黃華貴，劉文文，葉麗芬，杜鳳山

(燕山大學(xué) 國家冷軋板帶裝備及工藝工程技術(shù)研究中心，河北 秦皇島 066004)

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Cu/Al雙輥異溫鑄軋復(fù)合界面局部熔合機理

黃華貴，劉文文，葉麗芬，杜鳳山

(燕山大學(xué) 國家冷軋板帶裝備及工藝工程技術(shù)研究中心，河北 秦皇島 066004)

摘要：以傳統(tǒng)雙輥鑄軋工藝為基礎(chǔ)，采用金屬熔體觸輥凝固制備Cu、Al帶坯并軋制復(fù)合，利用高溫Cu帶與Al帶強壓接觸傳熱及其產(chǎn)生的Al帶表面淺層熔化現(xiàn)象，提出一種基于界面“局部熔合”的Cu/Al雙輥異溫鑄軋復(fù)合工藝。利用非線性熱-力耦合有限元方法，數(shù)值模擬分析了Cu帶和Al帶初始溫度Tc和Ta、層厚比K、壓下率ε對Cu/Al復(fù)合界面接觸換熱與溫度分布的影響規(guī)律，給出了實現(xiàn)界面“局部熔合”的工藝條件。在自制的物理模擬裝置上進行Cu/Al異溫壓力復(fù)合實驗，并通過界面的SEM、EDS分析，驗證了Cu/Al界面“局部熔合”的工藝條件，揭示了Cu-Al二元合金反應(yīng)擴散是“局部熔合”作用下Cu/Al界面冶金結(jié)合的主要機制。

關(guān)鍵詞：Cu/Al復(fù)合板；異溫鑄軋復(fù)合；局部熔合；反應(yīng)擴散；冶金結(jié)合

雙輥鑄軋技術(shù)是冶金研究領(lǐng)域的一項前沿技術(shù)，它將快速凝固與軋制成形相結(jié)合，實現(xiàn)金屬帶材高效連續(xù)化生產(chǎn)。而以雙輥鑄軋技術(shù)為基礎(chǔ)發(fā)展起來的金屬復(fù)合帶材鑄軋復(fù)合工藝[1]，解決了傳統(tǒng)軋制復(fù)合工藝中基材制備流程長、軋制壓下量大等不足，為銅/鋁、鋼/鋁等雙金屬復(fù)合材料的短流程、連續(xù)化生產(chǎn)奠定了基礎(chǔ)，具有廣闊的應(yīng)用前景。

近年來，國內(nèi)外學(xué)者圍繞雙金屬復(fù)合帶鑄軋復(fù)合技術(shù)開展了大量的研究工作。T. Haga等提出了熔池拖拉式雙輥鑄軋復(fù)合法[2]、雙輥鑄軋復(fù)合法及不等徑多輥鑄軋復(fù)合法[3]，并實現(xiàn)了鋁/鋁合金復(fù)合帶材的實驗制備。我國東北大學(xué)采用固-液鑄軋復(fù)合法[4]成功制備性能優(yōu)異的鋼/鋁、鋼/銅復(fù)合帶材，并探索了液態(tài)金屬直接制備復(fù)合帶材的雙輥鑄軋法[5]，成功制備了厚度為2～3 mm的鋁/鋁硅合金復(fù)合帶材。研究表明[6-8]，溫度和壓力是復(fù)合界面元素擴散的主要驅(qū)動力，Cu、Al熔點差異較大，合理利用2種介質(zhì)的溫度和壓力參數(shù)匹配關(guān)系，將有利于提升界面結(jié)合效果。本文以現(xiàn)有雙輥鑄軋復(fù)合工藝為基礎(chǔ)，提出一種基于界面“局部熔合”的Cu/Al雙輥鑄軋復(fù)合工藝，并通過數(shù)值模擬與異溫壓力復(fù)合實驗，開展Cu/Al界面“局部熔合”的工藝條件和界面復(fù)合機理研究。

1鑄軋復(fù)合有限元模型建立

1.1工藝原理及模型簡化

工藝原理如圖1所示，利用專用布流器將Cu、Al金屬熔體均勻涂覆在鑄軋輥表面，凝固形成具有不同初始溫度的單金屬帶坯，隨后被引入雙輥軋制復(fù)合區(qū)異溫軋制復(fù)合成形，利用軋制復(fù)合區(qū)內(nèi)高溫Cu帶與Al帶強壓接觸傳熱及其產(chǎn)生的Al帶表面淺層熔化現(xiàn)象，在界面上形成瞬態(tài)固-液壓力熔合效應(yīng)，以實現(xiàn)Cu/Al復(fù)合帶的高效短流程制備。

圖1　工藝原理圖Fig. 1　The principle diagram of the process

為獲得Cu/Al界面“局部熔合”工藝條件，本文以Cu/Al異溫軋制復(fù)合階段為對象，忽略輥身寬度方向溫度差異以及軋制寬展變形，鑄軋輥視為導(dǎo)熱剛體，可簡化為平面應(yīng)變模型。采用熱-力耦合非線性有限元方法進行建模，如圖2所示，熱傳導(dǎo)初始條件和邊界條件包括：

1)Cu帶、Al帶的初始溫度為Tc、Ta；

2)冷卻水溫度和輥套初始溫度均為25℃；

3)輥套內(nèi)表面與冷卻水之間為對流換熱，對流換熱系數(shù)取14 kW/(m2·K)；

4)Cu與輥套、Cu與Al、Al與輥套之間均為接觸換熱，接觸換熱系數(shù)取與接觸壓力有關(guān)的函數(shù)[9]；

5)輥套外表面與空氣、復(fù)合板與空氣之間均為對流換熱和輻射換熱共同作用，取綜合換熱系數(shù)0.025 kW/(m2·K)。

鑄軋輥直徑為?500 mm，鑄軋速度v為300 mm/s，復(fù)合板坯出口厚度S為4 mm，Cu/Al初始層厚比K，軋制壓下率ε。

圖2　異溫鑄軋復(fù)合階段有限元模型Fig. 2　The finite element model of roll casting and bonding at different temperature

1.2材料本構(gòu)關(guān)系

以工業(yè)純鋁及T2紫銅作為實驗材料，熱物性參數(shù)如表1所示?？紤]Al在成形過程中跨越了固相、固-液兩相及液相三種狀態(tài)下的變形抗力差異，其材料本構(gòu)模型可參考文獻[10]，Cu材料本構(gòu)模型可參考文獻[11]。以MSC.MARC商用有限元軟件為分析平臺，利用其接口子程序urpflo.f、uhtcon.f實現(xiàn)材料本構(gòu)模型和界面換熱系數(shù)的二次開發(fā)，建立Cu/Al異溫鑄軋復(fù)合熱力耦合模型。

表1工業(yè)純鋁及T2紫銅的材料參數(shù)

Table 1Thermal parameters of pure aluminum and T2 copper

材料工業(yè)純鋁T2紫銅密度/(kg·m-3)24708400凝固區(qū)間/℃658.05～660.051080.85～1082.85凝固潛熱/(kJ·kg-1)397.5205

2Cu/Al復(fù)合界面溫度場分析

2.1Cu/Al復(fù)合界面“局部熔合”現(xiàn)象

由于Cu、Al熔點差異較大，當(dāng)銅帶入口溫度超過鋁熔點時，在強壓接觸傳熱作用下，高溫銅帶熱量向Al帶傳遞并使其表面溫度迅速上升。如圖3所示，在圖中工藝條件下，界面Al帶表面溫度隨鑄軋進行快速升高至熔點，形成了厚度約為0.082 mm的淺層局部熔化現(xiàn)象，實現(xiàn)Cu/Al界面固-液高溫強壓復(fù)合效果。為了更為直觀的探索Al側(cè)界面融化現(xiàn)象，本文將提取復(fù)合界面上Al表面溫度沿鑄軋入口至出口方向上的變化曲線，分析不同工藝條件下，界面熔合情況。

圖3　軋制復(fù)合界面溫度分布云圖Fig. 3　Temperature contour of bimetal roll bonding interface

2.2Tc、Ta對復(fù)合界面溫度的影響

以Cu、Al初始溫度Tc、Ta為變量組成8種工況(見表2)為對象，模擬得到界面Al側(cè)溫度分布曲線如圖4所示。

從圖中可以看出，Cu帶初始溫度區(qū)域范圍減小，當(dāng)Tc<800℃時，復(fù)合界面鋁帶表Tc的變化對軋制區(qū)復(fù)合界面Al側(cè)溫度影響明顯。隨著Cu帶初始溫度降低，Al帶表面發(fā)生淺層液相層液相消失。同樣，隨著Al初始溫度Ta的降低，鋁帶表層液相區(qū)域范圍減小，當(dāng)Ta<570℃時，液相區(qū)域消失。

表2初始溫度組合工況及界面熔合情況

Table 2The working conditions and interface fusion consist of the initial temperature

工況Tc/℃Ta/℃固定參數(shù)Al側(cè)液相1700600280060039006004100060051000540690057079006008900630K=1∶1.27ε=40%S=4mm未出現(xiàn)出現(xiàn)出現(xiàn)出現(xiàn)未出現(xiàn)出現(xiàn)出現(xiàn)出現(xiàn)

(a)Tc對界面Al側(cè)溫度影響　　　　　　　　　　　　(b) Ta 對界面Al側(cè)溫度影響圖4　Ta、Tc對界面Al側(cè)溫度分布的影響Fig. 4　The influence of Tc and Ta on interface temperature distribution of Al side

2.3Cu/Al層厚比K對復(fù)合界面溫度的影響

取Tc=900℃、Ta=600℃、ε=40%、S=4 mm，Cu/Al初始層厚比K分別為1∶1、1∶1.27、1∶2.125、1∶2.85這4種工況進行模擬，獲得界面Al側(cè)溫度分布如圖5所示。從圖中可知，初始層厚比增大，復(fù)合界面Al層液相區(qū)域范圍增大，復(fù)合帶出口溫度升高。其原因為Cu厚度增加，更多的熱量傳到Al側(cè)，鋁帶表面熔化范圍擴大。

2.4壓下率ε對Cu/Al復(fù)合界面溫度的影響

取ε=20%、30%、40%、50%，Tc=900℃、Ta=600℃，K=1∶1.27，S=4 mm，模擬獲得界面Al側(cè)溫度分布結(jié)果如圖6。從圖中可以看出，隨著壓下率ε增大，帶坯初始厚度增加，界面接觸壓力和換熱系數(shù)增大，接觸時間延長，出現(xiàn)鋁帶表面液相區(qū)域增大。

圖5　層厚比K對界面Al側(cè)溫度分布的影響Fig. 5　The influence of K on interface temperature distribution of Al side

圖6　壓下率ε對界面Al側(cè)溫度分布的影響Fig. 6　The influence of ε on interface temperature distribution of Al side

3Cu/Al異溫物理模擬實驗研究

異溫物理模擬實驗裝置是以熱壓復(fù)合為基礎(chǔ)設(shè)計的，其與軋制過程相比缺少軋制產(chǎn)生的剪切變形。單從溫度場分析，高溫軋制中剪切變形是通過產(chǎn)生塑性熱和摩擦熱來影響溫度場，而其與高溫材料自身熱量相比是微弱的。金屬固、液相的區(qū)分是以溫度確定的，故以異溫物理模擬實驗裝置去探究界面“局部熔合”的條件是可接受的。

3.1異溫物理模擬實驗裝置

為驗證軋制復(fù)合區(qū)內(nèi)雙金屬復(fù)合界面的導(dǎo)熱特性，揭示Cu/Al異溫復(fù)合界面“局部熔合”結(jié)合機理，本文自行設(shè)計制造了熱壓復(fù)合物理模擬實驗裝置。如圖7所示，物理模擬實驗裝置由筒式分段電阻加熱器、氣氛保護裝置和熱壓縮變形機構(gòu)組成。其中，筒式分段電阻加熱器可將兩試件同步加熱到不同溫度；氣氛保護裝置利用惰性氣體(Ar)避免加熱過程Cu、Al的界面氧化；熱壓縮變形機構(gòu)利用壓力機可實現(xiàn)Cu、Al熱態(tài)壓縮復(fù)合。

圖7　異溫壓力復(fù)合物理模擬實驗裝置原理圖Fig. 7　The schematic of physical simulation experiment device at different temperature and pressure

3.2實驗過程

取3 mm T2紫銅板、4 mm工業(yè)純鋁板作為實驗材料，以酸堿洗處理液清洗銅、鋁板表面，再用酒精清洗、烘干。取鋁板溫度為600℃，銅板溫度分別為700、750、800℃，壓下率40%組成工況，利用異溫物理模擬實驗裝置進行實驗研究。

3.3實驗結(jié)果分析

借助金相顯微鏡、掃描電鏡(SEM)以及X射線能譜儀(EDS)來對各工況的界面進行分析，具體如圖8所示。

圖8　10 g Fe(NO)3+100 mL H2O水溶液浸蝕后界面微觀結(jié)構(gòu)Fig. 8　The interface microstructure etched in the 10 g Fe(NO)3+100 mL H2O aqueous solution

從圖8中可看出，Tc=750℃時，Cu/Al界面出現(xiàn)明顯的分層，其中區(qū)域Ⅲ呈現(xiàn)灰白相間的層片狀組織形態(tài)(見圖8(b))；而當(dāng)Tc=700℃時，Cu/Al界面的擴散層，并沒有呈現(xiàn)出明顯的分層(見圖8(a))，也未出現(xiàn)灰白相見的層片狀組織。當(dāng)銅帶初始溫度Tc從700℃提高至750℃、800℃時，Cu/Al復(fù)合界面擴散層厚度從9.5 μm增加至98 μm、360 μm。可見，隨著溫度的升高，復(fù)合界面擴散層厚度增長非常劇烈。

界面EDS掃描結(jié)果(見圖9)表明，銅原子在鋁中的擴散速率要高于鋁原子在銅中的擴散速率，當(dāng)Tc=700℃時，二者在數(shù)量級上并不存在明顯差異(見圖9(a))。而當(dāng)Tc=750℃時，銅原子向鋁基體的擴散厚度遠大于鋁原子向銅基體的擴散厚度(見圖9(b))，這與銅原子在液態(tài)鋁中的擴散速率要遠高于在固態(tài)鋁中的擴散速率相吻合，可判斷此時界面Al側(cè)出現(xiàn)表面淺層熔化，即“局部熔合“效果。

結(jié)合Cu-Al二元合金相圖以及實驗溫度，對Tc=700℃和750℃這2種工藝條件的界面取點進行能譜分析。結(jié)果表明，當(dāng)Tc=700℃時(見表3)，復(fù)合界面處銅原子分?jǐn)?shù)為62.99%的成分應(yīng)為Cu4Al9(γ1，銅原子含量62.5%～69%)，銅原子分?jǐn)?shù)為51.05%的成分應(yīng)為CuAl(η1，銅原子含49.8%～52.4%)；當(dāng)Tc=750℃時(見表4)，區(qū)域Ⅰ的化合為Cu4Al9，區(qū)域Ⅱ的化合物為CuAl，區(qū)域Ⅲ的銅原子分?jǐn)?shù)為17.67%的落入Cu-Al二元相圖的α+θ(CuAl2)共晶區(qū)域。此外，據(jù)文獻[12-13]研究結(jié)果，本文區(qū)域Ⅲ(圖8(b))中的灰白片狀組織是α與θ兩相交替生長形成的共晶組織。而根據(jù)二元合金相圖及區(qū)域Ⅱ中銅含量為51.64%，可判斷共晶組織的形成機理為：鋁側(cè)出現(xiàn)液相后，隨著試件溫度降低，界面發(fā)生包晶與共晶反應(yīng)，形成共晶組織，與文獻[14]對該機理的解釋相符。故可判斷界面出現(xiàn)“局部熔合”后，反應(yīng)擴散成為界面冶金結(jié)合的主要機理。

(a)Tc=700℃，Ta=600℃　　　　　　　　　　　　(b)Tc=750℃，Ta=600℃圖9　不同工況界面EDS曲線Fig. 9　The EDS curve on the interface in different conditions

Table 3The content of Cu, Al atoms on the interface when Tc=700℃，Ta=600℃

測量點Cu含量/%Al含量/%銅1000Ⅰ87.3312.6762.9937.0151.0548.95鋁0.8999.11

表4Tc=750℃、Ta=600℃時界面Cu、Al原子含量

Table 4The content of Cu, Al atoms on the interface when Tc=750℃，Ta=600℃

測量點Cu含量/%Al含量/%銅1000Ⅰ62.837.2Ⅱ51.6448.36Ⅲ82.3317.67鋁1.8298.18

4結(jié)論

本文提出一種基于界面“局部熔合”的Cu/Al雙輥異溫鑄軋復(fù)合工藝，并開展“局部融合”工藝條件及界面結(jié)合機理的研究，得到結(jié)論如下：

1)Cu、Al初始溫度是影響界面Al側(cè)出現(xiàn)“局部熔合”現(xiàn)象的主要因素，初始層厚比K和壓下率ε主要影響“局部熔合”的范圍。

2)當(dāng)鋁600℃時，數(shù)值分析結(jié)果Cu/Al界面出現(xiàn)“局部熔合”現(xiàn)象的臨界條件是銅略低于800℃，而實驗結(jié)果為700～750℃，這與實驗過程中忽略了鑄軋輥冷卻作用導(dǎo)致結(jié)果略低于數(shù)值分析相一致。

3)異溫?zé)釅簭?fù)合過程中，Cu/Al界面發(fā)生“局部熔合”現(xiàn)象時，反應(yīng)擴散成為界面冶金結(jié)合的主要機理，極大地提升了原子界面擴散能力。若充分利用該現(xiàn)象，較低的鑄軋壓力即可實現(xiàn)界面冶金結(jié)合。

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Mechanism of interface local fusion for Cu/Al cladding strip fabricated in twin-roll casting and bonding process at different temperatures

HUANG Huagui, LIU Wenwen, YE Lifen, DU Fengshan

(National Engineering Research Center for Equipment and Technology of Cold Strip Rolling, Yanshan University, Qinhuangdao 066004, China)

Abstract：Baded on the traditional twin-roll casting and rolling process, we propose a new technology to fabricate Cu/Al layered strips based on local fusion of the contact bonding interface. First, component strips of Cu and Al were produced by pouring liquid metal onto the roller surface, and then feeding them both into the roll bite. We found a melting phenomenon on the skin layer of the Al strip, caused by heat conduction between the Cu and Al strips at high temperature and contact pressure in the rolling deformation zone. Through a numerical simulation using the nonlinear thermal-mechanical coupled finite element method, we investigate the influence of the initial temperature of the Cu and Al strips Tc, Ta, the thickness ratios K, the reduction ε on the contact heat transfer, and the distribution of the bonding interface temperature, and present the process conditions necessary for achieving local fusion at the bonding interface. We also design a special physical simulation device to conduct the Cu/Al bonding experiment under different temperatures and contact pressures. The scanning electron microscopy (SEM) and energy dispersive spectroscopy (EDS) analysis results of the bonding interface show that Cu-Al binary alloy reaction diffusion is the main mechanism of the Cu/Al interface metallurgical bonding under the effect of local fusion. Hence, we have verified the process conditions necessary for local fusion of the Cu/Al bonding interface.

Keywords：Cu/Al cladding strip; roll casting and bonding at different temperature; local fusion; reaction diffusion; metallurgical bonding

中圖分類號：TG335

文獻標(biāo)志碼：A

文章編號：1006-7043(2016)03-432-06

doi:10.11990/jheu.201505024

作者簡介：黃華貴(1978-)，男，教授；杜鳳山(1960-)，男，教授，博士生導(dǎo)師.通信作者：黃華貴，E-mail：hhg@ysu.edu.cn.

基金項目：國家自然科學(xué)基金面上資助項目(51474189).

收稿日期：2015-05-10.

網(wǎng)絡(luò)出版地址：http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.u.20151224.1405.006.html

網(wǎng)絡(luò)出版日期：2015-12-24.