàn)了光子在納米尺度的高效操控，所制備的磷光綠光疊層OLED器件[47]外量子效率由54.3%提高到119.7%，提升因子達2.20，在1000 cd·m-2下電流效率高達366 cd·A-1，是目前文獻報道中綠光OLED效率的最高紀錄。區(qū)別于傳統(tǒng)周期性光柵結(jié)構(gòu)，該技術對光波長具有普適性，而且不具有出光角度依賴性，適用于大尺寸半導體照明器件的制備工藝[52-53]。與此同時,結(jié)合該納米壓印技術，設計了全磷光白光OLED器件結(jié)構(gòu)[51]，成功實現(xiàn)了高性能白光OLED器件的技術攻關。器件具體性能指標如下：在1 000 cd·m-2的亮度下 ,其發(fā)光效率達到123.4 lm·W-1，外量子效率達到54.6% ；而且該OLED器件具有較好的穩(wěn)定性，在高亮度5000 cd·m-2下，其發(fā)光效率依舊能夠保值在106.5 lm·W-1，是目前文獻報道中白光OLED的最高效率之一。后續(xù)研究發(fā)現(xiàn)，正置與倒置蛾眼結(jié)構(gòu)的光提取效率相當，但是倒置蛾眼結(jié)構(gòu)的耐刮擦性能明顯增強，可以為特定的需要提供一種替代選擇[48]。

為了克服傳統(tǒng)ITO/PET光提取效率低與彎折性差的固有缺陷，本課題組綜合運用光刻、納米壓印技術和刮涂技術制備了微納圖形化嵌入式Ag網(wǎng)柵電極，并以此為陽極制備了非ITO柔性OLED器件[54-55]。在此基礎上，進一步引入微納界面光調(diào)控技術，在OLED器件內(nèi)部引入仿生納米蛾眼結(jié)構(gòu)，外部采用微透鏡陣列，獲得了高性能綠光和白光OLED器件。在1000 cd·m-2下，綠光柔性OLED的效率達到120 lm·W-1，電流效率達140 cd·A-1；白光柔性OLED器件功效達到106 lm·W-1，外量子效率超過49%，是目前為止柔性非ITO的OLED器件最高效率，并且表現(xiàn)出了良好的抗彎折性能。

4　結(jié)　語

OLED器件的光提取效率顯然取決于多種光損耗機制的影響程度。當前，只有一小部分研究成果能有效地抑制損耗，并且具有實用性。例如，基底模式陷光可以在很大程度上通過外部光調(diào)控結(jié)構(gòu)補償。對于其他損耗途徑，更多的是概念驗證，尚需要與大規(guī)模生產(chǎn)全面兼容的策略，以實現(xiàn)低成本、高產(chǎn)出的目標。另外，大多數(shù)光提取方法存在窄波段響應或角度敏感性等缺陷，例如一維光柵結(jié)構(gòu)能夠耦合表面等離子體模式，但是往往只是針對特定波長有效，不具有普適性。光調(diào)控機理研究依然需要深入。未來應該要加深理解表面等離子體模式耦合，以探尋高效途徑消除其影響。此外，還應深化對分子取向效應的研究，以期通過調(diào)控發(fā)光分子取向來實現(xiàn)高效光取出。目前，眾多光調(diào)控技術并存，但是多數(shù)方法都需要過于精妙的設計和復雜的制程，而不能以附加的方式(如貼膜技術)實現(xiàn)光調(diào)控。因此，考慮到器件結(jié)構(gòu)設計的自由度，我們需要探尋一種不影響器件穩(wěn)定性和色彩品質(zhì)，還能與柔性基板兼容的光調(diào)控技術，以實現(xiàn)盡可能高的光提取效率。其中，納米壓印技術構(gòu)筑圖案化器件，無疑成為一種具有競爭力的手段。

References

[1]Kido J, Kimura M, Nagai K.Science[J], 1995, 267: 1332.

[2]Shen Z.Science[J], 1997, 276: 2009.

[3]D’Andrade B W, Forrest S R.AdvancedMaterials[J], 2004, 16: 1585.

[4]Li N, Oida S, Tulevski G S,etal.NatureCommunications[J], 2013, 4: 2294.

[5]Reineke S, Lindner F, Schwartz G,etal.Nature[J], 2009, 459: 234.

[6]Baldo M A, O’Brien D F, You Y,etal.Nature[J], 1998, 395: 151.

[7]Adachi C, Baldo M A, Thompson M E,etal.JournalofAppliedPhysics[J], 2001, 90: 5048.

[8]Uoyama H, Goushi K, Shizu K,etal.Nature[J], 2012, 492: 234.

[9]Sun Y, Forrest S R.NaturePhotonics[J], 2008, 2: 483.

[10]Hong K, Lee J L.ElectronicMaterialsLetters[J], 2011, 7: 77.

[11]M?ller S, Forrest S.JournalofAppliedPhysics[J], 2002, 91: 3324.

[12]Yang J P, Bao Q Y, Xu Z Q,etal.AppliedPhysicsLetters[J], 2010, 97: 223303.

[13]Moon S, Takezoe H.EffectofPhotonicStructuresinOrganicLight-EmittingDiodes-LightExtractionandPolarizationCharacteristics[M]. INTECH Open Access Publisher, 2012.

[14]Sun L, Zhu W, Tang M,etal.PhysicaStatusSolidiA[J], 2015, 212: 646.

[15]Do Y, Kim Y C, Song Y W,etal.AdvancedMaterials[J], 2003, 15: 1214.

[16]Brütting W, Frischeisen J, Schmidt T D,etal.PhysicaStatusSolidiA[J], 2013, 210: 44.

[17]Kim S Y, Jeong W I, Mayr C,etal.AdvancedFunctionalMaterials[J], 2013, 23: 3896.

[18]Kim K H, Moon C K, Lee J H,etal.AdvancedMaterials[J], 2014, 26: 3844.

[19]Shin H, Lee S, Kim K H,etal.AdvancedMaterials[J], 2014, 26: 4730.

[20]Kim K H, Lee S, Moon C K,etal.NatureCommunications[J], 2014, 5: 4769.

[21]Ziebarth J M, Saafir A K, Fan S,etal.AdvancedFunctionalMaterials[J], 2004, 14: 451.

[22]Hobson P A, Wedge S, Wasey J A,etal.AdvancedMaterials[J], 2002, 14: 1393.

[23]Bai Y, Feng J, Liu Y F,etal.OrganicElectronics[J], 2011, 12: 1927.

[24]Jin Y, Feng J, Zhang X L,etal.AdvancedMaterials[J], 2012, 24: 1187.

[25]Bi Y G, Feng J, Li Y F,etal.AdvancedMaterials[J], 2013, 25: 6969.

[26]Koo W H, Jeong S M, Araoka F,etal.NaturePhotonics[J], 2010, 4: 222.

[27]Gifford D K, Hall D G.AppliedPhysicsLetters[J], 2002, 81: 4315.

[28]Lozano G, Louwers D J, Rodríguez S R,etal.Light:Science&Applications[J], 2013, 2: e66.

[29]Cheng P P, Ma G F, Li J,etal.JournalofMaterialsChemistry[J], 2012, 22: 22781.

[30]Xiao Y, Yang J P, Cheng P P,etal.AppliedPhysicsLetters[J], 2012, 100: 013308.

[31]Gu Y, Zhang D D, Ou Q D,etal.JournalofMaterialsChemistryC[J], 2013, 1: 4319.

[32]Choi H, Ko S J, Choi Y,etal.NaturePhotonics[J], 2013, 7: 732.

[33]Zhang D D, Wang R, Ma Y Y,etal.OrganicElectronics[J], 2014, 15: 961.

[34]Xiang C, Koo W, So F,etal.Light:Science&Applications[J], 2013, 2: e74.

[35]Kang H, Jung S, Jeong S,etal.NatureCommunications[J], 2015, 6: 6503.

[36]Bulovic V, Khalfin V B, Gu G,etal.PhysicalReviewB[J], 1998, 58: 3730.

[37]Jordan R, Dodabalapur A, Slusher R.AppliedPhysicsLetters[J], 1996, 69: 1997.

[38]Cho T Y, Lin C L, Wu C C.AppliedPhysicsLetters[J], 2006, 88: 111106.

[39]Ji W, Zhang L, Tianyu Z,etal.OrganicElectronics[J], 2010, 11: 202.

[40]Vukusic P, Sambles J R.Nature[J], 2003, 424: 852.

[41]Huang Y F, Chattopadhyay S, Jen Y J,etal.NatureNanotechnology[J], 2007, 2: 770.

[42]Parker A R, Townley H E.NatureNanotechnology[J], 2007, 2: 347.

[43]Raut H K, Ganesh V A, Nair A S,etal.Energy&EnvironmentalScience[J], 2011, 4: 3779.

[44]Raut H K, Dinachali S S, He A Y,etal.Energy&EnvironmentalScience[J], 2013, 6: 1929.

[45]Ko D H, Tumbleston J R, Henderson K J,etal.SoftMatter[J], 2011, 7: 6404.

[46]Chen J D, Zhou L, Ou Q D,etal.AdvancedEnergyMaterials[J], 2014, 4, 1301777.

[47]Zhou L, Ou Q D, Chen J D,etal.ScientificReports[J], 2014, 4: 4040.

[48]Zhou L, Ou Q D, Li Y Q,etal.AdvancedFunctionalMaterials[J], 2015, 25: 2660.

[49]Chen J D, Cui C, Li Y Q,etal.AdvancedMaterials[J], 2015, 27: 1035.

[50]Zhou L, Jiang X, Li Y,etal.ACSAppliedMaterials&Interfaces[J], 2014, 6: 18139.

[51]Ou Q D, Zhou L, Li Y Q,etal.AdvancedFunctionalMaterials[J], 2014, 24: 7249.

[52]Wang R, Xu LH, Li Y Q,etal.AdvancedOpticalMaterials[J], 2015, 3: 203.

[53]Ou Q D, Zhou L, Li Y Q,etal.AdvancedOpticalMaterials[J], 2015, 3: 87.

[54]Zhou L, Xiang H Y, Shen S,etal.ACSNano[J], 2014, 8: 12796.

[55]Xiang H Y, Li Y Q, Zhou L,etal.ACSNano[J], 2015, 9: 7553.

(本文為本刊約稿，編輯吳琛)

Recent Advances in Light Manipulation for Organic Light-Emitting Diodes

OU Qingdong, TANG Jianxin

(Institute of Functional Nano & Soft Materials, Collaborative Innovation Center of Suzhou Nano Science and Technology, Soochow University, Suzhou 215123, China)

Organic light-emitting diodes (OLEDs) have gained increasing attention in applications of full-color display panels, wearable intelligent electronics and eco-friendly interior lighting. Recently, the innovations of material design, device structure and manufacturing technology have driven the performance of OLED device to reach a new stage in terms of large area, long lifetime, high efficiency and color rendering index. Light out-coupling plays a critical role on the efficiency of electron-photon conversion process, so it is of great importance in developing efficient and stable OLEDs to manipulate light out-coupling and avoid intrinsic loss of photon. In this review, we emphasize the strategies of light manipulation from the perspectives of wavelength dependency, angle sensitivity and compatibility with fabrication process. Various optical loss channels are analyzed, and recent developments of micro/nanostructure-stimulated light out-coupling for OLEDs are overviewed. At last, we introduce our newly developed technique of light manipulation with biomimetic moth-eye nanostructure via soft nanoimprint lithography. This technique obtains extremely high power efficiencies of 123.4 lm·W-1and 106 lm·W-1for glass and plastic based white OLEDs respectively, as well as current efficiency of 366 cd·A-1for green OLED. This technique is expected to accelerate the commercialization of large-scale and low-cost OLED panels, and to inspire new design of advanced device architecture.

organic light-emitting diode; light manipulation; light out-coupling loss channels; light extraction; soft nanoimprint lithography

2015-10-21

國家自然科學基金資助項目(91433116，11474214)；科技部“973”計劃項目(2014CB932600)

歐清東，男，1989年生，碩士

唐建新，男，1979年生，教授，博士生導師，

Email: jxtang@suda.edu.cn

10.7502/j.issn.1674-3962.2016.08.07

TN383.1

A

1674-3962(2016)08-0606-07