吳　棟，阮　皓，胡石林，尹玉國(guó)，張　麗，黃登高，竇勤成

中國(guó)原子能科學(xué)研究院 特種材料專項(xiàng)工程部，北京　102413

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水-氫交換氫同位素體系HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O分離性能模擬研究

吳棟，阮皓，胡石林，尹玉國(guó)，張麗，黃登高，竇勤成

中國(guó)原子能科學(xué)研究院 特種材料專項(xiàng)工程部，北京102413

計(jì)算模擬應(yīng)用于氫同位素分離領(lǐng)域，能夠方便、快捷地進(jìn)行工藝條件分析。本工作采用數(shù)值模擬的方法對(duì)比研究了水-氫催化交換過程中HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三種氫同位素體系的分離性能。研究表明：在一定工藝條件下，三種體系均在操作溫度為343 K時(shí)達(dá)到最大的分離效果；隨著氣液比從1.0增大到3.0，最優(yōu)操作溫度均從343 K降低到323 K，但是在此過程中，HT/H2O體系的分離效果受溫度的影響較小一些；在達(dá)到最大分離效果的目標(biāo)下，HT/H2O體系需要的理論塔板數(shù)比HD/H2O和DT/D2O體系少，同時(shí)，在優(yōu)化的工藝條件下，三體系氣相中氫同位素濃度在交換柱內(nèi)分布曲線存在一定的差異。

水-氫交換；氫同位素分離；數(shù)值模擬；工藝條件

在氫同位素分離領(lǐng)域中，采用水-氫同位素催化交換的方法實(shí)現(xiàn)不同氫同位素之間分離的研究越來越廣泛。計(jì)算機(jī)模擬研究作為與試驗(yàn)研究?jī)?yōu)勢(shì)互補(bǔ)的手段越來越受到科研工作者的重視，該方法在水-氫同位素催化交換工藝中的應(yīng)用也越來越廣泛。近年來，基于平衡級(jí)模型的計(jì)算機(jī)模擬研究取得了一些成果。葉林森等[1]對(duì)填料塔內(nèi)的H2/HDO體系進(jìn)行模擬研究，研究了溫度、氣液比等對(duì)分離效果的影響；日本、俄羅斯和韓國(guó)等國(guó)家依據(jù)平衡級(jí)模型開發(fā)了相關(guān)的計(jì)算程序[2-4]。除此之外，夏修龍等[5]建立了動(dòng)態(tài)模型，分析了 HD/H2O和HT/H2O兩體系催化交換工藝中電解池滯留量、進(jìn)料位置和傳質(zhì)系數(shù)對(duì)分離性能的影響。盡管如此，由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，尤其是T操作過程對(duì)輻射防護(hù)有較高的要求，至今未開展過水氫交換過程中氕(H)、氘(D)和氚(T)三種氫同位素的分離性能差別的實(shí)驗(yàn)研究。因此，本工作依據(jù)平衡級(jí)模型，采用計(jì)算模擬的方法對(duì)HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三種體系氫同位素分離性能進(jìn)行對(duì)比研究，研究目的為：(1) 系統(tǒng)探索溫度、氣液比和理論塔板數(shù)等工藝參數(shù)對(duì)三種體系分離效果的影響；(2) 針對(duì)不同分離體系獲得優(yōu)化的工藝條件；(3) 分析三種體系分離性能的差異，獲得一般規(guī)律，以為工業(yè)應(yīng)用提供有力的技術(shù)支撐。

1　模型與計(jì)算方法

1.1模型介紹

平衡級(jí)模型在水-氫交換過程中研究比較成熟，應(yīng)用也比較廣泛，基本關(guān)系為物料平衡、反應(yīng)平衡和氣液平衡關(guān)系。依據(jù)平衡關(guān)系建立數(shù)學(xué)方程，然后通過求解數(shù)學(xué)方程獲得描述催化交換過程的工藝參數(shù)。在液相催化交換工藝過程中，氫氣與液態(tài)水互相接觸實(shí)現(xiàn)不同氫同位素之間的分離，可以應(yīng)用于H、D和T三種氫同位素之間的分離。該模型以含H和D兩種氫同位素的 HD/H2O體系為例進(jìn)行說明[6]。在平衡級(jí)模型中，從交換柱底部進(jìn)入的HD(H2)氣體和從頂部進(jìn)入的液態(tài)H2O(HDO)發(fā)生氫同位素之間的交換反應(yīng)，如圖1方程(a)所示。將交換柱內(nèi)的兩步反應(yīng)進(jìn)行模型化處理：方程(b)表示的氣相反應(yīng)過程發(fā)生在催化劑層；方程(c)表示的相交換過程發(fā)生在填料層。此時(shí)，氫氣通過填料層時(shí)氫氣中氘濃度不發(fā)生變化，液態(tài)水通過催化劑層時(shí)水中氘濃度也不發(fā)生改變。每一個(gè)催化劑層和填料層組合構(gòu)成一個(gè)平衡級(jí)，也稱作理論塔板，每一個(gè)塔板上發(fā)生 (b)和(c)兩步反應(yīng)，假設(shè)催化交換柱具有N級(jí)理論塔板。

圖1　水-氫交換催化交換模型圖Fig.1　Schematic model of liquid-phase catalytic exchange column

在第N級(jí)的催化劑層中，氘的物料平衡關(guān)系：

(1)

其中G和V分別是氫氣和水蒸氣的流量，y和z分別是氫氣和水蒸氣中的氘濃度，*代表平衡狀態(tài)。

其中在氘濃度比較低的情況下，氘在氫氣與水蒸氣的分離因子αg等于交換反應(yīng)的平衡常數(shù)Kg，則有：

(2)

同樣，發(fā)生在填料床層的第N級(jí)氘的平衡關(guān)系：

(3)

其中L是液態(tài)水的流量，x是液態(tài)水中的氘濃度。

氘在液態(tài)水和水蒸氣的分離因子為：

(4)

聯(lián)立方程(1)—(4)可得：

(5)

其中：γg=G/V;γv=L/V

求解方程(5)可以得到第N級(jí)氫氣中氘濃度：

(6)

其中：

催化交換柱頂部和底部液態(tài)水中的氘濃度為：

(7)

從交換柱底部的質(zhì)量守恒可以獲得底部水蒸氣中的D濃度：

(8)

在已知進(jìn)料氫氣、液態(tài)水中的氘濃度和兩個(gè)分離因子的情況下，依據(jù)上述公式可以獲得交換柱頂部氫氣和底部液態(tài)水中的氘濃度。上述模型應(yīng)用于DT/D2O和HT/H2O體系，總反應(yīng)公式如方程(9)和(10)所示。

(9)

(10)

1.2分離因子

從計(jì)算模型中可以看出，分離因子的獲取在模型求解過程中至關(guān)重要。由于氕氘氚的同位素效應(yīng)比較大，水-氫交換反應(yīng)的平衡常數(shù)不等于1。通常采用分離因子來表征同位素效應(yīng)的大小。對(duì)于水-氫同位素催化交換過程，在溫度比較高和氫同位素濃度比較低(一般小于8%)的情況下，分離因子和平衡常數(shù)看作一致。水-氫同位素的平衡常數(shù)由氣相反應(yīng)和汽液相變兩步交換的平衡常數(shù)決定，并且前者只與溫度相關(guān)，而后者與溫度和氫同位素濃度兩者相關(guān)。

氣相反應(yīng)的平衡常數(shù)一般采用實(shí)驗(yàn)測(cè)定，然后通過對(duì)獲得的平衡常數(shù)值與溫度進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合，以獲得隨溫度變化的關(guān)系式并作為經(jīng)驗(yàn)公式使用。加拿大和俄羅斯的研究人員分別建立了針對(duì)不同氫同位素體系的經(jīng)驗(yàn)公式，這些經(jīng)驗(yàn)公式在實(shí)際中也有比較廣泛的應(yīng)用[7]。除此之外，氣相反應(yīng)的平衡常數(shù)還可以通過量子化學(xué)計(jì)算獲得。鐘正坤等[8]采用量子化學(xué)從頭計(jì)算方法，通過計(jì)算獲得各同位素分子的配分函數(shù)值，然后推導(dǎo)出HD/H2O和DT/D2O兩體系的氣相分離因子。依據(jù)拉烏爾定律，汽液相變的平衡常數(shù)可以由兩種不同氫同位素水在某一溫度下的飽和蒸汽壓值獲得。不同氫同位素水的飽和蒸汽壓有所不同，van Hook[9]基于凝聚狀態(tài)下蒸汽壓的同位素效應(yīng)，采用計(jì)算方法獲得273～403 K下液態(tài)水的飽和蒸汽壓，并擬合成方程。根據(jù)飽和蒸汽壓比值獲得汽液相變的平衡常數(shù)。除了理論計(jì)算之外，加拿大和俄羅斯的研究人員同樣也對(duì)汽液相變過程的分離因子建立了經(jīng)驗(yàn)公式[3，7]。已知?dú)庀喾磻?yīng)和汽液相變兩步交換的平衡常數(shù)，最終也可以獲得水-氫交換總反應(yīng)的分離因子，衡量不同同位素的分離效果。表1列出了HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三個(gè)體系常用的分離因子經(jīng)驗(yàn)公式。

為了對(duì)比經(jīng)驗(yàn)公式與理論計(jì)算值之間的差異，本工作對(duì)HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三體系的總分離因子αT進(jìn)行比較，結(jié)果示于圖2。理論計(jì)算中反應(yīng)的總分離因子是結(jié)合量化計(jì)算獲得的氣相反應(yīng)分離因子和由飽和蒸汽壓比值獲得的汽液分離因子得到，從圖2可以看出：對(duì)于三種研究體系，兩經(jīng)驗(yàn)公式得到的較重氫同位素的總分離因子幾乎一致，并且經(jīng)驗(yàn)公式與理論計(jì)算得到的結(jié)果吻合較好，最大偏差僅為6.2%。因此，不管是理論計(jì)算還是經(jīng)驗(yàn)公式獲得的分離因子均能夠應(yīng)用于模擬計(jì)算中。

2　結(jié)果與討論

2.1模型與方法驗(yàn)證

基于平衡級(jí)模型，本工作首先依據(jù)模型建立計(jì)算方法，并驗(yàn)證方法的可靠性，然后對(duì)HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O體系氫同位素水-氫交換分離性能進(jìn)行模擬研究。本工作以HD/H2O體系為例進(jìn)行模型與方法的驗(yàn)證。研究采用與文獻(xiàn)[1]中實(shí)驗(yàn)一致的工藝條件為代表進(jìn)行模擬驗(yàn)證，工藝條件為：理論塔板數(shù)N=5；頂部進(jìn)料H2O中D濃度為4×10-3(D原子百分?jǐn)?shù)，下同)；每一理論塔板壓降為133 Pa；氣液比G/L為1.0 ；交換柱底部進(jìn)氣壓力為0.1 MPa和純H2(氣體中D濃度為0)。HD/H2O體系所采用的分離因子采用加拿大經(jīng)驗(yàn)公式(表1)。依據(jù)以上工藝條件進(jìn)行模擬計(jì)算，獲得交換柱頂部氣相中D濃度隨溫度的變化，模擬結(jié)果示于圖3。由圖3可以看出，本工作建立模型獲得的模擬結(jié)果與文獻(xiàn)模擬結(jié)果一致，與實(shí)驗(yàn)值偏差也較小。圖3中計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果存在一定的差異。主要是因?yàn)橛?jì)算值是在理想情況下獲得的，即氣液相完全接觸，并充分反應(yīng)達(dá)到平衡。而實(shí)際條件下，尤其是在溫度比較高時(shí)，汽相增多會(huì)導(dǎo)致部分水汽在催化劑內(nèi)部濃集，從而交換反應(yīng)不能進(jìn)行完全。除此之外，相比計(jì)算模擬的理想性，實(shí)際中反應(yīng)的進(jìn)行受到溫度梯度、質(zhì)量傳遞速率等諸多不確定因素的影響。但是，所建立的模型與方法仍然是可靠的。

表1三種體系分離因子經(jīng)驗(yàn)公式

Table 1Empirical equations for the calculation of separation factors for three systems

體系國(guó)家分離因子HD/H2O加拿大[7]lnαg=-0.2735+449.2T+2380T2,lnαv=-0.0592-80.3T+25490T2,lnαT=-0.2143+368.8T+27870T2俄羅斯[3]lnαT=-0.1636+333.7T+33840T2日本[10]lnαg=-0.297+472.0THT/H2O加拿大[7]lgαg=0.292lgT+336.5T-1.055,lnαv=-0.00971-47.98T+23122T2,lnαT=-2.426+774T+0.292lnT俄羅斯[3]lnαT=-2.4264+718.2T+24589T2+0.292lnT日本[10]lnαg=-0.434+673.0TDT/D2O加拿大[7]lnαT=-0.1474+191.5T俄羅斯[3]lnαT=-0.1974+211.1T日本[10]lnαg=-0.132+170.0T

注：αg、αv和αT分別代表三體系中氣相反應(yīng)、汽液相變和總反應(yīng)中兩種氫同位素中較重氫同位素的分離因子

■——理論計(jì)算，□——加拿大經(jīng)驗(yàn)公式，△——俄羅斯經(jīng)驗(yàn)公式(a)——HD/H2O，(b)——DT/D2O，(c)——HT/H2O圖2　三種研究體系基于經(jīng)驗(yàn)公式與理論計(jì)算的分離因子對(duì)比圖Fig.2　Separation factors based on theoretical modelling and empirical equation for three systems

▲——本工作模擬值，●——文獻(xiàn)[1]模擬值，■——文獻(xiàn)[1]實(shí)驗(yàn)值圖3　HD/H2O體系交換柱頂部氣相中D濃度隨溫度變化模擬值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.3　Comparison of the simulated and experimental deuterium concentration at the column top for HD/H2O

2.2操作溫度的影響

本工作針對(duì)HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三個(gè)不同體系，研究了在293～353 K溫度范圍內(nèi)，交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨溫度的變化。各體系在交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度分別代表：HD和H2混合氣中D濃度(HD/H2O)；DT和D2混合氣中T濃度(DT/D2O)；HT和H2混合氣中T濃度(HT/H2O)。在各研究體系中，交換柱底部進(jìn)氣壓力均為0.1 MPa，進(jìn)氣組成均為純H2(HD/H2O)、D2(DT/D2O)和H2(HT/H2O)，每一理論塔板壓降為133 Pa；同樣頂部液體進(jìn)料分別為HDO(D原子百分?jǐn)?shù)為4×10-3)、DTO(T原子百分?jǐn)?shù)為4×10-3)和HTO(T原子百分?jǐn)?shù)為4×10-3)。HD/H2O 和HT/H2O體系所采用的分離因子來自于加拿大經(jīng)驗(yàn)公式；對(duì)于DT/D2O體系，沒有經(jīng)驗(yàn)公式獨(dú)立計(jì)算氣相反應(yīng)和汽液相變的分離因子，因此DT/D2O體系分離因子來自于理論計(jì)算。模擬結(jié)果示于圖4。圖4結(jié)果表明：對(duì)于三種研究體系，交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨著溫度升高，均是先增加后降低的趨勢(shì)，存在最優(yōu)的操作溫度343 K[11]；在343 K時(shí)，HD中D(HD/H2O體系)和 DT中T(DT/D2O體系)的濃度高于HT中T(HT/H2O體系)的濃度，形成這種差別的主要原因是HT/H2O體系中氣相反應(yīng)的分離因子比較大(4.63)，高于HD/H2O體系(3.03)和DT/D2O體系(1.52)，這取決于體系中分子熱力學(xué)性質(zhì)的差別。進(jìn)一步從統(tǒng)計(jì)熱力學(xué)角度分析，熱力學(xué)性質(zhì)的差別取決于各分子的配分函數(shù)[8]，分子配分函數(shù)之間的差別決定了熱力學(xué)性質(zhì)的差別。

■——HD/H2O，●——DT/D2O，▲——HT/H2O圖4　三種研究體系交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨溫度變化Fig.4　Heavier hydrogen concentration at the column top for three systems as a function of temperature

2.3氣液比的影響

針對(duì)三種不同體系，接著研究了氣液比G/L從1.0增大到3.0的條件下，交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度在溫度與氣液比同時(shí)變化下的趨勢(shì)，結(jié)果示于圖5。

如圖5所示，在不同氣液比條件下，三體系中交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度均隨著溫度升高，呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)，并且也存在一個(gè)最優(yōu)的操作溫度。同時(shí)，最優(yōu)操作溫度均隨著氣液比的增大呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)，從343 K降低到323 K，在氣液比為1.5和2.0時(shí)，最優(yōu)操作溫度均為333 K。

在氣液比從1.0增大到3.0的條件下，HD/H2O、DT/D2O中交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度分別下降45%和55%，而HT/H2O體系氣相中T的濃度降低36%，相比而言，降低程度較小。這說明在氣液比增大的過程中，HD/H2O、DT/D2O分離效果受溫度影響比較大，而HT/H2O體系的分離效果受溫度的影響較小一些。

G/L：■——1.0，●——1.5，▲——2.0，▼——3.0(a)——HD/H2O，(b)——DT/D2O，(c)——HT/H2O圖5　不同氣液比G/L條件下各研究體系交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨溫度變化Fig.5　Heavier hydrogen concentration at the column top for three systems as a function of temperature with various G/L ratios

2.4理論塔板數(shù)的影響

由以上分析可以得到對(duì)于三種體系，獲得最大分離效果的工藝條件為：操作溫度343 K和氣液比1.0。在此工藝條件下，進(jìn)一步研究理論塔板數(shù)對(duì)分離效果的影響，交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨著理論塔板數(shù)N的變化示于圖6。從圖6可以看出，交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度均隨著理論塔板數(shù)增加先非線性升高，后逐漸趨于穩(wěn)定。三種體系呈現(xiàn)的變化趨勢(shì)是一致的。HD/H2O和DT/D2O體系在理論塔板數(shù)為25的情況下趨于穩(wěn)定而HT/H2O在理論塔板數(shù)為15的情況下就已經(jīng)趨于穩(wěn)定，這主要是因?yàn)镠T/H2O體系的分離因子比較大，比HD/H2O和DT/D2O體系更快達(dá)到平衡。因此，在獲得最大的分離效果的要求下，HT/H2O體系需要的理論塔板數(shù)比HD/H2O和DT/D2O體系少。

■——HD/H2O，●——DT/D2O，▲——HT/H2O圖6　三種研究體系交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨理論塔板數(shù)的變化Fig.6　Heavier hydrogen concentration at the column top for three systems as a function of number of stages

2.5濃度分布

通過前述分析可以得到在獲得最大分離效果時(shí)，三種體系優(yōu)化的工藝條件為：氣液比1.0，操作溫度343 K，理論塔板數(shù)25 (HD/H2O和DT/D2O)和15 (HT/H2O)。圖7給出了在優(yōu)化的工藝條件下，各研究體系氣相中較重氫同位素濃度在交換柱內(nèi)分布。從圖7可以看出，對(duì)于HD/H2O和HT/H2O體系，隨著理論塔板數(shù)的增加，即隨著交換柱高度的增加，各級(jí)理論塔板上的氣相中較重氫同位素濃度呈先非線性增加、后趨于穩(wěn)定的變化規(guī)律。而對(duì)于DT/D2O體系，雖然也呈現(xiàn)非線性變化，但是濃度分布曲線的斜率隨著塔板數(shù)增加而增大。由前述方程(6)中可以得到，濃度分布曲線的斜率與系數(shù)AN成正比，三種體系的A值分別為：0.86(HD/H2O)、1.03(DT/D2O)和0.74(HT/H2O)。DT/D2O體系的A值大于1，因此對(duì)于DT/D2O體系，濃度分布曲線的斜率呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。系數(shù)A與體系的溫度、分離因子和液態(tài)水的飽和蒸汽壓有關(guān)。

■——HD/H2O，●——DT/D2O，▲——HT/H2O圖7　三種研究體系氣相中較重氫同位素濃度在交換柱內(nèi)的分布Fig.7　Profiles of the heavier hydrogen concentration in the gas phase along the column

3　結(jié)　論

綜上所述，本工作采用數(shù)值模擬的方法，通過對(duì)HD/H2O、DT/D2O和HT/H2O三種氫同位素體系的分離性能對(duì)比研究，獲得結(jié)論如下：

(1) 交換柱頂部氣相中較重氫同位素濃度隨著溫度升高，均呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)，存在一個(gè)最優(yōu)的操作溫度343 K；

(2) 在氣液比從1.0增大到3.0的條件下，最優(yōu)操作溫度均隨著氣液比的增大呈現(xiàn)降低的趨勢(shì)，并且HD/H2O、DT/D2O交換效果受溫度影響比較大，而HT/H2O體系的交換效果受溫度的影響相對(duì)較??；

(3) 在獲得最大分離效果的要求下，HT/H2O體系需要的理論塔板數(shù)比HD/H2O和DT/D2O體系少，同時(shí)，在優(yōu)化工藝條件下，HD/H2O和HT/H2O體系氣相中較重氫同位素濃度隨著交換柱高度增大呈先非線性增加、后趨于穩(wěn)定的相同變化規(guī)律，即濃度分布曲線的斜率呈現(xiàn)減小的趨勢(shì)，而DT/D2O體系，濃度分布曲線斜率呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。

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Simulation Study on H2O-H2Catalytic Exchange Capability for Hydrogen Isotopes Separation of HD/H2O, DT/D2O and HT/H2O

WU Dong, RUAN Hao, HU Shi-lin, YIN Yu-guo, ZHANG Li,HUANG Deng-gao, DOU Qin-cheng

China Institute of Atomic Energy, P. O. Box 275(83), Beijing 102413, China

Computational simulation, as a strong and valuable complement approach to experimental study, can play a significant role in hydrogen isotope separation nowadays. In this work, a systematic study was conducted on H2O-H2catalytic exchange capability for hydrogen isotopes separation of HD/H2O, DT/D2O and HT/H2O based on numerical modelling. The results indicate that the highest separation capability is obtained at 343 K, an optimum temperature for three systems. Additionally, the optimum temperatures decrease down to 323 K with increasing gas-liquid ratio up to 3.0, however, the HT/H2O system show less dependence on temperature considering the lower reduction of the separation ability. The number of theoretical stages for HT/H2O system is less than the other two ones as presenting best separation performance. The profile of hydrogen concentration along the column behaves differently for three systems under the technical conditions in this study.

H2O-H2exchange; hydrogen isotopes separation; numerical simulation; process conditions

2015-09-09；

2016-01-02

吳棟(1985—)，男，山東聊城人，博士，從事氫同位素分離研究

O643.14

A

0253-9950(2016)04-0200-07

10.7538/hhx.2016.38.04.0200