張　明,蘇饋足,鮑白翎

(合肥工業(yè)大學(xué) 土木與水利工程學(xué)院,安徽 合肥　230009)

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噻蟲嗪對活性污泥顆?；绊懙臄?shù)學(xué)模型

張明,蘇饋足,鮑白翎

(合肥工業(yè)大學(xué) 土木與水利工程學(xué)院,安徽 合肥230009)

摘要:文章在活性污泥1號模型(ASM1)的基礎(chǔ)上加入抑制動力學(xué)模型,建立活性污泥顆?；^程數(shù)學(xué)模型,模擬噻蟲嗪(thiamethoxam,TMX)抑制和非抑制2種條件下,序批式反應(yīng)器(sequencing batch reactor,SBR)中顆粒的生長及有機底物的去除、微生物總量的生長、TMX和溶解氧(dissolved oxygen,DO)在顆粒內(nèi)部分布趨勢以及自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌和TMX降解菌顆粒內(nèi)部的空間分布。結(jié)果表明,TMX對自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌產(chǎn)生非競爭性抑制,同時對TMX降解菌產(chǎn)生底物抑制。DO對好氧顆粒內(nèi)的微生物種群空間分布具有重要影響,DO在顆粒內(nèi)部的傳質(zhì)深度為200～600 μm,所以基于氧氣生長的自養(yǎng)菌和TMX降解菌在顆粒外層分布較多。不添加TMX時,異養(yǎng)菌均勻分布于整個顆粒;而添加TMX時,由于對異養(yǎng)菌的生長造成非競爭性抑制,故其空間分布變?yōu)閮?nèi)部多外層少。

關(guān)鍵詞:好氧顆粒污泥;數(shù)學(xué)模型;抑制;噻蟲嗪

好氧顆粒污泥(aerobic granular sludge,AGS)是在好氧條件下,通過微生物自凝聚作用形成的微生物聚合體。與傳統(tǒng)活性污泥法相比,AGS具有含水率低、沉降性能好、處理效率高和可同步脫氮除磷等諸多優(yōu)點,因此,近年來AGS已成為國內(nèi)外專家學(xué)者研究的熱點[1-2]。文獻(xiàn)[3]研究了顆粒污泥在好氧和缺氧條件下的胞內(nèi)儲存過程機理,深入探討了顆粒污泥中胞外聚合物和溶解性微生物產(chǎn)物的形成規(guī)律。文獻(xiàn)[4-5]建立了基于序批式反應(yīng)器(sequencing batch reactor,SBR)的顆粒污泥數(shù)學(xué)模型。文獻(xiàn)[6]基于活性污泥1號模型(ASM1)建立了一個多元參數(shù)誤差最小化的系統(tǒng)模型。文獻(xiàn)[7]研究了活性污泥顆?；^程中絮體與顆粒污泥的競爭作用。AGS已被較多地應(yīng)用于高濃度有機廢水[8]和有毒有害廢水[9]等的處理中。隨著農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中扮演的角色越來越重要,其高滲透性和低土壤吸附性給地表和地下水帶來的潛在污染問題也越發(fā)嚴(yán)重[10]。以噻蟲嗪(thiamethoxam,TMX)為代表的農(nóng)藥廢水處理成為亟待解決的問題。文獻(xiàn)[11]研究了硝基氯苯生產(chǎn)廢水中典型有機污染物及其生物可處理性,文獻(xiàn)[12]在實驗室條件下采用活性污泥工藝處理宣紙廢水,但是由于實驗的局限性,無法反映毒性物質(zhì)的去除及抑制機理,因此本文建立基于ASM1的AGS抑制動力學(xué)模型來研究毒性難降解物質(zhì)TMX對好氧顆粒污泥培養(yǎng)的影響及其降解效果。

1材料與方法

1.1模型的組分

本研究利用AQUASIM應(yīng)用軟件[13],建立基于ASM1[14]并加入抑制動力學(xué)的抑制模型,從而對SBR中AGS的生長情況進(jìn)行模擬分析。本模型涉及8個組分,其中固體物質(zhì)為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌及TMX降解菌;溶解性物質(zhì)為易降解有機底物、氨氮、硝態(tài)氮、溶解氧(dissolved oxygen,DO)以及TMX。

7個生物反應(yīng)過程如下:① 異養(yǎng)菌利用易生物降解底物進(jìn)行好氧生長;② 異養(yǎng)菌利用易生物降解底物進(jìn)行缺氧生長;③ 異養(yǎng)菌的衰減;④ 自養(yǎng)菌的好氧生長;⑤ 自養(yǎng)菌的衰減;⑥ TMX降解菌降解的生長;⑦ TMX降解菌的衰減。

1.2物質(zhì)的傳質(zhì)

本研究假定整個SBR反應(yīng)器內(nèi)的污泥由若干個性質(zhì)相同的AGS組成,在單顆粒層次上建立AGS傳質(zhì)-反應(yīng)模型。在顆粒與其表面的液相之間存在一個傳質(zhì)邊界層,液相中的各溶解性物質(zhì)(各種營養(yǎng)物質(zhì)和DO)由該區(qū)域傳質(zhì)到顆粒內(nèi)部?？扇芙庑晕镔|(zhì)可視為中性分子,其在邊界層和顆粒污泥孔隙內(nèi)液相的傳遞過程為分子擴(kuò)散[15],由Fick第一擴(kuò)散定律可知,傳遞過程可表示為:

(1)

其中,Jbound為溶解性物質(zhì)i在傳質(zhì)邊界層內(nèi)的通量;Di為物質(zhì)i在水中的分子擴(kuò)散系數(shù);Si為AGS內(nèi)物質(zhì)i的質(zhì)量濃度;z為AGS模型模擬坐標(biāo)系的縱坐標(biāo);ki為物質(zhì)i的傳遞系數(shù);SiL為物質(zhì)i在液相主體的質(zhì)量濃度;SiB為物質(zhì)i在傳質(zhì)邊界層接近固相的質(zhì)量濃度。

反應(yīng)器中氧氣是在氣液相之間進(jìn)行擴(kuò)散傳質(zhì),氧的氣液傳質(zhì)速率與氣液表面氧的濃度差成正比,其比例系數(shù)即為氧的氣液傳質(zhì)系數(shù)[16]aKL。在顆粒污泥表面,由氣相傳質(zhì)到顆粒表面氧的量應(yīng)等于擴(kuò)散進(jìn)入顆粒內(nèi)部氧的量。其質(zhì)量平衡方程為:

(2)

1.3顆粒的生長

在用AQUASIM軟件模擬SBR反應(yīng)器中AGS生長過程時,其顆粒增長速率[13]可表示為:

(3)

其中,LF為顆粒粒徑;μL為顆粒增長速率。

1.4抑制動力學(xué)

本文模型中采用的Monod方程式僅適用于無毒性的基質(zhì),如有毒性物質(zhì)存在,且達(dá)到一定濃度時,微生物的生長將受到抑制,其生長模式將有所不同。TMX作為一種毒性難降解物質(zhì),在降解過程中,其自身會對顆粒污泥中微生物的生長產(chǎn)生一定的非競爭性抑制作用,使得微生物的比生長速率減小,其動力學(xué)表達(dá)式[17]如下:

(4)

其中,μmax1為最大比生長速率;KI為抑制系數(shù),取19.8 g/m3;SS為可降解有機底物的質(zhì)量濃度;ST為TMX的質(zhì)量濃度(抑制物的質(zhì)量濃度);KS為異養(yǎng)菌的半飽和系數(shù)[14],取20 g/m3。

同時反應(yīng)器中的TMX降解菌以TMX為單一底物進(jìn)行生長會產(chǎn)生底物抑制,其動力學(xué)表達(dá)式[17]如下:

(5)

其中,μmax2為最大比生長速率;KST為TMX降解菌的半飽和系數(shù),取5 g/m3;其他參數(shù)同上。

不同菌種模型矩陣見表1所列。表1中，XBA、XBH、XT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的質(zhì)量濃度；YA、YH、YT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的產(chǎn)率系數(shù)。

表1　模型矩陣　g/m3

模型動力學(xué)的表達(dá)式如下。

自養(yǎng)菌在好氧生長過程的速率表達(dá)式為:

(6)

自養(yǎng)菌在衰減過程的速率表達(dá)式為:

(7)

異養(yǎng)菌在好氧生長過程的速率表達(dá)式為:

(8)

異養(yǎng)菌在缺氧生長過程的速率表達(dá)式為:

(9)

異養(yǎng)菌在衰減過程的速率表達(dá)式為:

(10)

TMX降解菌在好氧生長過程的速率表達(dá)式為:

(11)

TMX降解菌在衰減過程的速率表達(dá)式為:

bTXT

(12)

其中,bA、bH、bT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的衰減系數(shù)[14,18],取值分別為0.2、0.62、0.62/d;KNH為自養(yǎng)菌的氨飽和系數(shù)[14],取1 g/m3;KNO為反硝化菌的硝酸鹽飽和系數(shù)[14],取0.5 g/m3;KOA、KOH、KOT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的氧飽和系數(shù)[14],取值分別為0.4、0.2、0.2 g/m3;μA、μH、μT分別為自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌、TMX降解菌的最大比生長速率,取值分別為0.8、6、6/d；SNH、SNO、SO分別為溶解性氨氮、溶解性硝酸鹽氮及溶解氧的質(zhì)量濃度。

1.5抑制常數(shù)測定及模型驗證

1.5.1抑制常數(shù)測定

抑制常數(shù)的測定采用以呼吸速率為基礎(chǔ)活性污泥抑制動力學(xué)常數(shù)的測定方法[19]。

非競爭性抑制是一些不參與反應(yīng)過程的物質(zhì)引起的。為確定非競爭性抑制的抑制常數(shù),通過不投加和投加抑制物2個序批式反應(yīng)過程來求解,2個序批式反應(yīng)的起始質(zhì)量濃度相同。在不投加和投加抑制物2種情況下的最大耗氧速率比的計算公式如下:

(13)

其中,KS為飽和常數(shù);S0為起始質(zhì)量濃度;I為抑制劑質(zhì)量濃度;KI為抑制常數(shù)。

當(dāng)出現(xiàn)最大耗氧速率時,KS一般遠(yuǎn)小于S0,因此有:

(14)

非競爭性抑制可以通過耗氧速率計算等速點底物質(zhì)量濃度,再利用等速點底物質(zhì)量濃度與抑制常數(shù)的關(guān)系求解抑制常數(shù)。

1.5.2模型驗證

AGS試驗在SBR中進(jìn)行,裝置高60 cm,內(nèi)徑10 cm,其有效體積為5 L,試驗裝置主要由反應(yīng)器、進(jìn)水與供氣系統(tǒng)、控制系統(tǒng)、水箱和支架等部件組成。該實驗設(shè)計2組反應(yīng)器R1和R2，R1中添加TMX,R2中不添加TMX,分別運行。

本實驗所用的原水為人工配水,C、N、P按質(zhì)量比為100∶5∶1投加。保持2個反應(yīng)器進(jìn)水的化學(xué)需氧量(chemical oxygen demand,COD)均為1 kg/m3。培養(yǎng)200 d,顆粒成熟粒徑達(dá)1.2 mm左右。通過實驗驗證模型的準(zhǔn)確性與實用性。

1.6模型的結(jié)構(gòu)

本文用AQUASIM[13]應(yīng)用軟件建立以生物膜數(shù)學(xué)模型為基礎(chǔ)的一維顆粒污泥數(shù)學(xué)模型[20-21],模擬SBR中顆粒污泥的生長和代謝等活動,在AQUASIM程序中定義4個反應(yīng)器來模擬AGS的SBR[22],其連接如圖1所示。生物膜反應(yīng)器的體積包含了SBR中總的顆粒污泥體積和部分液相體積,而完全混合式反應(yīng)器中則包含了剩余的液相體積。在生物膜反應(yīng)器和完全混合式反應(yīng)器之間設(shè)置回流,回流比設(shè)置足夠高,從而保證生物膜反應(yīng)器中的液相底物質(zhì)量濃度與完全混合式反應(yīng)器中的底物質(zhì)量濃度一致[17]。

圖1　AQUASIM軟件模擬AGS的SBR示意圖

本研究模擬了SBR內(nèi)AGS的生長,模擬操作周期為6 h,其中進(jìn)水15 min,曝氣300 min,靜止30 min,出水15 min。模擬操作天數(shù)為200 d。

2結(jié)果與討論

2.1抑制常數(shù)測定及模型驗證

2.1.1抑制常數(shù)測定

本文測定不添加TMX和添加TMX 2組實驗條件下的耗氧速率(oxygen uptake rate,OUR),結(jié)果如圖2所示。

圖2表明,TMX對SBR中微生物的耗氧速率有明顯的抑制作用。不加TMX時反應(yīng)器中微生物的最大耗氧速率為72.69 g/(m3·h),加入TMX時反應(yīng)器中微生物的最大耗氧速率為36.5 g/(m3·h)。此時，由(14)式可計算出KI為19.8 g/m3。

圖2　非競爭抑制下的耗氧速率實測結(jié)果

2.1.2模型驗證

在相同條件下,反應(yīng)器中COD降解變化情況如圖3所示。

圖3　實驗測定與模擬的COD降解曲線

由圖3可知,R1中加入TMX后微生物的生長反應(yīng)過程明顯變慢,從而導(dǎo)致COD消耗速率變慢。模擬和實驗數(shù)據(jù)均反映了抑制作用的存在，且數(shù)據(jù)基本趨勢吻合較好，這說明基于ASM1模型建立的抑制模型能很好地模擬SBR中的運行情況。

2.2顆粒生長及其內(nèi)部生物量分布

本研究模擬了2組實驗室規(guī)模的SBR運行情況,R1添加TMX,R2不添加TMX,2組反應(yīng)器分別模擬200 d。由于TMX具有一定毒性,故會對R1中微生物的生長產(chǎn)生一定抑制作用。2組反應(yīng)器中顆粒的生長及內(nèi)部微生物總量的變化情況如圖4所示,圖4驗證了TMX在反應(yīng)器運行過程中對其顆粒內(nèi)微生物生長過程的抑制作用。

由圖4a可看出,R1反應(yīng)器內(nèi)的顆粒在70 d左右達(dá)到最大值為1.1 mm,而R2反應(yīng)器中的顆粒則在50 d左右就達(dá)到最大值為1.2 mm。R1反應(yīng)器中顆粒增長速率以及顆粒成熟后的粒徑均比R2反應(yīng)器的小。這說明TMX對反應(yīng)器中微生物的生長產(chǎn)生了抑制作用,使顆粒的增長速率變慢。

由圖4b和圖4c可看出,各微生物總量均為增長趨勢,且增長趨勢和顆粒的生長趨勢相符合。R1中的自養(yǎng)菌、異養(yǎng)菌的生長速率及顆粒成熟后生物量總量均小于R2,這也反映了TMX對R1中自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌生長有著非競爭性抑制作用,降低了其生長速率,同時也降低了其生物總量。

圖4　AGS粒徑及微生物總量變化

2.3反應(yīng)器中周期內(nèi)有機底物的去除

一個周期內(nèi)反應(yīng)器中COD、TMX的去除情況如圖5所示。

由圖5可看出，R1中COD降解的速率明顯小于R2。取生長狀態(tài)的25 ～25.25 d這個周期來進(jìn)行比較,R1中COD在225 min左右消耗完成,而R2中的COD則在125 min左右就已經(jīng)消耗完成,R1中COD的降解速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于R2。這說明TMX抑制了R1中可降解有機底物的消耗速率。取顆粒成熟后70.0～70.25 d這一周期來進(jìn)行比較,由圖5可以看出,2個反應(yīng)器中COD的降解速率相差不大,TMX的抑制作用已不明顯。這是因為在顆粒成熟后R1中的TMX降解速率較快,反應(yīng)器中存留的TMX較少,對微生物的生長抑制作用減弱,故在顆粒成熟后2個反應(yīng)器中COD的降解速率相差不大。

圖5　一個周期內(nèi)反應(yīng)器中COD和TMX的去除情況

2.4顆粒內(nèi)部各物質(zhì)的分布

DO、TMX從液相進(jìn)入顆粒內(nèi)部時存在傳質(zhì)阻力,會產(chǎn)生質(zhì)量濃度梯度,如圖6所示。

由于傳質(zhì)阻力的存在,DO在顆粒外層質(zhì)量濃度高,內(nèi)層質(zhì)量濃度低。在一個周期內(nèi),液相中的營養(yǎng)物不斷被顆粒內(nèi)部的微生物消耗,顆粒內(nèi)部微生物活性也隨著營養(yǎng)物的減少而不斷降低,氧氣在顆粒內(nèi)部的代謝速率也隨之減少,顆粒內(nèi)部DO質(zhì)量濃度會相應(yīng)增加[23-24]。模擬結(jié)果表明,在一個周期的前170 min顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度很低,傳質(zhì)深度為200 μm,在170 min后顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度明顯增大,傳質(zhì)深度為600 μm。

AGS在SBR中由于瞬時質(zhì)量濃度較高,溶解性物質(zhì)可能完全滲透進(jìn)入顆粒內(nèi)部[3],故TMX在顆粒內(nèi)外層有一定的質(zhì)量濃度差,但其相差不大。

DO在顆粒內(nèi)部的滲透深度是決定顆粒內(nèi)部不同組分轉(zhuǎn)化和營養(yǎng)物質(zhì)去除效率和微生物種群空間分布的關(guān)鍵[25]。當(dāng)顆粒內(nèi)DO不足時,自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌會在顆粒內(nèi)部競爭DO和空間位置。DO的擴(kuò)散限制會降低硝化速率，不利于自養(yǎng)菌的生長[26],同時由于其本身較慢的生長速率,自養(yǎng)菌只有在高質(zhì)量濃度DO和氨氮的外層才能同異養(yǎng)菌競爭DO和空間位置。在AGS系統(tǒng)中,營養(yǎng)物質(zhì)一般分布在整個顆粒內(nèi),其并不是限制因素[27],因此異養(yǎng)菌在整個顆粒各個層面都能得到充分的營養(yǎng)物質(zhì)，且分布在整個顆粒污泥內(nèi)。

圖6　TMX和DO在AGS內(nèi)的分布情況

微生物在AGS內(nèi)分布情況如圖7所示,由圖7可看出,自養(yǎng)菌主要是依賴DO進(jìn)行好氧生長,故受DO傳質(zhì)限制,顆粒內(nèi)部自養(yǎng)菌沒有競爭優(yōu)勢,質(zhì)量濃度較小,外部質(zhì)量濃度較大。同時受TMX非競爭性抑制,R1顆粒內(nèi)自養(yǎng)菌質(zhì)量濃度低于R2顆粒內(nèi)自養(yǎng)菌質(zhì)量濃度。異養(yǎng)菌的生長分為好氧生長和缺氧生長。在未加入TMX的R2中,異養(yǎng)菌的生長未受到毒性物質(zhì)的非競爭性抑制,在顆粒內(nèi)部營養(yǎng)物質(zhì)充足可以硝態(tài)氮為電子受體進(jìn)行缺氧生長,也可以在DO充足的顆粒外層進(jìn)行以氧氣為電子受體的好氧生長，所以異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部分布較均勻。在加入TMX的R1中,TMX對異養(yǎng)菌產(chǎn)生一定的非競爭性抑制作用,導(dǎo)致異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部的分布為內(nèi)部高外部低。TMX降解菌主要是依靠DO和TMX進(jìn)行好氧生長,故在DO和TMX含量豐富的顆粒外層,TMX降解菌的質(zhì)量濃度較高,顆粒內(nèi)部質(zhì)量濃度較低。

圖7　微生物在AGS內(nèi)的分布情況

3結(jié)論

本研究在ASM1的基礎(chǔ)上運用AQUASIM軟件建立AGS數(shù)學(xué)模型及抑制模型,通過實驗不僅驗證了該模型的準(zhǔn)確性與實用性,同時也測得了抑制動力學(xué)中TMX的抑制常數(shù)為19.8 g/m3。

TMX對顆粒及微生物的生長和反應(yīng)器中有機底物的去除均有明顯的抑制作用。抑制條件下顆粒的最大粒徑為1.1 mm,有機底物在225 min左右去除完成;非抑制條件下顆粒的最大粒徑為1.2 mm,有機底物在125 min左右去除完成。抑制條件下自養(yǎng)菌和異養(yǎng)菌的總量明顯小于非抑制條件下相應(yīng)微生物的總量。

DO、TMX在顆粒內(nèi)部分布趨勢為顆粒外部質(zhì)量濃度高,內(nèi)部低。DO的傳質(zhì)深度為200 ～600 μm。在每個周期的初始階段由于微生物生長活躍，顆粒內(nèi)部的DO質(zhì)量濃度較低,在中后期,顆粒內(nèi)部DO的質(zhì)量濃度較高。

自養(yǎng)菌、TMX降解菌主要分布在顆粒的外部。異養(yǎng)菌在不添加TMX時均勻分布在顆粒內(nèi)部,而在添加TMX時由于受其非競爭性抑制作用，異養(yǎng)菌在顆粒內(nèi)部質(zhì)量濃度高,外部質(zhì)量濃度低。

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(責(zé)任編輯閆杏麗)

Study of the effect of thiamethoxam on activated sludge granulation by mathematical model

ZHANG Ming,SU Kui-zu,BAO Bai-ling

(School of Civil and Hydraulic Engineering,Hefei University of Technology,Hefei 230009,China)

Abstract:Based on the activated sludge model 1(ASM1),the mathematical model of aerobic granule was established with inhibition kinetics with AquaSim software.The model was used to simulate the sequencing batch reactor(SBR)operation with and without inhibition of thiamethoxam(TMX)respectively.The aerobic granule process such as the growth of the particles,the nutrients removal,the growth of microorganism,the distribution profiles of TMX and dissolved oxygen(DO)as well as the spatial distribution of autotrophic bacteria,heterotrophic bacteria and TMX degrading bacteria in aerobic granular sludge(AGS)were simulated well by this model.The results showed that TMX had noncompetitive inhibitory effect on the autotrophic bacteria and heterotrophic bacteria,and had substrate inhibitory effect on TMX degrading bacteria.And DO had important influence on the spatial distribution of aerobic microbial population.The depth of the mass transfer of DO was 200-600 μm in aerobic granular sludge.Hence,autotrophic bacteria and TMX degrading bacteria based on oxygen located primarily in the outer space of particles.Heterotrophic bacteria distributed uniformly in the whole particles without TMX.When TMX was added to the SBR,the heterotrophic bacteria spatial distribution shows more in the inside of the particles but less in the outer space owing to TMX noncompetitive inhibition of heterotrophic bacteria.

Key words:aerobic granular sludge(AGS);mathematical model;inhibition;thiamethoxam(TMX)

收稿日期：2015-01-29；修回日期：2015-03-05

基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目(51378165)

作者簡介：張明(1989-),男,安徽當(dāng)涂人,合肥工業(yè)大學(xué)碩士生;蘇饋足(1977-),女,河北衡水人,博士,合肥工業(yè)大學(xué)教授,碩士生導(dǎo)師.

doi:10.3969/j.issn.1003-5060.2016.04.020

中圖分類號:X703.1

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1003-5060(2016)04-0529-07