秦艷紅,胡 敏*,李夢仁,王銀輝,彭劍飛,鄭 榮,鄭 競,王玉玨,吳宇聲,王 渝,顧芳婷,杜卓菲,帥石金

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缸內(nèi)直噴汽油機排放PM2.5的理化特征及影響因素

秦艷紅1,胡 敏1*,李夢仁1,王銀輝2,彭劍飛1,鄭 榮2,鄭 競1,王玉玨1,吳宇聲1,王 渝1,顧芳婷1,杜卓菲1,帥石金2

(1.北京大學環(huán)境科學與工程學院,環(huán)境模擬與污染控制國家重點聯(lián)合實驗室,北京 100871；2.清華大學汽車安全與節(jié)能國家重點實驗室,北京 100084)

通過發(fā)動機臺架實驗研究了發(fā)動機的轉(zhuǎn)速、負荷對缸內(nèi)直噴(GDI)汽油機排放PM2.5的排放水平、化學組成及顆粒物數(shù)濃度等的影響.結(jié)果表明:GDI汽油機排放PM2.5,OC,EC的排放因子分別為(49.8±28.2),(21.6±6.9),(11.4±10.8)mg/kg.低轉(zhuǎn)速時,PM2.5排放量隨著負荷的增加先減少后增加,中、高轉(zhuǎn)速時隨著負荷的增加逐漸增加.碳質(zhì)氣溶膠是GDI汽油機排放的PM2.5的主要組成成分,有機物(OM)和元素碳(EC)分別占PM2.5的45.6%~70.6%和7.9%~42.7%.PM2.5數(shù)濃度呈核態(tài) (10nm

缸內(nèi)直噴汽油機；PM2.5；化學組成；排放特征；數(shù)譜分布

隨著我國社會經(jīng)濟的迅速發(fā)展,城市機動車保有量迅速增加,機動車尾氣已成為我國城市大氣顆粒物的重要來源[1-3].研究顯示機動車排放的顆粒物含有機碳(OC)、元素碳(EC)、微量元素和無機離子等,其中有機碳主要由未燃和未完全燃燒的燃油、潤滑油及其裂解產(chǎn)物及部分氧化產(chǎn)物形成的碳氫化合物在排氣管中凝結(jié)、吸附到顆粒物上形成的[4-5],元素碳主要來源于燃料的不完全燃燒.機動車排放的顆粒物中含有重金屬、致癌的PAHs和醛類等物質(zhì),這些物質(zhì)能夠嚴重的影響人體健康,包括呼吸系統(tǒng)、神經(jīng)退行性疾病等[6-9];尾氣中的黑碳成分具有很強的光吸收能力,對大氣能見度和氣候效應(yīng)具有重要影響[10].

缸內(nèi)直噴汽油機(GDI)將燃油直接噴入燃燒室,具有噴油時刻控制靈活、燃油經(jīng)濟性高、CO2排放低等優(yōu)點,因此,GDI汽油機正受到國內(nèi)外的廣泛關(guān)注,成為乘用車滿足2020年油耗法規(guī)的主導(dǎo)技術(shù)之一.但由于燃油缸內(nèi)直接噴射,油氣混合時間縮短,油束容易碰壁,造成油氣混合不均、局部過濃,從而造成GDI汽油機尾氣顆粒物排放水平高,其中GDI汽油車排放的顆粒物數(shù)濃度高于進氣道噴射汽油車和加裝了顆粒物過濾器的柴油車[11-16],因此GDI汽油機排放顆粒物的環(huán)境影響同樣引起國內(nèi)外的高度關(guān)注.GDI汽油機排放顆粒物水平、化學組成、排放特征等受多種因素的影響.隨著發(fā)動機負荷的增加,噴油量增加,顆粒物數(shù)濃度排放量增加[17-18].不同的缸內(nèi)混合氣形成方式(氣流引導(dǎo)、壁面引導(dǎo)、噴霧引導(dǎo))也會影響顆粒物的化學組成,壁面引導(dǎo)汽油機排放顆粒物的化學組成與柴油機類似,元素碳約占總顆粒物質(zhì)量的72%[19];噴霧引導(dǎo)汽油機排放顆粒物依賴于發(fā)動機運行狀態(tài),顆粒物排放主要由低揮發(fā)性物質(zhì)組成,元素碳含量小于30%[20].空燃比、點火時刻、噴油時刻、燃油理化特性(例如芳烴含量、蒸汽壓、揮發(fā)性、氧含量等)等同樣會影響顆粒物的排放[21-23].國內(nèi)學者對GDI汽油機排放的研究集中在發(fā)動機運轉(zhuǎn)模式(如轉(zhuǎn)速、負荷、過量空氣系數(shù)、點火時刻、噴油時刻等)及處理技術(shù)(如廢氣再循環(huán)技術(shù)等)對顆粒物數(shù)濃度和質(zhì)量濃度排放的影響[24-28],但對排放顆粒物全化學組成、排放水平及環(huán)境影響研究較少.本研究采集了GDI汽油機排放顆粒物樣品,對顆粒物濃度水平、化學組成、數(shù)譜分布等方面進行研究,探討轉(zhuǎn)速和負荷等因素對GDI汽油機顆粒物排放的影響,為制定我國機動車排放標準提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支持.

1 研究方法

1.1 樣品采集

本研究基于已量產(chǎn)的國產(chǎn)自主品牌GDI汽油機進行臺架實驗,該發(fā)動機符合國IV排放標準,其發(fā)動機的結(jié)構(gòu)參數(shù)和實驗條件如表1所示.

表1 GDI汽油機結(jié)構(gòu)參數(shù)及實驗條件Table 1 Specifications and experiment conditions for GDI engine

發(fā)動機臺架、采樣和分析系統(tǒng)如圖1所示,采樣時,調(diào)整發(fā)動機采樣工況,穩(wěn)定運行一段時間后,打開采樣管路,GDI汽油機排放的尾氣經(jīng)200 ℃伴熱取樣管進入稀釋通道稀釋,稀釋氣為經(jīng)過去水、去油、過濾顆粒物的壓縮空氣.尾氣經(jīng)過稀釋之后利用TH-16A大氣顆粒物智能采樣儀(武漢天虹公司)采集PM2.5樣品,根據(jù)需要對采樣器進行改裝,采集3個通道樣品,分別為1張Teflon膜(Whatman Inc, USA, 47mm)和2張石英纖維濾膜(Whatman Inc, USA,47mm),采樣時間20~30min.

為了保證實驗的可靠性,每個工況進行3次重復(fù)性實驗.石英纖維濾膜采樣前經(jīng)過550℃高溫灼燒5.5h,以去除有機物,采樣后的濾膜放置在潔凈的Petri Dish中,其中石英纖維濾膜放在經(jīng)550℃高溫灼燒5.5h的鋁箔包好的膜盒中,放入密封袋置于冰箱冷凍避光保存.

1.2 樣品分析

1.2.1 顆粒物質(zhì)量濃度分析 采樣前后將Teflon膜放置在恒溫恒濕(溫度(20±1)℃,RH(40± 5)%)超凈室平衡24h后,利用十萬分之一天平(AX105DR型,瑞士Mettler Toledo)進行稱量,根據(jù)每張膜采樣前后的質(zhì)量差除以采樣體積計算質(zhì)量濃度.

1.2.2 顆粒物化學組成分析 將已稱量的Teflon膜用10mL去離子水(Milli-Q Gradient純水機,18.2MΩ?cm)室溫下超聲提取30min,提取液經(jīng)0.45μm PTFE濾膜(Gelman Sciences)過濾.陽離子分析采用Dionex ICS-2500型離子色譜儀,陰離子采用Dionex ICS-2000型離子色譜儀,其中Na+,NH4+,K+,Mg2+,Ca2+,Cl-,NO3-,丁二酸,SO42-和乙二酸的提取液監(jiān)測限依次為0.002, 0.007, 0.004, 0.004, 0.006, 0.0006, 0.002, 0.005, 0.003, 0.004mg/L.具體方法和質(zhì)量控制詳見文獻[29].

利用美國Sunset EC/OC分析儀分析石英纖維濾膜上采集的有機碳(OC)和元素碳(EC),分析方法為熱光透射法(NIOSH5040方法),儀器原理、分析方法和質(zhì)量控制詳見文獻[30].儀器的精密度是±5%,最低檢出限是0.2μg/m2.

1.2.3 顆粒物數(shù)譜分布 應(yīng)用DMS500型快速顆粒物分析儀(英國Cambustion公司)和AVL CPC489(奧地利AVL List GmbH公司),DMS500 型快速顆粒物分析儀用來測量顆粒物粒徑分布,該儀器有22級測量單元,能夠?qū)?~1000nm范圍內(nèi)的顆粒物進行測量.AVL CPC489測量顆粒物數(shù)量前會加熱去除可揮發(fā)物質(zhì)[18].

2 結(jié)果與討論

2.1 GDI汽油機PM2.5的濃度水平

圖2給出了GDI汽油機分別在25%,50%, 75%負荷和1600,2000,3000r/min轉(zhuǎn)速下PM2.5的排放因子(催化劑后,以單位燃油排放量表示),其中除3000r/min、75%負荷外,其余工況采用化學計量比均質(zhì)混合氣組織燃燒.GDI汽油機排放PM2.5在9個實驗工況下的平均濃度水平為(49.8±28.2)mg/kg,在轉(zhuǎn)速3000r/min、25%負荷時PM2.5的排放水平最低,PM2.5的排放因子為(22.0±3.4)mg/kg;轉(zhuǎn)速3000r/min、75%負荷時排放水平最高,排放因子為(109.9±16.9)mg/kg.

發(fā)動機低轉(zhuǎn)速運行時(轉(zhuǎn)速1600r/min),隨著負荷的增加,PM2.5的排放量先減少后增加,這是由于當負荷從低到高增加時,氣缸內(nèi)燃燒溫度升高,對PM2.5氧化能力增強,PM2.5排放量降低;隨著負荷的進一步增加,缸內(nèi)噴油量逐漸增多,缸內(nèi)局部燃油混合不均勻增強,燃油燃燒不充分起主導(dǎo)作用,因此PM2.5排放量增加.轉(zhuǎn)速為2000, 3000r/min時,隨著發(fā)動機負荷的增加,PM2.5排放量增加,當發(fā)動機采用混合氣加濃方式時,PM2.5的排放量急劇增加.這主要是由于轉(zhuǎn)速升高時,缸內(nèi)噴油量增加量造成的PM2.5增加比溫度升高造成的PM2.5減少的幅度顯著,從而在中、高轉(zhuǎn)速時局部燃油燃燒不充分起主導(dǎo)作用,PM2.5排放量隨負荷增加逐漸增加.

2.2 與已有排放因子研究的對比

圖4將本次實驗結(jié)果與已有隧道實驗、汽油車源采樣等研究獲得的排放因子進行對比,文獻中源排放結(jié)果選用中值進行比較,對比發(fā)現(xiàn),不同研究得到的排放因子差異較大,除了車型差異(車的生產(chǎn)時間、發(fā)動機噴油方式、冷/熱啟動等),還與研究方法(研究者使用的采樣方法、分析方法)有關(guān).

本研究測得的顆粒物排放因子介于國外隧道實驗和進氣道汽油車排放因子之間,高于國外GDI汽油車排放因子,低于換算的國V排放因子限值(國V排放因子限值為4.5mg/km).GDI汽油車排放顆粒物質(zhì)量可能容易達到我國目前的顆粒物排放標準,但是GDI汽油車排放顆粒物的具體數(shù)值需要在底盤測功機上運行規(guī)定的工況循環(huán),因此未來需要針對GDI汽油車在運行工況循環(huán)方面開展更多的研究.

本研究測得的GDI汽油機的OC排放因子高于May等[34]GDI汽油車測得的結(jié)果,EC排放因子低于May等GDI汽油車測得的結(jié)果,這首先可能是由于采樣設(shè)備和研究方法不同,本次研究是利用發(fā)動機臺架進行實驗,與整車實驗的結(jié)果有一定差距;另外在ECOC的分析方法上May等使用的是美國沙漠研究所(DRI,Desert research institute)的碳分析儀器,采用的是應(yīng)用TOR (thermal-optical reflectance)方法的IMPROVE-A升溫程序,本研究使用的是Sunset的碳分析儀,使用的是應(yīng)用TOT(thermal-optical transmittance)方法的NIOSH5040升溫程序,一般TOT方法測得的EC含量比TOR測得的EC含量低[35].

2.3 GDI汽油機PM2.5的化學組成

圖5表示GDI汽油機排放PM2.5的化學組成,其中有機物(OM)利用公式OM=1.2×OC進行計算.研究結(jié)果表明,碳質(zhì)氣溶膠是GDI汽油車排放PM2.5中最主要的成分,與國內(nèi)王剛等[36]和何立強等[37]的關(guān)于機動車化學組成的研究結(jié)果比較一致,其中在不同的轉(zhuǎn)速和負荷下,OM和EC分別占到PM2.5的45.6%~70.6%和7.9%~42.7%.除碳質(zhì)氣溶膠外,SO42-,NO3-,NH4+分別占PM2.5的2.9%~6.5%、2.9%~5.8%、1.1%~4.3%,SO42-和NO3-的含量接近.金屬含量占到PM2.5的0.4%~ 6.6%,主要金屬為鈣、鈉、錳、鋅等.

與其他轉(zhuǎn)速相比,轉(zhuǎn)速在3000r/min時,顆粒物的化學組成變化最大,負荷25%時OC占顆粒物的比例最大,EC占顆粒物的比例最小,負荷75%時OC占顆粒物的比例最小,EC占顆粒物的比例最大.這可能由于高轉(zhuǎn)速、低負荷時,高轉(zhuǎn)速使得氣缸內(nèi)湍流運動增強,燃油和空氣混合更加均勻,燃油能夠較充分燃燒,產(chǎn)生EC少,未燃和未完全燃燒的燃油、潤滑油及其裂解產(chǎn)物和部分氧化產(chǎn)物形成的OC貢獻量增加.在高轉(zhuǎn)速、高負荷時,為保證高功率的輸出,汽油噴射系統(tǒng)增大燃油噴射量,發(fā)動機采取混合氣加濃的方式,空燃比減少(空燃比為12.5),燃燒向缺氧方向發(fā)展,不完全燃燒產(chǎn)生的EC的貢獻量增大.

2.4 GDI汽油機PM2.5顆粒物數(shù)譜分布

由圖6所示,在實驗工況下,GDI汽油機排放的顆粒物數(shù)濃度呈含核態(tài)顆粒物(10nm

顆粒物總數(shù)濃度排放因子平均值為(6.4±4.3)×1012個/km,比歐VI排放標準規(guī)定的點燃式汽油車排放因子(6×1011個/km)高1個數(shù)量級,比2000r/min 25%,50%,75%(排放因子分別為5.2× 1010,4.7×1010,5.2×1010個/km)下市面上常用的滿足國IV標準的進氣道噴射汽油機高了2個數(shù)量級.GDI汽油機顆粒物質(zhì)量濃度達到了國V的限值,但是其數(shù)濃度卻高于歐VI排放標準.高濃度的細顆粒物能夠深入人體內(nèi)部,對人體健康具有重要影響,同時其重力沉降作用小,存在時間長,大氣物理過程和化學轉(zhuǎn)化活躍,在我國高氧化性的大氣氛圍下[39],一旦長大到可見光波長范圍內(nèi),將對我國的大氣灰霾產(chǎn)生重要影響.面對我國灰霾事件頻發(fā),機動車尾氣是我國城市大氣顆粒物重要來源的現(xiàn)狀,亟需改進現(xiàn)有GDI發(fā)動機尾氣處理技術(shù),降低顆粒物排放.

目前我國《輕型車汽車污染物排放限值及測量方法(中國第五階段)》僅對汽油車顆粒物的質(zhì)量濃度進行限制(國V顆粒物排放因子限值為4.5mg/km),并未限制顆粒物的數(shù)濃度,面對GDI汽油機排放超高顆粒物數(shù)濃度和汽油車保有量逐步上升的現(xiàn)狀,未來制定標準時亟需加入顆粒物數(shù)濃度的限值并嚴格執(zhí)行,從而促使汽車廠家采取相應(yīng)措施降低顆粒物排放,緩解我國大氣灰霾問題.

表2 GDI汽油機排放顆粒物數(shù)譜分布的模態(tài)擬合Table 2 Fitting message of particle number concentration from GDI engine

注:顆粒物數(shù)濃度單位:個/km,假設(shè)百公里油耗量為10L/100km;GMD(Geometric Mean Diameter):幾何中值粒徑;GSD(Geometric Standard Deviation of Diameter):幾何粒徑標準偏差;CMD(Count Median Diameter):數(shù)濃度中值粒徑.

由圖6和表2所示,在轉(zhuǎn)速1600r/min、25%負荷時核態(tài)顆粒數(shù)濃度高于積聚態(tài)顆粒數(shù)濃度,這與Craskow等[40-41]得到的GDI汽油機在低轉(zhuǎn)速低負荷時有較多核態(tài)顆粒生成的結(jié)果相一致.其他工況下核態(tài)顆粒物數(shù)濃度低于積聚態(tài)顆粒物數(shù)濃度.

低轉(zhuǎn)速1600r/min時,隨著負荷的增加,核態(tài)顆粒物呈現(xiàn)先減少后增加的趨勢,該研究結(jié)果與潘鎖柱[24],Maricq等[42]研究基本一致,積聚態(tài)顆粒物隨著負荷的增加逐漸增加;中等轉(zhuǎn)速2000r/min時,中、低負荷時核態(tài)顆粒物排放水平接近,高負荷時排放量迅速增加,積聚態(tài)顆粒物隨著負荷的增加逐漸增加;高等轉(zhuǎn)速3000r/ min時,隨著負荷的增加,核態(tài)和積聚態(tài)顆粒物數(shù)濃度逐漸增加.

研究表明,在各轉(zhuǎn)速下,隨著負荷增加,顆粒物數(shù)濃度中值粒徑和幾何中值粒徑都表現(xiàn)為先增加后減少的趨勢;核態(tài)數(shù)濃度中值粒徑隨著負荷的增加而增加;積聚態(tài)數(shù)濃度中值粒徑在1600r/min時隨著負荷的增加,粒徑逐漸減小; 2000和3000r/min時隨著負荷的增加積聚態(tài)的數(shù)濃度中值粒徑呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢.

3 結(jié)論

3.1 實驗用GDI汽油機排放PM2.5的平均濃度水平為(49.8±28.1)mg/kg,本研究測得的顆粒物排放因子介于隧道實驗和進氣道汽油車排放因子之間,高于國外GDI汽油車排放因子,低于換算的國V排放因子.發(fā)動機低轉(zhuǎn)速時顆粒物的排放量隨著負荷的增加先減少后增加,中、高轉(zhuǎn)速時隨著負荷的增加顆粒物排放量逐漸增加.

3.2 碳質(zhì)氣溶膠是GDI汽油機排放PM2.5中最主要的組成成分.尾氣顆粒物中離子和金屬含量低.在不同的負荷和轉(zhuǎn)速下PM2.5的化學組成有較大差異,OM占PM2.5的45.6%~70.6%,EC占PM2.5的7.9%~42.7%,在高轉(zhuǎn)速高負荷時EC排放量超過OC排放量,可見GDI汽油車排放高濃度的EC,由此產(chǎn)生的大氣能見度、空氣質(zhì)量和氣候變化等問題值得關(guān)注.

3.3 GDI汽油機顆粒物數(shù)濃度呈雙峰分布,峰值粒徑范圍分別在10~20nm和50~80nm之間.不同轉(zhuǎn)速下積聚態(tài)顆粒物數(shù)濃度隨著負荷的增加而增加,核態(tài)顆粒物數(shù)濃度在不同轉(zhuǎn)速下隨著負荷增加增長趨勢不同.隨著負荷的增加,GDI汽油機中顆粒物平均中值粒徑呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢,其顆粒物濃度排放量比進氣道噴射汽油機顆粒物排放量高2個數(shù)量級.

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致謝：感謝胡偉在采樣技術(shù)上的指導(dǎo);感謝郭松老師和張文彬在論文寫作方面的指導(dǎo),感謝清華大學汽車安全與節(jié)能國家重點實驗付海超和商軼等同學在提供采樣設(shè)備和實驗方面的支持和指導(dǎo).

* 責任作者, 教授, minhu@pku.edu.cn

Physical and chemical characteristics of PM2.5emissions from gasoline direct injection engine and its influence factors

QIN Yan-hong1, HU Min1*, LI Meng-ren1, WANG Yin-hui2, PENG Jian-fei1, ZHENG Rong2, ZHENG Jing1, WANG Yu-jue1, WU Yu-sheng1, WANG Yu1, GU Fang-ting1, DU Zhuo-fei1, SHUAI Shi-jin2

(1.State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control,College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；2.State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy, Tsinghua University, Beijing 100084, China)., 2016,36(5)：1332~1339

This paper investigated the effect of engine speed and load on the emission factors, characteristics of chemical composition and size distribution of the PM2.5from a GDI engine. Results demonstrated that the emission factors of PM2.5, OC and EC were(49.8±28.2), (21.6±6.9), (11.4±10.8)mg/kg. At low engine speed, with the increase of engine load, PM2.5firstly decreased and then gradually increased. While it showed an increasing trend with the increase of load in media and high engine speed. The major components of PM2.5produced from GDI engine were organic matters and element carbons, respectively, accounting for 45.6%~70.6% and 7.9%~42.7%. Particles from GDI engine were bimodal distribution including nucleation mode (10nm

gasoline direct injection engine；PM2.5；chemical composition；emission characterization；size distribution

X513

A

1000-6923(2016)05-1332-08

秦艷紅(1990-),女,山東日照人,北京大學碩士研究生,主要從事大氣氣溶膠化學組成及有機物測量方面的研究工作.

2015-10-15

國家自然科學基金(91544214);國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(2013CB228503,2013CB228502);中國科學院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(XDB05010500)